CN110416581A - 一种阳极液流均相催化燃料电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种阳极液流均相催化燃料电池及其制备方法，所述阴极液流均相催化燃料电池包括双极板结构，所述双极板结构包括阳极板、阴极板和位于所述阳极板与所述阴极板之间的膜电极，所述膜电极沿所述阳极板到阴极板的方向包括依次层叠设置的阳极、质子交换膜、催化剂层和阴极，所述阳极的材料具有亲水性，所述阴极为疏水碳纸；所述阳极液流均相催化燃料电池位于所述双折板结构的阳极板的一侧具有用以盛装阳极电解液的燃料反应室，所述阳极电解液包括燃料、酸和催化剂，所述燃料为生物质材料。本发明采用均相催化方式抗污染和中毒的能力强，使用的膜电极贵金属催化剂用量少，节约了成本。

Description

一种阳极液流均相催化燃料电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及电池领域，尤其是涉及一种阳极液流均相催化燃料电池及其制备方法。
背景技术
燃料电池是一种将储存在燃料和氧化剂中的化学能直接转化为电能的装置。相对于其他燃料电池，质了交换膜燃料电池具有工作温度较低、启动较快、能量转换效率高、结构简单、燃料来源广、排放物零污染等特点，可用到车用动力电源、便携式电源、通讯基站后备/应急电源等方面。目前研究最深入的为氢燃料电池，如图1所示，氢气通过阳极侧的气体流场到达阳极，通过气体扩散层到达阳极催化层，与催化层上的催化剂铂发生吸附脱附反应，氢分子分解为2个质子H+，并释放出2个电子和热量。这一过程称为氢气的阳极氧化过程：H2＝2H++2e-，在电池的另一端，氧化剂氧气(或空气)通过阴极侧的气体流场到达阴极，通过气体扩散层到达阴极催化层，吸附在催化剂铂的活性位点上。同时氢离子穿过电解质到达阴极，电子通过外电路也到达阴极。在阴极催化剂的作用下，氧气与氢离子和电子发生反应生成水并放出部分热量，这一过程称为氧气还原过程：
阴极侧发生的反应为；1/2O2+2H++2e-＝H2O，
总的化学反应式为：1/2O2+H2＝H2O。
阳极燃料为气体氢的PEMFC(质子交换膜燃料电池)，这类电池的膜电极两侧均负载有催化剂，属于非均相催化，并且由于膜电极两侧均有贵金属催化剂，成本较高。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的是提供一种阳极液流均相催化燃料电池，在阳极采用均相催化方式抗污染和中毒的能力强，使用的膜电极仅在一侧具有催化剂层，贵金属催化剂用量少，节约了成本。
本发明所采取的技术方案是：
本发明提供了一种阳极液流均相催化燃料电池，包括双极板结构，所述双极板结构包括阳极板、阴极板和位于所述阳极板与所述阴极板之间的膜电极，所述膜电极沿所述阳极板到阴极板的方向包括依次层叠设置的阳极、质子交换膜、催化剂层和阴极，所述阳极的材料具有亲水性，所述阴极为疏水碳纸；所述阳极液流均相催化燃料电池位于所述双折板结构的阳极板的一侧具有用以盛装阳极电解液的燃料反应室，所述阳极电解液包括燃料、酸和催化剂，所述燃料为生物质材料。上述阳极液流均相催化燃料电池的阳极侧为液相，运行时可以用蠕动泵或者隔膜泵将阳极电解液打入电池的阳极参与电池反应，且循环使用，阴极可以采用主动进气和自呼吸两种形式，前者将空气通过泵机打入阴极侧，后者将阴极直接暴露在空气中，无需泵机进气。阳极的材料具有亲水性的作用是利于阳极侧的阳极电解液扩散，进而利于提高电池的性能。
优选地，所述阳极的材料为亲水性石墨毡、亲水性碳毡或亲水性碳纸。
更进一步优选地，所述阳极的材料为亲水性石墨毡或亲水性碳毡，传统燃料电池使用的膜电极中阳极催化层需要附着在阳极(一般是碳纸)上，因此无法使用石墨毡或碳毡，本发明采用阳极均相催化的方式，将阳极侧使用的催化剂与燃料混合形成阳极电解液，因而使用的膜电极阳极侧不含催化剂层，能够使用亲水性石墨毡、亲水性碳毡作为阳极代替传统燃料电池中使用的碳纸，并且由于亲水性石墨毡或亲水性碳毡具有三维大孔性结构，因而在液流条件下具有更好的传质、集电的效果。
优选地，所述催化剂层靠近所述阴极的一侧的nafion固含量为20～25％、靠近所述质子交换膜一侧的nafion固含量为35～40％。Nafion溶液起到粘结剂和H+导体的作用，一方面增大催化剂如Pt/C与质子交换膜的粘附力，另一方面增大催化剂层的三相界面。与氢燃料电池对称的膜电极相比，本发明的膜电极是不对称的，受力也就不均匀，为增大质子交换膜与催化剂层、疏水碳纸的结合度，故将近质子交换膜侧催化剂层nafion含量提高到35～40％，同时降低近疏水碳纸侧的催化剂层的nafion含量降低至20～25％，这样即不影响质子交换膜侧的质子传递，又提高了疏水碳纸侧空气的传递。
优选地，所述阳极的厚度为1～2mm。
优选地，所述生物质材料为多元醇、糖类、糖醇中的至少一种。所述生物质材料包含但不限于乙二醇、丙三醇、丁四醇、葡萄糖、淀粉、纤维素、木糖醇等。
优选地，阳极电解液中所述酸包括磷酸、硫酸、盐酸中的至少一种。优选地，阳极电解液中所述催化剂包括磷钼酸、氯化铁、磷钨酸、亚甲基蓝中的至少一种。
优选地，所述阳极电解液为热活化的阳极电解液，所述热活化的阳极电解液由阳极电解液在70～100℃条件下活化制得。
本发明还提供一种上述的阳极液流均相催化燃料电池的制备方法，包括制备所述膜电极的步骤，具体包括：
(1)将催化剂浆液覆在疏水碳纸上形成负载有催化剂层的碳纸；
(2)将负载有催化剂层的碳纸与质子交换膜进行热压；
(3)将阳极与步骤(2)的产品进行热压形成膜电极。
优选地，步骤(2)中热压的参数为：温度140～170℃，压力7～9MPa，时间为3～5min。
优选地，步骤(3)中热压的参数为：温度120～140℃，压力0.5～1.5MPa，时间为2～4min。
优选地，所述阳极的材料为亲水性石墨毡、亲水性碳毡或亲水性碳纸，制备过程具体为：在空气条件下，取石墨毡、碳毡或碳纸在温度400～440℃下进行加热处理。
本发明的有益效果是：
本发明提供一种液流均相催化阳极、空气阴极的燃料电池形式，可将生物质材料中的化学能转换为电能、效率高、安全性高，在阳极采用均相催化方式抗污染和中毒的能力强。相较于现有技术的燃料电池使用的质子交换膜两侧负载催化剂的膜电极，本发明使用的膜电极仅在一侧使用催化剂层，贵金属催化剂用量少，节约了成本。
附图说明
图1为现有技术中氢燃料电池的工作示意图；
图2为实施例1中阳极液流均相催化燃料电池的结构示意图；
图3为实施例1中阳极液流均相催化燃料电池中膜电极的结构示意图。
具体实施方式
以下将结合实施例对本发明的构思及产生的技术效果进行清楚、完整地描述，以充分地理解本发明的目的、特征和效果。显然，所描述的实施例只是本发明的一部分实施例，而不是全部实施例，基于本发明的实施例，本领域的技术人员在不付出创造性劳动的前提下所获得的其他实施例，均属于本发明保护的范围。
实施例1
参见图2，本实施例提供一种阳极液流均相催化燃料电池，包括双极板结构，所述双极板结构包括阳极板1、阴极板3和位于所述阳极板1与所述阴极板3之间的膜电极2。图3为膜电极2的结构示意图，所述膜电极2沿所述阳极板1到阴极板3的方向包括依次层叠设置的阳极21、质子交换膜22、催化剂层23和阴极24，所述阳极21的材料具有亲水性，在一些优选实施例中可以为亲水性石墨毡或亲水性碳毡，所述阴极24为疏水碳纸；所述阳极液流均相催化燃料电池位于所述双折板结构的阳极板的一侧具有用以盛装阳极电解液的燃料反应室，所述阳极电解液4包括燃料、酸和催化剂，所述燃料为生物质材料。上述阳极液流均相催化燃料电池的阳极侧为液相，运行时可以用蠕动泵或者隔膜泵将阳极电解液打入电池的阳极参与电池反应，且循环使用，阴极可以采用主动进气和自呼吸两种形式，前者将空气通过泵机打入阴极侧，后者将阴极直接暴露在空气中，无需泵机进气。
本实施例还提供一种上述阳极液流均相催化燃料电池的制备方法，包括制备上述膜电极的步骤，具体为：
(1)取5cm*5cm的疏水碳纸作为阴极材料。分别配制20％nafion固含量的贵金属催化剂浆液10mL，配制40％nafion固含量的10mL贵金属催化剂浆液，然后先将20％nafion含固量的贵金属催化剂浆液10mL喷涂于疏水碳纸上，干燥后再喷涂10mL 40％nafion固含量的贵金属催化剂浆液，干燥。本实施例中贵金属催化剂为Pt/C催化剂。
(2)将步骤(1)中干燥后制得的负载有催化剂的疏水碳纸与质子交换膜进行热压，热压参数：温度140～170℃，压力7～9MPa，时间3～5min。
(3)将合适尺寸的石墨毡、碳毡或碳纸进行亲水处理作为阳极，本实施例以碳毡为例，其亲水处理过程具体为：首先对碳毡进行清洗，之后用去离子水清洗并且浸泡，之后用超声波处理30min，更换去离子水，连续进行三次，洗净的碳毡在180℃条件下烘4小时以上。将干燥的碳毡放置在马弗炉中，通入空气条件下，控制温度为420℃，加热10h，之后自然冷却，制备得到亲水性碳毡。然后与步骤(2)的产品进行热压，热压参数为：温度120～140℃，压力0.5～1.5MPa，时间2～4min。石墨毡/碳毡的厚度1～2mm为宜，以保证液流的快速扩散。至此，完成膜电极的制备。
上述经步骤(1)和(2)处理后，催化剂层靠近疏水碳纸(即阴极)的一侧的nafion固含量为20％、靠近所述质子交换膜一侧的nafion固含量为40％，催化剂层整体的nafion固含量维持在30％左右，使得最终电池的性能最优。
电池组装：将制备得到的膜电极安装于阴极板和阳极板之间，通过安装夹具压合，然后利用螺丝或者其他方式固定，保证极片和膜电极之间压合紧密。然后与外壳相配合组成单电池，电池组由单电池串、并联完成。首次使用时，阳极电解液的配制需要将各种催化剂组分、辅助催化组分以及燃料以一定比例加入溶剂水中，充分搅拌和溶解形成阳极电解液。阳极电解液在首次使用需要进行初次热活化，在70-100℃区间内活化1-12h，使得开路电压稳定。本实施例中阳极电解液的组成为：燃料使用葡萄糖、酸为1mol/L的磷酸、催化剂为1.5mol/L的氯化铁和0.05mol/L的磷钼酸。
实施例2
实施例2中提供一种燃料电池，与实施例1相同，不同之处在于，其中膜电极包括：阳极为亲水性碳纸、阴极为负载催化剂的疏水碳纸，中间为质子交换膜，阳极和阴极碳纸通过热压与质子交换膜形成膜电极。
效果实施例1
对比例1：对比例1中提供一种燃料电池，与实施例1相同，其中膜电极包括：阳极为亲水性碳毡、阴极为负载催化剂的疏水碳纸、中间为质子交换膜，不同之处在于，疏水碳纸通过热压与质子交换膜形成单侧碳纸膜电极，亲水性碳毡不采用热压，而是直接和单侧碳纸膜电极进行组装。
测定实施例1、实施例2和对比例1中的燃料电池的电流密度及功率密度，结果如表1所示。
表1实施例1、实施例2和对比例1中的燃料电池的电流密度及功率密度
实施例 电流密度 功率密度 开路电压
实施例1 145.0mAcm<sup>-2</sup> 40.5mWcm<sup>-2</sup> 0.55 V
实施例2 133.4mAcm<sup>-2</sup> 32.3mWcm<sup>-2</sup> 0.62 V
对比例1 121.0mAcm<sup>-2</sup> 29.8mWcm<sup>-2</sup> 0.46 V
从表1结果可以看出，实施例1和实施例2中燃料电池的效果最好，电流密度和功率密度最大，而不采用热压碳毡的对比例1燃料电池的电流密度、功率密度和开路电压都最小，说明热压有效减小了膜电极内阻，且不影响其三维结构。此外虽然采用亲水碳纸的实施例2的燃料电池开路电压最大，但由于碳纸的三维结构不如碳毡丰富，导致其输出功率密度相较于实施例1较小。

Claims (10)

1.一种阳极液流均相催化燃料电池，其特征在于，包括双极板结构，所述双极板结构包括阳极板、阴极板和位于所述阳极板与所述阴极板之间的膜电极，所述膜电极沿所述阳极板到阴极板的方向包括依次层叠设置的阳极、质子交换膜、催化剂层和阴极，所述阳极的材料具有亲水性，所述阴极为疏水碳纸；所述阳极液流均相催化燃料电池位于所述双折板结构的阳极板的一侧具有用以盛装阳极电解液的燃料反应室，所述阳极电解液包括燃料、酸和催化剂，所述燃料为生物质材料。
2.根据权利要求1所述的阳极液流均相催化燃料电池，其特征在于，所述阳极的材料为亲水性石墨毡、亲水性碳毡或亲水性碳纸。
3.根据权利要求1所述的阳极液流均相催化燃料电池，其特征在于，所述催化剂层靠近所述阴极的一侧的nafion固含量为20～25％、靠近所述质子交换膜一侧的nafion固含量为35～40％。
4.根据权利要求1-3任一项所述的阳极液流均相催化燃料电池，其特征在于，所述阳极的厚度为1～2mm。
5.根据权利要求1-3任一项所述的阳极液流均相催化燃料电池，其特征在于，所述生物质材料为多元醇、糖类、糖醇中的至少一种。
6.根据权利要求1-3任一项所述的阳极液流均相催化燃料电池，其特征在于，所述阳极电解液为热活化的阳极电解液，所述热活化的阳极电解液由阳极电解液在70～100℃条件下活化制得。
7.权利要求1-6任一项所述的阳极液流均相催化燃料电池的制备方法，其特征在于，包括制备所述膜电极的步骤，具体包括：
(1)将催化剂浆液覆在疏水碳纸上形成负载有催化剂层的碳纸；
(2)将负载有催化剂层的碳纸与质子交换膜进行热压；
(3)将阳极与步骤(2)的产品进行热压形成膜电极。
8.根据权利要求7所述的阳极液流均相催化燃料电池的制备方法，其特征在于，步骤(2)中热压的参数为：温度140～170℃，压力7～9MPa，时间为3～5min。
9.根据权利要求7所述的阳极液流均相催化燃料电池的制备方法，其特征在于，步骤(3)中热压的参数为：温度120～140℃，压力0.5～1.5MPa，时间为2～4min。
10.根据权利要求7所述的阳极液流均相催化燃料电池的制备方法，其特征在于，所述阳极的材料为亲水性石墨毡、亲水性碳毡或亲水性碳纸，制备过程具体为：在通空气条件下，取石墨毡、碳毡或碳纸在温度400～440℃下进行加热处理。
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