CN105536514A - 用于去除氮氧化物的电极组成、装置和方法 - Google Patents

用于去除氮氧化物的电极组成、装置和方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及用于去除氮氧化物的电极组成、装置和方法，其中的一种用于去除氮氧化物的电极组成，其包括：催化材料和吸附材料，其中，吸附材料为化学式为AaBbO3-δ的钙钛矿材料，其中0.9<a≤1.2；0.9<b≤1.2；-0.5<δ<0.5；A包括第一元素和可选的第二元素，第一元素从钙、锶、钡、锂、钠、钾、铷及其任意组合中选取，第二元素从钇、铋、镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、及其任意组合中选取；以及，B从银、金、镉、铈、钴、铬、铜、镝、铒、铕、铁、镓、钆、铪、钬、铟、铱、镧、镥、锰、钼、铌、钕、镍、锇、钯、钷、镨、铂、铼、铑、钌、锑、钪、钐、锡、钽、铽、锝、钛、铥、钒、钨、钇、镱、锌、锆、及其任意组合中选取。本发明也涉及相应的装置和方法。

Description

用于去除氮氧化物的电极组成、装置和方法
技术领域
本发明涉及用于去除氮氧化物的电极组成、装置和方法。
背景技术
氮氧化物(NOx，包括一氧化氮及/或二氧化氮)是环境中不需要的物质，需要被去除以减少向环境排放的量。一些去除氮氧化物的电化学方法已经被设计出来。但是，现有的电极组成、装置和方法还需要提高。
所以，需要提供新的用于去除氮氧化物的电极组成、装置和方法。
发明内容
本发明的目的是提供一种新的用于去除氮氧化物的电极组成、装置和方法。
一方面，本发明的实施例涉及一种用于去除氮氧化物的电极组成，其包括：催化材料和吸附材料，其中，吸附材料为化学式为AaBbO3-δ的钙钛矿材料，其中0.9<a≤1.2；0.9<b≤1.2；-0.5<δ<0.5；A包括第一元素和可选的第二元素，第一元素从钙(Ca)、锶(Sr)、钡(Ba)、锂(Li)、钠(Na)、钾(K)、铷(Rb)及其任意组合中选取，第二元素从钇(Y)、铋(Bi)、镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钷(Pm)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)、镥(Lu)、及其任意组合中选取；以及，B从银(Ag)、金(Au)、镉(Cd)、铈(Ce)、钴(Co)、铬(Cr)、铜(Cu)、镝(Dy)、铒(Er)、铕(Eu)、铁(Fe)、镓(Ga)、钆(Gd)、铪(Hf)、钬(Ho)、铟(In)、铱(Ir)、镧(La)、镥(Lu)、锰(Mn)、钼(Mo)、铌(Nb)、钕(Nd)、镍(Ni)、锇(Os)、钯(Pd)、钷(Pm)、镨(Pr)、铂(Pt)、铼(Re)、铑(Rh)、钌(Ru)、锑(Sb)、钪(Sc)、钐(Sm)、锡(Sn)、钽(Ta)、铽(Tb)、锝(Tc)、钛(Ti)、铥(Tm)、钒(V)、钨(W)、钇(Y)、镱(Yb)、锌(Zn)、锆(Zr)、及其任意组合中选取。
另一方面，本发明的实施例涉一种用于去除氮氧化物的装置，其包括：气源，用于提供含有氮氧化物的气流；及设备，其与气源流体相通并包括：第一电极；与之相对的第二电极，其包括本发明的实施例所涉及的用于去除氮氧化物的电极组成；位于第一、第二电极间的电解质；和用于向第一、第二电极提供电流以去除氮氧化物的电源。
再一方面，本发明的实施例涉及一种用于去除氮氧化物的方法，包括：将含氮氧化物的气流与设备接触，所述设备包括：第一电极，与之相对的第二电极，位于第一、第二电极之间的电解质，和电源，其中第二电极包括本发明的实施例所涉及的用于去除氮氧化物的电极组成；及，从所述电源向所述第一和第二电极提供电流以去除氮氧化物。
附图说明
参考附图阅读下面的详细描述，可以帮助理解本发明的特征、方面及优点，其中：
图1-4是根据本发明的一些实施例的装置的剖面示意图。
图5所示为不同温度时分别装有BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3粉末和碳黑的热重分析仪的排出气流中一氧化氮信号强度(任意单位)。
图6-7所示为不同温度时分别装有Ba0.5Sr0.4K0.1Co0.8Fe0.2O3粉末以及碳黑与Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3粉末、Ba0.5Sr0.4K0.1Co0.8Fe0.2O3粉末或Ba0.9K0.1Zr0.3Ce0.5Co0.1Y0.1O3粉末的混合物的热重分析仪的排出气流中一氧化氮信号强度(任意单位)。
图8所示为具有La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x阴极层、La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3阴极层以及Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3阴极层的反应器在600℃不同电流时对气流(200毫升/分钟，含有20ppm一氧化氮的氦气)中一氧化氮的转化百分比。
图9所示为具有La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x阴极层、La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3阴极层以及Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3阴极层的反应器在600℃不同电流时对气流(200毫升/分钟，含有20ppm一氧化氮和2000ppm氧气的氦气)中一氧化氮的转化百分比。
具体实施方式
除非本发明中清楚另行定义，用到的科学和技术术语的含义为本发明所属技术领域的技术人员所通常理解的含义。本发明中使用的“第一”、“第二”以及类似的词语并不表示任何顺序、数量或者重要性，而只是用来彼此区分。本发明中使用的“包括”、“包含”、“具有”、或“含有”以及类似的词语是指除了列于其后的项目及其等同物外，其他的项目也可在范围以内。
本发明中的近似用语用来修饰数量，表示本发明并不限定于所述具体数量，还包括与所述数量接近的、可接受的、不会导致相关基本功能的改变的修正的部分。相应的，用“大约”、“约”等修饰一个数值，意为本发明不限于所述精确数值。在某些实施例中，近似用语可能对应于测量数值的仪器的精度。本发明中的数值范围可以合并及/或互换，除非另行清楚说明，数值范围包括其所涵盖的所有数值子范围。
在说明书和权利要求中，除非清楚地另外指出，所有项目的单复数不加以限制。除非上下文另外清楚地说明，术语“或”、“或者”并不意味着排他，而是指存在提及项目(例如成分)中的至少一个，并且包括提及项目的组合可以存在的情况。
本发明说明书中提及“一些实施例”等等，表示所述与本发明相关的一种特定要素(例如特征、结构和/或特点)被包含在本说明书所述的至少一个实施例中，可能或不可能出现于其他实施例中。另外，需要理解的是，所述发明要素可以任何适合的方式结合。
本发明的实施例涉及用于去除氮氧化物的电极组成、装置和方法。
本发明所称“氮氧化物”或类似用语是指分子中包含氮和氧的气体，例如一氧化氮、二氧化氮、或其组合。
请参图1、2、3和4，根据本发明实施例的用于去除氮氧化物的装置10，20，30，40包括用于提供包含氮氧化物的气流12，22，32，42的气源11，21，31，41，以及与所述气源11，21，31，41流体相通的设备100，200，300，400。
包含氮氧化物的气流12，22，32，42可来自各种各样的气源11，21，31，41。一些实施例中，所述气源11，21，31，41为来自燃气轮机，内燃机或燃烧装置的废气。一些实施例中，气源11，21，31，41包括气流12，22，32，42通过的管道、渠道、或通道。一些实施例中，气流12，22，32，42除了包含氮氧化物以外，还含有其它气体，例如氧气。
一些实施例中，设备100，200，300，400包括第一电极101，201，301，401，与之相对的第二电极102，202，302，402，第一电极101，201，301，401与第二电极102，202，302，402间的电解质103，203，303，403，及用于向第一电极101，201，301，401和第二电极102，202，302，402提供电流以去除氮氧化物的电源104，204，304，404。一些实施例中，所述电源104，204，304，404包括用于控制所述电流的控制器114，214，314，414。
一些实施例中，电流施加前，氮氧化物即可在设备100，200，300，400直接分解。当含有氮氧化物的气流12，22，32，42与设备接触，氮氧化物在第二电极102，202，302，402通过如NO＝1/2N2+1/2O2等反应被去除。
但是，如后述实验示例所示，施加电流后，除了上述氮氧化物的直接分解外，氮氧化物也在第二电极102，202，302，402中发生如后述电化学反应：NO+2e→1/2N2+O2-。由此产生的氧离子从第二电极102，202，302，402穿过电解质进入第一电极101，201，301，401以被氧化成氧气：O2--2e→1/2O2。所述设备中的总反应为：NO＝1/2N2+1/2O2。氮氧化物去除率得到了提高。
氮氧化物的去除可在任何适宜的温度进行。一些实施例中，提供电流时的温度范围在大约300摄氏度至大约1000摄氏度。
电流可为任何施加后氮氧化物的转化率高于没加电流时氮氧化物的转化率的电流。一些实施例中，电流为直流。一些实施例中，电流施加时电流直接跳到设计值。一些实施例中，电流施加时电流慢慢到达设计值。
所述控制器114，214，314，414可为任何控制电流开关及/或升降的机构。一些实施例中，所述控制器为开关电流的开关。
一些实施例中，所述第一电极101，201，301，401为阳极。阳极可包括任何催化氧离子氧化为氧气的材料，及其他任何阳极材料。一些实施例中，阳极含有锰的氧化物，例如镧锶锰氧化物，如(La0.8Sr0.2)0.95MnO3；铂与氧化钇稳定的氧化锆的组合；铂与钆掺杂氧化铈的组合；或者前述物质的任意组合。
一些实施例中，所述第二电极102，202，302，402为阴极。除催化材料和吸附材料外，阴极的电极组成还可包含任何阴极材料。如后述实验示例所示，本发明实施例所涉及的吸附材料显著提升了氮氧化物的去除率。
催化材料可为任何催化氮氧化物的分解的材料。一些实施例中，催化材料包括锰的氧化物，例如镧锶镍锰氧化物(如La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3)；氧化镍；镧锶镍锰氧化物和钆掺杂氧化铈(如Gd0.1Ce0.9O1.95)的组合；镧锶镍锰氧化物和钪稳定氧化锆(如Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x)的组合；氧化镍、镧锶镍锰氧化物和钪稳定氧化锆的组合；氧化镍和钪稳定氧化锆的组合；铂与氧化钇稳定的氧化锆的组合；铂与钆掺杂氧化铈的组合；或前述物质的任意组合。
吸附材料吸附氮氧化物。本发明所称“钙钛矿材料”或类似用语是指任何化学式为AaBbO3-δ、具有ABO3钙钛矿结构的材料，其中0.9<a≤1.2；0.9<b≤1.2；-0.5<δ<0.5；A包括第一元素和可选的第二元素，第一元素从钙(Ca)、锶(Sr)、钡(Ba)、锂(Li)、钠(Na)、钾(K)、铷(Rb)及其任意组合中选取，第二元素从钇(Y)、铋(Bi)、镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钷(Pm)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)、镥(Lu)、及其任意组合中选取；以及，B从银(Ag)、金(Au)、镉(Cd)、铈(Ce)、钴(Co)、铬(Cr)、铜(Cu)、镝(Dy)、铒(Er)、铕(Eu)、铁(Fe)、镓(Ga)、钆(Gd)、铪(Hf)、钬(Ho)、铟(In)、铱(Ir)、镧(La)、镥(Lu)、锰(Mn)、钼(Mo)、铌(Nb)、钕(Nd)、镍(Ni)、锇(Os)、钯(Pd)、钷(Pm)、镨(Pr)、铂(Pt)、铼(Re)、铑(Rh)、钌(Ru)、锑(Sb)、钪(Sc)、钐(Sm)、锡(Sn)、钽(Ta)、铽(Tb)、锝(Tc)、钛(Ti)、铥(Tm)、钒(V)、钨(W)、钇(Y)、镱(Yb)、锌(Zn)、锆(Zr)、及其任意组合中选取。
一些实施例中，钙钛矿材料化学式为n(AaBbO3-δ)，其中n为2、3、4、8、等等，化学式AaBbO3-δ为其简化式。
一些实施例中，在ABO3钙钛矿结构里，A阳离子在立方八面体配位中为12个阴离子围绕，B阳离子在八面体配位中为6个阴离子围绕，而氧离子由2个B阳离子和4个A阳离子配位。一些实施例中，ABO3钙钛矿结构由共角的BO6八面体构成。一些实施例中，ABO3钙钛矿结构含有扭曲的衍生物。扭曲的可能原因为规则、坚硬八面体的旋转或倾斜、或者扭曲的BO6八面体的存在。一些实施例中，ABO3钙钛矿结构为立方体。一些实施例中，ABO3钙钛矿结构为六方体。
一些实施例中，A只含有第一元素。一些实施例中，A含有第一元素和第二元素的组合。
一些实施例中，第一元素从锶(Sr)、钡(Ba)、钾(K)、及其任意组合中选取。
类似的，B可为单一元素、也可为元素的组合，从银(Ag)、金(Au)、镉(Cd)、铈(Ce)、钴(Co)、铬(Cr)、铜(Cu)、镝(Dy)、铒(Er)、铕(Eu)、铁(Fe)、镓(Ga)、钆(Gd)、铪(Hf)、钬(Ho)、铟(In)、铱(Ir)、镧(La)、镥(Lu)、锰(Mn)、钼(Mo)、铌(Nb)、钕(Nd)、镍(Ni)、锇(Os)、钯(Pd)、钷(Pm)、镨(Pr)、铂(Pt)、铼(Re)、铑(Rh)、钌(Ru)、锑(Sb)、钪(Sc)、钐(Sm)、锡(Sn)、钽(Ta)、铽(Tb)、锝(Tc)、钛(Ti)、铥(Tm)、钒(V)、钨(W)、钇(Y)、镱(Yb)、锌(Zn)、及锆(Zr)中选取。一些实施例中，B从铈(Ce)、钴(Co)、铁(Fe)、钇(Y)、锆(Zr)、及其任意组合中选取。
一些实施例中，钙钛矿材料包括BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3、Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3、Ba0.5Sr0.4K0.1Co0.8Fe0.2O3、Ba0.9K0.1Zr0.3Ce0.5Co0.1Y0.1O3、或其任意组合。例如，对于BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3，A为Ba，a＝1，B为Zr、Ce和Y的组合,b＝1，而δ＝0。于Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3，A为Ba和Sr的组合，a＝1，B为Co和Fe的组合，b＝1，而δ＝0。对Ba0.5Sr0.4K0.1Co0.8Fe0.2O3，A为Ba、Sr和K的组合，a＝1，B为Co和Fe的组合，b＝1，而δ＝0。对Ba0.9K0.1Zr0.3Ce0.5Co0.1Y0.1O3，A为Ba和K的组合，a＝1，B为Zr、Ce、Co和Y的组合，b＝1，且δ＝0。
一些实施例中，如图3和4所示，所述装置30，40包括直接或间接位于所述第二电极302，402上的吸附层305，405，间接时二者之间有其他物质。吸附层包含前文描述的吸附材料。在这样的实施例中，装置30，40包括一包含催化材料的层302，402和一含有吸附材料的层305，405。吸附材料可散布在阴极而不形成一个与含催化材料的层分开的层。在这样的实施例中，装置10，20具有含催化材料和吸附材料的层。
一些实施例中，所述装置包含集流体(未图示)。集流体可由任何导电材料制得，例如金属或金属合金。集流体可为任何从电极提供或收集电流的构造。一些实施例中，集流体由镍制备。一些实施例中，集流体为多孔网、多孔膜、泡沫、或前述形式的组合。一些实施例中，集流体为泡沫镍。一些实施例中，一种多孔金属集流体的孔隙度为约百分之二十五至约百分之九十九。
一些实施例中，集流体为第一、第二电极的机械支撑。
一些实施例中，集流体直接或间接位于第二电极上，间接时集流体和第二电极间有其他物质。
所述电解质可包括任何具有氧离子传导性的材料或其他适合的材料。在一些实施例中，所述电解质包括钆掺杂氧化铈(如Gd0.1Ce0.9O1.95)；钪稳定氧化锆(如Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x)；来自钡-锆-铈-钇家族的氧化物(如BaZr0.7Ce0.2Y0.1O3)；或前述物质的任意组合。在一些实施例中，所述电解质包括氧化铋、沸石、氧化铝、氧化硅、氮化铝、碳化硅、氧化镍、氧化铁、氧化铜、氧化钙、氧化镁、氧化锌、铝、钇稳定氧化锆、钪稳定氧化锆、钙钛氧化物、镧锶钙锰、硅酸镧、Nd9.33(SiO4)6O2、AlPO4、B2O3、R2O(R代表一种碱金属)、AlPO4-B2O3-R2O玻璃(其主要的成分为钠及加钾)、多孔的SiO2-P2O5系统玻璃、钇添加BaZrO3,钇添加SrZrO3及钇添加SrTiO3、锶掺杂镧亚锰酸盐、镧锶钴铁氧化物(镧-锶-钴-铁系统钙钛矿型氧化物)、La-Sr-Mn-Fe系统钙钛矿型氧化物、Ba-Sr-Mn-Fe系统钙钛矿型氧化物、或任何前述物质的组合。
一个致密的电解质比较适用于阻止所述阴极及阳极的气体混合，及降低所述电解质的电阻。低电阻有利于在氮氧化物去除过程中节省能量。
所述电极、电解质、集流体和吸附层中的每一个可为一个单一层或包括多个层，取决于强度、气体扩散能力及孔隙度的需要。多个层彼此之间可相同或者不同，并以合适的方式连接。在每一个单一层中，其组成在至少一个维度上相同或不同。
所述装置可为任何适于去除氮氧化物的构造。一些实施例中，如图1和3所示，设备100，300为平板构造。一些实施例中，如图2和4所示，设备200，400为内部有空间206，406的管状构造，。
本发明所涉及的设备可由后述方法制备：提供一个集流体及在其两侧顺序施加其他不同层，或提供其他任意层及在其任意一侧或两侧层压不同层。这些层可通过任意合适的方式被形成/施加/层压，例如通过挤出、浸渍涂敷、喷雾及印刷。
实验示例
以下实验示例可以为本领域中具有一般技能的人实施本发明提供参考。这些例子并不限制权利要求的范围。
例1La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3合成
将La2O3,SrCO3，Mn(AC)2·4H2O和NiO在乙醇中球磨并在1300℃烧结8小时制备出La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3。X射线衍射(XRD)分析表明，合成的La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3材料具有纯相。
例2BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3粉末制备
BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3粉末通过固态反应方法来制备。化学计量的高纯碳酸钡、氧化锆、氧化钇和氧化铈的粉末(均来自中国上海的国药集团化学制剂有限公司)用乙醇加以混合，并球磨约16个小时。得到的混合物干燥，并在空气中以约1450℃的温度煅烧约6个小时，以形成BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3粉末。经煅烧的粉末与乙醇混合，球磨约16个小时。在乙醇干燥后，细小的BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3粉末(d50＝1.5微米)制备完成。
例3吸附测试
BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3粉末和碳黑分别放入通有200毫升/分钟的包含100ppm一氧化氮和16％氧气的氮气流的热重分析仪。以5摄氏度/分钟的速度把温度上升到850摄氏度。将质谱仪(英格兰沃灵顿海德分析的HPR20)与热重分析仪连接，用于检测热重分析仪排出气流中的一氧化氮/二氧化氮。分别放置BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3粉末和碳黑的热重分析仪的输出气流中的一氧化氮信号强度(任意单位)如图5所示。
图5显示，放置BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3粉末的热重分析仪的输出气流中的一氧化氮信号强度有一个明显的峰但是放置碳黑的热重分析仪的输出气流中的一氧化氮信号强度却没有明显的峰。这表明BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3粉末吸附并解吸了氮氧化物但碳黑并没有吸附并解吸氮氧化物。
例4吸附试验
Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3粉末、Ba0.5Sr0.4K0.1Co0.8Fe0.2O3粉末和Ba0.9K0.1Zr0.3Ce0.5Co0.1Y0.1O3粉末分别用例2中同样的方法制备。
二十毫克的Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3粉末、Ba0.5Sr0.4K0.1Co0.8Fe0.2O3粉末和Ba0.9K0.1Zr0.3Ce0.5Co0.1Y0.1O3粉末分别和两毫克的碳黑混合后各自放入通有200毫升/分钟的包含100ppm一氧化氮和16％氧气的氮气流的热重分析仪。以5摄氏度/分钟的速度把温度上升到850摄氏度。将质谱仪(英格兰沃灵顿海德分析的HPR20)与热重分析仪连接来监测热重分析仪排出气流的一氧化氮/二氧化氮。分别放置Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3粉末、Ba0.5Sr0.4K0.1Co0.8Fe0.2O3粉末和Ba0.9K0.1Zr0.3Ce0.5Co0.1Y0.1O3粉末分别和碳黑的混合物的热重分析仪的输出气流中的一氧化氮信号强度(任意单位)如图6-7所示。为对比起见，放置Ba0.5Sr0.4K0.1Co0.8Fe0.2O3粉末的热重分析仪的输出气流中的一氧化氮信号强度(任意单位)也示于图6。
图6-7显示，一氧化氮信号强度有明显的峰，表明Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3粉末、Ba0.5Sr0.4K0.1Co0.8Fe0.2O3粉末和Ba0.9K0.1Zr0.3Ce0.5Co0.1Y0.1O3粉末吸附并解吸了氮氧化物。图6显示碳黑使氮氧化物的解吸在相对较低的温度下出现并更明显，可能是通常以可逆状态存在的表面硝酸盐被吸附物质的还原引起的。
例5反应器制备
利用挤出法制备三根7.5厘米长、一端开口的(La0.8Sr0.2)0.95MnO3管。管的外径为1厘米，内径为0.7厘米。
通过与(La0.8Sr0.2)0.95MnO3管在1250℃共烧结，在管外壁制备出致密的Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x电解质膜。
在Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x电解质上分别形成La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x层(40wt％，30wt％，和30wt％)，La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x(50wt％比例)层和BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x(50wt％比例)层，并在900-1100℃烧结得到三个反应器。La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x层(40wt％，30wt％，和30wt％)，La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x(50wt％比例)层和BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x(50wt％比例)层的活性催化表面积分别为10cm2。
在La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x层，La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x层和BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x层上进一步涂布了多孔的铂浆层作为每个反应器的多孔金属集流体。
例6氮氧化物去除
每个反应器被置于一根氧化铝管中。氧化铝管的内径为2厘米。气流(200ml/min含有20ppmNO的氦气，或200ml/min含有20ppmNO和2000ppm氧气的氦气)进入氧化铝管中，并通过反应器的外表面。反应器的温度为600℃。直流电流施加于每个反应器，900分钟内，通不含氧气的氦气的反应器电流从零上升到50mA，通含氧气的氦气的反应器电流从零上升到200mA。
La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x层，La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x层和BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x层分别为阴极，发生NO的直接分解反应和电化学还原反应。(La0.8Sr0.2)0.95MnO3层为阳极，发生氧离子的氧化反应。对应的阴阳极之间的电压为1V-1.5V。配有PQ色谱柱以及RAE7800气体检测器的气相色谱被用于检测NO和NO2，精度分别为1ppm和0.1ppm。未能检测到二氧化氮。通过后式计算一氧化氮的去除率(转化百分比)：(气流中一氧化氮体积-输出气流中一氧化氮体积)/气流中一氧化氮体积x100％。
图8和9显示具有La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x阴极层、La0.6Sr0.4Ni0.3Mn0.7O3-Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3阴极层以及Zr0.89Sc0.1Ce0.01O2-x-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3阴极层的反应器在600℃不同电流时对气流(200毫升/分钟，含有20ppm一氧化氮的氦气，或200ml/min含有20ppmNO和2000ppm氧气的氦气)中一氧化氮的转化百分比随着直流电流的上升提高了。施加电流前氮氧化物的转化百分比是反应器中氮氧化物的直接催化分解。
从图8和9可见，BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3作为阴极中的催化材料并不很理想，但是作为吸附材料显著提高了一氧化氮转化百分比，而且含BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3的反应器功效相较于不含BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3的反应器功效受氧气的影响程度更小。
虽然结合特定的实施例对本发明进行了表明，但本领域的技术人员可以理解，对本发明可以作出许多修改和变型。因此，要认识到，权利要求书的意图在于覆盖在本发明真正构思和范围内的所有这些修改和变型。

Claims (10)

1.一种用于去除氮氧化物的电极组成，其包括：催化材料和吸附材料，其中，
吸附材料为化学式为AaBbO3-δ的钙钛矿材料，其中
0.9<a≤1.2；0.9<b≤1.2；-0.5<δ<0.5；
A包括第一元素和可选的第二元素，第一元素从钙(Ca)、锶(Sr)、钡(Ba)、锂(Li)、钠(Na)、钾(K)、铷(Rb)及其任意组合中选取，第二元素从钇(Y)、铋(Bi)、镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钷(Pm)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)、镥(Lu)、及其任意组合中选取；以及，
B从银(Ag)、金(Au)、镉(Cd)、铈(Ce)、钴(Co)、铬(Cr)、铜(Cu)、镝(Dy)、铒(Er)、铕(Eu)、铁(Fe)、镓(Ga)、钆(Gd)、铪(Hf)、钬(Ho)、铟(In)、铱(Ir)、镧(La)、镥(Lu)、锰(Mn)、钼(Mo)、铌(Nb)、钕(Nd)、镍(Ni)、锇(Os)、钯(Pd)、钷(Pm)、镨(Pr)、铂(Pt)、铼(Re)、铑(Rh)、钌(Ru)、锑(Sb)、钪(Sc)、钐(Sm)、锡(Sn)、钽(Ta)、铽(Tb)、锝(Tc)、钛(Ti)、铥(Tm)、钒(V)、钨(W)、钇(Y)、镱(Yb)、锌(Zn)、锆(Zr)、及其任意组合中选取。
2.如权利要求1所述的用于去除氮氧化物的电极组成，其特征在于第一元素选自锶(Sr)、钡(Ba)、钾(K)及其任意组合。
3.如权利要求1所述的用于去除氮氧化物的电极组成，其特征在于B从铈(Ce)、钴(Co)、铁(Fe)、钇(Y)、锆(Zr)、及其任意组合中选取。
4.一种用于去除氮氧化物的装置，其包括：
气源，用于提供含有氮氧化物的气流；及
设备，其与气源流体相通并包括：
第一电极；
与之相对的第二电极，其包括如权利要求1至3中任意一项所述的用于去除氮氧化物的电极组成；
位于第一、第二电极间的电解质；和
用于向第一、第二电极提供电流以去除氮氧化物的电源。
5.如权利要求4所述的用于去除氮氧化物的装置，其特征在于第一电极为阳极，第二电极为阴极。
6.如权利要求4所述的用于去除氮氧化物的装置，其特征在于吸附材料包括BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3、Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3、Ba0.5Sr0.4K0.1Co0.8Fe0.2O3、Ba0.9K0.1Zr0.3Ce0.5Co0.1Y0.1O3、或其任意组合。
7.如权利要求4所述的用于去除氮氧化物的装置，其特征在于所述气源为废气。
8.如权利要求4所述的用于去除氮氧化物的装置，其特征在于所述设备为管状造型或平板造型。
9.一种用于去除氮氧化物的方法，包括：
将含氮氧化物的气流与设备接触，所述设备包括：第一电极，与之相对的第二电极，位于第一、第二电极之间的电解质，和电源，其中第二电极包括如权利要求1至3中任意一项所述的用于去除氮氧化物的电极组成；及，
从所述电源向所述第一和第二电极提供电流以去除氮氧化物。
10.如权利要求1所述的用于去除氮氧化物的方法，其特征在于提供电流时的温度范围为从300摄氏度到1000摄氏度。
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Hansen Electrochemical Removal of NOx Using Oxide-Based Electrodes–A Review.

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