CN104707995B

CN104707995B - 一种金刚石复合体及其制备方法

Info

Publication number: CN104707995B
Application number: CN201310676339.9A
Authority: CN
Inventors: 白华; 江南; 戴丹; 张军安; 杨科; 马洪兵; 褚伍波
Original assignee: Ningbo Jingduan Industrial Technology Co ltd; Ningbo Institute of Material Technology and Engineering of CAS
Current assignee: Ningbo Jingduan Industrial Technology Co ltd; Ningbo Institute of Material Technology and Engineering of CAS
Priority date: 2013-12-11
Filing date: 2013-12-11
Publication date: 2017-07-28
Anticipated expiration: 2033-12-11
Also published as: CN104707995A

Abstract

本发明涉及金刚石复合体及其制备方法。具体地，本发明提供了一种金刚石复合体以及制备方法，所述复合体包括金刚石颗粒以及结合于金刚石颗粒表面的复合纳米涂层；所述复合纳米涂层包括涂层(a)：碳化硼纳米涂层；和涂层(b)：硼纳米涂层、氮化硼纳米涂层或其组合；其中，所述涂层(a)结合于金刚石颗粒表面；所述涂层(b)结合于所述涂层(a)表面。该复合体材料具有优异的性能，广泛的应用。

Description

一种金刚石复合体及其制备方法

技术领域

本发明属于金刚石复合材料领域。具体地，涉及一种金刚石复合体及其制备方法。

背景技术

1、电子工业领域

随着电子工业的飞速发展，电子封装、组装的高密度、高速度化集成电路对封装材料的性能提出了更为严格的要求。目前，各种新型封装材料己成为各国竞相研发的热点。新型微电子封装材料不仅要有高的热导率,而且还必须具有与半导体材料相匹配的热膨胀系数。

目前较易获得的高导热材料中，高品质单晶金刚石的热导率可达到2000W/(m·K)，且室温下金刚石是绝缘体，还具有介电常数低、热膨胀系数低等特点。铜的热导率(TC)为400W/(m·K)为，热膨胀系数(CTE)为17×10^-6K。较理想的是将金刚石与铜复合形成金刚石-铜复合材料，通过调节金刚石体积分数实现高热导和热膨胀系数可控制的目的，以满足热管理材料的要求。

然而金刚石-铜复合材料的制备难点在于：金刚石与铜的润湿性极差。两者之间除非高温高压，否则难以直接烧结出致密的复合材料。人们为了增加金刚石颗粒与铜的界面结合性，通常采用是在金刚石颗粒表面镀铜，或磁控溅射或化学气相沉积金属碳化物薄膜方式来完成。存在着界面结合强度低、工艺成本高等缺点。

2、机械加工领域

现有金刚石复合材料刀具由于金刚石与金属间结合强度的问题，寿命低，切割效率低下。为提高金刚石复合材料刀具的寿命，采用金刚石表面改性方法提高金刚石表面与金属间的浸润性和结合强度成为比较合理的方法。目前国内镀覆比较均匀的是采用磁控溅射方法在金刚石表面沉积金属层或碳化物层来提高金刚石与金属间的结合力，该方法设备成本高，效率低下，镀覆表面均匀性难以控制。或者采用金刚石和钛粉之间处理，均匀程度极低，结合强度也不高。

综上所述，两个领域都急需高效，低成本的金刚石表面改性方法及产品，进而大幅提升金属与金刚石界面接触面积，改善浸润性与结合性。

发明内容

本发明的目的之一是提供一种制法简便、性能优异的金刚石复合体材料及其制法。

在本发明的第一方面中，提供了一种金刚石复合体，所述复合体包括金刚石以及结合于金刚石表面的复合纳米涂层；

所述复合纳米涂层包括涂层(a)：碳化硼纳米涂层；和涂层(b)：硼纳米涂层、氮化硼纳米涂层或其组合；

其中，所述涂层(a)结合于金刚石表面；所述涂层(b)结合于所述涂层(a)表面。

在另一优选例中，所述的碳化硼纳米涂层和硼纳米涂层是在金刚石表面原位生长形成的。

在另一优选例中，所述的氮化硼纳米涂层是将在金刚石表面生成的硼纳米涂层经氨气处理制得的。

在另一优选例中，所述的碳化硼纳米涂层和氮化硼纳米涂层是在金刚石表面原位生长形成的。

在另一优选例中，所述的金刚石为天然的金刚石粉体、块体或薄膜，或经高温、高压或化学气相沉积处理的金刚石粉体、块体或薄膜。

在另一优选例中，所述复合纳米涂层的厚度为1–1000000nm；较佳地，为10–500000nm。

在本发明第二方面中，提供了一种金刚石复合体I的制备方法，包括步骤：

(1)提供一混合浆料，包含成分：

(i)金刚石，

(ii)硼原料，

(iii)锌原料和/或铜原料、或锌铜合金原料，和

(iv)有机溶剂；

(2)在真空下或在氢气、氩气或其组合的惰性气氛或还原性气氛中，将步骤(1)的混合浆料进行加热反应，从而得到金刚石复合体I；

所述金刚石复合体I包括金刚石以及结合于金刚石表面的复合纳米涂层；所述复合纳米涂层包括:涂层(a)碳化硼纳米涂层,和涂层(b)硼纳米涂层；其中，所述涂层(a)结合于金刚石表面，涂层(b)结合于所述涂层(a)表面。

在本发明第三方面中，提供了一种金刚石复合体的制备方法，

(I)所述方法包括步骤：

(1)提供一混合浆料，包含成分：

(i)金刚石，

(ii)硼原料，

(iii)锌原料和/或铜原料、或锌铜合金原料，和

(iv)有机溶剂；

(2)在氨气气氛中，将步骤(1)的混合浆料进行加热反应，从而得到金刚石复合体II；

或者(II)所述方法包括步骤：

用本发明第二方面所述的制备方法制得金刚石复合体I；以及

在氨气气氛中，将上述步骤制得的金刚石复合体I进行加热反应，从而得到金刚石复合体II；

所述金刚石复合体II包括金刚石以及结合于金刚石表面的复合纳米涂层；所述复合纳米涂层包括:涂层(a)碳化硼纳米涂层,和涂层(b)氮化硼纳米涂层、或硼纳米涂层和氮化硼纳米涂层；其中，所述涂层(a)结合于金刚石表面，所述涂层(b)结合于所述涂层(a)表面。

在另一优选例中，所述复合涂层的总厚度为1–1000000nm；较佳地，为10–500000nm。

在另一优选例中，按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(i)的质量分数为5－95wt%；较佳地为20－95wt%；更佳地为50－95wt％；和/或

按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(ii)的质量分数为0.5－90wt%；较佳地为1－50wt%；更佳地为2－30wt％；和/或

按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(iii)的质量分数为0－10wt%；较佳地为0－5wt%；更佳地为0－3wt％；和/或

按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(iv)的质量分数为0－90wt%；较佳地为1－35wt%；更佳地为1－5wt％。

在另一优选例中，成分(ii)为粉末状的；和/或

成分(iii)为粉末状的；和/或

成分(i)为天然的金刚石粉体、块体或薄膜，或经高温、高压或化学气相沉积处理的金刚石粉体、块体或薄膜。

在本发明第四方面中，提供了本发明第一方面所述的金刚石复合体的用途，用于机械制品、复合材料或电子元器件。

在本发明第五方面中，提供了一种制品或复合材料，包含本发明第一方面所述的金刚石复合体。

应理解，在本发明范围内中，本发明的上述各技术特征和在下文(如实施例)中具体描述的各技术特征之间都可以互相组合，从而构成新的或优选的技术方案。限于篇幅，在此不再一一累述。

附图说明

图1为实施例1制得的金刚石复合体的微观扫描电镜照片。图A中可以看出金刚石粉体表面涂覆有一层均匀的涂层。图B中可以看出金刚石粉体全表面涂层有一定的粗糙度。

图2为实施例1制得的金刚石复合体的表面点能谱图。其中，A图为金刚石颗粒表面50000倍显微图片；B图为该区域中某个微小区域的能谱分析图。

图3实施例1制得的金刚石复合体表面镀层厚度采用FIB进行切割后的断面分析。

图4为实施例1制得的金刚石复合体表面经镀覆处理过的金刚石颗粒颗粒表面XRD图谱。可以看出，金刚石粉体表面存在碳化硼。

图5为实施例3制得的金刚石复合体的显微电子衍射照片以及EDS能谱图。A图为260倍显微图，B图为5000倍图谱，C图为1000倍图谱，D图为该区域中某个微小区域的能谱分析图。

图6为本发明金刚石复合体与金属基材(铝)烧结制得的复合材料的XRD图谱。

图7为未经任何处理的金刚石颗粒的微观扫描电镜照片；其中：A图为200倍显微图片，B图为1500倍显微图片。

具体实施方式

本发明人经过广泛而深入的研究，发现一种利用锌粉和/或铜粉以及硼的本征特性，制得了本发明的金刚石复合体，显著改善了金刚石和金属之间的界面结合能力，在机械、电子等多方面具有很好的应用前景。在此基础上，发明人完成了本发明。

金刚石复合体

本发明的金刚石复合体包括：金刚石以及结合于金刚石表面的复合纳米涂层；其中，所述复合纳米涂层可以为：（1）结合于金刚石表面的碳化硼纳米涂层和结合于碳化硼纳米涂层表面的硼纳米涂层；（2）结合于金刚石表面的碳化硼纳米涂层和结合于碳化硼纳米涂层表面的硼纳米涂层和氮化硼纳米涂层；（3）结合于金刚石表面的碳化硼纳米涂层和结合于碳化硼纳米涂层表面的氮化硼纳米涂层。

优选地，所述复合涂层的总厚度为1–1000000nm；较佳地，为10–500000nm。

现以金刚石-碳化硼-硼层纳米涂层复合体为例说明本发明的形成过程，首先将由金刚石、硼粉、锌粉、铜粉（或锌铜合金粉）、有机溶剂的复合粉体浆料，在混料机中混合均匀，然后高温下，浆料中的有机溶剂挥发后，均匀分布在金刚石表面的硼与金刚石表面碳反应生成碳化物，同时锌粉和铜粉逐步处于融化或半融化状态，通过熔融液相将未反应的硼传输到未反应金刚石表面，使得金刚石颗粒表面均匀分布一层碳化硼层，然后由于碳化硼和硼良好的结合性，使得在碳化硼层外表面形成一层硼层。

金刚石

如本文所用，本发明的金刚石可为天然的金刚石粉体、块体或薄膜，或经高温、高压或化学气相沉积处理的金刚石粉体、块体或薄膜。

本发明的金刚石可以是任意尺寸的颗粒，优选采用粒径为0.1μm～10000μm的金刚石颗粒；较佳地采用粒径为10μm～1000μm的金刚石颗粒；更佳地采用粒径为20μm～1000μm的金刚石颗粒。

也可以是任意厚度的块体及薄膜，根据生产应用需要而定。

硼原料或碳化物形成元素M材料

如本文所用，本发明所用的硼原料或碳化物形成元素M材料为粉末状。

锌原料、铜原料、锌铜合金原料

如本文所用，本发明所用的“锌原料”、“铜原料”或“锌铜合金原料”为粉末状或片状。

有机溶剂

如本文所用，本发明所用的有机溶剂可为酒精、聚乙烯醇、聚乙二醇等，作用是使得金刚石与硼粉、锌粉（或锌铜合金粉体）均匀接触。

制备方法

本发明所述的制备方法中，所述的加热反应通常是在800-1400℃(优选1150-1350℃)下进行，反应的时间通常为1-240分钟(优选为60-120分钟)。

在一优选例中，本发明提供了一种金刚石复合体的制备方法，包括步骤：

(1)提供一混合浆料，包含成分：(i)金刚石，(ii)硼原料，(iii)锌原料和/或铜原料、或锌铜合金原料，和(iv)有机溶剂；

(2)在真空下或在氢气、氩气或其组合的惰性气氛或还原性气氛(如压力为1Pa–120kPa的气氛)中，将步骤(1)的混合浆料进行加热反应，从而得到金刚石复合体I；

所述金刚石复合体I包括金刚石以及结合于金刚石表面的复合纳米涂层；所述复合纳米涂层包括:涂层(a)碳化硼纳米涂层,和涂层(b)硼纳米涂层；其中，所述涂层(a)结合于金刚石表面；涂层(b)结合于所述涂层(a)表面。

在一优选例中，本发明提供了另一种金刚石复合体的制备方法，

(I)所述方法包括步骤：

或者(II)所述方法包括步骤：

所述金刚石复合体II包括金刚石以及结合于金刚石表面的复合纳米涂层；所述复合纳米涂层包括:涂层(a)碳化硼纳米涂层,和涂层(b)氮化硼纳米涂层或硼纳米涂层和氮化硼纳米涂层；其中，所述涂层(a)结合于金刚石表面；所述涂层(b)结合于所述涂层(a)表面。

优选地，按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(i)的质量分数为5－95wt%；较佳地为20－95wt%；更佳地为50－95wt％；

按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(ii)的质量分数为0.5－90wt%；较佳地为1－50wt%；更佳地为2－30wt％；

按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(iii)的质量分数为0－10wt%；较佳地为0－5wt%；更佳地为0－3wt％；

应用

本发明的金刚石复合体将金刚石与硼及其化合物纳米复合涂层这两种性能优异的材料结合在一起，通过在金刚石颗粒表面生成硼及其化合物提供了新型的金刚石复合体材料。这种新型材料具有界面结合性强、热导率高等优点，在机械、材料、电子等多方面具有很好的应用前景，例如用于制备机械制品、复合材料、电子元器件。所述的机械制品包括：刀具、磨具、锉刀、砂轮、锯片、钻头等。所述的复合材料包括：散热基板、散热片等。

本发明的主要优点包括：

1.本发明提供了一种新型的金刚石复合体。这种新型材料具有界面结合性强、热导率高等优点，在机械、材料、电子等多方面具有很好的应用前景，例如用于制备机械制品、复合材料、电子元器件。

2.本发明还提供了上述复合材料的制备方法。该方法不同于以往的金刚石表面涂层的制备工艺，具有处理设备简单、便宜，制备工艺简单、快速的优点。

下面结合具体实施，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。下列实施例中未注明具体条件的实验方法，通常按照常规条件，或按照制造厂商所建议的条件。除非另外说明，否则百分比和份数按重量计算。除非特别说明，本发明所用原料或试剂均市售可得。

实施例1金刚石-碳化硼-硼纳米涂层复合体

将平均粒径为100μm左右的金刚石颗粒与高纯(纯度≥99.9%)硼粉、锌粉和少量酒精混合均匀制成混合物，按混合物总重量计算，锌粉占5wt%，硼粉占10wt%，酒精占5wt%。将混合物放在搅拌机中搅拌混合均匀制备成浆料。放入真空碳管炉中，抽真空至真空度约为10^-2Pa，然后通入氢气，气压力为1Pa–120kPa，升温速率为10℃/min升温至1250℃，保温60min，然后随炉冷却至室温。

由于锌粉在900℃以上时会蒸发除去，因此，锌粉在1250℃，保温60min的情况下会去除掉。将高温处理过的混合物取出，分别过30目、60目、80目、100目、150目筛，去除过剩的硼粉，获得金刚石-碳化硼-硼纳米涂层复合体。

所述复合体的扫描电子显微镜照片如图1所示，图中显示了金刚石颗粒表面原位生长的一层均匀的涂层。

所述复合体的EDS照片如图2所示，通过对均匀涂层的能谱分析，确定金刚石颗粒表面硼、碳的分布情况。

金刚石粉体表面镀层厚度采用FIB进行切割后的断面分析，如图3所示，获得金刚石粉体表面涂层的厚度在200nm左右。

该复合体表面经镀覆处理后，XRD衍射图片如图4所示，图中显示了金刚石颗粒表面形成了碳化硼结构。

实施例2金刚石-碳化硼-硼纳米涂层复合体

将平均粒径为20μm左右的金刚石颗粒与高纯硼粉、锌粉和少量聚乙二醇(分子量为2000)混合均匀制成混合物，按混合物总重量计算，锌粉占5wt%，硼粉占10wt%，聚乙二醇占5wt%。将混合物放在搅拌机中搅拌混合均匀制备成浆料。放入真空碳管炉中，抽真空至真空度约为10^-2Pa，然后通入氢气，气压力为1Pa–120kPa，升温速率为10℃/min升温至1250℃，保温60min，然后随炉冷却至室温。

由于锌粉在900℃以上时会蒸发除去，因此，锌粉在1250℃，保温60min的情况下会去除掉。将高温处理过的混合物取出，分别过30目、60目、80目、100目、150目、300目筛，然后超声水洗除杂，去除过剩的硼粉，获得金刚石-碳化硼-硼纳米涂层复合体。

实施例3金刚石-碳化硼-氮化硼纳米涂层复合体

将平均粒径为300μm左右的金刚石颗粒与高纯硼粉、锌粉和少量聚乙烯醇混合均匀制成混合物，按混合物总重量计算，锌粉占2wt%，硼粉占2wt%，聚乙烯醇占5wt%。将混合物放在搅拌机中搅拌混合均匀制备成浆料。放入真空碳管炉中，抽真空至真空度约为10^-2Pa，升温速率为10℃/min升温至1350℃，保温20min，然后随炉冷却至室温。

然后将该复合体放入氨气气氛中1000℃处理120min，金刚石粉体表面硼经氨气处理后转变为氮化硼，获得金刚石-碳化硼-氮化硼纳米涂层复合体。

图5为该复合体的显微电子形貌图以及EDS能谱图。图中显示金刚石粉体表面为氮化硼。

实施例4金刚石-碳化硼-氮化硼纳米涂层复合体

将平均粒径为100μm左右的金刚石颗粒与高纯硼粉、锌粉、铜粉和少量酒精混合均匀制成混合物，按混合物总重量计算，锌粉占4wt%，硼粉占4wt%，酒精占5wt%。将混合物放在搅拌机中搅拌混合均匀制备成浆料。放入真空碳管炉中，抽真空至真空度约为10^-2Pa，升温速率为10℃/min升温至1000℃保温60min，然后通入氨气至1350℃，保温60min，然后随炉冷却至室温。

由于锌粉在900℃以上时会蒸发除去，因此，锌粉在1250℃，保温60min的情况下会去除掉。将高温处理过的混合物取出，分别过30目、60目、80目、100目、150目筛，去除过剩的硼粉，获得金刚石-碳化硼-氮化硼纳米涂层复合体。

实施例5金刚石-碳化硼-硼纳米涂层复合体

将金刚石片与高纯硼粉、锌粉和少量酒精混合均匀制成混合物，按混合物总重量计算，锌粉占5wt%，硼粉占10wt%，酒精占5wt%。将混合物放在搅拌机中搅拌混合均匀制备成浆料。放入真空碳管炉中，抽真空至真空度约为10^-2Pa，然后通入氢气，气压力为1Pa–120kPa，升温速率为10℃/min升温至1250℃，保温60min，然后随炉冷却至室温，取出处理后的金刚石片清洗，获得金刚石-碳化硼-硼纳米涂层复合体。

实施例6金刚石-碳化硼-氮化硼纳米涂层复合体

将金刚石片与高纯硼粉、锌粉、和少量酒精混合均匀制成混合物，按混合物总重量计算，锌粉占4wt%，硼粉占4wt%，酒精占5wt%。将混合物放在搅拌机中搅拌混合均匀。放入真空碳管炉中，抽真空至真空度约为10^-2Pa，升温速率为10℃/min升温至1000℃保温60min，然后通入氨气至1350℃，保温60min，然后随炉冷却至室温。取出处理后的金刚石片清洗，获得金刚石片-碳化硼-氮化硼纳米涂层复合体。

实施例7

将上述金刚石-碳化硼-硼复合体粉体与铝材料混合，放在高温高压烧结炉中压力烧结制备金刚石-铝复合材料，获得的复合材料中没有Al₄C₃水解相产生，保证了金刚石-铝导热复合材料空气中应用机械和热学性能的稳定性。

图6为上述复合材料的XRD图谱。图中显示该复合材料制备过程中无Al₄C₃水解相产生。

以上所述为本发明的较佳实施例而已，但本发明不应该局限于金刚石-碳化硼-硼纳米涂层复合体，金刚石-碳化硼-氮化硼纳米涂层复合体的制备。在采用此制备方获得其它的金刚石-硼纳米涂层复合体，金刚石-碳化钨纳米涂层复合体，金刚石-碳化钛纳米涂层复合体，金刚石-碳化铬纳米涂层复合体等所有能和金刚石颗粒表面生长碳化物的元素所形成的类似金刚石-碳化硼-硼纳米涂层的复合体材料皆应在本发明保护范围内。所以凡是不脱离本发明所公开的精神下完成的等效或修改，都落入本发明保护的范围。

在本发明提及的所有文献都在本申请中引用作为参考，就如同每一篇文献被单独引用作为参考那样。此外应理解，在阅读了本发明的上述讲授内容之后，本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。

Claims

1.一种金刚石复合体，其特征在于，所述复合体包括金刚石以及结合于金刚石表面的复合纳米涂层；

其中，所述涂层(a)结合于金刚石表面；所述涂层(b)结合于所述涂层(a)表面；

并且所述金刚石复合体是采用如下方法制备的：

方法一：包括步骤：

(1)提供一混合浆料，包含成分：

(i)金刚石，

(ii)硼原料，

(iii)锌原料和/或铜原料、或锌铜合金原料，和

(iv)有机溶剂；

(2)在真空下或在氢气、氩气或其组合的惰性气氛或还原性气氛中，将步骤(1)的混合浆料进行加热反应，从而得到金刚石复合体；

或方法二：包括步骤：

(1)提供一混合浆料，包含成分：

(i)金刚石，

(ii)硼原料，

(iii)锌原料和/或铜原料、或锌铜合金原料，和

(iv)有机溶剂；

(2)在氨气气氛中，将步骤(1)的混合浆料进行加热反应，从而得到金刚石复合体；

或方法三：包括步骤：

(1)提供一混合浆料，包含成分：

(i)金刚石，

(ii)硼原料，

(iii)锌原料和/或铜原料、或锌铜合金原料，和

(iv)有机溶剂；

(2)在真空下或在氢气、氩气或其组合的惰性气氛或还原性气氛中，将步骤(1)的混合浆料进行加热反应；

(3)在氨气气氛中，将上述步骤制得的产物进行加热反应，从而得到金刚石复合体；

并且所述加热反应的升温速率为10℃/min，其中，所述加热反应指选自下组的加热反应：方法一步骤(2)所述加热反应、方法三步骤(2)所述加热反应。

2.如权利要求1所述的金刚石复合体，其特征在于，所述的金刚石为天然的金刚石粉体、块体或薄膜，或经高温、高压或化学气相沉积处理的金刚石粉体、块体或薄膜。

3.如权利要求1所述的金刚石复合体，其特征在于，所述复合纳米涂层的厚度为1–1000000nm。

4.一种金刚石复合体I的制备方法，其特征在于，包括步骤：

(1)提供一混合浆料，包含成分：

(i)金刚石，

(ii)硼原料，

(iii)锌原料和/或铜原料、或锌铜合金原料，和

(iv)有机溶剂；

所述金刚石复合体I包括金刚石以及结合于金刚石表面的复合纳米涂层；所述复合纳米涂层包括:涂层(a)碳化硼纳米涂层,和涂层(b)硼纳米涂层；其中，所述涂层(a)结合于金刚石表面，涂层(b)结合于所述涂层(a)表面；

并且所述加热反应的升温速率为10℃/min。

5.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述复合纳米涂层的总厚度为1–1000000nm。

6.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于，

按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(i)的质量分数为5－95wt％；和/或

按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(ii)的质量分数为0.5－90wt％；和/或

按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(iii)的质量分数为0－10wt％；和/或

按步骤(1)的混合浆料总重量计算，成分(iv)的质量分数为0－90wt％。

7.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于，

成分(ii)为粉末状的；和/或

成分(iii)为粉末状的；和/或

8.一种金刚石复合体的制备方法，其特征在于，

(I)所述方法包括步骤：

(1)提供一混合浆料，包含成分：

(i)金刚石，

(ii)硼原料，

(iii)锌原料和/或铜原料、或锌铜合金原料，和

(iv)有机溶剂；

或者(II)所述方法包括步骤：

用权利要求4所述的制备方法制得金刚石复合体I；以及

所述金刚石复合体II包括金刚石以及结合于金刚石表面的复合纳米涂层；所述复合纳米涂层包括:涂层(a)碳化硼纳米涂层,和涂层(b)氮化硼纳米涂层、或硼纳米涂层和氮化硼纳米涂层；其中，所述涂层(a)结合于金刚石表面，所述涂层(b)结合于所述涂层(a)表面；

并且所述加热反应的升温速率为10℃/min，其中，所述加热反应指权利要求4所述的制备方法中步骤(2)所述加热反应。

9.如权利要求8所述的制备方法，其特征在于，所述复合纳米涂层的总厚度为1–1000000nm。

10.如权利要求8所述的制备方法，其特征在于，

11.如权利要求8所述的制备方法，其特征在于，

成分(ii)为粉末状的；和/或

成分(iii)为粉末状的；和/或

12.如权利要求1所述的金刚石复合体的用途，其特征在于，用于机械制品、复合材料或电子元器件。

13.一种制品或复合材料，其特征在于，包含权利要求1所述的金刚石复合体。