CN105062568A - 一种利用煤与天然气联合生产合成气的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种煤和天然气联合生产合成气的方法,该方法包括天然气净化与加热、气化料浆制备、煤-天然气联合气化、一段转化气深度转化、灰渣收集及排放等步骤。本发明方法可以实现煤和天然气进行同炉转化,多级利用煤气化产生的高温粗煤气,在对高温粗煤气完成降温的同时解决了天然气催化转化热源问题,副产部分蒸汽可供天然气转化的气化剂使用,从而提高系统的热利用效率。本发明方法是集合了煤气化及天然气气化两种气化方式优点的一种新型气化方法,实现了不同工艺的优势互补,降低综合生产能耗同时调节合成气氢碳比,与单一气化方法相比具有明显优势。
Description
【技术领域】
本发明属于一种煤综合加工技术领域。更具体地,本发明涉及一种利用煤与天然气联合生产合成气的方法。
【背景技术】
煤气化和天然气转化是现代化工生产合成气的主要工艺。煤气化工艺有固定床气化、流化床气化、气流床气化工艺,其中气流床气化是目前最先进的大型、高效的煤气化技术。气流床煤气化技术由于原料特性和工艺技术特点,其产生的合成气一般H2/CO在0.4到0.8之间,对于大多化工合成产品而言具有碳多氢少的特点,要进行下一步生产合成还需要增加变换工艺来调节合成气中H2/CO。且在煤气化过程中产生大量的热,这些热通过高温粗煤气以显热的形式从燃烧室中带出来,湿法气化通常以激冷水洗的方式将显热传递到激冷水中并通过闪蒸的方式回收部分热量,但回收的这部分热量都是以低压饱和蒸汽的形式存在,品质并不高。天然气转化工艺包括一段转化、二段转化、部分氧化还原等,其中二段转化工艺原料、燃料消耗低,甲烷转化效率高,合成气中的氢碳比易于控制,是理想的天然气转化工艺。但是由于原料特性及工艺技术特点,二段转化工艺生产的合成气存在氢多碳少的问题,H2/CO在3.0到4.2之间,对有的化工合成H2/CO过高,需要从系统外进行补碳或者将部分氢气排出系统,且甲烷和蒸汽的转化反应是强吸热的反应需要燃烧部分原料来提供热量。这些增加了生产能耗。
煤气化产生的高温粗煤气携带大量显热,天然气转化需要消耗大量的热,结合煤气化工艺过程碳多氢少、天然气转化工艺碳少氢多的特点,发明一种煤和天然气联合气化工艺,既可以有效利用煤气化产生的显热资源,又能调节合成气氢碳比例,得到氢碳比较为合理的合成气,最大限度的降低变换工艺的负荷,甚至取消变换工艺。因此,煤和天然气联合气化比这两种原料单独气化更加节能环保。
【发明内容】
[要解决的技术问题]
本发明的目的是提供一种利用煤与天然气联合生产合成气的方法。
[技术方案]
本发明是通过下述技术方案实现的。
本发明涉及一种利用煤与天然气联合生产合成气的方法。
该合成气生产方法的步骤如下:
A、天然气净化与加热
含有硫化物的天然气通过天然气管道4送到天然气加热器5中,被其中天然气燃烧产生的热量加热,再先后送到氧化锰脱硫槽7与氧化锌脱硫槽9进行脱硫,脱硫的天然气通过二级脱硫天然气管道10与来自蒸汽管网的饱和蒸汽混合,再进入天然气加热器5中加热到温度440~460℃,接着由混合气管道11送到一段天然气转化器18中进行天然气一段催化转化反应;在天然气加热器5中产生的高温烟气送到废热锅炉;
来自空分的氧气气化剂与来自蒸汽管网的饱和蒸汽混合通过气化剂管道1送到气化剂加热器2中进行加热,然后通过热气化剂管道3送到深度转化器34;在气化剂加热器2中产生的高温烟气送到废热锅炉;
B、气化料浆制备
将破碎的含碳氢原料、水与添加剂溶液送入磨机12进行一次湿磨制浆,得到的气化料浆送入料浆贮槽13中;
C、煤-天然气联合气化
步骤B制备的气化料浆经高压料浆泵14提压后与气化剂同时通过三流道雾化器15进入复合反应器16的煤气化反应室17中,在温度1300℃~1400℃与压力0.1~10MPa的条件下进行不完全燃烧反应,得到以CO、H2和CO2为主要组分的高温粗合成气与熔渣的混合物;
所述的混合物由煤气化反应室17经喇叭状导气口31进入一段天然气转化器18,作为一段天然气催化转化反应的热源;一段天然气转化器18由上段天然气催化反应管19、下段天然气催化反应管20、喇叭状导气口31、上部气体喷嘴37与下部气体喷嘴38组成;
来自深度转化器34的温度为900~950℃的深度转化气,其中一部分由上部气体喷嘴37进入一段天然气转化器18中,吹扫上段天然气催化反应管19积灰并调节其转化温度,余下部分由下部气体喷嘴38进入一段天然气转化器18,作为一段天然气转化热源,同时吹扫下段天然气催化反应管20积灰并调节一段转化气的氢碳比;
通过混合气管道11将步骤A的天然气-蒸汽混合气送到一段天然气转化器18中,在上段天然气催化反应管19中在初级转化催化剂存在下,天然气与蒸汽混合气在与粗合成气和熔渣混合物换热时进行转化反应,接着进入下段天然气催化反应管20中,在一段转化催化剂存在下,在与粗合成气和熔渣混合物换热时继续进行转化反应,生成一段转化气;完成换热后的粗合成气通过合成气管道22送到对流废锅23继续回收热量;对流废锅23产生的饱和蒸汽送至蒸汽管网;
在一段天然气转化器18中冷却的熔渣进入渣冷却收集室21进行水浴降温,得到粗灰渣;
D、一段转化气深度转化
步骤C得到的一段转化气通过一段转化气管道33送到深度转化器34,同时步骤A得到的气化剂-蒸汽混合气通过热气化剂管道3也送到深度转化器34,它们在深度转化催化剂的存在下进行深度转化反应,得到温度为900~950℃的深度转化气,即粗合成气,它经提压后由深度转化气管道36经上部气体喷嘴37与下部气体喷嘴38送到一段天然气转化器18中;
E、灰渣收集及排放
让步骤C得到的粗灰渣进入渣冷却收集室21,得到粗灰渣与灰水,粗灰渣通过锁渣阀门39进入锁斗40,通过排放阀门排出;收集的灰水通过含细灰水管道41送到细灰水处理部分处理;
F、粗合成气洗涤净化:
步骤D的粗合成气在对流废锅23中进行换热;完成换热的粗合成气由换热粗合成气管道24送到除尘器25中除去其中夹带的细灰,在除尘器25底部收集的细灰由细灰管道27排至外界,而除去细灰的粗合成气通过粗煤气管道26送到洗涤塔28进行洗涤、降温,再从洗涤塔28顶部通过净化合成气管道29排出,得到所述的合成气;
G、含细灰水处理
在洗涤塔28底部收集的含细灰水通过黑水管道30、从复合反应器16的渣冷却收集室21排出的含细灰水通过含细灰水管道41分别进入高温热水器42降压,在降压时逸出的气体送到灰水换热器57或者回收热水塔60回收热量;经高温热水器42降压的浓缩含细灰水进入低温热水器43再次进行降压,降压逸出的气体直接送到脱气水槽55作为热源;该低温热水器43底部浓缩含细灰水与在步骤E收集的灰水送到负压蒸发器44进行降压;负压蒸发器44逸出的气体通过负压冷凝器58降温冷却再送到负压分离器46分离除去水分,接着送到抽气泵47与抽气泵分离器48分离除去水分,然后排空;让负压分离器46分离的水与抽气泵分离器48分离的水流入储水槽52中;在负压蒸发器44底部浓缩含细灰水经澄清槽给料泵49提压后进入澄清槽50;在澄清槽50内加入絮凝剂使细灰悬浮物絮凝沉降,上部溢流水流入储水槽52;储水槽52中的灰水经灰水泵54提压后一部分送入脱气水槽55,一部分作为冲洗水,少部分外排;在脱气水槽55内,循环灰水中夹带的溶解气体经加热后排空,同时在脱气水槽55内加入分散剂,以减轻换热器和灰水管道的结垢;
循环灰水经脱气水泵56提压进入灰水换热器57或者回收热水塔60,与高温热水器42逸出的气体进行换热,换热的灰水送到洗涤塔28循环使用;
澄清槽50底部含灰量高的浓缩含细灰水经过滤机给料泵53提压进入真空带式过滤机51将细灰与水分离,细灰收集后排出,分离出的水重新回到澄清槽50内。
根据本发明的一种优选实施方式,所述的复合反应器16是一个圆柱形筒体,它的上部是煤气化反应室17,它的下部是一段天然气转化器18;一段天然气转化器18由上段天然气催化反应管19、下段天然气催化反应管20、喇叭状导气口31、上部气体喷嘴37、下部气体喷嘴38与渣冷却收集室21组成;
位于喇叭状导气口31下方的上段天然气催化反应管19内装填初级催化剂;位于上段天然气催化反应管19下方的下段天然气催化反应管20内装填一段转化催化剂;
上部气体喷嘴37与下部气体喷嘴38安装在一段天然气转化器18壳体上;
在下段天然气催化反应管20下方设置渣冷却收集室21。
根据本发明的另一种优选实施方式,所述喇叭状导气口31的侧边与复合反应器16纵轴的夹角是30~60°。
根据本发明的另一种优选实施方式,所述的上段气体喷嘴37与下段气体喷嘴38沿着一段天然气转化器18呈对称分布,气体喷嘴数是8-32。
根据本发明的另一种优选实施方式,通过控制送到复合反应器16中气化料浆与天然气的比将合成气的氢碳比控制在1.0~2.0范围内。
根据本发明的另一种优选实施方式,气化料浆与天然气的投料比是1m3料浆为200~460Nm3天然气。
根据本发明的另一种优选实施方式,在步骤C中,所述天然气在上段天然气催化反应管19中在温度950~1300℃下进行转化反应;在经过上段天然气催化反应管19热交换后,所述粗合成气的温度降低到950~1000℃。
根据本发明的另一种优选实施方式,于在步骤C中,所述天然气在下段天然气催化反应管20中在温度700~950℃下进行转化反应;在经过下段天然气催化反应管20热交换后,所述粗合成气的温度降到700~800℃。
根据本发明的另一种优选实施方式,在步骤F中,在经过对流废锅23热交换后,所述粗合成气的温度降低到300~350℃。
根据本发明的另一种优选实施方式,所述的初级催化剂是Z205型转化催化剂,一段转化催化剂是PAN-01型转化催化剂,深度转化催化剂是Z204型转化催化剂。
下面将更详细地描述本发明。
本发明利用煤和天然气联合生产合成气的方法包括天然气净化与加热、气化料浆制备、煤-天然气联合气化、一段转化气深度转化、灰渣收集及排放、粗合成气洗涤净化与含细灰水处理等步骤。该方法与通常的湿法气流床气化方法及天然气二段转化方法既有相同的地方又有许多不同之处,该方法可以将煤和天然气进行联合转化,多级利用煤气化高温粗煤气的显热,在对高温粗煤气完成降温的同时解决天然气一段转化热源的问题,副产部分蒸汽可以作为天然气转化的气化剂使用。本发明是集合了煤气化及天然气气化两种气化方式优点的一种新型气化方法,该方法可以同炉对煤和天然气进行的转化,实现了不同工艺的优势互补,多级利用煤气化高温粗煤气显热并回收二段转化气余热,降低综合生产能耗同时调节合成气氢碳比,与单一气化方法相比具有明显优势。
所述多级利用高温粗煤气显热,是通过上段天然气催化反应管19热,下段天然气催化反应管20及对流废锅23三级换热实现的,通过三级换热可以将高温合成气冷却至合适的温度。调节合成气氢碳比,通过控制进入复合反应器16中气化料浆和天然气的投料比。可以将出界区合成气的氢碳比调节至一定比例。
本发明涉及一种利用煤与天然气联合生产合成气的方法。
该利用煤与天然气联合生产合成气方法的步骤如下:
A、天然气净化与加热
这个工序的具体情况参见附图1。
含有硫化物的天然气通过天然气管道4送到天然气加热器5中,被其中天然气燃烧产生的热量加热,再先后送到氧化锰脱硫槽7与氧化锌脱硫槽9进行脱硫,脱硫的天然气通过二级脱硫天然气管道10与来自蒸汽管网的饱和蒸汽混合,再进入天然气加热器5中加热到温度440~460℃,接着由混合气管道11送到一段天然气转化器18中进行天然气一段催化转化反应;在天然气加热器5中产生的高温烟气送到废热锅炉;
来自空分的氧气气化剂与来自蒸汽管网的饱和蒸汽混合通过气化剂管道1送到气化剂加热器2中进行加热,然后通过热气化剂管道3送到深度转化器34;在气化剂加热器2中产生的高温烟气送到废热锅炉。
在这个步骤中,天然气加热器5由壳体、天然气加热盘管、混合气加热盘管、顶部高温烟气出口及底部天然气烧嘴构成,其是由广州市蓝炬燃烧设备有限公司以商品名天然气加热器销售的产品。
氧化锰脱硫槽7为本行业常用设备,是由西北化工研究院机械厂以商品名氧化锰脱硫槽7销售的产品。氧化锰脱硫原理参见反应式(1):
MnO+H2S=MnS+H2O(1)
氧化锌脱硫槽9为本行业常用设备,是由西北化工研究院机械厂以商品名氧化锌脱硫槽9销售的产品。氧化锌脱硫原理参见反应式(2):
ZnO+H2S=ZnS+H2O(2)
采用氧化锰脱硫槽7与氧化锌脱硫槽9两级脱硫,其中氧化锰脱硫槽脱除天然气中大部分硫,起主要脱硫作用;氧化锌脱硫槽主要起到把关作用,确保脱硫后的天然气硫含量≤0.1ppm。
在本发明中,气化剂加热器2由壳体、气体加热盘管、顶部高温烟气出口及底部天然气烧嘴构成,其是由广州市蓝炬燃烧设备有限公司以商品名气化剂加热器2销售的产品。
深度转化器34由顶部气体喷嘴,升温区及深度转化区三部分组成,是由西北化工研究院机械厂以商品名深度转化器销售的产品。
B、气化料浆制备
将破碎的含碳氢原料、水与添加剂溶液送入磨机12进行一次湿磨制浆,得到的气化料浆送入料浆贮槽13中。
在本发明中,所述的含碳氢原料例如是一种或多种选自无烟煤、贫煤、瘦煤、焦煤、肥煤或气煤的煤。
所述的添加剂选自木质素磺酸钠、缩聚萘磺酸钠、缩聚萘磺酸钠或非胶状的高磷瓷土。
本发明使用的磨机12与料浆贮槽13都是目前市场上销售的产品,是煤加工技术领域里通常使用的设备。
C、煤-天然气联合气化
这个工序的具体实施情况参见附图2。
步骤B制备的气化料浆经高压料浆泵14提压后与气化剂同时通过三流道雾化器15进入复合反应器16的煤气化反应室17中,在温度1300℃~1400℃与压力0.1~10MPa的条件下进行不完全燃烧反应,得到以CO、H2和CO2为主要组分的高温粗合成气与熔渣的混合物;
所述的复合反应器16是一个圆柱形筒体,它的上部是煤气化反应室17,它的下部是一段天然气转化器18;一段天然气转化器18由上段天然气催化反应管19、下段天然气催化反应管20、喇叭状导气口31、上部气体喷嘴37、下部气体喷嘴38与渣冷却收集室21组成。
所述煤气化反应室17与一段天然气转化器18均为内保温隔热式结构。内保温隔热所使用的材料为耐高温灰渣冲刷侵蚀材料、隔热材料及保温材料,它们都是目前市场上销售的产品,例如由河南省伯马股份有限公司以商品名高铬砖LIRR-HK90销售的耐高温灰渣冲刷侵蚀材料、由河南省伯马股份有限公司以商品名氧化铝砖XKC-12销售的绝热材料、由河南省伯马股份有限公司以商品名隔热砖XALQ100销售的保温材料。
所述喇叭状导气口31的主要作用是导引高温粗煤气流向,防止出现气流死区,它的侧边与复合反应器16纵轴的夹角是30~60°。
位于喇叭状导气口31下方的上段天然气催化反应管19内装填初级催化剂;位于上段天然气催化反应管19下方的下段天然气催化反应管20内装填一段转化催化剂。
所述的初级催化剂及一段转化催化剂都是目前市场上销售的产品,例如由四川天一科技股份有限公司以商品名Z205销售的初级催化剂,由中国石油石油化工研究院以商品名PAN-01销售的一段转化催化剂。
上部气体喷嘴37与下部气体喷嘴38都安装在一段天然气转化器18壳体上。上段气体喷嘴37与下段气体喷嘴38沿着一段天然气转化器18呈对称分布,气体喷嘴数是8-32。
在下段天然气催化反应管20下方设置渣冷却收集室21。所述的渣冷却收集室21是一种具有液位平衡及定期集、排渣能力的设备,它的下端与锁渣阀门39相连。
所述高温粗合成气与熔渣混合物由煤气化反应室17经喇叭状导气口31进入一段天然气转化器18,作为一段天然气催化转化反应的热源。
来自深度转化器34的温度为900~950℃的深度转化气,其中一部分由上部气体喷嘴37进入一段天然气转化器18中,吹扫上段天然气催化反应管19积灰并调节其转化温度,余下部分由下部气体喷嘴38进入一段天然气转化器18,吹扫下段天然气催化反应管20积灰并调节一段转化气即合成气的氢碳比。
所述的氢碳比应该理解是一段转化气中氢气与一氧化碳的比值。本发明可以通过调节气化料浆与天然气投料比将合成气氢碳比控制在1.0~2.0范围内。具体地,气化料浆与天然气的投料比是1m3料浆为200~460Nm3天然气。优选地,气化料浆与天然气的投料比是1m3料浆为250~400Nm3天然气。
通过混合气管道11将步骤A的天然气-蒸汽混合气送到一段天然气转化器18中,在上段天然气催化反应管19中在初级转化催化剂存在下,天然气与蒸汽混合气在与粗合成气和熔渣混合物换热时进行转化反应,接着进入下段天然气催化反应管20中,在一段转化催化剂存在下,在与粗合成气和熔渣混合物换热时继续进行转化反应,生成一段转化气;完成换热后的粗合成气通过合成气管道22送到对流废锅23继续回收热量;对流废锅23产生的饱和蒸汽送至蒸汽管网。
在这个步骤中,所述天然气在上段天然气催化反应管19中在温度950~1300℃下进行转化反应;在经过上段天然气催化反应管19热交换后,所述粗合成气的温度降低到950~1000℃,优选地降低到960~980℃。
在步骤C中,所述天然气在下段天然气催化反应管20中在温度700~950℃下进行转化反应;在经过下段天然气催化反应管20热交换后,所述粗合成气的温度降到700~800℃,优选地降低到750~780℃。
在一段天然气转化器18中冷却的熔渣进入渣冷却收集室21进行水浴降温,得到粗灰渣;
D、一段转化气深度转化
步骤C得到的一段转化气通过一段转化气管道33送到深度转化器34,同时步骤A得到的气化剂-蒸汽混合气通过热气化剂管道3也送到深度转化器34,它们在深度转化催化剂的存在下进行深度转化反应,得到温度为900~950℃的深度转化气,它经提压后由深度转化气管道36经上部气体喷嘴37与下部气体喷嘴38送到一段天然气转化器18中。
本发明使用的深度转化催化剂是目前市场上销售的产品,例如由四川天一科技股份有限公司以商品名Z204销售的深度转化催化剂。
本发明使用的深度转化器34由气体喷嘴,升温区及深度转化区三部分组成,升温室内衬绝热耐火层及保温耐火材料层,深度转化室由壳体和催化剂床层组成。
E、灰渣收集及排放
让步骤C得到的粗灰渣进入渣冷却收集室21,得到粗灰渣与灰水,循环水泵32将锁斗中循环灰水送至渣冷却收集室21中,粗灰渣在循环灰水作用下,通过锁渣阀门39进入锁斗40,并通过排放阀门排出;经过液固分离后,大块粗渣直接外排,含细灰的灰水送至灰水处理;渣冷却收集室21收集的含细灰水经过液位平衡系统调节后,通过含细灰水管道41送到细灰水处理部分处理;锁斗补充灰水通过冲洗水管道35进行补充。
锁渣阀门39是采用的球阀结构。
锁斗40中间为筒状结构,头部采用球形封头,底部为倒锥形结构,便于集、排渣。
F、粗合成气洗涤净化
步骤D的粗合成气在对流废锅23中进行换热,粗合成气温度降至300~350℃,优选地降低到320~340℃;换热的粗合成气由换热粗合成气管道24送到除尘器25中除去其中夹带的细灰,在除尘器25底部收集的细灰由细灰管道27排至外界,而除去细灰的粗合成气通过粗煤气管道26送到洗涤塔28进行洗涤,再从洗涤塔28顶部通过净化合成气管道29排出,得到所述的合成气;
本发明使用的对流废锅23是目前市场上销售的产品,例如由哈尔滨锅炉厂有限责任公司以商品名辐射对流换热器销售的产品。
除尘器25是目前市场上销售的产品,例如由南方环保工程设备公司以商品名滤筒除尘器销售的产品。
洗涤塔28是目前市场上销售的产品,例如由苏州海陆重工股份有限公司以商品名洗涤塔销售的产品。
G、含细灰水处理
这个工序的具体情况参见附图3、附图4。
在洗涤塔28底部收集的含细灰水通过黑水管道30、从复合反应器16的渣冷却收集室21排出的含细灰水通过含细灰水管道41分别进入高温热水器42降压,在降压时逸出的气体送到灰水换热器57或者回收热水塔60回收热量;经高温热水器42降压的浓缩含细灰水进入低温热水器43再次进行降压,降压逸出的气体直接送到脱气水槽55作为热源;该低温热水器43底部浓缩含细灰水与在步骤E收集的灰水送到负压蒸发器44进行降压;负压蒸发器44逸出的气体通过负压冷凝器或冷凝器58降温冷却再送到负压分离器46分离除去水分,接着送到抽气泵47与抽气泵分离器48分离除去水分,然后排空;让负压分离器46分离的水与抽气泵分离器48分离的水流入储水槽52中;在负压蒸发器44底部浓缩含细灰水经澄清槽给料泵49提压后进入澄清槽50;在澄清槽50内加入絮凝剂使细灰悬浮物絮凝沉降,上部溢流水流入储水槽52;储水槽52中的灰水经灰水泵54提压后一部分送入脱气水槽55,一部分作为冲洗水,少部分外排;在脱气水槽55内,循环灰水中夹带的溶解气体经加热后排空,同时在脱气水槽55内加入分散剂,以减轻换热器和灰水管道的结垢。
本发明使用的高温热水器42、低温热水器43、负压蒸发器44、脱气水槽55等设备都是本技术领域技术人员熟知的、在目前市场上销售的产品。
本发明使用的絮凝剂可以是无机絮凝剂或有机高分子絮凝剂,它们都是目前市场上销售的产品,例如由海乐尔公司以商品名聚丙烯酰胺销售的有机絮凝剂、由河南华明水处理材料有限公司以商品名聚合氯化铝销售的无机絮凝剂。
循环灰水经脱气水泵56提压后进入灰水换热器57或者回收热水塔60,与高温热水器42逸出的气体进行换热,换热的灰水送到洗涤塔28循环使用;
澄清槽50底部含灰量高的浓缩含细灰水经过滤机给料泵53提压进入真空带式过滤机51将细灰与水分离,细灰收集后排出,分离出的水重新回到澄清槽50内。
在本发明中,除特别指出的之外,所有化学元素、化合物含量等测定以及其它物理参数测定都是根据相关国家标准、行业技术标准测定的,或者按照本技术领域技术人员熟知测定方法测定的。
[有益效果]
本发明具有下述的有益效果:
1、由于本发明采用了与现有单一气化技术完全不同的联合气化方法,开启了煤、天然气一体化综合开发利用的新模式,实现了不同工艺的优势互补,采用多级热回技术,收提高了能量的利用效率,所以本发明的装置能耗大幅下降。目前,采用湿法气流床煤制甲醇能耗约为48GJ/吨,采用天然气转化制甲醇能耗约为32GJ/吨,而采用本发明方法制备甲醇综合能耗为35~38GJ/吨。在同等生产规模下,本发明方法与煤气化相比吨甲醇能耗低20~27%,与煤气化及天然气转化算术平均能耗比吨甲醇能耗低8~16%。采用煤-天然气联合气化比单一进行煤气化、天然气转化更加节能环保,因此本发明方法是一项节能环保的新型气化技术。
2、煤气化合成气氢碳比为0.4~0.8,天然气转化合成气氢碳比为3.0~4.2,煤-天然气联合气化合成气氢碳比为1~2,而进行甲醇合成理论氢碳比为2,因此利用本发明方法制取甲醇合成气比单一煤气化和天然气转化更具优势。
3、采用本发明方法生产的合成气氢碳比在1~2,在进行合成甲醇时,无需进行变换反应,或者最多需要将16%的有效气进行变化反应,采用煤气化则需要将22~38%的有效气进行变化反应,采用天然气转化由于氢多,无法通过变换反应调节氢碳比,仍需从系统外补充12.5~20%的一氧化碳才能满足合成甲醇要求,从上面的数据可以看出采用本发明方法生产合成甲醇原料气在变换工序较煤气化与天然气转化也有明显优势。
总之,本发明采用联合气化方式,取长补短,实现煤和天然气综合转化,打破了传统的煤化工和天然气化工单一转化模式,通过优化、创新和能源优化配置,实现了不同资源的优势互补。煤和天然气联合转化既实现了热量互补,又有效弥补了煤气化中“碳多氢少”和天然气转化中“氢多碳少”的不足,从而极大地降低生产能耗。从而,以较低成本与环境友好地生产出具有高价值的能源与工业产品,实现循环经济的良性循环,为我国节能减排作出重要贡献。
【附图说明】
图1是原料气净化预热流程图;
图2是煤-天然气联合气化流程图;
图3是间接换热含细灰水处理流程图;
图4是直接换热含细灰水处理流程图;
图中:
1-气化剂管道、2-气化剂加热器、3-热气化剂管道、4-天然气管道、5-天然气加热器、6-热天然气管道、7-氧化锰脱硫槽、8-一级脱硫天然气管道、9-氧化锌脱硫槽、10-二级脱硫天然气管道、11-混合气管道、12-磨机、13-料浆贮槽、14-高压料浆泵、15-三流道雾化器、16-复合反应器、17-煤气化反应室、18-一段天然气转化器、19-上段天然气催化反应管、20-下段天然气催化反应管、21-渣冷却收集室、22-合成气管道、23-对流废锅、24-换热粗合成气管道、25-除尘器、26-粗煤气管道、27-细灰管道、28-洗涤塔、29-净化合成气管道、30-黑水管道、31-喇叭状导气口、32-循环水泵、33-一段转化气管道、34-深度转化器、35-冲洗水管道、36-深度转化气管道、37-上部气体喷嘴、38-下部气体喷嘴、39-锁渣阀门、40-锁斗、41-含细灰水管道、42-高温热水器、43-低温热水器、44-负压蒸发器、45-气水分离器、46-负压分离器、47-抽气泵、48-抽气泵分离器、49-澄清槽给料泵、50-澄清槽、51-真空带式过滤机、52-储水槽、53-过滤机给料泵、54-灰水泵、55-脱气水槽、56-脱气水泵、57-灰水换热器、58-负压冷凝器、59-灰水增压泵、60-回收热水塔。
【具体实施方式】
通过下述实施例将能够更好地理解本发明。
实施例1:本发明利用煤与天然气联合生产合成气
该实施例的实施步骤如下:
该实施例是按照附图1-3中描述的工艺流程实施的。
气化料浆和天然气的投料比是1m3料浆为200Nm3天然气。所述原料煤发热量是27070J/g,煤主要元素分析结果及天然气规格见下表1与表2。
表1:煤主要元素分析
表2:天然气原料规格
采用的操作条件如下:将神府煤破碎后与水、木质素磺酸钠添加剂水溶液混合物送入磨机12制成料浆,将料浆送到料浆贮槽13,搅拌均匀后经高压料浆泵14送到煤气化反应室17制取粗煤气,料浆消耗68719.78kg/h,气化剂消耗27026.37Nm3/h。料浆与气化剂在操作压力6.5MPa与反应温度1300℃的燃烧室内下进行剧烈的不完全燃烧反应,生成的高温粗煤气、高温灰渣、未转化碳通过喇叭状导气口31进入位于复合反应器16下部的一段天然气转化器18中。
来自空分系统5181.46Nm3/h的氧气与3697.14Nm3/h的饱和蒸汽经气化剂加热器2升温至温度438℃,然后送到深度转化器34中。来自界区外11281.49Nm3/h的天然气经天然气加热器5加热至温度394.5℃,再经过氧化锰脱硫槽7与氧化锌脱硫槽9二级脱硫,将硫化氢脱除至以体积计≤0.1ppm,然后与34102.14Nm3/h饱和蒸汽混合,再次进入天然气加热器5进行升温预热至温度450.8℃,通过混合气管道11送往位于复合反应器16下部的一段天然气转化室18,在上段天然气催化反应管19中在由四川天一科技股份有限公司以商品名Z205型转化催化剂销售的初级催化剂的作用下,在下段天然气催化反应管20中在由中国石油石油化工研究院以商品名PAN-01型转化催化剂销售的一段转化催化剂的作用下,天然气与饱和蒸汽与利用高温合成气释放的热量实现转化反应,制备得到温度686.8℃、压力2.6MPa的一段转化气。它的气体成分和流量是根据GB/T17132—1997进行分析的,其分析结果列于表3:
表3:一段转化气成分和流量测定结果
一段天然气转化器18的转化气在出口处的温度是686.8℃,压力是2.6MPa,它通过一段转化气管道33进入深度转化器34,与来自气化剂加热器2的温度为438℃与压力为2.7MPa的氧气/蒸汽混合气,在由四川天一科技股份有限公司以商品名Z204型转化催化剂销售的深度转化催化剂作用下进行深度转化反应,经过深度转化后,转化气中的甲烷含量低于≤0.5%V,转化气温度922℃,压力2.5MPa,深度转化气体成分和流量是根据GB/T17132—1997进行分析的,其分析结果列于表4中。
表4:深度转化气体成分和流量测定结果
深度转化器34出口温度922℃,压力2.5MPa的转化气经过提压后送往一段转化室18,其中5666.86Nm3/h深度转化气通过上部气体喷嘴37进入一段天然气转化器18,65168.91Nm3/h深度转化气通过下部气体喷嘴38进入一段天然气转化器18。
高温合成气通过合成气管道22离开复合反应器16,其温度为800℃,压力为6.47MPa,其气体成分及其流量是根据GB/T17132—1997进行分析的,细灰含量是根据GB/T1574-1995进行分析的,这些分析结果列于下表5中。未转化的碳和原料中的灰分在重力作用下掉入渣冷却收集室21进入水浴,以粗渣形式通过锁斗40排出,该粗渣温度是72℃,流量是以干基计3120kg/h。
表5:其合成气的气体成分及其流量测定结果
来自复合反应器16的合成气经对流废锅23将温度降至300℃,再经换热粗合成气管道24进入除尘器25除尘,由粗煤气管道26进入洗涤塔28,对流废锅23吸收合成气释放的热量后产生78600kg/h的饱和蒸汽。合成气经过洗涤塔28增湿除灰后由净化合成气管道29送入后续系统作为原料气,洗涤合成气中的灰含量是根据GB/T1574-1995进行分析的,其灰含量降低到小于0.8mg/Nm3,温度211.4℃,压力6.27MPa,氢碳比1.2,气体成分和流量是根据GB/T17132—1997进行分析的,其分析结果列于表6:
表6:洗涤合成气的气体成分和流量的测定结果
从复合反应器16下部渣冷却收集室21排出的含细灰水,从洗涤塔28排出的含细灰水经降压后送入含细灰水处理部分的高温热水器42内,与此同时下游工序的冷凝液也送到高温热水器42中,其中从渣冷却收集室21排出的含细灰水的温度是252℃,流量36532kg/h,细灰含量以重量计1.83%;洗涤塔28排出的含细灰水的温度是244℃,流量29403kg/h,细灰含量以重量计1.78%;该冷凝液的温度是95℃,流量7500kg/h。所述含细灰水与所述冷凝液通过高温热水器42进行降压降温,将压力控制为0.9MPa,溶解在水中的气体溢出进入灰水换热器57,逸出气体总流量12036Nm3/h,其中蒸汽含量以体积计98.7%,温度179℃,在灰水换热器57内对脱气水泵56送来的循环灰水加热升温,其循环灰水流量是76650kg/h,温度109℃,升温后的循环灰水以灰水流量76650kg/h、温度162.5℃进入洗涤塔28循环使用;从灰水换热器57排出的气水混合物以气体流量为336Nm3/h、液态水流量9402kg/h送到气水分离器45,通过气水分离器45后气体从顶部排出,而分离的灰水以流量9402kg/h、温度155℃再回到脱气水槽55;另外,通过高温热水器42所浓缩的含细灰水以流量63888kg/h、细灰含量以重量计2.01%送到低温热水器43,将压力控制在0.15MPa,经降温降压后由顶部逸出气以流量6758Nm3/h、温度128℃送到脱气水槽55,而底部浓缩液以流量58458kg/h、细灰含量以重量计2.19%送到负压蒸发器44中,与此同时粗灰渣排放部分的渣水以流量45061kg/h、细灰含量以重量计1.2%送到负压蒸发器44,将负压蒸发器控制在压力-0.03MPa、温度59℃,由负压蒸发器44顶部逸出的气体以流量8373Nm3/h,经负压冷凝器58后送到负压分离器46,在分离水分后气体送到抽气泵47,负压分离器46分离液以流量6728kg/h进入储水槽52,负压蒸发器44底部浓缩液以流量96790kg/h、细灰含量以重量计1.9%通过澄清槽给料泵49送到澄清槽50。所述浓缩液中的细灰在以所述浓缩液重量计0.001%、分子量在1200~1500万聚丙烯酰胺絮凝剂的作用下进行自然沉降,然后通过过滤机给料泵53加压后送入真空带式过滤机51,过滤得到浓度以重量计50%、流量2797kg/h的细灰,其滤液以流量7925kg/h返回到澄清槽50。澄清槽50溢流水以流量94993kg/h送到储水槽52,同时抽气泵分离器48分离的灰水以灰水总流量8700kg/h流到储水槽52。所有流入储水槽52的水经灰水泵54提压后小部分以流量22203kg/h外排处理,一部分以流量41049kg/h送到脱气水槽55,一部分以流量47169kg/h返回用作冲洗水,脱气水槽55同时还需以总流量20769kg/h补充一部分水,其中包括后续系统的冷凝液和原水,在脱气水槽55内加入天津化工研究院生产的TS系列分散剂,加入量是以脱气水槽55内灰水重量计70ppm,让水中溶解的不凝气体放空后,灰水以流量76650kg/h、温度109℃经脱气水泵56提压后送到灰水换热器57,被来自高温热水器42顶部降压逸出汽加热后温度升高到162.5℃,再通过灰水换热器57送到洗涤塔28。
使用本实施例的煤-天然气联合气化的方法,由投入的气化料浆与天然气量可以计算出甲醇能耗为36.3GJ/t。
表7:本实施例的甲醇能耗
采用相同的投料量进行单一煤气化及天然气转化,得到吨甲醇平均能耗为42.88GJ/t,结果列于表8.
表8:单一煤气化及天然气转化的吨甲醇平均能耗
在同等生产规模条件下,采用煤-天然气联合气化生产甲醇能耗为36.3GJ/t,采用单一煤气化与天然气转化生产甲醇平均能耗为42.88GJ/t,采用煤-天然气联合气化生产甲醇能耗降低15.47%。
实施例2:本发明利用煤与天然气联合生产合成气
使用鹤岗精煤及天然气作为原料实施本发明的方法,气化料浆和天然气的投料比例在1m3料浆比250Nm3天然气。所述原料发热量:28540J/g,主要元素分析结果列于下表9中,天然气原料规格列于表10中。
表9:煤主要元素分析
表10:天然气原料规格
该实施例的实施方式与实施例1相同,气化温度1350℃,气化压力6.5Mpa,煤浆流量67347.77kg/h,煤气化气化剂消耗28996.00Nm3/h,天然气13803.23Nm3/h,气化剂6722.56Nm3/h,蒸汽消耗41305.68Nm3/h。
高温合成气经过上段天然气催化反应管19后,温度降至980℃,再经过下段天然气催化反应管20换热,合成气降温至780℃进入对流废锅23并产生83700kg/h饱和蒸汽,合成气温度温度降至330℃。
深度转化器34出口有12159.05Nm3/h深度转化气通过上部气体喷嘴37进入一段天然气转化器18,有68901.26Nm3/h深度转化气通过下部气体喷嘴38进入一段天然气转化器18。
从洗涤塔28出来经过洗涤除尘的合成气送往下一工段,合成气的氢碳比为1.28。
灰水处理工序产生细渣2986kg/h,排放废水23500kg/h。
下面将一段转化气气体成分和流量列于表11,深度转化气气体成分和流量列于表12,从复合反应器16排出的高温合成气气气体成分及其流量列于下表13,洗涤后合成气气气体成分和流量列于表14:
表11:一段转化气气体成分和流量
表12:深度转化气气体成分和流量
表13:高温合成气气气体成分及其流量
表14:洗涤后合成气气气体成分和流量
使用本实施例的煤-天然气联合气化的方法,由投入的气化料浆与天然气量可以计算出甲醇能耗为37.1GJ/t,其结果列于表15中。
表15:本实施例的甲醇能耗
采用相同的投料量进行单一煤气化及天然气转化,得到吨甲醇平均能耗为42.23GJ/t,其结果列于表16中。
表16:单一煤气化及天然气转化的吨甲醇平均能耗
在同等生产规模条件下,采用煤-天然气联合气化生产甲醇能耗为37.1GJ/t,采用单一煤气化与天然气转化生产甲醇平均能耗为42.23GJ/t,采用煤-天然气联合气化生产甲醇能耗降低12.15%。
实施例3:本发明利用煤与天然气联合生产合成气
使用内蒙煤及天然气作为原料实施本发明的方法,气化料浆和天然气的投料比例在1m3料浆比460Nm3天然气。所述原料发热量:24400J/g,主要元素分析结果列于表17和18中:
表17:煤主要元素分析
表18:天然气原料规格
该实施例的实施方式与实施例1相同,气化温度1400℃,气化压力6.5Mpa,煤浆流量55401.78kg/h,煤气化气化剂消耗19915.64Nm3/h,天然气26173.06Nm3/h,气化剂13989.94Nm3/h,蒸汽消耗61135.49Nm3/h。
高温合成气经过上段天然气催化反应管19后,温度降至950℃,再经过下段天然气催化反应管20换热,合成气降温至700℃进入对流废锅23并产生98500kg/h饱和蒸汽,合成气温度温度降至350℃。
深度转化器34出口有13773.27Nm3/h深度转化气通过上部气体喷嘴37进入一段天然气转化器18,有123959.41Nm3/h深度转化气通过下部气体喷嘴38进入一段天然气转化器18。
从洗涤塔28出来经过洗涤除尘的合成气送往下一工段,合成气的氢碳比为2.0。
灰水处理工序产生细渣41405.5kg/h,排放废水25500kg/h。
下面将一段转化气气体成分和流量列于表19,深度转化气气体成分和流量列于表20,由复合反应器16排出的高温合成气气体成分及其流量列于下表21,洗涤后合成气气体成分和流量列于表22:
表19:一段转化气气体成分和流量
表20:深度转化气气体成分和流量
表21:高温合成气气体成分及其流量
表22:洗涤后合成气气体成分和流量
使用本实施例的煤-天然气联合气化的方法,由投入的气化料浆与天然气量可以计算出甲醇能耗为35GJ/t,其结果列于表23中。
表23:本实施例的甲醇能耗
采用相同的投料量进行单一煤气化及天然气转化,得到吨甲醇平均能耗为38.45GJ/t,其结果列于表24中。
表24:单一煤气化及天然气转化的吨甲醇平均能耗
在同等生产规模条件下,采用煤-天然气联合气化生产甲醇能耗为35GJ/t,采用单一煤气化与天然气转化生产甲醇平均能耗为38.45GJ/t,采用煤-天然气联合气化生产甲醇能耗降低8.97%。
Claims (10)
1.一种利用煤与天然气联合生产合成气的方法,其特征在于该方法的步骤如下:
A、天然气净化与加热
含有硫化物的天然气通过天然气管道(4)送到天然气加热器(5)中,被其中天然气燃烧产生的热量加热,再先后送到氧化锰脱硫槽(7)与氧化锌脱硫槽(9)进行脱硫,脱硫的天然气通过二级脱硫天然气管道(10)与来自蒸汽管网的饱和蒸汽混合,再进入天然气加热器(5)中加热到温度440~460℃,接着由混合气管道(11)送到一段天然气转化器(18)中进行天然气一段催化转化反应;在天然气加热器(5)中产生的高温烟气送到废热锅炉;
来自空分的氧气气化剂与来自蒸汽管网的饱和蒸汽混合通过气化剂管道(1)送到气化剂加热器(2)中进行加热,然后通过热气化剂管道(3)送到深度转化器(34);在气化剂加热器(2)中产生的高温烟气送到废热锅炉;
B、气化料浆制备
将破碎的含碳氢原料、水与添加剂溶液送入磨机(12)进行一次湿磨制浆,得到的气化料浆送入料浆贮槽(13)中;
C、煤-天然气联合气化
步骤B制备的气化料浆经高压料浆泵(14)提压后与气化剂同时通过三流道雾化器(15)进入复合反应器(16)的煤气化反应室(17)中,在温度1300℃~1400℃与压力0.1~10MPa的条件下进行不完全燃烧反应,得到以CO、H2和CO2为主要组分的高温粗合成气与熔渣的混合物;
所述的混合物由煤气化反应室(17)经喇叭状导气口(31)进入一段天然气转化器(18),作为一段天然气催化转化反应的热源;一段天然气转化器(18)由上段天然气催化反应管(19)、下段天然气催化反应管(20)、喇叭状导气口(31)、上部气体喷嘴(37)与下部气体喷嘴(38)组成;
来自深度转化器(34)的温度为900~950℃的深度转化气,其中一部分由上部气体喷嘴(37)进入一段天然气转化器(18)中,吹扫上段天然气催化反应管(19)积灰并调节其转化温度,余下部分由下部气体喷嘴(38)进入一段天然气转化器(18),吹扫下段天然气催化反应管(20)积灰并调节一段转化气的氢碳比;
通过混合气管道(11)将步骤A的天然气-蒸汽混合气送到一段天然气转化器(18)中,在上段天然气催化反应管(19)中在初级转化催化剂存在下,天然气与蒸汽混合气在与粗合成气和熔渣混合物换热时进行转化反应,接着进入下段天然气催化反应管(20)中,在一段转化催化剂存在下,在与粗合成气和熔渣混合物换热时继续进行转化反应,生成一段转化气;完成换热后的粗合成气通过合成气管道(22)送到对流废锅(23)继续回收热量;对流废锅(23)产生的饱和蒸汽送至蒸汽管网;
在一段天然气转化器(18)中冷却的熔渣进入渣冷却收集室(21)进行水浴降温,得到粗灰渣;
D、一段转化气深度转化
步骤C得到的一段转化气通过一段转化气管道(33)送到深度转化器(34),同时步骤A得到的气化剂-蒸汽混合气通过热气化剂管道(3)也送到深度转化器(34),它们在深度转化催化剂的存在下进行深度转化反应,得到温度为900~950℃的深度转化气,它经提压后由深度转化气管道(36)经上部气体喷嘴(37)与下部气体喷嘴(38)送到一段天然气转化器(18)中;
E、灰渣收集及排放
让步骤C得到的粗灰渣进入渣冷却收集室(21),得到粗灰渣与灰水,粗灰渣通过锁渣阀门(39)进入锁斗(40),通过排放阀门排出;收集的灰水通过含细灰水管道(41)送到细灰水处理部分处理;
F、粗合成气洗涤净化:
步骤D的粗合成气在对流废锅(23)中进行换热;换热的粗合成气由换热粗合成气管道(24)送到除尘器(25)中除去其中夹带的细灰,在除尘器(25)底部收集的细灰由细灰管道(27)排至外界,而除去细灰的粗合成气通过粗煤气管道(26)送到洗涤塔(28)进行洗涤,再从洗涤塔(28)顶部通过净化合成气管道(29)排出,得到所述的合成气;
G、含细灰水处理
在洗涤塔(28)底部收集的含细灰水通过黑水管道(30)、从复合反应器(16)的渣冷却收集室(21)排出的含细灰水通过含细灰水管道(41)分别进入高温热水器(42)降压,在降压时逸出的气体送到灰水换热器(57)或者回收热水塔(60)回收热量;经高温热水器(42)降压的浓缩含细灰水进入低温热水器(43)再次进行降压,降压逸出的气体直接送到脱气水槽(55)作为热源;该低温热水器(43)底部浓缩含细灰水与在步骤E收集的灰水送到负压蒸发器(44)进行降压;负压蒸发器(44)逸出的气体通过负压冷凝器(58)降温冷却再送到负压分离器(46)分离除去水分,接着送到抽气泵(47)与抽气泵分离器(48)分离除去水分,然后排空;让负压分离器(46)分离的水与抽气泵分离器(48)分离的水流入储水槽(52)中;在负压蒸发器(44)底部浓缩含细灰水经澄清槽给料泵(49)提压后进入澄清槽(50);在澄清槽(50)内加入絮凝剂使细灰悬浮物絮凝沉降,上部溢流水流入储水槽(52);储水槽(52)中的灰水经灰水泵(54)提压后一部分送入脱气水槽(55),一部分作为冲洗水,少部分外排;在脱气水槽(55)内,循环灰水中夹带的溶解气体经加热后排空,同时在脱气水槽(55)内加入分散剂,以减轻换热器和灰水管道的结垢;
循环灰水经脱气水泵(56)提压进入灰水换热器(57)或者回收热水塔(60),与高温热水器(42)逸出的气体进行换热,换热后的灰水送到洗涤塔(28)循环使用;
澄清槽(50)底部含灰量高的浓缩含细灰水经过滤机给料泵(53)提压进入真空带式过滤机(51)将细灰与水分离,细灰收集后排出,分离出的水重新回到澄清槽(50)内。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于所述的复合反应器(16)是一个圆柱形筒体,它的上部是煤气化反应室(17),它的下部是一段天然气转化器(18);一段天然气转化器(18)由上段天然气催化反应管(19)、下段天然气催化反应管(20)、喇叭状导气口(31)、上部气体喷嘴(37)、下部气体喷嘴(38)与渣冷却收集室(21)组成;
位于喇叭状导气口(31)下方的上段天然气催化反应管(19)内装填初级催化剂;位于上段天然气催化反应管(19)下方的下段天然气催化反应管(20)内装填一段转化催化剂;
上部气体喷嘴(37)与下部气体喷嘴(38)安装在一段天然气转化器(18)壳体上;
在下段天然气催化反应管(20)下方设置渣冷却收集室(21)。
3.根据权利要求1或2所述的方法,其特征在于所述喇叭状导气口(31)的侧边与复合反应器(16)纵轴的夹角是30~60°。
4.根据权利要求1或2所述的方法,其特征在于所述的上段气体喷嘴(37)与下段气体喷嘴(38)沿着一段天然气转化器(18)呈对称分布,气体喷嘴数是8-32。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于通过控制送到复合反应器(16)中气化料浆与天然气的比将合成气的氢碳比控制在1.0~2.0范围内。
6.根据权利要求5所述的方法,其特征在于气化料浆与天然气的投料比是1m3料浆为200~460Nm3天然气。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于在步骤C中,所述天然气在上段天然气催化反应管(19)中在温度950~1300℃下进行转化反应;在经过上段天然气催化反应管(19)热交换后,所述粗合成气的温度降低到950~1000℃。
8.根据权利要求1所述的合成气,其特征在于在步骤C中,所述天然气在下段天然气催化反应管(20)中在温度700~950℃下进行转化反应;在经过下段天然气催化反应管(20)热交换后,所述粗合成气的温度降到700~800℃。
9.根据权利要求1所述的合成气,其特征在于在步骤F中,在经过对流废锅(23)热交换后,所述粗合成气的温度降低到300~350℃。
10.根据权利要求1或2所述的合成气,其特征在于所述的初级催化剂是Z205型转化催化剂,一段转化催化剂是PAN-01型转化催化剂,深度转化催化剂是Z204型转化催化剂。
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