CN105388123B - 一种由近红外光谱预测原油性质的方法 - Google Patents
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Abstract
一种由近红外光谱预测原油性质的方法,包括收集不同种类的原油样本,测定其近红外光谱和物性数据,将近红外光谱进行二阶微分处理后,进行主成分分析,取前w个得分与四个物性数据,经标准化处理后,再进行主成分分析,取前w+1个得分建立原油识别数据库,将待测原油样本的近红外光谱进行处理后,进行与建库同样的识别分析,得到待测原油的识别变量,由识别变量确定数据库中与其最为接近的原油样品,由这些原油样品的光谱对待测原油样本进行光谱拟合,再由拟合度与阈值的比较判断其拟合性,对于拟合完全的待测样品,由参与拟合的库光谱对应的物性数据预测待测原油样本的物性数据。
Description
技术领域
本发明为一种由近红外光谱预测原油性质的方法,具体地说,是一种由样品的近红外光谱以及已知原油样品性质数据库预测待测原油性质的方法。
背景技术
原油的快速评价在原油贸易、原油调合和原油加工等方面都具有重要的意义。近红外光谱是目前公认的一种油品快速和在线分析技术。原油评价不仅需要测定原油的基本性质(如密度、残炭、酸值、硫含量、氮含量、蜡含量、沥青质含量和实沸点蒸馏曲线等),还需要测定原油馏分油的物化性质,分析项目近百项,显然,采用传统的近红外光谱分析方法逐个建立校正模型是行不通的。
CN102374975A公开的“一种利用近红外光谱预测油品物性数据的方法”提出了一种新的油品物性数据预测方法—库光谱拟合方法(Library Spectra Fitting Method),这种方法采用油品的近红外光谱库和光谱拟合技术,基于光谱相似、性质相似的原理,通过光谱库中的一张或多张光谱对待测油品样本的光谱进行拟合,然后根据参与拟合光谱对应的物性数据计算出待测样本的性质。
库光谱拟合方法的基本思想是通过光谱库中的一组光谱对被测样本的光谱进行拟合表示,其实质在于未知样本可由一组库样本按一定比例混合而成,因此,未知样本的待测性质可通过库样本的性质按照混合比例计算得出。对于线性加和的性质如组分含量可通过简单的线性组合计算,对于非线性的性质如凝点和粘度等则需要用到调合规则。上述方法存在的主要问题是数学计算量大,耗费较长的计算时间,对于一个包含500条原油光谱的数据库,拟合往往需要5min,限制了该方法的应用。因此,如何提高计算速度是该方法亟待解决的技术问题。另外,由于数据库中的样本变化范围宽,对于非线性调合效应的性质(例如辛烷值和粘度等)需要用到调合规则,在一定程度上限制了该方法的实际应用。
发明内容
本发明的目的是提供一种由近红外光谱预测原油性质的方法,该法通过在建立的原油数据库搜寻与原油样品最相近的原油样本,通过光谱拟合预测待测原油样本的物性,可提高预测准确度和缩短预测时间。
本发明所述的由近红外光谱预测原油性质的方法,包括如下步骤:
(1)收集不同种类的原油样本,测定各样本的近红外光谱,并用常规方法测定各原油样本的物性数据,所述的物性数据不少于四个,
(2)对收集的各原油样本近红外光谱中7000~4000cm-1谱区的吸光度进行二阶微分处理,将经二阶微分处理的近红外光谱与其对应的原油性质数据建立原油样品近红外光谱数据库,
(3)将收集的各原油样本经二阶微分处理后的近红外光谱进行主成分分析(PCA),取每个原油样本光谱的前w个PCA得分与该样本的四个物性数据构成w+4个变量,将这w+4个变量分别进行标准化处理,再进行主成分分析,取前w+1个PCA得分,组成原油识别数据库,
(4)测定待测原油样本的近红外光谱,并采用常规方法测定其(3)步所述的四个物性数据,对测定的近红外光谱中7000~4000cm-1谱区的吸光度进行二阶微分处理,将前w个PCA得分,与其四个物性数据构成w+4个变量,将这w+4个变量进行标准化处理,再进行主成分分析,取前w+1个PCA得分作为识别变量,采用欧式距离最小方法,从(3)步建立的原油识别数据库中选出与待测原油最相近的20~100个原油样本,
(5)从(2)步所建的近红外光谱数据库中找出对应于选出的20~100个原油样本的光谱及对应的原油性质数据,组成拟合光谱库,按照下述方法拟合待测原油样本的光谱:
a)按式③求拟合库光谱的拟合系数,
③
式③中,x为待测原油样本的光谱,vi为第i个拟合库光谱,k为拟合库光谱的数目,ai为第i个拟合库光谱对应的拟合系数。
拟合系数ai采用经典的非负约束最小二乘法求出,即满足④式所述的目标函数:
④
b)将上述求得的拟合系数ai中所有的非零拟合系数提取出来,按式⑤进行归一化处理,得到归一化的拟合系数bi,
⑤
式⑤中,g为非零拟合系数的个数,
c)按式⑥计算待测原油样本的拟合光谱:
⑥
d)按式⑦计算待测原油样本光谱的拟合度s:
⑦
式⑦中,xj为待测原油样本光谱第j个波长点的吸光度,为拟合光谱第j个波长点的吸光度,m为光谱的波长点数,
(6)若s大于设定的阈值,则由参与拟合光谱样本对应的物性数据计算待测原油样本的物性数据。
本发明方法在利用原油库光谱拟合的基础上,通过主成分分析结合原油样品的物性数据,通过寻找与被测原油样品最相近的库样本,由所选库样本的光谱和物性数据,由光谱拟合度判断数据的可拟合性后进行物性数据预测,不但简化了数据处理量,提高了预测过程的计算速度,而且使预测结果更加准确。
具体实施方式
本发明方法先测定待测原油样本的近红外光谱,利用模式识别方法从原油光谱库中选出与待测原油光谱最相似的20~100个光谱,用这些光谱参与拟合运算,而非如CN102374975A的方法,将所有的原油光谱库的光谱都参与拟合运算。由于本发明使用与待测原油光谱最为接近的原油光谱参与拟合,不仅使计算速度提高,而且参与拟合的样本的物性数据与待测样本更接近,对于不符合线性加合的数据,也可采用按比例加合的方法计算,并使预测的物性数据更为准确。
本发明方法(1)步为收集不同种类的原油样本,测定其近红外光谱,以及用常规方法测定其物性数据。收集的原油样本数至少为200,优选为200~600。测定的原油样本的物性数据不少于四种,常用的有密度、50℃粘度、凝点、酸值,残炭、硫、氮、蜡、胶质、沥青质、金属镍和金属钒含量,实沸点蒸馏收率。
(2)步为对收集的原油样本的近红外光谱进行预处理后,将其与对应的原油物性数据建立原油近红外光谱数据库,预处理的方法是取7000~4000cm-1谱区的吸光度,对其进行二阶微分处理。
本发明(3)步为运用主成分分析法,将预处理后的近红外光谱与原油样本的物性数据结合,再以主成分为识别变量,与对应的原油样本的物性数据建立原油识别数据库。
(3)步先将预处理后的原油样本的近红外光谱进行主成分分析,取前w个得分与原油样本的四个物性数据构成w+4个变量,将这w+4个变量分别进行标准化处理后,再进行PCA,取前w+1个PCA得分(称X变量)与其对应的原油性质数据(称Y变量)构建原油识别数据库。
优选地,(2)步所建的原油样品近红外光谱数据库与(3)步建立的原油识别数据库的样本序号一致,且两库是开放的,可以根据需要随时添加更新的数据。
(3)步用于构建w+4个变量的四个物性数据优选为原油样本的50℃粘度、凝点、金属镍和金属钒含量;也可以选择其它物性数据。
(3)步所述对w+4个变量进行标准化处理的方法是:将每个变量减去其平均值,然后再除其标准偏差,即按式①进行标准化处理:
①
式①中,pS为经标准化处理的变量值,为1×n维;n为原油样本近红外光谱数据库中的原油样本数;p为未经标准化处理的变量值,为1×n维;为所述数据库中所有样本的p的平均值,为标量;pi为原油样本近红外光谱数据库中第i个样本的p变量值。
本发明方法(4)步为对待测原油样本进行识别变量处理,先测定待测原油样本的近红外光谱,对其进行二阶微分处理后,进行主成分分析,取前w个得分,与其用常规方法分析得到的四个物性数据组成w+4个变量,经标准化处理后再进行PCA计算,取前w+1个PCA得分作为识别变量。将此识别变量与(3)步建立的原油识别库中的样本进行对比,选出欧式距离最小的20~100个原油样本。
所述(3)、(4)步中,进行主成分分析所选的前w个主成分数中的w优选为4~6的整数。
(4)步中所述的欧式距离按式②计算:
②
式②中,dj为待测原油样本光谱与(3)步所建原油识别数据库中第j个原油样本之间的距离;xi为待测原油样本的第i个变量,pj,i为所述库中第j个原油样本的第i个变量。
本发明方法(5)步为用选出的与待测原油样本最相近的20~100个原油样本作为拟合库光谱,对待测原油样本的光谱进行拟合计算。
拟合采用式③~⑥进行计算,其中拟合系数ai采用经典的非负约束最小二乘法求出,非负约束最小二乘法的具体算法参见文献:C.L.Lawson and R.J.Hanson,SolvingLeast Squares Problems,Prentice-Hall,Englewood Cliffs,NJ(1974);160~165。
用拟合库光谱对待测原油的近红外光谱进行拟合后,由式⑦计算拟合的光谱与实测光谱的拟合度。
本发明方法(6)步为通过判断待测原油样本的光谱拟合性,预测待测原油样本的物性数据。先将计算的拟合度s与设定的拟合度阈值进行对比,拟合度s值越大说明拟合度越高,由此计算得到的预测性质越准确。若s小于或等于设定的阈值,说明拟合不完全,即待测样本不能完全由库光谱拟合表示,所以无法准确对其性质进行预测。
所述的拟合度阈值的确定方法为:选取一个原油样本,重复测定三次近红外光谱,对每次测定的光谱均选取7000~4000cm-1谱区的吸光度,进行二阶微分处理后,按式⑧计算两两光谱之间的伪拟合度(sr)值,取最大的sr值,乘以系数0.75即为阈值sv,
⑧
式⑧中,x'j和xj"为两个光谱的第j个波长点的吸光度,m为光谱的波长点数。
若s大于设定的阈值,说明可以用拟合的方法预测待测原油样本的物性,参与拟合的库样本对应的原油物理性质按式⑨预测待测原油样本的性质:
⑨
式⑨中,为预测的物性数据,bi为参与拟合的库样本的归一化的拟合系数,qi为参与拟合的库样本的物性数据。
本发明方法通过拟合待测原油样本的近红外光谱,可以预测待测原油的多种物性数据,为原油加工提供依据。
下面通过实例进一步详细说明本发明,但本发明并不限于此。
实例中测定原油近红外光谱的仪器采用Thermo AntarisII傅立叶变换近红外光谱仪,光谱范围3800~10000cm-1,分辨率8cm-1,采样间隔为4cm-1,累积扫描次数64次,透射测量方式。
测定原油样品物性的常规方法如下:
密度:GB/T 13377原油和液体或固体石油产品密度或相对密度的测定,
50℃粘度:GB/T 11137深色石油产品运动粘度测定法(逆流法)和动力粘度计算法,
凝点:GB/T 510石油产品凝点测定法,
酸值:GB/T 7304石油产品酸值的测定电位滴定法,
残炭:GB/T 17144石油产品残炭测定法(微量法),
硫含量:GB/T17040石油产品硫含量测定法(能量色散X射线光谱法),
氮含量:GB/T 17674原油中氮含量的测定(舟进样化学发光法)
蜡含量:SY/T 0537原油中蜡含量的测定,
胶质和沥青质含量:SY/T 7550原油中蜡、胶质、沥青质含量测定法
金属镍、金属钒含量:GB/T18608原油和渣油中镍、钒、铁、钠含量的测定火焰原子吸收光谱法,
实沸点蒸馏数据:GB/T 17280原油蒸馏标准试验方法。
实例1
按本发明方法预测原油性质。
(1)建立原油样品近红外光谱数据库
收集有代表性的原油样本458个,原油品种基本覆盖了世界主要原油产区。测定原油样品的近红外光谱,选取7000~4000cm-1谱区范围的吸光度,对其进行二阶微分处理,建立原油样品近红外光谱矩阵X779×458,其中458为原油样本个数,779为近红外光谱的数据点数。
用常规方法测定原油密度、50℃粘度、凝点、酸值、残炭、硫、蜡、胶质、沥青质、金属镍和金属钒含量以及实沸点蒸馏数据(TBP,23个温度点的累积质量收率:65℃、80℃、100℃、120℃、140℃、165℃、180℃、200℃、220℃、240℃、260℃、280℃、300℃、320℃、350℃、380℃、400℃、425℃、450℃、470℃、500℃、520℃、540℃),建立原油样品物性矩阵Y34×458,其中458为原油样本个数,34为所测的原油物性个数。
用原油近红外光谱矩阵X779×458与其对应的原油性质矩阵Y34×458建立原油样品近红外光谱数据库。
(2)建立原油识别数据库
将原油样品近红外光谱矩阵X779×458进行主成分分析(PCA),取库中每个原油光谱的前5个PCA(w=5)得分,与原油样本对应的50℃粘度、凝点、金属镍和金属钒含量,构成9个变量,将这9个变量按式①分别进行标准化处理,n=458。将标准化处理的9个变量再进行主成分分析,取每个原油样品的前6个PCA得分构成原油识别数据库矩阵K6×458。
(3)对待测原油样本的近红外光谱进行处理,并挑选拟合库光谱。
测定待测原油样本A的近红外光谱,并用常规方法测定其50℃粘度、凝点、金属镍和金属钒含量。
按照建库的方法,先对7000~4000cm-1谱区内的吸光度进行二阶微分处理,得到预处理后的光谱向量x779×1,通过PCA计算其前5个得分,与其50℃粘度、凝点、金属镍和金属钒含量分别按式①进行标准化处理,再进行PCA计算,取前6个PCA得分,构成该待测原油样本A的识别向量k6×1。
以待测原油样本A的识别向量k6×1为特征,从建立的识别数据库矩阵K6×458中,采用欧式距离最小方法,即按式②计算待测原油样本与原油识别库中各样本的距离,选出与待测原油样品A距离最小的50个样品。
将这50个样品的近红外光谱从原油样品近红外光谱数据库X779×458矩阵中取出,组成子光谱矩阵XZ779×50,对应的原油性质从Y34×458矩阵中提取,组成子物性阵YZ34×50,由子光谱矩阵和子物性矩阵组成拟合光谱库。
(4)对待测原油样本的光谱进行拟合
计算拟合度的阈值,取一个原油样本,重复测定三次其近红外光谱,选取7000~4000cm-1谱区的吸光度,进行二阶微分处理后,按式⑧计算两两光谱之间的伪拟合度(sr)值,取最大的sr值,乘以系数0.75即为阈值。经计算阈值sv=10.05。
用待测原油样本A的光谱向量x779×1,和拟合光谱库中的XZ779×50,按式③~⑤的步骤计算拟合系数,k=50,g=9,得到的不为零的拟合系数及对应的样品编号见表1。将这9个库光谱和其拟合系数,按式⑥计算拟合后的光谱,再按式⑦计算待测原油样本光谱的拟合度s为11.33,其值大于拟合度的阈值sv(10.05),说明待测原油样本光谱得到了较好的拟合,可以用拟合系数计算待测样本的物性数据。
表1
(5)预测待测原油样本的物性
由表1所示参与拟合的库光谱样本对应的物性数据,由式⑨计算待测原油样本A的物性数据,得到的预测值与实测值的对比结果见表2。
对比例1
按CN102374975A实例1的方法对待测原油样本A进行预测,预测值与实测数据的对比结果见表3。
由表2和表3可知,本方法较之CN102374975A方法,对待测原油物性数据的预测准确性提高。
表2
表3
Claims (9)
1.一种由近红外光谱预测原油性质的方法,包括如下步骤:
(1)收集不同种类的原油样本,测定各样本的近红外光谱,并用常规方法测定各原油样本的物性数据,所述的物性数据不少于四个,
(2)对收集的各原油样本近红外光谱中7000~4000cm-1谱区的吸光度进行二阶微分处理,将经二阶微分处理的近红外光谱与其对应的原油性质数据建立原油样品近红外光谱数据库,
(3)将收集的各原油样本经二阶微分处理后的近红外光谱进行主成分分析PCA,取每个原油样本光谱的前w个PCA得分与该样本的四个物性数据构成w+4个变量,将这w+4个变量分别按式①进行标准化处理,再进行主成分分析,取前w+1个PCA得分,组成原油识别数据库,
式①中,pS为经标准化处理的变量值,为1×n维;n为原油样本近红外光谱数据库中的原油样本数;p为未经标准化处理的变量值,为1×n维;为所述数据库中所有样本的p的平均值,为标量;pi为原油样本近红外光谱数据库中第i个样本的p变量值,
(4)测定待测原油样本的近红外光谱,并采用常规方法测定其(3)步所述的四个物性数据,对测定的近红外光谱中7000~4000cm-1谱区的吸光度进行二阶微分处理,将前w个PCA得分,与其四个物性数据构成w+4个变量,将这w+4个变量进行标准化处理,再进行主成分分析,取前w+1个PCA得分作为识别变量,采用欧式距离最小方法,从(3)步建立的原油识别数据库中选出与待测原油最相近的20~100个原油样本,
(5)从(2)步所建的近红外光谱数据库中找出对应于选出的20~100个原油样本的光谱及对应的原油性质数据,组成拟合光谱库,按照下述方法拟合待测原油样本的光谱:
a)按式③求拟合库光谱的拟合系数,
式③中,x为待测原油样本的光谱,vi为第i个拟合库光谱,k为拟合库光谱的数目,ai为第i个拟合库光谱对应的拟合系数,
拟合系数ai采用经典的非负约束最小二乘法求出,即满足④式的目标函数:
b)将上述求得的拟合系数ai中所有的非零拟合系数提取出来,按式⑤进行归一化处理,得到归一化的拟合系数bi,
式⑤中,g为非零拟合系数的个数,
c)按式⑥计算待测原油样本的拟合光谱:
d)按式⑦计算待测原油样本光谱的拟合度s:
式⑦中,xj为待测原油样本光谱第j个波长点的吸光度,为拟合光谱第j个波长点的吸光度,m为光谱的波长点数,
(6)若s大于设定的阈值,则由参与拟合光谱样本对应的物性数据计算待测原油样本的物性数据,所述的阈值的确定方法为:选取一个原油样本,重复测定三次近红外光谱,对每次测定的光谱均选取7000~4000cm-1谱区的吸光度,进行二阶微分处理后,按式⑧计算两两光谱之间的伪拟合度sr值,取最大的sr值,乘以系数0.75即为阈值,
式⑧中,x′j和x″j为两个光谱的第j个波长点的吸光度,m为光谱的波长点数。
2.按照权利要求1所述的方法,其特征在于(1)步收集的原油样本数至少为200。
3.按照权利要求2所述的方法,其特征在于(1)步收集的原油样本数为200~600。
4.按照权利要求1所述的方法,其特征在于(1)步测定的原油样本的物性数据有密度、50℃粘度、凝点、酸值,残炭、硫、氮、蜡、胶质、沥青质、金属镍和金属钒含量,实沸点蒸馏收率。
5.按照权利要求1所述的方法,其特征在于(3)步用于构建w+4个变量的四个物性数据为50℃粘度、凝点、金属镍和金属钒含量。
6.按照权利要求1所述的方法,其特征在于(3)、(4)步所述的w为4~6的整数。
7.按照权利要求1所述的方法,其特征在于(4)步中所述的欧式距离按式②计算:
式②中,dj为待测原油样本光谱与(3)步所建原油识别数据库中第j个原油样本之间的距离;xi为待测原油样本的第i个变量,pj,i为所述库中第j个原油样本的第i个变量。
8.按照权利要求1所述的方法,其特征在于由式⑨预测待测原油样本的性质:
式⑨中,为预测的物性数据,bi为参与拟合的库样本的归一化的拟合系数,qi为参与拟合的库样本的物性数据。
9.按照权利要求1所述的方法,其特征在于(2)步所建的原油样品近红外光谱数据库与(3)步建立的原油识别数据库的样本序号一致。
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