CN105140552B - 一种醇/Fe(III)液流燃料电池及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
一种醇/Fe(III)液流燃料电池及其制造方法，是将碳负载的钯纳米颗粒(Pd/C)粘贴在不锈钢网表面作为阳极，以石墨片作为阴极，阳极与阴极之间用离子交换膜隔开,阳极室内的阳极液和阴极室内的阴极液分别通过循环泵进行流动。所述阳极液为含醇的1mol L‑1 NaOH溶液。所述醇为甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇或仲丁醇。所述阴极液为含Fe(III)的1mol L‑1 NaCl溶液。本发明能在碱性溶液中使用多种醇进行稳定放电，电池结构简单，维护方便，生产成本低。
Description
技术领域
本发明属于新能源技术与燃料电池技术领域，具体涉及到一种醇/Fe(III)液流燃料电池及其制造方法。
背景技术
燃料电池是一种新型的发电装置，其主要优点有：（1）燃料电池是通过燃料与氧化剂的化学反应直接将化学能转变成电能，没有中间的能量转化环节，因而这种发电方式能量转化效率高；（2）燃料电池发电过程，机械部件很少，噪声低；化学反应的排出物主要是水蒸气等洁净的气体，不会污染环境；（3）燃料电池中所使用的燃料，既可是天然气、煤气和液化燃料，也可以是醇、沼气乃至木柴。可根据不同地区的具体情况，选用不同的燃料用于燃料电池的发电系统，因此燃料来源广；（4）燃料电池从中断运转到再启动，输电能力回升速度快，并可在短时间内增加和减少电力输出；（5）燃料电池的组装、拆装都很方便，可节省建电站的时间。以醇为燃料的燃料电池具有燃料来源广泛、容易存储、能量密度高等优点，受到人们广泛关注。这类醇燃料电池以醇的氧化反应为阳极反应、以某一氧化剂的还原反应为阴极反应来实现化学能转换为电池的过程。其中，醇氧化反应的催化剂主要是铂和钯，铂在酸性和碱性溶液中都对醇氧化反应具有催化活性，但醇氧化过程中的中间产物会吸附在铂催化剂表面，使铂催化剂中毒而失去活性，加上铂的价格昂贵和资源稀少，严重限制了铂催化剂的实际应用。钯只有在碱性溶液中才对醇氧化具有催化活性，但金属钯相对于铂来说，成本要较低，其在地球上的资源相对要丰富，而且钯在催化醇氧化过程中的毒化效应不明显。因此，在碱性溶液中，钯是醇氧化的优异的电催化剂。但为了进一步降低成本，进一步提高钯催化剂的催化活性，将钯和其它金属形成双元或多元复合物，并分散成纳米颗粒是充分利用钯催化剂的最有效的途径。在这类醇厚燃料电池中，其阴极反应一般是氧气（或空气）的还原，但氧气还原的动力过程很慢，其主要表现就是阴极反应，即氧还原反应的电流密度很小，大大限制了电池的放电性能。此外，氧还原反应的催化剂容易受到阳极液的污染而活性导致活性明显下降。因此，寻找新的、可以替代的阴极反应具有重要的意义。
发明内容
本发明的目的是提供一种液体流动型的醇/Fe(III)燃料电池,该电池结构简单，电池维护方便，成本降低。本发明还提供了一种液体流动型醇/Fe(III)燃料电池的制备方法。
为实现上述目的，本发明的实施方案为：一种液流型醇/Fe(III)燃料电池，其特征在于，将碳负载的钯纳米颗粒(Pd/C)粘贴在不锈钢网表面作为阳极，以石墨片作为阴极，阳极与阴极之间用离子交换膜隔开,阳极室内的阳极液和阴极室内的阴极液分别通过循环压力泵进行流动。
所述阳极液为含醇的1mol L-1 NaOH溶液。所述醇为甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇或仲丁醇。
所述阴极液为含Fe(III)的1mol L-1 NaCl溶液。
本发明还提供一种液流型醇/Fe(III)燃料电池的制造方法，包括以下步骤：
(1) 称取钯负载量为40%（wt%）的钯碳（Pd/C）催化剂颗粒与碳粉混合，加入无水乙醇，超声分散1小时，随后搅拌1小时，超声过程中慢慢滴加质量百分比60%的聚四氟乙烯乳状液，使混合物形成膏状物；将膏状物碾压成片状，在空气中晾干, 均匀放置在不锈钢网的两个表面上，随后用压片机在 30MPa下压成所需要的片状样品；将该片状样品放置马弗炉中，缓慢升温至400℃烧结2h，即得到电池的阳极；所述钯碳（Pd/C）催化剂颗粒、碳粉、无水乙醇和聚四氟乙烯乳状液的配比为120mg：130mg：10～25 ml：0.15～0.22mL。
（2）将石墨片为阴极，置于阴极液中，将阳极置于阳极液中，用离子交换膜Nafion117将阴极和阳极隔开，组成醇/Fe(III)燃料电池。所述阳极液为含醇的1mol L-1NaOH溶液，所述阴极液为含Fe(III)的1mol L-1 NaCl溶液。所述石墨片的面积为阳极面积的2倍。
为保证电池在放电过程中，由于电极表面的电活性物质的浓度下降所产生的极化，并导致放电性能下降的现象，将阳极液和阴极液在电池内进行循环流动，这样既保证了物质浓度的基本稳定，也避免了阳极液和阴极液通过离子交换膜Nafion117可能进行的相互渗透的现象发生。
本发明采用钯/碳粉纳米颗粒为醇氧化的催化剂，以石墨为Fe(III)还原反应的催化剂，以Nafion117膜为离子隔膜将阳极反应与阴极反应隔开，利用醇氧化反应（阳极反应）和Fe(III)还原反应（阴极反应）组成一种醇/Fe(III)液流燃料电池。阳极液和阴极液分别在阳极室和阴极室内循环流动，保证阳极室和阴极室中电活性物质的浓度保持基本不变，从而保证电池正常运行。电极为成本低、但电催化活性很高的石墨，而且Fe(III)资源广、成本低。本发明能在碱性溶液中使用多种醇进行稳定放电，电池结构简单，维护方便，生产成本大大下降。
附图说明
图1为本发明的结构图。
图中，①阳极液贮槽，②阴极液贮槽，③阳极液，④阴极液，⑤阳极，⑥阳极，⑦离子交换膜Nafion117，⑧循环压力泵。
具体实施方式
下面给出本发明的实施例，以详细说明本发明。
实施例1：
（1）称取钯负载量为40%（wt%）的钯碳（Pd/C）催化剂颗粒50 mg 与50 mg 碳粉混合，加入10 ml无水乙醇，超声分散1小时，随后搅拌1小时，超声过程中慢慢滴加0.15 mL质量百分比60%的聚四氟乙烯乳状液，使混合物形成膏状物；将膏状物碾压成片状，在空气中晾干, 均匀放置在不锈钢网的两个表面上，随后用压片机在 30MPa下压成所需要的片状样品；将该片状样品放置马弗炉中，缓慢升温至400℃，在400℃下烧结2 h，即得到电池的阳极。
（2）将面积为阳极面积2倍的石墨片为阴极，置于含Fe(III)的1mol L-1 NaCl溶液中，将阳极置于含醇的1mol L-1 NaOH溶液中，用离子交换膜Nafion117将二者隔开，组成醇/Fe(III)燃料电池。其结构如图1所示。
（3）为保证电池在放电过程中，由于电极表面的电活性物质的浓度下降所产生的极化，并导致放电性能下降的现象，将阳极液和阴极液在电池内进行循环流动，这样既保证了物质浓度的基本稳定，也避免了阳极液和阴极液通过离子交换膜Nafion117可能进行的相互渗透的现象发生。
（4）将图1所示的燃料电池进行放电测试。结果表明， 在阳极液为1 mol L-1NaOH+0.5 mol L-1甲醇、阴极液为1 mol L-1NaCl+0.5 mol L-1FeCl3，电池开路电压 0.92 V， 最大功率密度 28 mW cm-2，对应的电流密度为40 mA cm-2。
实施例2：
（1）称取钯负载量为40%（wt%）的钯碳（Pd/C）催化剂颗粒86 mg 与90 mg 碳粉混合，加入18 ml无水乙醇，超声分散1小时，随后搅拌1小时，超声过程中慢慢滴加0.19 mL质量百分比60%的聚四氟乙烯乳状液，使混合物形成膏状物；将膏状物碾压成片状，在空气中晾干, 均匀放置在不锈钢网的两个表面上，随后用压片机在 30MPa下压成所需要的片状样品；将该片状样品放置马弗炉中，缓慢升温至400℃，在400℃下烧结2 h，即得到电池的阳极。
（2）将面积为阳极面积2倍的石墨片为阴极，置于含Fe(III)的1mol L-1 NaCl溶液中，将阳极置于含醇的1mol L-1 NaOH溶液中，用离子交换膜Nafion117将二者隔开，组成醇/Fe(III)燃料电池。其结构如图1所示。
（3）为保证电池在放电过程中，由于电极表面的电活性物质的浓度下降所产生的极化，并导致放电性能下降的现象，将阳极液和阴极液在电池内进行循环流动，这样既保证了物质浓度的基本稳定，也避免了阳极液和阴极液通过离子交换膜Nafion117可能进行的相互渗透的现象发生。
（4） 将图1所示的燃料电池进行放电测试。结果表明， 在阳极液为1 mol L-1NaOH+0.5 mol L-1甲醇、阴极液为1 mol L-1NaCl+0.5 mol L-1FeCl3，电池开路电压 0.98 V， 最大功率密度 35 mW cm-2，对应的电流密度为45 mA cm-2。
实施例3：
(1) 称取钯负载量为40%（wt%）的钯碳（Pd/C）催化剂颗粒120 mg 与130 mg 碳粉混合，加入25 ml无水乙醇，超声分散1小时，随后搅拌1小时，超声过程中慢慢滴加0.22 mL质量百分比60%的聚四氟乙烯乳状液，使混合物形成膏状物；将膏状物碾压成片状，在空气中晾干, 均匀放置在不锈钢网的两个表面上，随后用压片机在 30MPa下压成所需要的片状样品；将该片状样品放置马弗炉中，缓慢升温至400℃，在400℃下烧结2 h，即得到电池的阳极。
（2）将面积为阳极面积2倍的石墨片为阴极，置于含Fe(III)的1mol L-1 NaCl溶液中，将阳极置于含醇的1mol L-1 NaOH溶液中，用离子交换膜Nafion117将二者隔开，组成醇/Fe(III)燃料电池。
（3）为保证电池在放电过程中，由于电极表面的电活性物质的浓度下降所产生的极化，并导致放电性能下降的现象，将阳极液和阴极液在电池内进行循环流动，这样既保证了物质浓度的基本稳定，也避免了阳极液和阴极液通过离子交换膜Nafion117可能进行的相互渗透的现象发生。
(4)将图1所示的燃料电池进行放电测试。结果表明，在阳极液为1 mol L-1NaOH+0.5 mol L-1甲醇、阴极液为1 mol L-1NaCl+0.5 mol L-1FeCl3，电池开路电压 0.91 V， 最大功率密度 24 mW cm-2，对应的电流密度为37 mA cm-2。
实施例 4 ：
本实施例中的步骤（1）、（2）和（3）分别与实施例 2 中的步骤（1）、（2）和（3）相同。
(4)将图1所示的燃料电池进行放电测试。结果表明，在阳极液为1 mol L-1NaOH+0.5 mol L-1乙醇、阴极液为1 mol L-1NaCl+0.5 mol L-1FeCl3， 电池开路电压 1.01 V， 最大功率密度 37 mW cm-2，对应的电流密度为48 mA cm-2。
实施例 5 ：
本实施例中的步骤（1）、（2）和（3）分别与实施例 2 中的步骤（1）、（2）和（3）相同。
(4)将图1所示的燃料电池进行放电测试。结果表明，在阳极液为1 mol L-1NaOH+0.5 mol L-1正丙醇、阴极液为1 mol L-1NaCl+0.5 mol L-1FeCl3， 电池开路电压 1.12 V，最大功率密度 43 mW cm-2，对应的电流密度为56 mA cm-2。
实施例 6 ：
本实施例中的步骤（1）、（2）和（3）分别与实施例 2 中的步骤（1）、（2）和（3）相同。
(4)将图1所示的燃料电池进行放电测试。结果表明，在阳极液为1 mol L-1NaOH+0.5 mol L-1异丙醇、阴极液为1 mol L-1NaCl+0.5 mol L-1FeCl3，电池开路电压 0.95 V，最大功率密度 28 mW cm-2，对应的电流密度为40 mA cm-2。
实施例 7 ：
本实施例中的步骤（1）、（2）和（3）分别与实施例 2 中的步骤（1）、（2）和（3）相同。
(4)将图1所示的燃料电池进行放电测试。结果表明，在阳极液为1 mol L-1NaOH+0.5 mol L-1正丁醇、阴极液为1 mol L-1NaCl+0.5 mol L-1FeCl3， 电池开路电压 0.95 V，最大功率密度 25 mW cm-2，对应的电流密度为35 mA cm-2。
实施例 8 ：
本实施例中的步骤（1）、（2）和（3）分别与实施例 2 中的步骤（1）、（2）和（3）相同。
(4)将图1所示的燃料电池进行放电测试。结果表明，在阳极液为1 mol L-1NaOH+0.5 mol L-1异丁醇、阴极液为1 mol L-1NaCl+0.5 mol L-1FeCl3， 电池开路电压 0.96 V，最大功率密度 22 mW cm-2，对应的电流密度为32 mA cm-2。
实施例 9 ：
本实施例中的步骤（1）、（2）和（3）分别与实施例 2 中的步骤（1）、（2）和（3）相同。
(4)将图1所示的燃料电池进行放电测试。结果表明，在阳极液为1 mol L-1NaOH+0.5 mol L-1仲丁醇、阴极液为1 mol L-1NaCl+0.5 mol L-1FeCl3， 电池开路电压 0.90 V，最大功率密度 18 mW cm-2，对应的电流密度为28 mA cm-2。
Claims (6)
1.一种液流型醇/Fe(III)燃料电池，其特征在于：将碳负载的钯纳米颗粒粘贴在不锈钢网表面作为阳极，以石墨片作为阴极，阳极与阴极之间用离子交换膜隔开,阳极室内的阳极液和阴极室内的阴极液分别通过循环压力泵进行流动；所述阳极液为含醇的1mol L-1NaOH溶液；所述阴极液为含Fe(III)的1mol L-1 NaCl溶液。
2.根据权利要求1所述的液流型醇/Fe(III)燃料电池，其特征在于，所述醇为甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇或仲丁醇。
3.一种液流型醇/Fe(III)燃料电池的制造方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）取钯负载量质量百分比为40%的钯碳催化剂颗粒与碳粉混合，加入无水乙醇，超声分散1小时，随后搅拌1小时，超声过程中慢慢滴加质量百分比60%的聚四氟乙烯乳状液，使混合物形成膏状物；将膏状物碾压成片状，在空气中晾干,均匀放置在不锈钢网的两个表面上，随后用压片机在30MPa下压成所需要的片状样品；将该片状样品放置马弗炉中，缓慢升温至400℃烧结2h，即得到电池的阳极；
（2）将石墨片为阴极，置于阴极液中，将阳极置于阳极液中，用离子交换膜Nafion117将阴极和阳极隔开，组成醇/Fe(III)燃料电池；所述阳极液为含醇的1mol L-1 NaOH溶液，所述阴极液为含Fe(III)的1mol L-1 NaCl溶液。
4.根据权利要求3所述的液流型醇/Fe(III)燃料电池的制造方法，其特征在于，步骤（1）中，所述钯碳催化剂颗粒、碳粉、无水乙醇和聚四氟乙烯乳状液的配比为120mg：130mg：10～25 ml：0.15～0.22mL。
5.根据权利要求3所述的液流型醇/Fe(III)燃料电池的制造方法，其特征在于，所述石墨片的面积是阳极的2倍。
6.根据权利要求3所述的液流型醇/Fe(III)燃料电池的制造方法，其特征在于，将阳极液和阴极液在电池内进行循环流动。
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