CN104810548B - 一种高性能钛酸锂动力电池 - Google Patents

一种高性能钛酸锂动力电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种高性能钛酸锂动力电池。所述电池包括正极极片、隔膜、负极极片、电解液、外接端子、外壳。所述负极极片活性物质为钛酸锂材料。所述隔膜为高透气度无纺布涂层隔膜，提高钛酸锂电池的电解液浸润性能。所述电解液为钛酸锂电池功能电解液，提高钛酸锂电池的高温循环性能，抑制钛酸锂电池高温胀气。电解液采用四氟硼酸锂为主要电解质，γ‑丁内酯为主要溶剂；此电解液能够有效降低电池电荷转移内阻，提高电池高温循环性能。采用透气度高的无纺布涂层隔膜，可以有效提高高粘度电解液浸润性能，降低电池直流内阻，提高电池的倍率性能。

Description

一种高性能钛酸锂动力电池
技术领域
本发明涉及锂离子动力电池技术领域，尤其涉及一种降低电池电荷转移内阻、提高电池高温循环性能与倍率性能的高性能钛酸锂动力电池。
背景技术
锂离子动力电池具有电压高，能量密度大，循环性能好，自放电小，无记忆效应，工作温度范围宽等优点。钛酸锂电池由于常温循环性能性能好，安全性能高而受到市场关注。
钛酸锂材料嵌理电位为1.5V左右，高于石墨材料的0.1V，因此安全性能好。钛酸锂材料为零应变材料，在充放电过程中体积几乎不发生变化，而石墨材料体积变化≥6%，因此钛酸锂在循环过程中可避免体积变化引起的容量衰减，常温循环性能好。
钛酸锂电池存在高温性能较差、易胀气的缺点。为了解决电池高温循环差、易胀气的问题，常规方法是在电解液中添加成膜添加剂和改善化成工艺来实现。
申请号为201210385786.2的专利，采用在电解液中添加0.5-2.0wt%的氟类、腈类和砜类有机化合物，同时高温高压化成，提高电池常温循环性能和倍率性能，但是高温性能未提及。申请号为201210007946.1的专利，电解液采用四氟硼酸锂为电解质，采用γ-丁内酯为主的溶剂，提高电池高温搁置性能。但是经过试验发现，此种类电解液粘度很大，电解液浸润困难，电池内阻高，倍率性能差。
发明内容
本发明的目的在于为了解决现有锂离子电池电解液浸润困难，电池内阻高，倍率性能差的缺陷而提供一种降低电池电荷转移内阻、提高电池高温循环性能与倍率性能的高性能钛酸锂动力电池。
为了实现上述目地，本发明采用以下技术方案：
一种高性能钛酸锂动力电池，包括正极极片、隔膜、负极极片、电解液、外接端子、外壳，所述负极极片包括负极集流体和负极活性物质，所述隔膜为无纺布涂层隔膜，所述电解液的溶剂为丙酸乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯和γ-丁内酯中的至少两种混合物。在本技术方案中，无纺布涂层隔膜的使用是为了提高电解液的浸润性能，由于无纺布拔水、透气，不吸水，所以其在制备的钛酸锂动力电池中电解液的浸润性能有较大的提高，而无纺布作为环保材料，在国家提倡环保的前提下，减少锂离子电池的污染；无纺布具有抗菌性，可以防止细菌等在电解液中的侵蚀；溶剂是电解液的主要成分，其性质与电解液的性能密切相关，溶剂的粘度、介电常数、熔点、沸点、电导率、闪燃点以及氧化还原电位等因素对电池的使用温度、电解质盐的溶解度、电机的电化学性能和电池的安全性能都有重要影响。丙酸乙酯的分子式为C5H12O2，是重要的香料，可作为纤维素酯和醚类，以及各种天然或合成树脂的溶剂，可以用作食品香料，也可以用作高级日用化妆品香精；有利于锂离子的迁移，同时替代传统溶剂中碳酸二乙酯（DEC）与碳酸二甲酯（DMC），在保证电解液的作用的同时，提高钛酸锂电池的高温循环性能，抑制钛酸锂电池高温胀气。
作为优选，所述负极活性物质为钛酸锂材料。
作为优选，电解液中的溶质为四氟硼酸锂和二氟草酸硼酸锂的混合物。在本技术方案中，二氟草酸硼酸锂具有较好的热稳定性和氧化稳定性，可以改善电解液金属溶解电位，改善电压降。
作为优选，溶质在电解液中的浓度为0.8-1.3mol/L，在混合物中，四氟硼酸锂所占的质量分数为80-95%，余量为二氟草酸硼酸锂。
作为优选，当溶剂为包含γ-丁内酯的混合溶剂时，γ-丁内酯（GBL）的体积含量大于等于70%。
作为优选，当溶剂为包含丙酸乙酯的混合溶剂时，丙酸乙酯（EP）的体积含量为10-80%。
作为优选，无纺布涂层隔膜所用的无纺布厚度为16-30μm，孔隙率为40-70%，透气率为5-50cm3/sec。
作为优选，所述涂层为单面涂层或双面涂层，涂层物质为纳米氧化铝、纳米氧化锆、纳米二氧化硅中的一种或两种以上的混合物。
作为优选，涂层厚度为2-4微米。
本发明的有益效果是：
1）电解液采用四氟硼酸锂为主要电解质，γ-丁内酯为主要溶剂；此电解液能够有效降低电池电荷转移内阻，提高电池高温循环性能。
2）采用透气度高的无纺布涂层隔膜，可以有效提高高粘度电解液浸润性能，降低电池直流内阻，提高电池的倍率性能。
具体实施方式
下面结合实施例，更具体地说明本发明的内容。应当理解，本发明的实施并不局限于下面的实施例，对本发明所做的任何形式上的变通和/或改变都将落入本发明保护范围。
在本发明中，若非特指，所有的份、百分比均为重量单位，所有的设备和原料等均可从市场购得或是本行业常用的。
高性能锂离子动力电池，所述电池包括正极极片、隔膜、负极极片、电解液、外接端子、外壳。所述负极极片包括负极活性物质与负极集流体，负极活性物质为钛酸锂材料。所述电解液为钛酸锂功能电解液，电解液以四氟硼酸锂为主要溶质，以γ-丁内酯为主要溶剂。隔膜为高透气度无纺布涂层隔膜。正极极片通过将镍钴锰三元正极材料，溶剂例如N-N-二甲基吡咯烷酮，导电炭黑例如SP、碳纳米管（CNT或WCNT）、鳞状石墨、气相生长碳纤维（VGCF）等一种材料或几种材料，粘结剂例如聚偏二氟乙烯(PVDF)，均匀混合后涂覆在正极集流体压延铝箔上；所述隔膜采用具有微孔结构的16-30微米厚度的无纺布涂层隔膜，隔膜孔隙率为50-70%，透气率为5-50cm3/sec；所述负极极片通过将负极材料钛酸锂材料，溶剂例如N-N-二甲基吡咯烷酮或去离子水，导电炭黑例如SP、碳纳米管（CNT或WCNT）、鳞状石墨、气相生长碳纤维（VGCF）等至少一种材料，粘结剂例如聚偏二氟乙烯(PVDF)、羧甲基碳维素钠（CMC）或丁乳橡胶（SBR），均匀混合后涂覆在负极集流体上；所述电解液锂盐为四氟硼酸锂和二氟草酸硼酸锂的混合物，锂盐浓度为0.8-1.3mol/L，溶剂为丙酸乙酯（EP）、碳酸乙烯酯（EC）、碳酸丙烯酯（PC）和γ-丁内酯（GBL）中的至少一种，其中γ-丁内酯（GBL）的体积含量大于等于70%，丙酸乙酯（EP）的体积含量为10-70%；所述外接端子，正极采用纯度大于98%铝材质，负极采用铜镀镍材质；所属外壳为塑壳、钢壳、铝壳或者铝塑膜中的一种，其中铝塑膜采用具有尼龙层、粘结层、PP层、粘结层、铝箔、粘结层、PP层层状复合结构材料。
实施例1
制备正极极片：混合94重量份的镍钴锰酸锂（Ni0.5Co0.2Mn0.3O2)，3重量份的导电炭黑SP，以及3重量份的聚偏氟乙烯，并添加60重量份的N-N-二甲基吡咯烷酮搅拌形成浆液，均匀的涂覆在正极基流体压延铝箔上，干燥后用碾压机进行碾压，制成正极极片。
制备负极极片：混合92重量份的钛酸锂，2重量份的导电炭黑SP，2重量份的气相生长碳纤维（VGCF），添加80重量份的N-N-二甲基吡咯烷酮搅拌形成浆液，均匀的涂覆在负极基流体压延铝箔上，干燥后用碾压机进行碾压，制成负极极片。
准备隔膜：隔膜采用厚度为25微米的无纺布涂层隔膜，透气度32 cm3/sec，孔隙率60%，单面涂布纳米氧化铝，单面涂层厚度为4μm。
准备电解液：电解液采用1.15mol/L的锂盐（四氟硼酸锂：二氟草酸硼酸锂=9:1）溶解到γ-丁内酯（GBL）、丙酸乙酯（EP）、碳酸乙烯酯（EC）、碳酸丙稀酯（PC）的有机溶剂混合物中，其中γ-丁内酯、丙酸乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙稀酯的体积比为（15:2:2:1）。
准备外壳：外壳采用铝塑膜，铝塑膜采用厚度为152微米具有尼龙层、粘结层、PP层、粘结层、铝箔、粘结层、PP层层状复合结构材料。
准备外接端子：正极端子采用0.2毫米厚铝材质极耳，负极端子采用0.2毫米厚铝材质极耳。
准备电池：以叠片形式，将正极极片、隔膜、负极极片相间叠片形成电芯，单向焊接极耳；然后进行铝塑膜热封，注入电解液，热封封口；依次进行搁置-预充-抽空-化成-分容，制成20Ah锂离子动力电池。
实施例2
与实施例1不同的是：隔膜采用厚度为20微米的无纺布隔膜，透气度24 cm3/sec，孔隙率55%，单面涂布纳米二氧化硅，单面涂层厚度为2μm。
电解液采用1.3mol/L的锂盐（四氟硼酸锂：二氟草酸硼酸锂=19:1）溶解到γ-丁内酯（GBL）和丙酸乙酯（EP）的有机溶剂混合物中，其中γ-丁内酯与丙酸乙酯的体积比为（17:3）。
其余的同实施例1。
实施例3
与实施例1不同的是：隔膜采用厚度为30微米的无纺布隔膜，透气度45 cm3/sec，孔隙率65%，单面涂布纳米氧化锆，单面涂层厚度为3μm。
电解液采用0.8mol/L的锂盐（四氟硼酸锂：二氟草酸硼酸锂=24:4）溶解到γ-丁内酯（GBL）、丙酸乙酯（EP）和碳酸乙烯酯（EC）的有机溶剂混合物中，其中γ-丁内酯、丙酸乙酯与碳酸乙烯酯（EC）的体积比为（17:2:1）。
其余的同实施例1。
实施例4
与实施例1不同的是：隔膜采用厚度为16微米的无纺布隔膜，透气度25cm3/sec，孔隙率60%，单面涂布纳米氧化铝和纳米二氧化硅（重量比-氧化铝：二氧化硅=8:2），单面涂层厚度为2μm。
电解液采用1.0mol/L的锂盐（四氟硼酸锂：二氟草酸硼酸锂=4:1）溶解到γ-丁内酯（GBL）、丙酸乙酯（EP）和碳酸丙烯酯（PC）的有机溶剂混合物中，其中γ-丁内酯、丙酸乙酯与碳酸丙烯酯（PC）的体积比为（8:1:1）。
其余的同实施例1。
对比例1
制备正极极片：混合94重量份的镍钴锰酸锂（Ni0.5Co0.2Mn0.3O2)，3重量份的导电炭黑SP，以及3重量份的聚偏氟乙烯，并添加60重量份的N-N-二甲基吡咯烷酮搅拌形成浆液，均匀的涂覆在正极基流体压延铝箔上，干燥后用碾压机进行碾压，制成正极极片。
制备负极极片：混合92重量份的钛酸锂，2重量份的导电炭黑SP，2重量份的气相生长碳纤维（VGCF），添加80重量份的N-N-二甲基吡咯烷酮搅拌形成浆液，均匀的涂覆在负极基流体压延铝箔上，干燥后用碾压机进行碾压，制成负极极片。
准备隔膜：隔膜采用厚度为25微米的PE隔膜，透气度185 cm3/sec，孔隙率48%。
准备电解液：电解液采用1.15mol/L的六氟磷酸锂溶解到碳酸甲乙酯（EMC）、碳酸乙烯酯（EC）、碳酸丙稀酯（PC）的有机溶剂混合物中，其中碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙稀酯的体积比为（12:7:1）。
准备外壳：外壳采用铝塑膜，铝塑膜采用厚度为152微米具有尼龙层、粘结层、PP层、粘结层、铝箔、粘结层、PP层层状复合结构材料。
准备外接端子：正极端子采用0.2毫米厚铝材质极耳，负极端子采用0.2毫米厚铝材质极耳。
准备电池：以叠片形式，将正极极片、隔膜、负极极片相间叠片形成电芯，单向焊接极耳；然后进行铝塑膜热封，注入电解液，热封封口；依次进行搁置-预充-抽空-化成-分容，制成20Ah锂离子动力电池。
对比例2
与对比例1不同的是：电解液采用1.15mol/L的锂盐（四氟硼酸锂：二氟草酸硼酸锂=9:1）溶解到γ-丁内酯（GBL）、丙酸乙酯（EP）、碳酸乙烯酯（EC）、碳酸丙稀酯（PC）的有机溶剂混合物中，其中γ-丁内酯、丙酸乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙稀酯的体积比为（15:2:2:1）。
高温循环性能测试：
将上述对比例1、2和实施例1-4制得的电池进行55℃循环测试。测定方法为：测量电池初始厚度D0，然后在25℃下将电流以20A恒定电流充电至2.7V，然后转恒压充电，截至电流1000mA；搁置10分钟，以20A恒定电流放电至1.5V，测定得到电池的初始放电容量C0；搁置10分钟后，重复上述步骤500次，作连续的充放电测试，得到电池500次循环后的容量C1，同时测量电池厚度D1。按照下式计算500次循环后电池的容量剩余率和厚度膨胀率。
容量剩余率=C1/C0×100%；
厚度膨胀率=(D1-D0)/D0×100%
循环性能测试结果见表1。从表中可知，实施例在500次循环后的容量剩余率在95.5%-96.1%，远高于对比例1的88.4%；电池膨胀率远低于对比例1；电池初始内阻与对比例1相差不大。对比例2采用功能添加剂后，高温循环容量保持率提高，膨胀率降低，但是由于采用常规PE隔膜，电解液浸润性差，电池内阻大，倍率性能差。这表明，本发明中的功能电解液与无纺布涂层隔膜，能够有效改善钛酸锂电池的高温循环性能和电解液浸润性能。
表1循环性能测试
检测项目 电池内阻（mΩ） 55℃-500次循环后容量剩余率(%) 55℃-500次循环后厚度膨胀率(%)
实施例1 0.75 96.1 3
实施例2 0.76 95.9 4
实施例3 0.81 95.8 4
实施例4 0.78 95.5 4
对比例1 0.72 88.4 124
对比例2 15.2 93.3 9
上述实施例只是用于说明和解释本发明的内容，不能构成对本发明范围的限制。尽管发明人已经对本发明做了较为详细地列举，但是，本领域的技术人员根据发明内容部分和实施例所揭示的内容，能对所描述的具体实施例做各种各样的修改或/和补充或采用类似的方式来替代是显然的。

Claims (5)

1.一种高性能钛酸锂动力电池，包括正极极片、隔膜、负极极片、电解液、外接端子、外壳，其特征在于，所述负极极片包括负极集流体和负极活性物质，所述隔膜为无纺布涂层隔膜，电解液采用1.15mol/L的锂盐即，四氟硼酸锂：二氟草酸硼酸锂=9:1溶解到γ-丁内酯、丙酸乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙稀酯的有机溶剂混合物中，其中γ-丁内酯、丙酸乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙稀酯的体积比为15:2:2:1；无纺布涂层隔膜所用无纺布厚度为25微米，透气度32 cm3/sec，孔隙率60%，单面涂布纳米氧化铝，单面涂层厚度为4μm。
2.根据权利要求1所述的一种高性能钛酸锂动力电池，其特征在于，所述负极活性物质为钛酸锂材料。
3.根据权利要求1所述的一种高性能钛酸锂动力电池，其特征在于，当溶剂为包含γ-丁内酯的混合溶剂时，γ-丁内酯（GBL）的体积含量大于等于70%。
4.根据权利要求1所述的一种高性能钛酸锂动力电池，其特征在于，当溶剂为包含丙酸乙酯的混合溶剂时，丙酸乙酯（EP）的体积含量为10-80%。
5.根据权利要求1所述的一种高性能钛酸锂动力电池，其特征在于，涂层厚度为2-4微米。
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