CN104529507B

CN104529507B - 一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法

Info

Publication number: CN104529507B
Application number: CN201510024741.8A
Authority: CN
Inventors: 李君�; 邓承继; 祝洪喜; 员文杰
Original assignee: Wuhan University of Science and Engineering WUSE
Current assignee: Wuhan University of Science and Engineering WUSE
Priority date: 2015-01-19
Filing date: 2015-01-19
Publication date: 2016-07-13
Anticipated expiration: 2035-01-19
Also published as: CN104529507A

Abstract

本发明涉及一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法。其技术方案是：按氮化硅粉为25~75wt%、碳化硅粉为12~69wt%、烧结助剂为3~8wt%和结合剂为3~5wt%进行配料。再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂混合，然后将结合剂与混合后的粉体混合均匀，干压成型；最后将素坯在氮气或氩气气氛下以1~15°C/min的速率升温至1450°C~1800°C，保温3~8h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。碳化硅粉的颗粒级配是：粒度为60~500μm占1~55wt%，粒度为8~60μm占5~55wt%，粒度为8μm以下占35~85wt%。本发明工艺简单，成本低；所制备的多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料气孔率高、耐高温、强度较高、抗热震性能好和抗蠕变性能优异。

Description

一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法

技术领域

本发明属于多孔复合陶瓷材料技术领域。具体涉及一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法。

背景技术

多孔陶瓷由于具有耐高温、耐腐蚀、低密度、高气孔率和高的比表面积等特点,使其在流体过滤、净化分离、化工催化剂载体、高级保温材料、吸音降噪材料、减震材料、热交换器和熔融金属过滤器等诸多工业领域得到广泛应用。而多孔碳化硅陶瓷具有强度高、耐磨损、抗氧化、耐化学腐蚀、热膨胀系数低、热传导率高、耐热冲击性能优良、比重小和抗热震系能好等一系列优良特性，在过滤材料、催化剂载体、热工材料、吸声材料方面及高温、高压、腐蚀、辐射、磨损等严酷条件下的工业领域广泛应用。多孔氮化硅陶瓷具有高强度、耐高温、抗氧化、抗热震、耐磨损和化学性能稳定等优点，在高温、高速、强腐蚀介质的工作环境中如高温气体过滤、传感器、催化剂载体、分离膜等领域具有广泛的应用前景；同时由于其具有较低的介电常数和介电损耗，且介电性能随温度变化较小，使得多孔氮化硅陶瓷在航空航天、电子等领域作为高温高频电磁透波材料具有特殊的应用前景。鉴于多孔碳化硅和氮化硅的优异性能，关于它们的研究已经成为目前多孔陶瓷研究的热点之一。

多孔陶瓷的制备有添加造孔剂法、模板复制法、发泡法、颗粒堆积法、溶胶凝胶法等。其中添加造孔剂法、模板复制法、发泡法、溶胶凝胶法均需要另外添加造孔剂、模板、发泡剂、引发剂、催化剂等有机试剂使成型工艺复杂，需要考虑的影响因素增多，增加了生产成本。

发明内容

本发明旨在克服现有技术缺陷，目的是提供一种工艺简单、成本低的多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料的制备方法，所制备的多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料气孔率高、比表面积较大、耐高温性能优良、强度较高、抗热震性能好和抗蠕变性能优异。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案是：先按氮化硅粉为25~75wt%、碳化硅粉为12~69wt%、烧结助剂为3~8wt%和结合剂为3~5wt%进行配料。再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂采用干法混合或采用无水乙醇为湿混介质混合，干燥，制得混合粉体。然后将结合剂与所述混合粉体混合均匀，干压成型；最后将成型后的素坯在氮气气氛或氩气气氛下以1~15°C/min的升温速率升温至1450°C~1800°C，保温3~8h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。

所述碳化硅粉的颗粒级配是：粒度为60~500μm占1~55wt%，粒度为8~60μm占5~55wt%，粒度为8μm以下占35~85wt%。

所述氮化硅粉中的Si₃N₄含量≥99%，粒度小于0.1mm。

所述碳化硅粉中的SiC含量≥97wt%。

所述烧结助剂为氧化钇、或为氧化钇与氧化铝的混合物；氧化钇中的Y₂O₃含量≥99.9%，氧化铝中的Al₂O₃含量≥99.9%，氧化钇和氧化铝粒度＜0.005mm。

所述结合剂为树脂或为聚乙二醇

所述干压成型的压力为5~20MPa。

由于采用上述技术方案，本发明与现有技术相比具有以下主要优点：

本发明通过原料颗粒堆积方法，在不添加任何造孔剂条件下，采用混合、干燥、干压成型和烧结即得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料，减少了使用造孔剂过程中的复杂成型、坯体干燥和排胶等工艺过程，其成型工艺简单，大大降低了生产成本。本方法所制备的多孔氮化硅结合碳化硅复合陶瓷材料的气孔率≥50%且为连通孔，同时具备耐高温、耐腐蚀、较高强度、抗热震性能好、抗蠕变性能好的特点。

具体实施方式

为了更好地理解本发明，下面结合实施例进一步阐明本发明的内容，但本发明的内容不仅仅局限于下面的实施例。

为避免重复，先将本具体实施方式所涉及的技术参数统一描述如下，实施例中不再赘述：

所述氮化硅粉中的Si₃N₄含量≥99%，粒度小于0.1mm。

所述碳化硅粉中的SiC含量≥97wt%。

氧化钇中的Y₂O₃含量≥99.9%，氧化铝中的Al₂O₃含量≥99.9%，氧化钇和氧化铝粒度＜0.005mm。

所述干压成型的压力为5~20MPa。

实施例1

一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法。本实施例的制备方法是：先按氮化硅粉为25~35wt%、碳化硅粉为55~65wt%、烧结助剂为3~5wt%和结合剂为3~5wt%进行配料。再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂采用干法混合，干燥，制得混合粉体。然后将结合剂与所述混合粉体混合均匀，干压成型；最后将成型后的素坯在氮气气氛下以1~15°C/min的升温速率升温至1450°C~1550°C，保温3~5h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。

所述碳化硅粉的颗粒级配是：粒度为60~500μm占1~20wt%，粒度为8~60μm占20~30wt%，粒度为8μm以下占50~70wt%。

本实施例中：所述烧结助剂为氧化钇；所述结合剂为树脂。

实施例2

一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法。本实施例的制备方法是：先按氮化硅粉为30~45wt%、碳化硅粉为48~62wt%、烧结助剂为4~6wt%和结合剂为3~5wt%进行配料。再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂采用无水乙醇为湿混介质混合，干燥，制得混合粉体。然后将结合剂与所述混合粉体混合均匀，干压成型；最后将成型后的素坯在氩气气氛下以1~15°C/min的升温速率升温至1550°C~1700°C，保温4~6h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。

所述碳化硅粉的颗粒级配是：粒度为60~500μm占4~20wt%，粒度为8~60μm占10~25wt%，粒度为8μm以下占55~75wt%。

本实施例中：所述烧结助剂为氧化钇与氧化铝的混合物；所述结合剂为聚乙二醇。

实施例3

一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法。本实施例的制备方法是：先按氮化硅粉为50~75wt%、碳化硅粉为18~38wt%、烧结助剂为4~8wt%和结合剂为3~5wt%进行配料。再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂采用无水乙醇为湿混介质混合，干燥，制得混合粉体。然后将结合剂与所述混合粉体混合均匀，干压成型；最后将成型后的素坯在氮气气氛下以1~15°C/min的升温速率升温至1700°C~1800°C，保温5~8h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。

所述碳化硅粉的颗粒级配是：粒度为60~500μm占1~10wt%，粒度为8~60μm占15~30wt%，粒度为8μm以下占60~83wt%。

本实施例中：所述烧结助剂为氧化钇；所述结合剂为聚乙二醇。

实施例4

一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法。本实施例的制备方法是：先按氮化硅粉为25~40wt%、碳化硅粉为50~69wt%、烧结助剂为3~6wt%和结合剂为3~5wt%进行配料。再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂采用干法混合，干燥，制得混合粉体。然后将结合剂与所述混合粉体混合均匀，干压成型；最后将成型后的素坯在氩气气氛下以1~15°C/min的升温速率升温至1600°C~1750°C，保温4~7h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。

所述碳化硅粉的颗粒级配是：粒度为60~500μm占4~15wt%，粒度为8~60μm占5~15wt%，粒度为8μm以下占72~85wt%。

本实施例中：所述烧结助剂为氧化钇与氧化铝的混合物；所述结合剂为树脂。

实施例5

一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法。本实施例的制备方法是：先按氮化硅粉为60~75wt%、碳化硅粉为12~30wt%、烧结助剂为3.5~8wt%和结合剂为3~5wt%进行配料；再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂采用干法混合，干燥，制得混合粉体。然后将结合剂与所述混合粉体混合均匀，干压成型；最后将成型后的素坯在氩气气氛下以1~15°C/min的升温速率升温至1500°C~1650°C，保温3~6h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。

所述碳化硅粉的颗粒级配是：粒度为60~500μm占30~55wt%，粒度为8~60μm占5~15wt%，粒度为8μm以下占35~58wt%。

本实施例中：所述烧结助剂为氧化钇；所述结合剂为树脂。

实施例6

一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法。本实施例的制备方法是：先按氮化硅粉为40~60wt%、碳化硅粉为28~50wt%、烧结助剂为5~8wt%和结合剂为3~5wt%进行配料。再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂采用无水乙醇为湿混介质混合，干燥，制得混合粉体。然后将结合剂与所述混合粉体混合均匀，干压成型；最后将成型后的素坯在氮气气氛下以1~15°C/min的升温速率升温至1650°C~1800°C，保温4~7h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。

所述碳化硅粉的颗粒级配是：粒度为60~500μm占5~10wt%，粒度为8~60μm占35~55wt%，粒度为8μm以下占39~60wt%。

实施例7

一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法。本实施例的制备方法是：先按氮化硅粉为25~45wt%、碳化硅粉为45~65wt%、烧结助剂为3~6wt%和结合剂为3~5wt%进行配料。再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂采用干法混合，干燥，制得混合粉体。然后将结合剂与所述混合粉体混合均匀，干压成型；最后将成型后的素坯在氩气气氛下以1~15°C/min的升温速率升温至1550°C~1700°C，保温2~5h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。

所述碳化硅粉的颗粒级配是：粒度为60~500μm占15~30wt%，粒度为8~60μm占15~40wt%，粒度为8μm以下占43~55wt%。

实施例8

一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料及其制备方法。本实施例的制备方法是：先按氮化硅粉为55~68wt%、碳化硅粉为25~35wt%、烧结助剂为3~5wt%和结合剂为3~5wt%进行配料。再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂采用无水乙醇为湿混介质混合，干燥，制得混合粉体。然后将结合剂与所述混合粉体混合均匀，干压成型；最后将成型后的素坯在氮气气氛下以1~15°C/min的升温速率升温至1450°C~1600°C，保温4~6h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。

所述碳化硅粉的颗粒级配是：粒度为60~500μm占5~25wt%，粒度为8~60μm占14~30wt%，粒度为8μm以下占50~80wt%。

本具体实施方式与现有技术相比具有以下主要优点：

本具体实施方式通过原料颗粒堆积方法，在不添加任何造孔剂条件下，采用混合、干燥、干压成型和烧结即得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料，减少了使用造孔剂过程中的复杂成型、坯体干燥和排胶等工艺过程，其成型工艺简单，大大降低了生产成本。本方法所制备的多孔氮化硅结合碳化硅复合陶瓷材料的气孔率≥50%且为连通孔，同时具备耐高温、耐腐蚀、较高强度、抗热震性能好、抗蠕变性能好的特点。

Claims

1.一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于先按氮化硅粉为25~75wt%、碳化硅粉为12~69wt%、烧结助剂为3~8wt%和结合剂为3~5wt%进行配料；再按上述配比将氮化硅粉、碳化硅粉和烧结助剂采用干法混合或采用无水乙醇为湿混介质混合，干燥，制得混合粉体；然后将结合剂与所述混合粉体混合均匀，干压成型；最后将成型后的素坯在氮气气氛或氩气气氛下以1~15°C/min的升温速率升温至1450°C~1800°C，保温3~8h，制得多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料；

2.根据权利要求1所述的多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于所述氮化硅粉中的Si₃N₄含量≥99%，粒度小于0.1mm。

3.根据权利要求1所述的多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于所述碳化硅粉中的SiC含量≥97wt%。

4.根据权利要求1所述的多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于所述烧结助剂为氧化钇、或为氧化钇与氧化铝的混合物；氧化钇中的Y₂O₃含量≥99.9%，氧化铝中的Al₂O₃含量≥99.9%，氧化钇和氧化铝粒度＜0.005mm。

5.根据权利要求1所述的多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于所述结合剂为树脂或为聚乙二醇。

6.根据权利要求1所述的一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料的制备方法，其特征在于所述干压成型的压力为5~20MPa。

7.一种多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料，其特征在于所述多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料是根据权利要求1~6中任一项所述的多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料的制备方法所制备的材料为多孔氮化硅/碳化硅复合陶瓷材料。