CN105253865A - 一种合成氧氮化硅原料及其制备方法 - Google Patents

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聂建华
张国锬
文晋
梁永和
邱文冬
张寒
尹玉成
蔡曼菲
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Abstract

本发明涉及一种合成氧氮化硅原料及其制备方法。其技术方案是：先将50~60wt%的单质硅与40~50wt%的二氧化硅混合，在球磨机中球磨至粒度为4.5~6.5μm，得到球磨粉料。再将球磨粉料放入气氛炉中，在高纯氮气气氛中，以10~12℃/min的升温速率升至1000℃~1100℃，然后以6~8℃/min的升温速率升至1400℃~1500℃，保温4~9h，即得合成氧氮化硅原料。本发明的工艺简单、生产周期短、成本低和无需特殊合成设备与处理技术，所制备的合成氧氮化硅原料具有Si2N2O纯度高和晶粒长大完整的特点。

Description

一种合成氧氮化硅原料及其制备方法
技术领域
本发明属于氧氮化硅技术领域。具体涉及一种合成氧氮化硅原料及其制备方法。
背景技术
氧氮化硅（Si2N2O）是SiO2-Si3N4系统中唯一的化合物，但Si2N2O一直被认为是在Si3N4合成过程中形成的一种稳定的副产物而没有深入研究。氧氮化硅（Si2N2O）具有优异的抗氧化性、抗热震性、耐腐蚀性、抗蠕变性以及高温强度高、高致密度、低膨胀率等优良性能，是一种优异的高温结构材料和耐火材料。研究表明：氮氧化硅具有氧化硅与氮化硅的过渡结构，其高强度是由化学键的多元性和结构的多样性而引起的自身强化和韧化机制所决定的。氧氮化硅最开始被人们发现是在合成氮化硅的反应过程中引入空气后，产物中出现了氧氮化硅，但是这一现象并未引起人们的注意。直到20世纪60年代，Anderson等在陨石中发现了氧氮化硅晶体，说明氧氮化硅是一种可以稳定存在的化合物。此后，有人相继研究了氧氮化硅的晶体结构、热力学性能以及X射线衍射图谱。这些基础研究为氧氮化硅粉末的合成及氧氮化硅陶瓷的制备奠定了基础。
目前国内外对氧氮化硅的研究还十分有限，主要原因是氧氮化硅一直被当作是合成氮化硅的过程中产生的一种不被希望得到的产物，因而没有得到重视；另一个原因是难以制得纯度较高的氧氮化硅粉末，而且氧氮化硅粉末烧结困难，难以得到致密的氧氮化硅制品，同时Si2N2O在超过1600℃时会分解。
目前Si2N2O合成的具体方法有：（1）SiO2与Si3N4高温（＞1700℃）固相反应合成，缺点是合成温度高，合成的Si2N2O高温下会分解，生成的气态SiO会流失，造成反应原料的损失；且在反应过程中Si3N4、SiO2不能充分接触，固相反应不能完全进行，不能生成均一的Si2N2O物相。（2）氮气中碳热还原SiO2，组成Si-N-C-O复杂体系，存在着多种副反应，有众多副产物的生成，且反应过程难以控制。（3）含硅的有机物SHS反应合成，缺点在于反应周期比较长，长达20~50h，气氛不好控制。（4）Si和SiO2的混合物高温氮气气氛下反应合成，在高温下有Si3N4大量生成影响最终合成产物，而且在高温下单质硅容易软化而封闭气孔，使得氮气的扩散困难，延长了反应时间，合成反应过程对温度和氧分压敏感。
发明内容
本发明旨在克服现有技术缺陷，目的在于提供一种工艺简单、生产周期短、成本低和对设备无特殊要求的合成氧氮化硅原料的制备方法。用该方法制备的合成氧氮化硅原料纯度高和晶粒长大完整。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案的具体步骤是：
第一步、先将50~60wt%的单质硅与40~50wt%的二氧化硅混合，然后在球磨机中球磨至粒度为4.5~6.5μm，得到球磨粉料。
第二步、将球磨粉料放入气氛炉中，在高纯氮气气氛中，先以10~12℃/min的升温速率升至1000℃~1100℃，再以6~8℃/min的升温速率升至1400℃~1500℃，保温4~9h，即得合成氧氮化硅原料。
所述单质硅的Si含量为95~97wt%，粒度为5~9μm。
所述二氧化硅的SiO2含量为99.4~99.8wt%，所述二氧化硅为化学分析纯，粒度为5~9μm。
所述高纯氮气的N2含量为99~99.999wt%。
由于采用上述技术方案，本发明与现有技术相比具有以下积极效果：
本发明采用的单质硅的Si含量高和采用的二氧化硅为化学分析纯，制备过程中不引入其它杂质，并采用碳质坩埚为合成反应容器，反应过程氧分压可控，保证了合成氧氮化硅原料纯度高，因此合成的产物单一，合成氧氮化硅原料纯度高达92~98%；本发明的合成温度为1400℃~1500℃，整个合成反应时间只有8~15h，缩短了反应时间，有助于节能环保；本发明反应过程简单，无需特殊合成设备与处理技术，生产成本低。
本发明所制备的合成氧氮化硅原料经检测：合成Si2N2O的晶体形貌为片层状和部分柱状，晶粒长度为4-7μm，Si2N2O含量达到了92~98%，纯度高和晶粒长大完整，满足工业使用要求。
因此，本发明的工艺简单、生产周期短、成本低和无需特殊合成设备与处理技术。所制备的合成氧氮化硅原料具有Si2N2O纯度高和晶粒长大完整的特点。
具体实施方式
下面结合实施例对本具体实施方式作进一步的描述，并非对本发明保护范围的限制：
为避免重复，先将本具体实施方式中所涉及的原料和有关技术参数统一描述如下，实施例中不再赘述：
所述单质硅的Si含量为95~97wt%，粒度为5~9μm。
所述二氧化硅的SiO2含量为99.4~99.8wt%，所述二氧化硅为化学分析纯，粒度为5~9μm。
所述高纯氮气的N2含量为99~99.999wt%。
实施例1
一种合成氧氮化硅原料及其制备方法。其制备方法的具体步骤是：
第一步、先将50~52wt%的单质硅与48~50wt%的二氧化硅混合，然后在球磨机中球磨至粒度为4.5~6.5μm，得到球磨粉料。
第二步、将球磨粉料放入气氛炉中，在高纯氮气气氛中，先以10~12℃/min的升温速率升至1000℃~1020℃；再以6~8℃/min的升温速率升至1400℃~1420℃，保温4h~5h，即得合成氧氮化硅原料。
本实施例制备的合成氧氮化硅原料经检测：Si2N2O含量达到了92~94%。
实施例2
一种合成氧氮化硅原料及其制备方法。其制备方法的具体步骤是：
第一步、先将52~54wt%的单质硅与46~48wt%的二氧化硅混合，然后在球磨机中球磨至粒度为4.5~6.5μm，得到球磨粉料；
第二步、将球磨粉料放入气氛炉中，在高纯氮气气氛中，先以10~12℃/min的升温速率升至1020℃~1040℃；再以6~8℃/min的升温速率升至1420℃~1440℃，保温5h~6h，即得合成氧氮化硅原料。
本实施例制备的合成氧氮化硅原料经检测：Si2N2O含量达到了93~95%。
实施例3
一种合成氧氮化硅原料及其制备方法。其制备方法的具体步骤是：
第一步、先将54~56wt%的单质硅与44~46wt%的二氧化硅混合，然后在球磨机中球磨至粒度为4.5~6.5μm，得到球磨粉料；
第二步、将球磨粉料放入气氛炉中，在高纯氮气气氛中，先以10~12℃/min的升温速率升至1040℃~1060℃；再以6~8℃/min的升温速率升至1440℃~1460℃，保温6~7h，即得合成氧氮化硅原料。
本实施例制备的合成氧氮化硅原料经检测：Si2N2O含量达到了94~96%。
实施例4
一种合成氧氮化硅原料及其制备方法。其制备方法的具体步骤是：
第一步、先将56~58wt%的单质硅与42~44wt%的二氧化硅混合，然后在球磨机中球磨至粒度为4.5~6.5μm，得到球磨粉料；
第二步、将球磨粉料放入气氛炉中，在高纯氮气气氛中，先以10~12℃/min的升温速率升至1060℃~1080℃；再以6~8℃/min的升温速率升至1460℃~1480℃，保温7h~8h，即得合成氧氮化硅原料。
本实施例所制备的合成氧氮化硅原料经检测：Si2N2O含量达到了95~97%。
实施例5
一种合成氧氮化硅原料及其制备方法。其制备方法的具体步骤是：
第一步、先将58~60wt%的单质硅与40~42wt%的二氧化硅混合，然后在球磨机中球磨至粒度为4.5~6.5μm，得到球磨粉料；
第二步、将球磨粉料放入气氛炉中，在高纯氮气气氛中，先以10~12℃/min的升温速率升至1080℃~1100℃；再以6~8℃/min的升温速率升至1480℃~1500℃，保温8~9h，即得合成氧氮化硅原料。
本实施例制备的合成氧氮化硅原料经检测：Si2N2O含量达到了96~98%。
本具体实施方式与现有技术相比具有以下积极效果：
本具体实施方式采用的单质硅的Si含量高和采用的二氧化硅为化学分析纯，制备过程中不引入其它杂质，并采用碳质坩埚为合成反应容器，反应过程氧分压可控，保证了合成氧氮化硅原料纯度高，因此合成的产物单一，合成氧氮化硅原料纯度高达92~98%；本具体实施方式的合成温度为1400℃~1500℃，整个合成反应时间只有8~15h，缩短了反应时间，有助于节能环保；本具体实施方式反应过程简单，无需特殊合成设备与处理技术，生产成本低。
本具体实施方式所制备的合成氧氮化硅原料经检测：合成Si2N2O的晶体形貌为片层状和部分柱状，晶粒长度为4-7μm，Si2N2O含量达到了92~98%，纯度高和晶粒长大完整，满足工业使用要求。
因此，本具体实施方式的工艺简单、生产周期短、成本低和无需特殊合成设备与处理技术。所制备的氧氮化硅原料具有Si2N2O纯度高和晶粒长大完整的特点。

Claims (5)

1.一种合成氧氮化硅原料的制备方法，其特征在于所述制备方法的具体步骤是：
第一步、先将50~60wt%的单质硅与40~50wt%的二氧化硅混合，然后在球磨机中球磨至粒度为4.5~6.5μm，得到球磨粉料；
第二步、将球磨粉料放入气氛炉中，在高纯氮气气氛中，先以10~12℃/min的升温速率升至1000℃~1100℃，再以6~8℃/min的升温速率升至1400℃~1500℃，保温4~9h，即得合成氧氮化硅原料。
2.根据权利要求1所述的合成氧氮化硅原料的制备方法，其特征在于所述单质硅的Si含量为95~97wt%，粒度为5~9μm。
3.根据权利要求1所述的合成氧氮化硅原料的制备方法，其特征在于所述二氧化硅的SiO2含量为99.4~99.8wt%，所述二氧化硅为化学分析纯，粒度为5~9μm。
4.根据权利要求1所述的合成氧氮化硅原料的制备方法，其特征在于所述高纯氮气的N2含量为99~99.999wt%。
5.一种合成氧氮化硅原料，其特征在于所述合成氧氮化硅原料是根据权利要求1~4项中任一项所述的合成氧氮化硅原料的制备方法所制备的合成氧氮化硅原料。
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