CN104916455B - 一种采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:采用网状隔膜代替传统的隔膜,该网状隔膜位于正电极和负电极之间,将正、负电极隔开;胶体电解质充满正、负电极活性物质的孔道,并通过网状隔膜的网孔相互连通,构成电解质离子迁移通道。采用网状隔膜,既可以避免发生正负极短路,又可以大幅度降低电解质离子在正负极间的迁移阻力,与采用无隔膜结构和胶体电解质的超级电容器相比,该超级电容器具有安全性高和封装形式多样的优点。与采用聚丙烯无纺布等传统隔膜的胶体电解质超级电容器相比,采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器具有内阻低和功率密度高的优点。
Description
技术领域
本发明涉及一种采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,属于超级电容器技术领域。
背景技术
超级电容器是一种性能介于传统电容器和二次电池之间的新型储能器件,具有比传统电容器能量密度高,比二次电池功率密度大的优点。此外,超级电容器还具有充放电速度快、效率高、循环寿命长、工作温度范围宽、安全性高等特点。近年来,超级电容器已经成为化学电源领域研究与开发的新热点。
目前市售超级电容器大多采用铝塑膜封装或金属外壳封装,使用水系或有机系电解液。在运输和使用过程中,这种超级电容器容易出现外壳破损;此外,电解液的腐蚀作用也有可能造成超级电容器外壳的破损。超级电容器的外壳破损会造成电解液的外泄,不仅会对环境造成污染,而且有可能引发火灾。为此,胶体电解质超级电容器的研发逐渐引起人们的关注。胶体电解质能够克服液体电解质(如强酸、强碱等)腐蚀性强、环境污染重等不足,以及有机电解液(尤其是锂离子电池电解液)易燃等缺陷,从而避免发生电解液泄漏及火灾等安全事故。中国专利CN101901690A报道了一种微型超级电容器及制备方法。这种微型超级电容器以聚乙烯醇、羧甲基纤维素钠和氢氧化钾的水凝胶为电解质,不使用隔膜。采用无隔膜结构设计,能有效降低电解液中电解质离子的迁移阻力,从而提高微型超级电容器的倍率性能。但是在无隔膜超级电容器的封装过程中,容易造成正负极间的短路。因此这种无隔膜结构的超级电容器不能采用传统的卷绕(圆柱形、方形软包)和叠片(软包)方式进行封装,必须采用特殊的封装方式。中国专利CN101527204A报道了一种凝胶电解质超级电容器及制备方法。该超级电容器采用聚丙烯酰胺凝胶做电解质,采用有隔膜结构进行封装。该超级电容器的比电容较低,其原因可能与隔膜孔隙率过低有关。在通用隔膜(如聚丙烯隔膜)中由胶体构成的电解质离子迁移通道较少,使电解液离子的迁移受到限制,造成超级电容器的内阻增大,从而降低超级电容器在高倍率下的充放电能力。
在胶体电解质超级电容器中,采用一种新型的大孔隙率的柔性丝网代替传统的隔膜,有望使上述问题得到解决。使用丝网分隔正负极片,既能避免在封装和使用过程中超级电容器内部发生短路,又能保证在充放电过程中电解液离子能够在正负极间快速迁移。因此,采用丝网做隔膜的胶体电解质超级电容器具有更高的安全性和较低的内阻,适合于高倍率充放电的应用场合。此外,采用柔性网状隔膜的胶体电解质超级电容器可以采用卷绕式或叠片结构,用金属外壳或铝塑膜进行封装。即采用柔性网状隔膜的胶体电解质超级电容器可以采用和液体电解质超级电容器相同的结构和封装方式。所以超级电容器企业可以采用现有的液体电解质超级电容器生产线生产本发明所公开的采用柔性网状隔膜的胶体电解质超级电容器,使产品得到更新换代,而又不增加额外的设备投入。
发明内容
本发明针对现有液体电解液超级电容器容易发生电解液泄露,无隔膜胶体电解质超级电容器易发生内短路,采用普通隔膜的胶体电解质超级电容器内阻过大的问题,提出一种采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器。
本发明提供的采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:采用网状隔膜代替传统的隔膜,该网状隔膜位于正电极和负电极之间,将正、负电极隔开;胶体电解质充满正、负电极活性物质的孔道,并通过网状隔膜的网孔相互连通,构成电解质离子迁移通道;正、负电极采用碳基材料、金属氧化物、导电聚合物及其复合材料做活性物质,正、负电极可采用同种或不同种活性物质构成对称型和不对称型超级电容器。
其中,所述网状隔膜优选为玻璃纤维网、尼龙丝网、聚酯丝网、蚕丝网、棉丝网中的一种;网孔目数为5~1500目。
本发明所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:所述胶体电解质为由聚乙烯醇-酸构成的水系凝胶、由聚乙烯醇-碱构成的水系凝胶、聚乙烯醇-盐的水凝胶、由聚乙烯醇-离子液体构成的水系凝胶、由聚乙烯醇/羧甲基纤维素钠-碱构成的水系凝胶、由聚丙烯酰胺-酸构成的水系凝胶、由聚丙烯腈-离子液体构成的水系凝胶中的一种或多种。其中凝胶电解质中聚乙烯醇、聚乙烯醇/羧甲基纤维素钠、聚丙烯酰胺和聚丙烯腈的质量百分含量为1%~50%;其中构成凝胶电解质的酸为硫酸、盐酸、硝酸和磷酸中的一种或多种,其浓度为0.1~5mol/L,碱为氢氧化钾、氢氧化钠中的一种或两种,其浓度为0.1~10mol/L,盐为可溶性锂盐、钠盐和钾盐中的一种或多种,其浓度为0.1~5mol/L。
本发明所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:用作正、负电极活性物质的碳基材料为活性炭、有序介孔炭、碳气凝胶、碳纳米管、石墨烯、石墨及其复合材料中的一种或多种。用作正、负电极活性物质的金属氧化物为氧化钌、二氧化锰、氧化镍、氢氧化镍、氧化钴、钛酸锂中的一种或多种。用作正、负电极活性物质的导电聚合物为聚吡咯、聚苯胺、聚噻吩、氨基蒽醌、氨基萘醌及其衍生物中的一种或多种。
用作正、负电极活性物质的复合材料由碳基材料、金属氧化物和导电聚合物中的两种及两种以上材料构成。
本发明所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:所述超级电容器由电极、网状隔膜、胶体电解质、集流体、接线端子和外壳构成,该网状隔膜位于正电极和负电极之间,将正、负电极隔开。
本发明所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器的制备步骤如下:
1)将正或负电极活性物质和导电剂、粘接剂、溶剂按照一定的质量比进行混合,然后采用辊压法制成正、负极膜片。将正、负极膜片按所需尺寸进行剪切,然后再将其与泡沫镍或不锈钢网集流体进行压合,得到正负极片。
2)首先将正负极片交替叠放,并用网状隔膜将极片相互隔开,最后再用隔膜将叠放整齐的极片与隔膜从外部缠紧,以确保极片与隔膜的紧密叠合。
3)将步骤2)得到的超级电容器电芯采用硬包装或软包装方式进行封装。
4)将一定量的电解质溶胶注入步骤3)封装好的超级电容器内,使正、负电极片上的活性物质得到电解质溶胶的充分浸润,网状隔膜的网孔内充满电解质溶胶;
5)将注入电解质溶胶的超级电容器在一定条件下静置一定的时间,使注入的电解质溶胶完全转变为电解质凝胶。
本发明所提出的采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器具有如下技术优势:
采用胶体电解质,可以避免电容器在运输和使用过程中出现漏液。使用网状隔膜,既可以避免在电容器组装和使用过程中极片间发生短路,又可以避免出现因传统隔膜引入而造成的电容器内阻增大问题。因此,本发明所涉及的采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器不但具有液体电解质超级电容器所不能比拟的安全性,而且具有很高的倍率性能(即大电流充放电的能力)以及封装形式多样的优点。与采用聚丙烯无纺布等传统隔膜的胶体电解质超级电容器相比,采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器具有内阻低和功率密度高的优点。
附图说明
图1为实施例1所制备的超级电容器在不同电流密度下的充放电曲线;
图2为实施例1所制备的超级电容器的交流阻抗谱图;
图3为实施例2所制备的超级电容器在不同电流密度下的充放电曲线;
图4为实施例2所制备的超级电容器的交流阻抗谱图;
图5为实施例3所制备的超级电容器在不同电流密度下的充放电曲线;
图6为实施例3所制备的超级电容器的交流阻抗谱图;
图7为实施例4所制备的超级电容器在不同电流密度下的充放电曲线;
图8为实施例4所制备的超级电容器的交流阻抗谱图。
具体实施方式
以下实施例将采用组装成扣式电容器的方式对本发明予以进一步的说明,但并不因此而限制本发明所涉及的一种采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器所采用的封装方式。
实施例1
按质量比85:10:5将活性炭、导电炭黑和聚四氟乙烯粘结剂混合均匀,充分搅拌并反复挤压至破乳,得到可塑性的混合物。将得到的混合物通过辊压的方法制成膜片。将干燥好的电极膜片进行剪裁,然后压合到集流体泡沫镍上,得到活性炭极片。活性炭极片的直径为10mm,活性物质面密度为7.3mg/cm2。将30目的尼龙网叠放于作正、负电极的活性炭极片之间,然后将三者装入扣式电容器外壳内。注入聚乙烯醇-KOH水溶胶(其中聚乙烯醇的质量百分含量为10%,KOH的浓度为6mol/L),使正、负极电极片得到充分浸润,且尼龙网网孔内充满电解质溶胶。将上述扣式电容器封装好后,静止24h,使注入的电解质溶胶转变为凝胶,得到对称型的采用网状隔膜和胶体电解质的超级电容器。最后采用恒流充放电和交流阻抗法对上述扣式超级电容器进行性能测试。
图1为本实施例所组装超级电容器在不同电流密度下的充放电曲线(电流密度分别为50mA/g,100mA/g,500mA/g,1000mA/g)。从图1可以看出,电压的变化与时间成线性关系,说明本实施例制备的超级电容器有良好的电容特性。此外,从恒流充放电曲线还可以看出,该电容器的IR很低,说明其等效串联内阻较小。根据恒流充放电曲线上的放电时间和放电电流密度计算得到,本实施例组装的超级电容器在50mA/g放电速率下的质量比电容为163F/g,在1000mA/g放电速率下的质量比电容为139F/g。图2为本实施例组装的超级电容器的交流阻抗谱图。从图2可以看出,采用30目尼龙网作隔膜的胶体电解质超级电容器的内阻为0.5欧姆。测试结果表明,本实施例组装的超级电容器具有很低的内阻和良好的倍率性能。
实施例2
按质量比85:10:5将活性炭、导电炭黑和聚四氟乙烯粘结剂混合均匀,充分搅拌并反复挤压至破乳,得到可塑性的混合物。将得到的混合物通过辊压的方法制成膜片。将干燥好的电极膜片进行剪裁,然后压合到集流体泡沫镍上,得到活性炭极片。活性炭极片的直径为10mm,活性物质面密度为7.5mg/cm2。将40目的尼龙网叠放于作正、负电极的活性炭极片之间,然后将三者装入扣式电容器外壳内。注入聚乙烯醇-KOH水溶胶(其中聚乙烯醇的质量百分含量为10%,KOH的浓度为6mol/L),使正、负极电极片得到充分浸润,且尼龙网网孔内充满电解质溶胶。将上述扣式电容器封装好后,静止24h,使注入的电解质溶胶转变为凝胶,得到对称型的采用网状隔膜和胶体电解质的超级电容器。最后采用恒流充放电和交流阻抗法对上述扣式超级电容器进行性能测试。
图3为本实施例所组装超级电容器在不同电流密度下的充放电曲线(电流密度分别为50mA/g,100mA/g,500mA/g,1000mA/g)。从图3可以看出,电压的变化与时间成线性关系,说明本实施例制备的超级电容器有良好的电容特性。此外,从恒流充放电曲线还可以看出,该电容器的IR很低,说明其等效串联内阻较小。根据恒流充放电曲线上的放电时间和放电电流密度计算得到,本实施例组装的超级电容器在50mA/g放电速率下的质量比电容为158F/g,在1000mA/g放电速率下的质量比电容为135F/g。图4为本实施例组装的超级电容器的交流阻抗谱图。从图4可以看出,采用40目尼龙网作隔膜的胶体电解质超级电容器的内阻很小,仅为0.4欧姆。测试结果表明,本实施例组装的超级电容器具有很低的内阻和良好的倍率性能。
实施例3
按质量比85:10:5将活性炭、导电炭黑和聚四氟乙烯粘结剂混合均匀,充分搅拌并反复挤压至破乳,得到可塑性的混合物。将得到的混合物通过辊压的方法制成膜片。将膜片干燥后进行剪裁,然后将裁好的膜片压合到集流体泡沫镍上,得到活性炭极片。活性炭极片的直径为10mm,活性物质面密度为7.4mg/cm2。将60目的尼龙网叠放于作正、负电极的活性炭极片之间,然后将三者装入扣式电容器外壳内。注入聚乙烯醇-KOH水溶胶(其中聚乙烯醇的质量百分含量为10%,KOH的浓度为6mol/L),使正、负极电极片得到充分浸润,且尼龙网网孔内充满电解质溶胶。将上述扣式电容器封装好后,静止24h,使注入的电解质溶胶转变为凝胶,得到对称型的采用网状隔膜和胶体电解质的超级电容器。最后采用恒流充放电和交流阻抗法对上述扣式超级电容器进行性能测试。
图5为本实施例所组装超级电容器在不同电流密度下的充放电曲线(电流密度分别为50mA/g,100mA/g,500mA/g,1000mA/g)。从图5可以看出,电压的变化与时间成线性关系,说明本实施例制备的超级电容器有良好的电容特性。此外,从恒流充放电曲线还可以看出,该电容器的IR很低,说明其等效串联内阻较小。根据恒流充放电曲线上的放电时间和放电电流密度计算得到,本实施例组装的超级电容器在50mA/g放电速率下的质量比电容为161F/g,在1000mA/g放电速率下的质量比电容为137F/g。图6为本实施例组装的超级电容器的交流阻抗谱图。从图6可以看出,采用60目尼龙网作隔膜的胶体电解质超级电容器的内阻为0.38欧姆。测试结果表明,本实施例组装的超级电容器具有很低的内阻和良好的倍率性能。
实施例4
按质量比85:10:5将活性炭、导电炭黑和聚四氟乙烯粘结剂混合均匀,充分搅拌并反复挤压至破乳,得到可塑性的混合物。将得到的混合物通过辊压的方法制成膜片。将干燥好的电极膜片进行剪裁,然后压合到集流体泡沫镍上,得到活性炭极片。活性炭极片的直径为10mm,活性物质面密度为7.8mg/cm2。将30目的尼龙网叠放于作正、负电极的活性炭极片之间,然后将三者装入扣式电容器外壳内。注入聚乙烯醇-Na2SO4水溶胶(其中聚乙烯醇的质量百分含量为10%,Na2SO4的浓度为1mol/L),使正、负极电极片得到充分浸润,且尼龙网网孔内充满电解质溶胶。将上述扣式电容器封装好后,静止24h,使注入的电解质溶胶转变为凝胶,得到对称型的采用网状隔膜和胶体电解质的超级电容器。最后采用恒流充放电和交流阻抗法对上述扣式超级电容器进行性能测试。
图7为本实施例所组装超级电容器在不同电流密度下的充放电曲线(电流密度分别为50mA/g,100mA/g,500mA/g,1000mA/g)。从图7可以看出,电压的变化与时间成线性关系,说明本实施例制备的超级电容器有良好的电容特性。此外,从恒流充放电曲线还可以看出,该电容器的IR很低,说明其等效串联内阻较小。根据恒流充放电曲线上的放电时间和放电电流密度计算得到,本实施例组装的超级电容器在50mA/g放电速率下的质量比电容为92F/g,在1000mA/g放电速率下的质量比电容为32F/g。图8为本实施例组装的超级电容器的交流阻抗谱图。从图8可以看出,采用30目尼龙网作隔膜的胶体电解质超级电容器的内阻为2.3欧姆。
实施例5
按质量比85:10:5将聚苯胺、导电炭黑和聚四氟乙烯粘结剂混合均匀,充分搅拌并反复挤压至破乳,得到可塑性的混合物。将得到的混合物通过辊压的方法制成膜片。将干燥好的电极膜片进行剪裁,然后压合到集流体泡沫镍上,得到聚苯胺电极片。聚苯胺电极片的直径为10mm,活性物质面密度为7.5mg/cm2。将网眼为4mm×4mm的玻璃纤维网叠放于作正、负电极的聚苯胺极片之间,然后将三者装入扣式电容器外壳内。注入聚乙烯醇-KOH水溶胶(其中聚乙烯醇的质量百分含量为5%,KOH的浓度为6mol/L),使正、负极电极片得到充分浸润,且玻璃纤维网网孔内充满电解质溶胶。将上述扣式电容器封装好后,静止24h,使注入的电解质溶胶转变为凝胶,得到对称型的采用网状隔膜和胶体电解质的超级电容器。
实施例6
按质量比85:10:5将氧化钌、导电炭黑和聚四氟乙烯粘结剂混合均匀,充分搅拌并反复挤压至破乳,得到可塑性的混合物。将得到的混合物通过辊压的方法制成膜片。将干燥好的电极膜片进行剪裁,然后压合到集流体泡沫镍上,得到氧化钌极片。氧化钌极片的直径为10mm,活性物质面密度为12.5mg/cm2。将20目的聚酯丝网叠放于作正、负电极的氧化钌极片之间,然后将三者装入扣式电容器外壳内。注入聚丙烯酰胺-H2SO4水溶胶(其中聚丙烯酰胺的质量百分含量为15%,H2SO4的浓度为1mol/L),使正、负极电极片得到充分浸润,且聚酯丝网网孔内充满电解质溶胶。将上述扣式电容器封装好后,静止24h,使注入的电解质溶胶转变为凝胶,得到对称型的采用网状隔膜和胶体电解质的超级电容器。
实施例7
按质量比85:10:5将活性炭、导电炭黑和聚四氟乙烯粘结剂以及Li4Ti5O12、导电炭黑和聚四氟乙烯混合均匀,充分搅拌并反复挤压至破乳,得到可塑性的混合物。将得到的混合物通过辊压的方法制成膜片。将干燥好的电极膜片进行剪裁,然后压合到集流体泡沫镍上,分别得到活性炭极片和钛酸锂极片。活性炭极片和钛酸锂极片的直径均为10mm,活性炭极片的面密度为18mg/cm2,钛酸锂极片的面密度为6.2mg/cm2。将20目蚕丝网叠放于活性炭正极和钛酸锂负极之间,然后将三者装入扣式电容器外壳内。注入聚丙烯腈-Li2SO4水溶胶(其中聚乙烯腈的质量百分含量为10%,Li2SO4的浓度为1mol/L),使活性炭正极和钛酸锂负极得到充分浸润,且蚕丝网网孔内充满电解质溶胶。将上述扣式电容器封装好后,静止24h,使注入的电解质溶胶转变为凝胶,得到不对称型的采用网状隔膜和胶体电解质的超级电容器。
通过以上实施例可以看出,和采用中性胶体电解质和网状隔膜的超级电容器相比,采用碱性胶状电解质和网状隔膜的超级电容器具有更低的内阻、更高的比容量和倍率性能。
Claims (8)
1.一种采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:采用网状隔膜代替传统的隔膜,该网状隔膜位于正电极和负电极之间,将正、负电极隔开;胶体电解质充满正、负电极活性物质的孔道,并通过网状隔膜的网孔相互连通,构成电解质离子迁移通道;正、负电极采用碳基材料、金属氧化物、导电聚合物及其复合材料做活性物质;
所述网状隔膜为玻璃纤维网、尼龙丝网、聚酯丝网、蚕丝网、棉丝网中的一种;网孔目数为20~60目;
所述胶体电解质为由聚乙烯醇-酸构成的水系凝胶、由聚乙烯醇-碱构成的水系凝胶、聚乙烯醇-盐的水凝胶、由聚乙烯醇-离子液体构成的水系凝胶、由聚乙烯醇/羧甲基纤维素钠-碱构成的水系凝胶、由聚丙烯酰胺-酸构成的水系凝胶、由聚丙烯腈-离子液体构成的水系凝胶中的一种或多种。
2.如权利要求1所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:所述胶体电解质中聚乙烯醇、聚乙烯醇/羧甲基纤维素钠、聚丙烯酰胺和聚丙烯腈的质量百分含量为1%~50%;其中构成胶体电解质的酸为硫酸、盐酸、硝酸和磷酸中的一种或多种,其浓度为0.1~5mol/L;构成胶体电解质的碱为氢氧化钾、氢氧化钠中的一种或两种,其浓度为0.1~10mol/L;构成胶体电解质的盐为可溶性锂盐、钠盐和钾盐中的一种或多种,其浓度为0.1~5mol/L。
3.如权利要求1所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:用作正、负电极活性物质的碳基材料为活性炭、有序介孔炭、碳气凝胶、碳纳米管、石墨烯、石墨及其复合材料中的一种或多种。
4.如权利要求1所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:用作正、负电极活性物质的金属氧化物为氧化钌、二氧化锰、氧化镍、氢氧化镍、氧化钴、钛酸锂中的一种或多种。
5.如权利要求1所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:用作正、负电极活性物质的导电聚合物为聚吡咯、聚苯胺、聚噻吩、氨基蒽醌、氨基萘醌及其衍生物中的一种或多种。
6.如权利要求1所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:用作正、负电极活性物质的复合材料由权利要求3所述的碳基材料、权利要求4所述的金属氧化物和权利要求5所述的导电聚合物中两种及两种以上材料构成。
7.如权利要求1所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器,其特征在于:所述超级电容器由电极、网状隔膜、胶体电解质、集流体、接线端子和外壳构成,该网状隔膜位于正电极和负电极之间,将正、负电极隔开。
8.一种如权利要求1所述采用网状隔膜的胶体电解质超级电容器的制备方法,其特征在于,具体步骤如下:
1)将正或负电极活性物质和导电剂、粘接剂、溶剂进行混合,然后采用辊压法制成正、负极膜片;将正、负极膜片按所需尺寸进行剪切,然后再将其与泡沫镍或不锈钢网集流体进行压合,得到正负极片;
2)首先将正负极片交替叠放,并用网状隔膜将极片相互隔开,最后再用隔膜将叠放整齐的极片与隔膜从外部缠紧;
3)将步骤2)得到的超级电容器电芯采用硬包装或软包装方式进行封装;
4)将电解质溶胶注入步骤3)封装好的超级电容器内,使正、负电极片上的活性物质得到电解质溶胶的充分浸润,网状隔膜的网孔内充满电解质溶胶;
5)将注入电解质溶胶的超级电容器静置一段时间,使注入的电解质溶胶完全转变为电解质凝胶。
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