CN105073949B - 混合氧化物材料 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及混合氧化物材料、用于所述混合氧化物材料的制备的方法、用于电离辐射的探测器以及CT扫描器。具体地，提出了一种具有分子式为(YwTbx)3Al5‑yGayO12：Cez的混合氧化物材料，其中，0.01≤w≤0.99，0.01≤x≤0.99，0≤y≤3.5并且0.001≤z≤0.10，并且其中，w+x+3*z＝1，其中，所述混合氧化物材料掺杂有至少10ppm的V。
Description
技术领域
本发明涉及混合氧化物材料、用于所述混合氧化物材料的制备的方法、用于电离辐射的探测器以及CT(计算机断层摄影)扫描器。
背景技术
用于电离辐射的探测器并且尤其是用于电离辐射的固态探测器被例如广泛地使用在CT扫描器中。广义地讲，用于电离辐射的这样的固态探测器包括两个主要的子单元。第一子单元包括荧光部件，所述荧光部件通常被称为闪烁体或磷光体，所述荧光部件吸收辐射并且作出响应而发射在UV区域、可视区域或IR区域中的光子。第二子单元包括光探测器，所述光探测器能够探测由闪烁体或磷光体发射的光子，并且产生对应的电信号。
关于以上表述“闪烁体”和“磷光体”，需要注意，两者是可互换的术语，并且应当理解，在本发明的范围之内指的是固态发光材料，所述固态发光材料响应于由诸如X射线、β辐射或γ辐射的电离辐射的激励而发射具有相当低的能量的光子的辐射。
表述“电离辐射”在本发明的范围之内指的是具有比紫外辐射的能量更高的能量的电磁辐射。
用于电离辐射的探测器广泛应用于基于X射线的探测和成像的系统。针对这样的探测器和闪烁体的主要医学应用中的一个是在CT扫描器中。
具体对于其在CT扫描器中的应用，优选在那些闪烁体示出高光产出的情况下，使得CT扫描器能够以对于患者尽可能低的辐射剂量运行。此外，在现代CT扫描器中使用的闪烁体应当具有尽可能低的残光，这是因为否则扫描处理必须(例如，通过减少旋转频率)被减慢，以减少在后续图像中的残光的影响，对检查的速度产生影响。
最后，也期望闪烁体对于可见光而言尽可能透明，这是因为否则发生由电离辐射与闪烁体之间的相互作用产生的光子的散射，所述光子的散射归因于在闪烁体中对闪烁光的光学吸收而导致在成像处理期间的有效背景噪声。
此刻通常被用作用于CT扫描器的闪烁体的两种材料是基于掺杂有Pr(GOS)的Gd2O2S和掺杂有Eu的(Y，Gd)2O3的闪烁体材料。尽管这两种材料已经给出了合理的结果，但是已经示出，归因于对于可见光不是透明的而是仅仅半透明的事实，GOS示出导致不期望的有效噪声的相当高的散射，然而基于(Y，Gd)2O3：Eu的系统示出了显著的残光，对于通过代替该闪烁体的下一代CT扫描器能够改进所述显著的残光。
发明内容
本发明的目的是提供一种混合氧化物材料、用于所述混合氧化物材料的制备的方法、闪烁体、用于电离辐射的探测器以及CT扫描器，其中，所述闪烁体示出高的光产出、非常低的残光以及高的透明度。
在本发明的第一方面中，提出了一种具有分子式为(YwTbx)3Al5-yGayO12：Cez的混合氧化物材料，其中，0.01≤w≤0.99，0.01≤x≤0.99，0≤y≤3.5并且0.001≤z≤0.10，并且其中，w+x+3*z＝1，其中，所述混合氧化物材料掺杂有至少10ppm的V，优选地掺杂有至少25ppm的V。
在本发明的另外的方面中，提出了一种用于制备如上所述的混合氧化物材料的方法，所述方法包括以下步骤：a)以适合于获得期望的混合氧化物的比例提供Y2O3、CeO2、Tb4O7、Al2O3以及Ga2O3，b)用以期望的量的V的源浸渍步骤a)的固体中的一个或若干，c)在存在合适的分散剂的情况下组合并研磨步骤a)和步骤b)的所述固体，以获得匀浆，d)使步骤c)的所述匀浆干燥以获得混合粉末，以及e)在至少1400℃的温度下烧结步骤d)的所述混合粉末至少1h。
在本发明的另外的方面中，提出了一种闪烁体，所述闪烁体包括上述混合氧化物材料。
在本发明的另外的方面中，提出了一种用于电离辐射的探测器，所述探测器包括与至少一个光探测器组合的上述混合氧化物材料或上述闪烁体。
在本发明的另外的方面中，提出了一种CT扫描器，所述CT扫描器包括如上所述的至少一个探测器。
基于(YWTbx)3Al5-yGayO12：Cez的材料能够与电离辐射相互作用并且作为结果而释放光子(即，具有闪烁体属性)已经被知道了一段时间。尽管目前已知的材料示出了如此高的残光以致它们已经被认为不适合于现代CT扫描器。但是现在已经发现，通过将上述混合氧化物材料与少量的钒掺杂，能够显著减少残光而不过大地牺牲光产出，并且因此创建适合于在现代CT扫描器中应用的闪烁体材料。
在实施例中，混合氧化物材料掺杂有10至250ppm的V，优选地掺杂有25至200ppm的V。
已经示出，在上述量的范围中将钒添加到混合氧化物材料得到在残光的改进与没有光产出的显著丢失之间的良好平衡。
在混合氧化物材料的另一实施例中，0.1≤w≤0.9，优选地0.2≤w≤0.8，更优选地0.3≤w≤0.6并且甚至更优选地0.35≤w≤0.5。
在混合氧化物材料的另一实施例中，0.1≤x≤0.9，优选地0.2≤x≤0.8，更优选地0.4≤x≤0.7并且甚至更优选地0.5≤x≤0.65。
在混合氧化物材料的另一实施例中，1≤y≤3.5，优选地2≤y≤3.5并且更优选地2.5≤y≤3.5。
在混合氧化物材料的又另一实施例中，0.005≤z≤0.05，优选地0.005≤z≤0.02并且更优选地z＝0.01。
在另外的实施例中，混合氧化物材料具有分子式为(Y0.395Tb0.595)3Al5O12：Ce0.01，并且掺杂有至少10ppm的V，优选地掺杂有10至250ppm的V，并且尤其地掺杂有25至200ppm的V。
已经示出，在上述组成范围中的混合氧化物材料得到具有高的光产出和低的残光的尤其有效的闪烁体材料。
在另外的实施例中，混合氧化物材料是单晶体材料或多晶体材料。
在上述方法的实施例中，当组合步骤a)和步骤b)的固体时，在步骤c)中添加熔剂。
通过在步骤c)中添加熔剂，能够提高在步骤d)的烧结期间的不同离子的扩散，得到在更低烧结温度的更高质量的材料。
在另外的实施例中，所述探测器还包括第二混合氧化物材料或第二闪烁体，其中，所述第二混合氧化物材料或所述第二闪烁体具有比上述混合氧化物材料或闪烁体更高的密度。
通过对具有不同密度的两种不同的闪烁体材料进行组合，能够探测不同能量水平的X射线，其中，更低密度的材料一般探测更低能量的X射线，并且更高密度的材料一般探测更高能量的X射线。通过创建包括两种不同闪烁体或闪烁体材料的探测器，能够创建探测两种不同类型的X射线的探测器，例如在CT扫描器中的所述探测器给出关于正被检查的身体或身体的部分的更多信息。
附图说明
参考下文描述的实施例和范例，本发明的这些方面和其他方面将是明显的并且得到阐明。在下图中：
图1示出了根据本发明的CT扫描器的示意图，
图2示出了根据本发明的用于电离辐射的探测器的第一实施例的示意图，
图3示出了根据本发明的用于电离辐射的探测器的第二实施例的示意图，并且
图4示出了根据本发明的用于电离辐射的探测器的第三实施例的示意图。
具体实施方式
范例
范例1至4
Y2O3(罗地亚)、CeO2(Neo材料)、Tb4O7(广东和Neo材料)、Al2O3(Baikowski)的化学计量量按比例称重以创建具有分子式为(Y0.395Tb0.595)3Al5O12：Ce0.01的混合氧化物材料。为了将这些材料分别与25ppm、50ppm、100ppm以及200ppm的V掺杂，对应量的NH4VO3被溶解在乙醇中，与Al2O3混合，在旋转蒸发器上沉淀并干燥。以这种方式获得的修饰的Al2O3然后被采用在期望的混合氧化物的固态合成中。固体起始材料与玛瑙盆中的庚烷混合并研磨。在混合处理之后，使样本在管烘箱中干燥以去除混合液体，并且在H2/N2流中使样本在铝坩埚中以1550℃在水平管炉(Entech01820系列)中烧结4个小时，以便使Ce4+降低至Ce3+并且使Tb4+降低至Tb3+。
针对光致发光对所获得的样本进行测试，其中，利用爱丁堡仪器FLSP920光谱仪使用氙灯在室温下记录光致发光发射光谱，所述爱丁堡仪器FLSP920光谱仪的特征在于双单色器以提高分辨率并且减少杂散光。使用X射线激励和光电二极管来执行残光测量。通过确定在发射曲线下的面积来测量光产出，并且将其表达为在表中的每个中的与比较性范例1相比较的百分比产出。
下面在表1和表2中示出了与没有钒的(Y0.395Tb0.595)3Al5O12：Ce0.01相比较的测量的结果。
表1：与没有添加钒的(Y0.395Tb0.595)3Al5O12：Ce0.01相比较的范例1至4的光产出。百
分值相对于比较性范例1。
表2：针对与没有添加钒的(Y0.395Tb0.595)3Al5O12：Ce0.01相比较的范例1至4的残光。
百分值相对于比较性范例1。Ppm值相对于对应材料的初始强度。
比较性范例1至4
作为比较性范例，制备掺杂有Ti、Cr和Mn的(Y0.395Tb0.595)3Al5O12：Ce0.01，以及没有添加任何掺杂物的(Y0.395Tb0.595)3Al5O12：Ce0.01。
比较性范例的合成发生类似于省略NH4VO3或分别用Ti-n-丁醇、Cr(NO3)3·9H2O以及Mn(NO3)2·4H2O代替NH4VO3的范例1至4的合成。50ppm的掺杂物水平用于包括掺杂物的所有比较性范例。
对根据比较性范例1至4获得的材料的分析是根据针对范例1至4的上述条件而发生的，并且下面在表3和表4中示出了结果。
表3：比较性范例1至4的光产出。百分值相对于比较性范例1。
表4：针对比较性范例1至4的残光。百分值相对于比较性范例1。Ppm值相对于对应
材料的初始强度。
来自范例和比较性范例的数据清晰地示出了将钒添加到(Y0.395Tb0.595)3Al5O12：Ce0.01混合氧化物材料显著减少了残光，而不过度地影响光产出。此外，比较性范例示出了这似乎是对于钒的非常特定的作用，这是因为诸如钛、铬或锰的有关的d族金属不示出这样的作用。
在图1中，用附图标记10指代CT扫描器整体。CT扫描器10包括旋转机架12，在所述旋转机架12上，X射线源14和探测器阵列16被布置在对侧上。探测器阵列16包括多个个体X射线探测器，出于示范性目的，这里用附图标记18指代所述多个个体X射线探测器中的一个。旋转机架12被布置为使得X射线源14和探测器阵列16在检查区20的对侧，患者22被插入所述检查区20。在使用中，X射线源发射指向检查区20的、在此刻的情况下在患者22的方向上的楔形、锥形或其他形状的X射线射束。患者22能够在z方向(垂直于绘制平面)上线性移动，而X射线源14和对应地，探测器阵列16围绕z轴旋转。一般，旋转机架12与患者22的线性前进同时旋转，一般引起X射线源14和对应地，围绕检查区20的探测器阵列16的螺旋轨迹。然而，也能够采用其他成像模式，例如，单切片成像模式或多切片成像模式，其中，当对象支撑物保持固定时，机架旋转以产生X射线源14和对应地，探测器阵列16的一般为圆形的方向，在所述探测器阵列16上采集轴向图像。
如在图中能够看到的，探测器阵列16被布置在机架12上在X射线源14的对侧，使得在使用中由X射线源14发射的X射线穿过例如患者22，并且然后由探测器阵列16来探测。探测器阵列16一般包括大量探测器18，其中，探测器阵列16能够是探测器18的单线或探测器18的二维阵列。关于在图2至4中示出的探测器的各个实施例，下面给出了在探测器阵列16之内的探测器18的功能的更加详细的解释。
在图2中，用附图标记30整体指代用于电离辐射的探测器的第一实施例。探测器30包括两个子单元，即，闪烁体32和光探测器34。光探测器34包括光电二极管36，所述光电二极管36被布置为使得光电二极管36的有源区面向闪烁体32。
在使用中，探测器被布置为使得闪烁体32指向要被探测的辐射的势源的来源。从而闪烁体32例如包括根据范例1的上述材料。如果诸如X射线的电离辐射现在撞击闪烁体32上，则闪烁体32与那些X射线相互作用，并且作出响应而释放一个或多个光子，所述光子从闪烁体32发射并且能够由光电二极管34来探测，生成指示X射线存在的电信号。为了提高由二极管34探测的光子的产出，闪烁体32能够被覆盖在不面向光子探测器、具有反射被发射的光子的材料的一个或若干侧面上。
在图3中，用附图标记40整体指代用于电离辐射的探测器的第二实施例。再一次地，该探测器40包括两个子单元，即，闪烁体42和光探测器44。与图1的实施例相比，在这种情况下，闪烁体42包括两种不同的闪烁体材料，第一闪烁体材料46和第二闪烁体材料48。在此刻的情况下，第一闪烁体材料46是上述范例2的材料，并且第二闪烁体材料48从而是比第一闪烁体材料46具有更高密度的闪烁体材料。在此刻的情况下，第二闪烁体材料48是掺杂有Pr的Gd2O2S。
对应于第一闪烁体材料46和第二闪烁体材料48，光探测器42包括两个光电二极管，第一光电二极管50和第二光电二极管52。在使用中，具有不同能量的X射线从顶部，即，从第一闪烁体材料46的方向撞击在探测器40上。归因于其更低的密度，第一闪烁体材料46吸收更低能量的X射线，并且对其作出响应而发射第一频率的光子。在穿过第一闪烁体材料46之后，X射线碰撞第二闪烁体材料48，其中，通过与第二闪烁体材料48的相互作用，发射第二波长的光子。
第一光电二极管50现在配备有第一滤波器54，所述第一滤波器54滤除掉第二波长的光子，确保仅仅第一波长的光子，即，由第一闪烁体材料46生成的光子被第一光电二极管探测。
对应地，第二光电二极管52配备有第二滤波器56，所述第二滤波器56阻止第一波长的光子，确保仅仅第二波长的光子，即，由第二闪烁体材料48生成的光子到达第二光电二极管52，并且从而被探测。
通过上述设置，能够利用探测器40来探测和区别两种不同能量水平的X射线，并且创建对应的信号，这增加了可用在CT扫描中的信息的量。
在图4中，用附图标记60整体指代用于电离辐射的探测器的第三实施例。用于电离辐射的探测器60在功能上类似于图3的探测器40，但是示出了不同的设计。
再一次地，探测器60包括闪烁体62和光子探测器64。再一次地，在这种情况下，闪烁体62包括第一闪烁体材料66和第二闪烁体材料68。第一闪烁体材料66从而例如是范例3的材料，其中，第二闪烁体材料68再一次是掺杂有Pr的Gd2O2S，即，比第一闪烁体材料66更高密度的材料。与图3的实施例相比，在图4中光子探测器64不被布置在闪烁体62的下面，而是在其侧面上，其中，如用箭头74所指示的，当在进入要被探测的电离辐射的方向看时，第一光电二极管70被布置在第一闪烁体材料66的侧面上，并且第二光电二极管72被布置在第二闪烁体材料68的侧面上。
闪烁体材料66和68两者分别被覆盖在不面向第一光电二极管70和第二光电二极管72的那些侧面上，具有分别反射在由第一闪烁体材料66和第二闪烁体材料68发射的波长范围的光子而对电离辐射是透明的涂层。
在使用中，电离辐射在由箭头74指示的方向上朝向第一闪烁体材料66行进，其中，归因于更低的密度，电离辐射的更低能量部分与第一闪烁体材料66相互作用并且激励一个或若干光子的发射。归因于反射涂层，在第一闪烁体材料66的外面，光子仅仅能够离开第一闪烁体材料66朝向第一光电二极管70，并且从而被探测。在行进通过第一闪烁体材料66之后，电离辐射行进到第二闪烁体材料68，其中，归因于第二闪烁体材料68的密度高于第一闪烁体材料66的事实，吸收更高能量的辐射，并且作为结果，生成光子的第二集合。再一次地，归因于在不面向第二光电二极管的那些侧面上由反射材料覆盖第二闪烁体68材料的事实，光子仅仅能够离开第二闪烁体材料68朝向第二光电二极管72，并且从而被探测。
再一次地，归因于每个闪烁体材料与特定能量水平的辐射相互作用以及作出响应而发射指向特定光电二极管的光子并且从而所述光子被探测的事实，不同的X射线能够利用用于电离辐射的探测器来探测以创建例如关于在CT扫描器中调查的身体的更多信息。
尽管已经在附图和前面的描述中详细图示和描述了本发明，但是这样的图示和描述应当被认为是图示性或示范性的，而非限制性的；本发明不限于所公开的实施例。本领域技术人员通过研究附图、公开内容以及权利要求，在实践请求保护的发明时能够理解并实现对所公开的实施例的其他变型。
在权利要求书中，“包括”一词不排除其他元件或步骤，并且词语“一”或“一个”不排除多个。单个处理器或其他单元可以实现在权利要求中记载的若干项的功能。尽管在互不相同的从属权利要求中记载了某些措施，但是这并不指示不能有利地使用这些措施的组合。
权利要求中的任何附图标记都不应被解释为对范围的限制。
Claims (12)
1.一种具有分子式为(YwTbx)3Al5O12：Cez的混合氧化物材料，其中，0.01≤w≤0.99，0.01≤x≤0.99，并且0.001≤z≤0.10，并且其中，w+x+z＝1，其中，所述混合氧化物材料掺杂有至少10ppm的V。
2.根据权利要求1所述的混合氧化物材料，其中，所述材料掺杂有10至250ppm的V。
3.根据权利要求1所述的混合氧化物材料，其中，0.1≤w≤0.9。
4.根据权利要求1所述的混合氧化物材料，其中，0.1≤x≤0.9。
5.根据权利要求1所述的混合氧化物材料，其中，0.005≤z≤0.05。
6.根据权利要求1所述的混合氧化物材料，其中，所述材料是单晶体材料或多晶体材料。
7.一种用于产生根据权利要求1所述的混合氧化物材料的方法，包括以下步骤：
a)以适合于获得期望的混合氧化物的比例提供Y2O3、CeO2、Tb4O7、以及Al2O3，
b)用期望的量的V的源浸渍步骤a)的固体中的一个或若干，
c)在存在合适的分散剂的情况下组合并且研磨步骤a)和步骤b)的所述固体，以获得匀浆，
d)使步骤c)的所述匀浆干燥以获得混合粉末，以及
e)在至少1400℃的温度下烧结步骤d)的所述混合粉末至少1h。
8.根据权利要求7所述的方法，其中，在步骤c)中，当组合步骤a)和步骤b)的所述固体时，添加熔剂。
9.一种闪烁体，包括根据权利要求1所述的混合氧化物材料。
10.一种用于电离辐射的探测器，包括与至少一个光子探测器(34、44、64)组合的根据权利要求1所述的混合氧化物材料或根据权利要求9所述的闪烁体(32、42、62)。
11.根据权利要求10所述的探测器，还包括第二混合氧化物材料或第二闪烁体，其中，所述第二混合氧化物材料或所述第二闪烁体具有比根据权利要求1所述的混合氧化物材料或根据权利要求9所述的闪烁体更高的密度。
12.一种CT扫描器，包括根据权利要求10所述的至少一个探测器(18、30、40、60)。
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