CN105489861A - 一种蓄电池装置用的电极活性材料及其蓄电池装置 - Google Patents

一种蓄电池装置用的电极活性材料及其蓄电池装置 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种蓄电池装置用的电极活性材料及其蓄电池装置，其中，具有下述式（1）所示的结构：（1）式（1）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R7均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。本发明的蓄电池装置用的电极活性材料不含有重金属，不会向环境排放重金属污染，也不受贵金属资源日益匮乏的限制。含成对碳氮双键的杂环化合物的比重比常规的无机重金属轻，使用含碳氮双键的杂环化合物作为电极活性材料时蓄电池装置的整体重量有所减轻。

Description

一种蓄电池装置用的电极活性材料及其蓄电池装置
技术领域
本发明涉及蓄电池技术领域，尤其涉及一种蓄电池装置用的电极活性材料及其蓄电池装置。
背景技术
近年来，随着电子设备如移动电话、便携式个人计算机、游戏机等的迅速普及，作为这些电子设备的电源，蓄电池的需求日益增加，对其的研究与应用也越来越受到重视。开发新型电极材料、提高蓄电池的能量密度成为蓄电池技术取得突破的一个重要方向。如今，在诸多的新型锂电池候补技术群中，含有机电极活性材料的蓄电池倍受瞩目，即以能够可逆进行氧化还原的有机化合物为电极的活性材料。其优势在于，1）理论容量最大可达到近900mAh/g；2）不使用重金属，可降低稀有金属资源匮乏、重金属造成环境污染的风险；3）量轻，资源限制少。其缺点在于:1)单位体积的能量密度比较低；2)作正极时锂电位偏低，大多只有2～3.5V；因此，要想实现与目前的锂离子充电电池相同的能量密度，需要开发和设计新型的容量具有高能量密度的有机分子。
目前，醌类有机化合物是已经知道的能作为电极活性材料的例子之一。醌类有机化合物是指通常在有机化合物内含有两个酮基且共轭（C=O）的有机小分子或者有机高聚物。但是醌类有机化合物作为电极活性材料时电位较低，大多只有2～3.5V；作为电极活性材料往往由于理论容量偏低，难以得到理想的电池能量密度，且导电性与稳定性相对较差。
因此，现有技术还有待于改进和发展。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种蓄电池装置用的电极活性材料及其蓄电池装置，旨在解决现有电极活性材料电位较低，难以得到理想的电池能量密度及导电性与稳定性相对较差的问题。
本发明的技术方案如下：
一种蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（1）所示的结构：
（1）
式（1）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R7均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
一种蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（2）所示的结构：
（2）
式（2）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R7均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
所述的蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（3）所示的结构：
（3）
式（3）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
所述的蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（4）所示的结构：
（4）
式（4）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
所述的蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（5）所示的结构：
（5）
式（5）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
所述的蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（6）所示的结构：
（6）
式（6）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
一种蓄电池装置，所述蓄电池装置包括正极、负极和电解质，其中，所述正极和负极中的至少一个含有如上任一项所述的蓄电池装置用的电极活性材料。
所述的蓄电池装置，其中，含有所述的蓄电池装置用的电极活性物质作为正极，含有具有储存和释放锂/钠离子能力的电极活性物质作为负极，含有阴离子和阳离子构成的盐作为电解质。
所述的蓄电池装置，其中，含有所述的蓄电池装置用的电极活性物质作为负极，含有具有储存和释放锂/钠离子能力的电极活性物质作为正极，含有阴离子和阳离子构成的盐作为电解质。
所述的蓄电池装置，其中，所述电解质为固体电解质或有机溶液的液体电解质。
有益效果：本发明的含成对碳氮双键的杂环化合物可用作蓄电池装置用的电极活性材料，且由于含碳氮双键的杂环化合物的碳氮双键能融合在共轭大π骨架中，从而具有更好的导电性和稳定性；另外，含碳氮双键的杂环化合物具备高的理论容量，从而具有高的能量密度。
附图说明
图1为以常规的吩嗪为电极材料的锂二次电池CV曲线图。
图2为以常规的吩嗪为电极材料的锂二次电池在100mA/g条件下首次恒流充放电曲线。
图3为以常规的吩嗪为电极材料的锂二次电池在100mA/g条件下循环性能图。
图4为本发明实施例1中产物A3的红外傅里叶转换红外线光谱图。
图5为本发明实施例1中产物A3的核磁共振氢谱图。
图6为本发明实施例1中产物A3的锂二次电池CV曲线图。
图7为本发明实施例1中产物A3的锂二次电池在100mA/g条件下首次恒流充放电曲线。
图8为本发明实施例1中产物A3的锂二次电池在100mA/g条件下循环性能图。
具体实施方式
本发明提供一种蓄电池装置用的电极活性材料及其蓄电池装置，为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确，以下对本发明进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
基于现有蓄电池装置用的电极活性材料醌类有机化合物存在电位较低，作为电极活性材料时难以得到理想的电池能量密度，且导电性与稳定性相对较差的问题。本发明开发出一种新的蓄电池装置用的电极活性材料。本发明所述蓄电池装置用的电极活性材料为含成对碳氮双键的杂环化合物，所述含成对碳氮双键的杂环化合物不同于醌类有机化合物，多碳氮双键的杂环是共轭结构，具有导电性更优越的大π骨架，从而得到导电性能出色的蓄电池装置用的电极活性材料，有效解决电极活性材料导电性差与稳定性差的问题，且可大幅度提高电极材料的理论容量与电池的能量密度。
下面对本发明所述含成对碳氮双键的杂环化合物作为电极活性材料的原理进行说明。与醌类有机化合物类似，邻位或对位成对的碳氮双键（C=N）可以得到两个电子并与一对锂离子结合，如下述反应式A和B所示，因此，在原理上来说含成对碳氮双键的杂环化合物是可以作为电极活性材料的，即含成对碳氮双键的杂环化合物可以用作蓄电池装置用的电极活性材料。
（A）
（B）。
常规的吩嗪并不具备作为电极活性材料的能力，常规的吩嗪的结构式如下所示。
本发明通过电化学测试对常规的吩嗪的电极活性进行测试，电化学测试是在以下条件进行：以制备的吩嗪为活性物质，SuperP(超级炭)为导电剂，PVDF（聚偏氟乙烯）做粘结剂，NMP（N-甲基-2-吡咯烷酮）为溶剂调成料浆涂于铝箔上作成极片。以锂片为对电极，电解液浓度为1mol/L的锂盐在碳酸酯类和/或醚类有机溶剂中，聚乙稀微孔膜或玻璃碳纤维为电池的隔膜，组装成测试电池。在充满氩气的手套箱中组装成扣式电池，进行电化学测试。测试电压范围为1.1～3.4V。测试结果从图1~3显示，所述吩嗪材料在电压大于1.5V以上并不具备活性，在1.1～3.4V之间具有不到40mAh/g的充放电容量。因此，常规的吩嗪并不具备作为电极活性材料的能力，不能用作蓄电池装置用的电极活性材料。
针对上述现有常规的吩嗪并不具备作为电极活性材料的能力，不能用作蓄电池装置用的电极活性材料的问题。本发明对现有吩嗪材料进行了改进，通过官能团调控使得上述吩嗪材料具备优异的锂电充放电特性。
优选地，本发明提供一种蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（1）所示的结构：
（1）
式（1）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R7均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。其中，R1~R7亦可以全部为氢原子。上述式（1）结构式的物质为含成对碳氮双键的杂环化合物，由于所述含成对碳氮双键的杂环化合物的碳氮双键能融合在共轭大π骨架中，从而具有更好的导电性和稳定性；且含成对碳氮双键的杂环化合物具有高的理论容量，从而具有高的能量密度，因此，本发明的式（1）结构式的含成对碳氮双键的杂环化合物可用作蓄电池装置用的电极活性材料。进一步地，本发明还可提高碳氮（C=N）双键类官能团密度或减少不必要的取代官能团，以实现具有更高能量密度的电极活性材料，使其具备工业应用价值。
优选地，本发明提供一种蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（2）所示的结构：
（2）
式（2）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R7均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。其中，R1~R7亦可以全部为氢原子。上述式（2）结构式的物质同样为含成对碳氮双键的杂环化合物，上述式（2）结构式的含成对碳氮双键的杂环化合物同样可用作蓄电池装置用的电极活性材料。
基于上述含成对碳氮双键的杂环化合物，本发明还提供由上述式（1）和式（2）演变而成的如下所示的结构式（3）~(6)。
优选地，本发明提供一种蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（3）所示的结构：
（3）
式（3）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。其中，R1~R6亦可以全部为氢原子。
优选地，本发明提供一种蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（4）所示的结构：
（4）
式（4）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。其中，R1~R6亦可以全部为氢原子。
优选地，本发明提供一种所述蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（5）所示的结构：
（5）
式（5）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。其中，R1~R6亦可以全部为氢原子。
优选地，本发明提供一种所述蓄电池装置用的电极活性材料，其中，具有下述式（6）所示的结构：
（6）
式（6）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。其中，R1~R6亦可以全部为氢原子。
基于上述蓄电池装置用的电极活性材料，本发明还提供一种蓄电池装置，所述蓄电池装置包括正极、负极和电解质，其中，所述正极和负极中的至少一个含有如上任一项所述的蓄电池装置用的电极活性材料。本发明的蓄电池装置用的电极活性材料不含有重金属，不会向环境排放重金属污染，也不受贵金属资源日益匮乏的限制。此外，本发明所述含碳氮双键的杂环化合物比重比常规的无机金属轻，因此，使用本发明含碳氮双键的杂环化合物作为电极活性材料的蓄电池装置的整体重量更轻。
优选地，本发明含有所述的蓄电池装置用的电极活性物质作为正极，含有具有储存和释放锂/钠离子能力的电极活性物质作为负极，含有阴离子和阳离子构成的盐作为电解质。
优选地，本发明含有所述的蓄电池装置用的电极活性物质作为负极，含有具有储存和释放锂/钠离子能力的电极活性物质作为正极，含有阴离子和阳离子构成的盐作为电解质。
优选地，本发明所述电解质为固体电解质或有机溶液的液体电解质。
下面通过具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例1
按以下方式合成氨基官能团化的吩嗪类衍生物A-3。
按摩尔比为1:5称取2,5-二羟基-1,4-苯醌0.42克和邻苯二胺1.62克，均匀混合并充分碾磨。随后混合物在160℃的氮气保护条件下反应5h。冷却至室温后，所得粗产物在丙酮溶液中超声30分钟，随后抽滤并用丙酮洗涤固体产物多次，干燥，得到0.77克蓝紫色粉末产物。
产物A-3的红外傅里叶转换红外线光谱图见图4，产物A-3的核磁共振氢谱图见图5。
1HNMR(DMSO*d6)δ(ppm):9.67(s，2H)，7.6-7.8(m，2H)，7.3-7.5(m，2H)，6.56-6.68(m，2H)，6.44-6.55(m，2H)，6.34(s，2H)；MS(EI+):284；
FTIR：3450，3200，2958，2860，1590，1550，1498，1480，1420，1285，1201，1105，730cm-1。
以制备得到的蓝紫色粉末产物为活性物质，SuperP(超级炭)为导电剂，PVDF（聚偏氟乙烯）做粘结剂，NMP（N-甲基-2-吡咯烷酮）为溶剂调成料浆涂于铝箔上作成电极极片。以金属锂片为对电极，电解液浓度为1mol/L的磺酰亚胺盐（如LiTFSI的醚类电解液），玻璃纤维隔膜，在充满氩气的手套箱中组装成扣式电池，进行电化学测试。如图6~图8所示，电池在电压为1.1-3.4V的测试下，0.2C时首次充放电容量超过200mAh/g。0.2C充放电30圈，放电容量仍维持在150mAh/g左右。由此可知，吩嗪类衍生物A-3具备作为电极活性材料的能力，能用作蓄电池装置用的电极活性材料。
综上所述，本发明的一种蓄电池装置用的电极活性材料及其蓄电池装置，本发明的蓄电池装置用的电极活性材料为含成对碳氮双键的杂环化合物，该含成对碳氮双键的杂环是共轭结构，具有导电性更优越的大π骨架，从而得到导电性能出色的蓄电池装置用的电极活性材料，有效解决电极活性材料导电性差与稳定性差的问题，且可大幅度提高电极材料的理论容量与电池的能量密度。本发明的蓄电池装置用的电极活性材料不含有重金属，不会向环境排放重金属污染，也不受贵金属资源日益匮乏的限制。此外，含成对碳氮双键的杂环化合物的比重比常规的无机重金属轻，因此，使用本发明含碳氮双键的杂环化合物作为电极活性材料的蓄电池装置的整体重量更轻。
应当理解的是，本发明的应用不限于上述的举例，对本领域普通技术人员来说，可以根据上述说明加以改进或变换，所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。

Claims (10)

1.一种蓄电池装置用的电极活性材料，其特征在于，具有下述式（1）所示的结构：
（1）
式（1）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R7均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
2.一种蓄电池装置用的电极活性材料，其特征在于，具有下述式（2）所示的结构：
（2）
式（2）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R7均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
3.根据权利要求1所述的蓄电池装置用的电极活性材料，其特征在于，具有下述式（3）所示的结构：
（3）
式（3）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
4.根据权利要求1所述的蓄电池装置用的电极活性材料，其特征在于，具有下述式（4）所示的结构：
（4）
式（4）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
5.根据权利要求2所述的蓄电池装置用的电极活性材料，其特征在于，具有下述式（5）所示的结构：
（5）
式（5）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
6.根据权利要求2所述的蓄电池装置用的电极活性材料，其特征在于，具有下述式（6）所示的结构：
（6）
式（6）中，X，Y分别为碳原子，氮原子；R1~R6均为氢原子、卤原子、具有取代基的碳原子、具有取代基的氧原子、具有取代基的氮原子、具有取代基的硫原子、具有取代基的碳氧双键、具有取代基的碳硫双键、具有取代基的芳环、具有取代基的杂环、具有取代基的高分子中的一种。
7.一种蓄电池装置，所述蓄电池装置包括正极、负极和电解质，其特征在于，所述正极和负极中的至少一个含有如权利要求1-6任一项所述的蓄电池装置用的电极活性材料。
8.根据权利要求7所述的蓄电池装置，其特征在于，含有所述的蓄电池装置用的电极活性物质作为正极，含有具有储存和释放锂/钠离子能力的电极活性物质作为负极，含有阴离子和阳离子构成的盐作为电解质。
9.根据权利要求7所述的蓄电池装置，其特征在于，含有所述的蓄电池装置用的电极活性物质作为负极，含有具有储存和释放锂/钠离子能力的电极活性物质作为正极，含有阴离子和阳离子构成的盐作为电解质。
10.根据权利要求7所述的蓄电池装置，其特征在于，所述电解质为固体电解质或有机溶液的液体电解质。
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CN109411753A (zh) * 2017-08-17 2019-03-01 江苏中安环能新能源科技有限公司 一种新型嗪类化合物二次电池电极材料

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