CN104710002B - 一种两级微纳米曝气催化臭氧化废水处理系统 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种两级微纳米曝气催化臭氧化废水处理系统，该系统包括：原水提升泵、两级臭氧发生器、两级催化臭氧化反应器、钛合金微孔曝气装置、微纳米气泡发生泵、气液混合稳定罐、尾气吸收罐。一级催化反应器利用二元铁锰基催化剂，通过钛合金微米曝气头进行曝气，气泡大小为5‑10μm，采用错流方式，进水口位于一级反应器上部；二级反应器利用三元负载型催化剂，通过微纳米气泡发生泵曝气，气泡大小为100‑400nm，气液流混合后从二级反应器底部自下而上进行，系统产水口在二级反应器上部。本发明通过微米气泡和纳米气泡分别对两级反应器进行曝气，提高了OH·发生数量和催化效率，大幅度降低系统成本。
Description
发明领域
本发明涉及工业水处理应用技术领域，特别涉及一种两级微纳米曝气催化臭 氧化废水处理系统。
技术背景
目前，对于含有复杂难降解有机物的工业废水的处理仍是一个难题，主要 表现为氧化物对于有机物的降解效率低，并且处理成本高。因此，开发高效的、 低成本的高级氧化深度处理系统和方法是工业水处理领域的研究热点之一。臭 氧具有较强的氧化性和消毒能力，在工业给水和净水纯化处理领域得到广泛应 用，但其在工业废水处理领域，因其氧化能力不够高，氧化不彻底，对废水有 选择性，限制其规模化应用。
臭氧催化臭氧化技术是利用臭氧在催化剂表面产生更高氧化性的羟基自由 基(OH·)来彻底降解有机物的新工艺，该工艺具有反应速度快，无选择性、 反应条件温和、不会产生二次污染等诸多优点，被认为是解决工业有机废水处 理的最有效手段。臭氧催化臭氧化技术是在上个世界80年代后才从给水消毒领 域过度到工业废水处理之中，发展缓慢主要是受限制于臭氧的制备成本和催化 剂的效率，但在2000年后，伴随大功率臭氧发生器和各类新型催化剂的研发成 功，使得该技术在难降解工业有机废水治理领域应用成为可能。在实际应用催 化臭氧化技术时，提高臭氧的利用率，提高羟基自由基发生数量，提高催化臭 氧化的效率，是该技术得以大规模应用的关键问题。
在考虑提高臭氧利用率时，很多报道提出利用微纳米曝气可以提高臭氧在 水体中的溶解度和传质性能，并且提到臭氧在微泡破裂过程中，可以产生一些 氧化自由基，提高体系对高难降解有机物的降解速度，例如对氧化三氯甲苯的 去除速率从5～20M-1S-1提高到2～6×1010M-1S-1。尽管微纳米曝气可以有效提 高臭氧的溶解度，进而提高臭氧的利用率，但在实际操作时，往往强调微纳米 气泡对臭氧溶解度的提高，而忽视其对催化剂表面产生OH·的促进作用，造成 微纳米曝气的有效性大打折扣。不同尺度的臭氧气泡在催化剂表面产生OH·的 机理不同，产生OH·的数量不同，对外部环境条件要求也不尽相同，这些特点 至今还没有得到充分的开发。
在考虑应用各类非均相臭氧化催化剂时，很多报道表明，催化剂产生OH·的 机理完全不同，大体可以分为亲核性原位吸附络合机理，催化剂表面的Lewis 酸碱位点促进机理，臭氧直接裂解羟基化机理。如何充分利用这些机理提高臭 氧在催化剂表面的OH·发生数量是臭氧催化臭氧化得以应用的关键。此外，由 于OH·产生时间短，反应快，对环境因子(诸如温度、pH值、盐度、碱度等) 要求不同，需要系统提供最佳运行条件，以满足臭氧吸附在催化剂活性位点上 产生OH·时，周围有足够的有机物吸附量。此外，对于催化臭氧化系统，臭氧 的分散度可以降低催化剂的流失量，特别是对于金属氧化物负载型催化剂。因此，优化系统工况，以提高负载型催化剂表面的Lewis碱性位点上的亲核性， 也是提高催化剂产生OH·数量需要考虑的。因此，结合微纳米曝气的优点，考 虑到不同催化剂的特点和投资成本，有必要针对高效催化剂的最可适条件，采 用分段分级的方式进行系统开发，进而降低臭氧的消耗量，提高OH·发生数量， 延长臭氧作用时间，减小反应器体积，实现臭氧催化臭氧化技术的工程层面上 的连续高效。
发明内容
本发明的目的在于提供一种两级微纳米曝气催化臭氧化废水处理系统，该 系统具有低能耗、占地小、条件可控的特点。
本发明的一种两级微纳米曝气催化臭氧化废水处理系统是在充分发掘臭氧 微米气泡(5-10μm)和纳米气泡(100-400nm)优点基础上，结合两种类型催化 剂体系的特点，采用不同的催化反应器，在提高臭氧利用率的同时，实现臭氧 催化剂的最大效率，使得臭氧催化臭氧化技术，简单易行，实现对难降解有机 废水的高效去除，特别是那些含有难降解的、有毒的、有害的有机废水化合物 的工业废水。
本发明的一种两级微纳米催化臭氧化废水深度处理系统，所述系统包括： 原水提升泵1、全封闭一级催化臭氧化反应器2、一级臭氧发生器3、二级臭氧 发生器4、微纳米气泡发生泵5、气液混合稳定罐6、全封闭二级催化臭氧化反 应器7、尾气吸收罐8、铁锰基二元催化剂固定床9、三元高效催化剂固定床10、 流量计11、气压表12、阀门13、单向阀14、钛合金微孔曝气头15、微纳米曝 气头16。
所述的原水提升泵1与一级催化臭氧化反应器2进水口相连；
所述的一级催化臭氧化反应器2进水口位于所述反应器上部，采用气液错流 方式运行；
所述的二级催化臭氧化反应器7的进水来自微纳米气泡发生泵5；所述的二 级催化臭氧化反应器7的出水口经管道回流至一级催化臭氧化反应器2内；
所述的一级催化臭氧化反应器2内采用铁锰基二元催化剂固定床9，使用钛 合金微孔曝气头15进行曝气；
所述的二级催化臭氧化反应器7内采用三元高效催化剂固定床10，使用微纳 米曝气头16进行曝气；
所述的一级催化臭氧化反应器与一级臭氧发生器3相连，之间有气压表12、 流量计11和单向阀14；
所述的一级催化臭氧化反应器2顶部设有尾气排放管与尾气吸收罐8连接；
所述的二级催化臭氧化反应器7顶部设有尾气排放管与尾气吸收罐8连接；
所述的微纳米气泡发生泵5进水口与一级催化臭氧化反应器2出水管连通；
所述的微纳米气泡发生泵5进气口通过阀门13与二级臭氧发生器4相连，之 间有气压表12、流量计11和单向阀14；
所述的微纳米气泡发生泵5出水口通过管道与气液混合稳定罐6连接，整套 系统的最终产水口在二级催化臭氧化反应器7上部。
所述的钛合金微米曝气头15的曝气气泡大小在5-10μm之间，曝气方式采用 废水自上而下，臭氧微米气泡自下而上，气液在一级催化反应器内以错流方式 进行，废水在反应器内的停留时间只需30min，臭氧利用率可以达到90％以上， 微纳米曝气辅助一级催化臭氧化，每克臭氧可去除1.2-2.5gCOD；
所述的微纳米气泡发生泵5的臭氧气泡大小在100-400nm之间，臭氧经微纳 米气泡发生泵输出，臭氧的溶解率高达100％，实现高效气液完全混合，气液混 合流在二级反应器内自上而下以同向流的方式进行，此阶段臭氧利用率可以达 到96％以上，混合溶液在反应器内的停留时间只需20-30min，微纳米曝气辅助催 化臭氧化，使得每克臭氧可以去除2.0～3.0gCOD；
所述系统的最终臭氧利用率高达96％以上，几乎无尾气产生，经过两级臭氧 催化臭氧化处理之后，系统每克臭氧可以去除3.2-5.5gCOD。
所述的铁锰基二元催化剂为一次性烧结催化剂，粒径为4-5mm，铁锰基二元 催化剂固定床9的厚度为5.0m；
所述的三元负载型催化剂为三元金属基共结晶催化剂，粒径为4-5mm，三元 负载型催化剂固定床10的厚度4.0m。
与现有技术相比，本发明具有以下优势：
1)本发明使用的两类反应器采用了不同的催化剂体系，其提高羟基自由基(OH·)产生数量的主要机理不同，一级反应器采用二元铁锰基催化剂，OH产 生遵循吸附络合机理；二级反应器采用三元负载型催化剂，OH产生遵循Lewis 酸碱位点促进机理；
2)本发明的处理系统分两级运行，将产生羟基(OH·)不同机理的催化剂 分开，实现反应器的单独控制，保证各自运行的最佳条件，在提高臭氧利用率 的同时，也提高催化剂的OH·发生数量，减少催化剂的用量，降低投资成本；
3)微米曝气技术结合二元铁锰基催化剂，微纳米曝气结合三元负载型催化 剂，在充分发挥微纳米曝气以提高臭氧利用效率的同时，也大幅度提高催化剂 的OH·发生数量，同时一级反应器作为二级反应器的预处理系统，可以减少固 体悬浮物(SS)等对二级反应器的影响，提高多元催化剂的使用效率；
4)系统二级反应器采用微纳米气泡发生泵，使得臭氧与废水高度分散混合， 气泡粒径更小，数量更大，水力停留时间长，提高臭氧和难降解有机物，以及 催化剂表面的接触时间，大幅度扩宽系统的适用范围，系统可以应用于焦化废 水、农药废水、垃圾渗滤液的深度处理领域，也可以应用于含有难降解有机物 的各类化工废水的深度处理，将有机物无选择性地去除，彻底分解为CO2、H2O 和N2，提高COD去除率。
附图说明
图1为本发明的一种两级微纳米曝气催化臭氧化废水处理系统流程图；
其中，1-原水提升泵，2-一级催化臭氧化反应器，3-一级臭氧发生器， 4-二级臭氧发生器，5-微纳米气泡发生泵，6-气液混合稳定罐，7-二级催 化臭氧化反应器，8-尾气吸收罐，9-铁锰基二元催化剂固定床，10-三元高 效催化剂固定床，11-流量计，12-气压表，13-阀门，14-单向阀，15-钛 合金微孔曝气头，16-微纳米曝气头。
具体实施方式
实施例1
1)打开提升泵1，原水经过提升泵1将原水打入第一级催化反应器2的进 水口；
2)打开一级臭氧发生器，原水在一级催化反应器2内自上而下进入，与一 级臭氧反应器3的微米臭氧曝气液体进行错流混合，一级催化反应器2的出水 主要经过微纳米气泡发生器5进水口流入微纳米气泡发生器，一级催化反应器2 底部设有排污口，用于定期反洗排污；
3)开启臭氧发生器7和微纳米气泡发生器5，微纳米气泡发生器5将一级 催化反应器内出水与二级臭氧发生器产生的臭氧充分混合，并产生含大量臭氧 微纳米气泡的气水混合液，通过微纳米曝气头将气液混合液流入二级催化反应 器7内，二级催化反应器7底部设有排污口，用于定期反洗排污；
4)开启整套系统，利用一级臭氧微气泡和二级臭氧微纳米气泡对反应器内 的原水进行催化氧化处理，并对一级催化反应器2和二级催化反应器7排除的 出水进行COD和TOC检测；
5)当检测到反应器出水的指标未达到指标标准时，可以调整原水在反应器 内的停留时间和臭氧曝气量；当检测的反应器出水达到排放指标的标准后，可 以进一步增大排放液体的流量，提高反应器的利用效率。
采用两级微纳米曝气催化臭氧化系统来处理焦化废水。原水经实际焦化废 水稀释20倍后获得，焦化废水初始COD为5400-5600mg/L，稀释20倍后COD 变为270-300mg/L。一级催化反应器有效体积400L，采用一次性烧结方法制备 的铁锰基催化剂，催化剂大小为4-5mm，通过臭氧微米曝气，曝气气泡大小在 5-10μm之间；二级催化反应器有效体积为500L，采用三元共结晶催化剂，催化 剂大小为4-5mm，通过微纳米发生泵曝气和输送，微纳米发生泵的曝气气泡为 100-400nm之间。
一级臭氧发生器和二级臭氧发生器的额定产量都是25g/h，臭氧用量、微米 曝气量、纳米曝气量均可调节。一级反应器的停留时间都为24min，二级反应器 的停留时间为30min。
表1 两级催化臭氧化系统处理焦化废水稀释液的结果
结果表明本发明中的微米/纳米两级曝气催化臭氧化系统处理焦 化废水结果要显著优于采用普通穿孔曝气的两级催化臭氧化体系， COD和TOC的去除率显著提高，在反应时间为54分钟时，COD和 TOC的去除率分别为84％和82％，最高臭氧效率为每克臭氧去除5.5gCOD，远高于其他催化氧化方式。
实施例2
1)打开提升泵1，原水经过提升泵1将原水打入第一级催化反 应器2的进水口；
2)打开一级臭氧发生器，原水在一级催化反应器2内自上而下 进入，与一级臭氧反应器3的微米臭氧曝气液体进行错流混合，一级 催化反应器2的出水主要经过微纳米气泡发生器5进水口流入微纳米 气泡发生器，一级催化反应器2底部设有排污口，用于定期反洗排污；
3)开启臭氧发生器7和微纳米气泡发生器5，微纳米气泡发生 器5将一级催化反应器内出水与二级臭氧发生器产生的臭氧充分混 合，并产生含大量臭氧微纳米气泡的气水混合液，通过微纳米曝气头 将气液混合液流入二级催化反应器7内，二级催化反应器7底部设有 排污口，用于定期反洗排污；
4)开启整套系统，利用一级臭氧微气泡和二级臭氧微纳米气泡 对反应器内的原水进行催化氧化处理，并对一级催化反应器2和二级 催化反应器7排除的出水进行COD和TOC检测；
5)当检测到反应器出水的指标未达到指标标准时，可以调整原 水在反应器内的停留时间和臭氧曝气量；当检测的反应器出水达到排 放指标的标准后，可以进一步增大排放液体的流量，提高反应器的利 用效率。
采用微米/纳米两级曝气催化臭氧化系统来处理垃圾渗滤液废 水。垃圾渗滤液的废水初始COD值为6000mg/L，经过以上工艺处理 之后，产水COD值为1200mg/L，未能满足外排要求。本实施例采 用的原水为垃圾渗滤液废水经过AO/AO工艺处理后的产出水，即生 化出水经稀释6倍制备而成，初始COD为200mg/L。本实施案例中 一级催化反应器有效体积400L，采用一次性烧结方法制备的铁锰基 催化剂，催化剂大小为4-5mm，通过臭氧微米曝气，曝气气泡大小在 5-10μm之间；二级催化反应器有效体积为500L，采用三元共结晶催 化剂，催化剂大小为4-5mm，通过微纳米发生泵曝气和输送，微纳米 发生泵的曝气气泡为100-400nm之间。
一级臭氧发生器和二级臭氧发生器的额定产量都是25g/h，臭氧 用量、微米曝气量、纳米曝气量均可调节。一级反应器的停留时间都 为20min，二级反应器的停留时间为25min。表2为普通穿孔曝气在 有无催化剂两种情况下与微米/纳米两级曝气催化臭氧化系统对垃圾 渗滤液生化出水的处理效果对比。
表2 两级催化臭氧化系统处理垃圾渗滤液生化出水的效果
注：以上结果为三次平均值。
结果表明：本发明中的微米/纳米两级曝气催化臭氧化系统处理 垃圾渗滤液生化出水的结果要远远优于采用普通穿管曝气的两级催 化臭氧化体系，同时也证明有催化剂的体系要远优于无催化剂的臭氧 氧化体系。两级曝气催化臭氧化系统的COD和TOC去除率很高，在 反应时间为45分钟时，COD和TOC的去除率分别为84％和87％， 最高臭氧利用效率为每克臭氧去除4.6gCOD。
Claims (5)
1.一种两级微纳米曝气催化臭氧化废水处理系统，所述的处理系统包括原水提升泵(1)、一级催化臭氧化反应器(2)、一级臭氧发生器(3)、二级臭氧发生器(4)、微纳米气泡发生泵(5)、气液混合稳定罐(6)、二级催化臭氧化反应器(7)、尾气吸收罐(8)、铁锰基二元催化剂固定床(9)、三元负载型催化剂固定床(10)、流量计(11)、气压表(12)、阀门(13)、单向阀(14)、钛合金微孔曝气头(15)、微纳米曝气头(16)，其特征在于，所述的原水提升泵(1)与一级催化臭氧化反应器(2)进水口相连；所述的一级催化臭氧化反应器(2)进水口位于所述反应器上部，采用气液错流方式运行；所述的二级催化臭氧化反应器(7)的进水来自微纳米气泡发生泵(5)；所述的一级催化臭氧化反应器(2)内采用铁锰基二元催化剂固定床(9)；所述的二级催化臭氧化反应器(7)内采用三元负载型催化剂固定床(10)；所述的一级催化臭氧化反应器(2)内采用钛合金微孔曝气头(15)进行曝气；所述的二级催化臭氧化反应器(7)内采用微纳米曝气头(16)进行曝气；所述的一级催化臭氧化反应器与一级臭氧发生器(3)相连，之间有气压表(12)、流量计(11)和单向阀(14)；所述的一级催化臭氧化反应器(2)顶部设有尾气排放管与尾气吸收罐(8)连接；所述的二级催化臭氧化反应器(7)顶部设有尾气排放管与尾气吸收罐(8)连接；所述的微纳米气泡发生泵(5)进水口与一级催化臭氧化反应器出水管连通；所述的微纳米气泡发生泵(5)进气口通过阀门(13)与二级臭氧发生器(4)相连，之间有气压表(12)、流量计(11)和单向阀(14)；所述的微纳米气泡发生泵(5)出水口通过管道与气液混合稳定罐(6)连接，并对二级催化臭氧化反应器(7)进行曝气；整套系统的最终产水口在二级催化臭氧化反应器(7)。
2.根据权利要求1所述的一种两级微纳米曝气催化臭氧化废水处理系统，其特征在于所述的钛合金微孔曝气头(15)的曝气气泡大小在5-10μm之间，曝气方式采用废水自上而下，臭氧微米气泡自下而上，气液在一级催化臭氧化反应器(2)内以错流方式进行，废水在反应器内的停留时间只需30min，臭氧利用率可以达到90％以上，微纳米曝气辅助一级催化臭氧化，每克臭氧可去除1.2-2.5gCOD。
3.根据权利要求1所述的一种两级微纳米曝气催化臭氧化废水处理系统，其特征在于所述的微纳米气泡发生泵(5)的臭氧气泡大小在100-400nm之间，臭氧经微纳米气泡发生泵输出，臭氧的溶解率高达100％，实现高效气液完全混合，此阶段臭氧利用率可以达到96％以上，混合溶液在反应器内的停留时间只需20-30min，微纳米曝气辅助催化臭氧化，使得每克臭氧可以去除2.0～3.0gCOD。
4.根据权利要求1所述的一种两级微纳米曝气催化臭氧化废水处理系统，其特征在于所述的铁锰基二元催化剂为一次性烧结催化剂，粒径为4-5mm，铁锰基二元催化剂固定床(9)的厚度为5.0m。
5.根据权利要求1所述的一种两级微纳米曝气催化臭氧化废水处理系统，其特征在于所述的三元负载型催化剂为三元金属基共结晶催化剂，粒径为4-5mm，三元负载型催化剂固定床(10)的厚度4.0m。
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