CN104584313B - 蓄电池系统 - Google Patents

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Abstract

提供一种在设置于发动机室这样高温环境下也可耐受高温的具有高温耐久性能的蓄电池系统。该蓄电池系统是碱性蓄电池，其在包装罐内具备以氢氧化镍作为主正极活性物质的镍正极、以储氢合金作为负极活性物质的储氢合金负极、隔膜以及碱性电解液，特征在于，上述储氢合金的一般式由LaxReyMg1‑x‑yNin‑aMa(Re是从包含Y的稀土元素(除La以外)中选择出的至少1种以上的元素，M是从Co、Mn以外的金属中选择出的至少1种以上的元素)来表示，上述碱性电解液含有从钨化合物、钼化合物、铌化合物中选择出的任意1种以上的化合物，并联连接上述碱性蓄电池与铅电池来进行充放电。

Description

蓄电池系统
技术领域
本发明涉及适于怠速停止(idling stop)用途的蓄电池系统。
背景技术
现在，虽然在怠速停止系统、再生系统的蓄电池中使用铅电池，但是为了实现铅电池的长寿化、燃料消耗的进一步改善这样的自身系统的高性能化，正在研讨将二次电池与铅电池并联连接而成的蓄电池系统。对上述二次电池要求能够设置于发动机室中，作为能够耐受发动机室的高温环境的电池，正在关注镍氢电池(例如，专利文献1)。
在先技术文献
专利文献
专利文献1：JP特开2007-258075号公报
发明内容
发明要解决的课题
但是，现有技术中，使用镍氢电池来构成将铅电池与镍氢电池并联连接而成的蓄电池系统，并在假定为发动机室的高温环境下连续使用时，并不能得到所期待的高温耐久性能，存在铅电池的劣化加速的问题。
用于解决课题的手段
为了解决上述课题，在本发明中，在将铅电池与镍氢电池并联连接而成的蓄电池系统中，镍氢电池在包装罐内具备以氢氧化镍作为主正极活性物质的镍正极、以储氢合金作为负极活性物质的储氢合金负极、隔膜以及碱性电解液，上述储氢合金的一般式由LaxReyMg1-x-yNin-aMa(Re是从含Y的稀土元素(除La以外)中选择出的至少1种以上的元素，M是从Co、Mn以外的金属中选择出的至少1种以上的元素)来表示，由于上述碱性电解液含有从钨化合物、钼化合物、铌化合物中选择出的任意1种以上的化合物，所以能够提供抑制了内部短路的发生且耐久性优异的蓄电池系统。
另外，优选，上述碱性电解液所含有的从钨化合物、钼化合物、铌化合物中选择出的任意1种以上的化合物的金属元素质量在每1g碱性电解液中含有20mg以上且50mg以下，上述碱性电解液所含有的钠(Na)量为1.0mol/L以上且4.0mol/L以下。
在现有技术中，使用镍氢电池来构成将铅电池与镍氢电池并联连接而成的蓄电池系统，并在假定为发动机室的高温环境下连续使用时，并没能得到所期待的高温耐久性能。本蓄电系统由于可在发动机室这样的高温环境下使用，所以在负极储氢合金中含有Co、Mn成分的一般的车载用镍氢电池中，通过因这些成分析出至正极极板而引起的导电路径形成明显化，从而确认到发生内部短路的情况。
这种情况不仅使得无法使用镍氢电池，而且使得并联连接的铅电池的充电状态降低，其结果使得铅电池显著劣化，在本系统中是最需要避免的现象。因此，可以说，在本系统中，本发明所具有的采用了不含Co、Mn的储氢合金的镍氢电池是不可缺少的。
此外，在高温环境下对本蓄电系统重复进行充放电的情况下，由于镍氢电池的充电效率性能降低，所以为了抑制该性能降低，将从钨化合物、钼化合物、铌化合物中选择出的任意1种以上的化合物添加到碱性电解液中。由此，能够大幅提高蓄电池系统的充放电耐久性。
发明效果
如果是上述结构，则能够提供一种具有在设置于发动机室时也可耐受其高温的高温耐久性能的蓄电池系统。
附图说明
图1是示意性表示本发明以及比较例的蓄电池系统所使用的碱性蓄电池的剖面图。
具体实施方式
接着，在以下详细说明本发明的实施方式，但是本发明不限于此，能够在不变更其主旨的范围内适当进行变更来实施。
1.镍正极
在成为基板的镍烧结基板的多孔内填充活性物质来使该活性物质成为规定的填充量，由此形成本发明的镍正极11。在该情况下，镍烧结基板使用如下那样制作出的基板。例如，在镍粉末中混合成为增稠剂的甲基纤维素(methyl cellulose：MC)、高分子中空微小球体(例如，孔径为60μm)以及水来进行混炼，由此制作镍浆料。接着，在由镀镍钢板构成的冲孔金属(punching metal)的两面涂敷镍浆料后，在还原性环境下，在1000℃下进行加热，使增稠剂、高分子中空微小球体消失，并且对镍粉末彼此进行烧结，由此进行制作。另外，利用压汞法(Fisons Instruments(フアイソンズ インスツルメンツ)制Pascal 140)来对得到的多孔性镍基板进行测量，结果多孔度为85％。
接着，使上述镍烧结基板浸渍于由硝酸镍、硝酸钴、硝酸锌构成的浸渍液中，然后使其浸渍于80℃(8mol/L)的碱性溶液(例如氢氧化钠水溶液)中而产生反应，由此转变成氢氧化镍、氢氧化钴、氢氧化锌并在细孔内使其发生变化，之后，进行冲洗和干燥。重复7次该浸渍循环，并将以规定量的氢氧化镍作为主体的活性物质填充到基板内，由此得到烧结式正极。
2.储氢合金负极
通过将储氢合金浆料填充到由冲孔金属形成的负极芯体中来形成储氢合金负极12。在该情况下，例如以规定的摩尔比的比例混合镧(La)、钕(Nd)、镁(Mg)、镍(Ni)、铝(Al)，利用高频感应电炉使该混合物溶解，并使该溶解物熔化后快速冷却，制作出一般式可由LaxReyMg1-x-yNin-aMa(Re是从除La以外的稀土元素中选择出的至少1种以上的元素：Nd、Sm、Y等，M是从Al、Co、Mn、Zn中选择出的至少1种以上的元素)表示的储氢合金的锭块。接着，在比所得到的储氢合金的熔点低30℃的温度下，进行规定时间(该情况下是10小时)的热处理。
之后，将所得到的储氢合金的块儿分别粗碎后，在惰性环境下对储氢合金进行机械粉碎，并通过筛选，分别选出残留于400网孔～200网孔之间的合金粉末。另外，借助激光衍射/散射式粒度分布测量装置，测量粒度分布的结果，与质量积分50％相当的平均粒径为25μm。将这种粉末作为储氢合金粉末。
之后，相对于所得到的储氢合金粉末100质量部，加入0.5质量部的作为非水溶性高分子粘合剂的SBR(丁苯胶乳：styrene-butadiene latex)、0.03质量部的作为增稠剂的CMC(羧甲基纤维素：carboxymethyl cellulose)以及适量的纯水并进行混炼，调制出储氢合金浆料。然后，在由冲孔金属(镀镍钢板制)形成的负极芯体的两面涂敷所得到的储氢合金浆料后，在100℃下使其干燥，并滚轧成规定的填充密度之后，切断成规定的尺寸，制作出下述表1的合金组成的负极A和负极B。
负极A La0.4Nd0.5Mg0.1Ni3.5(Co，Mn)0.1Al0.1(n＝3.7)
负极B La0.4Nd0.5Mg0.1Ni3.5Al0.2(n＝3.7)
3.电解液
注入至包装罐内的碱性电解液使用在将氢氧化钾、氢氧化钠、氢氧化锂调整成规定摩尔比后得到的混合水溶液中添加了钨化合物的物质。在该情况下，每1g电解液添加钨20mg至50mg。如以上这样，如表1所示，生成电解液a至电解液e。
[表1]
碱性浓度 KOH浓度 NaOH浓度 LiOH浓度 W量
电解液a 7.0mol/L 6.1mol/L 0.7mol/L 0.2mol/L 无
电解液b 7.0mol/L 6.1mol/L 0.7mol/L 0.2mol/L 20mg
电解液c 7.0mol/L 6.1mol/L 0.7mol/L 0.2mol/L 50mg
电解液d 7.0mol/L 3.8mol/L 3.0mol/L 0.2mol/L 50mg
电解液e 7.0mol/L 2.8mol/L 4.0mol/L 0.2mol/L 50mg
4.镍-氢蓄电池
使用如上述那样制作出的镍正极11和储氢合金负极12，在它们之间插入隔膜13并卷绕成涡旋状，由此制作出涡旋状电极组。另外，在这样制作出的涡旋状电极组的上部露出有镍正极11的芯体露出部11c，在其下部露出有储氢合金电极12的芯体露出部12c。接着，将负极集电体14焊接到露出于所得到的涡旋状电极组的下端面的芯体露出部12c，并且将正极集电体15焊接到露出于涡旋状电极组的上端面的镍电极11的芯体露出部11c上，作为电极体。
接着，将所得到的电极体容纳到对铁实施了镀镍后的有底筒状的包装罐(底面的外面成为负极外部端子)17内，然后，将负极集电体14焊接到包装罐17的内底面。另一方面，将从正极集电体15延伸出的集电引线部15a焊接到封口体18的底部。另外，在封口体18设置正极帽18a，在该正极帽18a内配置有由变成规定的压力时会发生变形的阀体18b和弹簧18c构成的压力阀(未图示)。
接着，在包装罐17的上部外周部形成环状槽部17a后，注入碱性电解液，在形成于包装罐17的上部的环状槽部17a上搭载安装于封口体18的外周部的绝缘垫片19。之后，对包装罐17的开口边缘17b进行填塞，由此制作出电池容量为6.0Ah的镍-氢蓄电池10。关于镍-氢蓄电池10，如表2所示，制作出电池A～电池G。
在25℃的温度环境下以1It的充电电流将如上述那样制作出的电池A～电池G充电到SOC(State Of Charge：充电深度)的120％，停止1个小时。接着，在60℃的温度环境下放置24小时后，在30℃的温度环境下，以1It的放电电流使其放电至电池电压成为0.9V为止，重复2次上述这样的循环，激活这些电池A～电池G。
接着，分别将电池A至电池G串联连接10个，制作出表2所示的电池模块A至电池模块G。
[表2]
5.铅电池
在电池工业会标准(SBA S 0101)中确定的试验条件下，使用了满足以下性能的铅电池。
5小时率容量：48Ah
额定冷起动电流：320A
充电接受性：6.0A
6.蓄电池系统
对各镍氢电池模块A至G进行以下的处理后与铅电池并联连接。
在电池工业会标准(SBA S 0101)中确定的充电条件、即0.2It的充电电流下，将铅电池充电至每隔15分钟测量到的充电中的端子电压或者温度换算后的电解液密度连续3次表示恒定值为止，测量常温下放置24小时后的开路电压。
以1It的充电电流将镍氢电池模块充电至电池容量的110％后，在1It下释放规定容量，在确认到常温下放置24小时后的开路电压处于铅电池的开回路电压与0.1V以内的情况后，与铅电池并联连接，制作出表2所示的比较例1至3以及实施例1至4的蓄电池系统。此外，将单独的铅电池设为参考例1。
7.耐久性评价
(1)评价方法
将通过上述方法调整成规定开始电压的铅电池与镍氢电池模块并联连接，将环境温度设为60℃，重复3600次以14V充电60秒、以45A放电59秒、以300A放电1秒的过程，然后在相同环境温度下放置2天时间，重复进行上述这样的耐久性试验。
将上述的以300A放电1秒后的电压低于7.2V时的充放电的重复次数设为耐久性的指标，确认出相对于单独的铅电池的重复次数的比率X。
(2)评价结果
表3示出耐久性评价结果。
[表3]
根据上述结果，在将电池模块A和电池模块B与铅电池并联连接的比较例1、2的情况下，与单独的铅电池相比，耐久性降低。在电池模块A和电池模块B中，在高温下进行充放电的期间内，由于电池发生内部短路而放电电压降低的同时铅电池的SOC降低，所以蓄电池系统的放电电压在早期就已降低。
在将从电池模块A中去掉负极合金的Co和Mn后的电池模块C与铅电池并联连接而成的比较例3中，确认到接近于单独铅电池的2倍的耐久性的提高。这是因为，通过从负极合金中去掉Co和Mn，从而能够去除内部短路的原因物质，而且镍氢电池减少了铅电池的作功量，所以与单独铅电池相比，蓄电池系统的耐久性得到提高。
另外，在将对电池模块C添加钨而得到的电池模块D、电池模块E与铅电池并联连接而成的实施例1、2中，确认到因将钨增加到50mg而带来的耐久性的提高。这时因为，添加钨时可抑制耐久性下的充电效率降低，来自正极的氧的产生减少，所以抑制了正负极材料的劣化和电阻的增大。
在将电池模块F、电池模块G与铅电池并联连接的实施例3、4中，耐久性进一步得到提高。这是因为：若与上述钨同样地提高氢氧化钠量，则会得到进一步抑制充电效率降低的效果。
虽然这次没有特别示出数据，但是在铌化合物、钼化合物中也确认到同样的效果。
符号说明：
11...镍电极，11c...芯体露出部，12...储氢合金电极，12c...芯体露出部，13...隔膜，14...负极集电体，15...正极集电体，15a...集电引线部，17...包装罐，17a...环状槽部，17b...开口边缘，18...封口体，18a...正极帽，18b...阀板，18c...弹簧，19...绝缘垫片。

Claims (3)

1.一种蓄电池系统，是碱性蓄电池，其在包装体内具备以氢氧化镍作为主正极活性物质的镍正极、以储氢合金作为负极活性物质的储氢合金负极、隔膜以及碱性电解液，该蓄电池系统的特征在于，
上述储氢合金的一般式由LaxReyMgl-x-yNin-aMa来表示，其中，Re是从包含Y且除La以外的稀土元素中选择出的至少1种以上的元素，M是从Co、Mn以外的金属中选择出的至少1种以上的元素，
上述碱性电解液含有钨化合物，
并联连接上述碱性蓄电池与铅电池来进行充放电。
2.根据权利要求1所述的蓄电池系统，其特征在于，
上述碱性电解液所含有的钨化合物的金属元素质量在每1g碱性电解液中的含量是20mg以上且50mg以下。
3.根据权利要求1或2所述的蓄电池系统，其特征在于，
上述碱性电解液所含有的钠、即Na量为1.0mol/L以上且4.0mol/L以下。
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