CN1043310C - 氧化氮吸附除去装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及NOx吸附除去装置。其特征是，在充填有NOx吸附剂的吸附器中通过含NOx的气体使吸附剂中吸附了规定量的NOx后，在吸附器中通热风使NOx脱离并使吸附剂再生的方法中使用的NOx吸附除去装置里，将该吸附器分割成并列于气体流动方向的许多区域。按照本发明，在各区域中进行NOx吸附之后再施以再生处理，因此可达到再生处理设备的小型化，由于预热的有效利用而能节省能源。

Description

氧化氮吸附除去装置
本发明涉及高效率地除去各种道路隧道、山岳隧道、海底隧道、地下道路、带掩体的道路等各种隧道中换气气体中含有的低浓度氮氧化物(NOx)的吸附除去法。
在各种道路隧道、山丘隧道、地下道路、带掩体的道路等(在本说明书中，将这些隧道总称为“道路隧道等”)中，特别是汽车交通量增多的道路隧道，皆有必要以改善通行者的健康保护和明视距离为目的，进行相当量的换气。而且，即使是较短距离的隧道，在城市或其近郊，作为防止由集中于出入口部位的一氧化碳(CO)、NOx等导致的大气污染的方法，已有将隧道内的空气抽吸排除(换气)的方法。
但是，将换气气体直接散放至周围，不利于地区的环境改善，特别是汽车废气引起的污染呈平面扩散的城市或其近郊，很有可能使高度污染地区扩大。作为既设道路的公害对策，企图隧道化、设置腌体的场合，也和上述情况完全相同。
本发明涉及高效率地除去这种道路隧道等的换气中含有的低浓度NOx的吸附除去法。
各种隧道的换气气体的特征是，其中含有的NOx浓度约10ppm以下那样地低，气体温度为100℃以下，通常是常温，气体量根据交通量而有很大的变化。
本发明者们首先提出一种能试图将这种低浓度的NOx有效吸附除去的道路隧道等的换气气体净化装置，这种装置是以由TiO2上载带Ru、Ce等的板状吸附剂组成的蜂窝状块NOx吸附剂转子为主体的旋转式NOx吸附除去装置，它具有NOx吸附区，该吸附区的旋转方向前方的未再生吸附剂预热用的预热区，预热区的旋转方向前方的吸附剂再生区、和再生区的旋转方向前方的再生吸附剂冷却用的冷却区(参看特开平3-258324号公报)。该装置可以连续运转整个系统，并且没有必要烦杂地开闭阀门、调节气门，其优点是运转容易且装置的耐久性优良。
然而，上述构成的旋转式NOx吸附装置具有以下问题。
(1)吸附剂转子滑动面上必须有大的机械强度。(2)吸附剂转子滑动面上密封性有困难。(3)大口径转子的制造有困难。(4)再生处理中的吸附剂转子部分不能提供气体净化功能，因而相对于必要性能必须有大量的吸附剂。也就是说，吸附剂转子大约有一半数量平时是在进行再生处理，因而吸附剂不能有效地用于NOx吸附。(5)再生时间和吸附时间紧连着，不能自由地组合时间。
本发明的目的是提供一种能克服上述诸问题的NOx吸附除去装置。
道路隧道换气气体的净化装置，其运转限于交通量多的白天，而在交通量极少的深夜，多半是处于停止运转或准备运转的状态。因此，本发明是提供停止旋转式NOx吸附装置的吸附剂连续再生处理，而将全部吸附剂用于吸附，能大大延长吸附时间的系统。
本发明的NOx吸附除去装置，是为达到上述目的进行研究的结果，其特征是，在充填了NOx吸附剂的吸附器中通过含NOx的气体使吸附剂中吸附了规定量的NOx后，在吸附器中通热风使NOx脱离并使吸附剂再生的方法中所使用的NOx吸附除去装置里，将该吸附器并列于气体流动方向分割成许多区域。
上述NOx吸附除去装置，在全部区域或一部分区域中进行了NOx吸附后，再施以吸附剂的再生处理。
上述再生方法中，将各区域排出的含NOx的空气导入再生用热风循环线，循环再使用。这种再生用热风循环线，具有热风循环鼓风机、加热器、NH3注入器、NH3还原脱硝反应器，如果需要还具有SOx吸收器。
上述NOx吸附除去装置中，将外气通入再生终了区，随后将所得热风通入再生待机区，在再生终了区冷却的同时进行再生待机区的预热·预备脱湿。在这种预热·预备脱湿方法中，将使用过的空气注入上述循环线的SOx吸收器的上流。
作为充填上述SOx吸收器的吸收剂，优选使用一种在无机多孔质体上载带有碱土金属氢氧化物的吸收剂。作为无机多孔质体，可例举SiO2、Al2O3、TiO2等；作为碱土金属，可例举Ca、Ba、Mg等。
在装置准备中，为了完成再生，各区域再生所需的时间是2-3小时，吸附器最好是分割成8-10个区域(1个区的再生时间是1-1.5Hr，1个区的预热时间是1-1.5Hr)。
道路隧道换气的净化装置中，最好是，NOx的吸附是在交通量多的白天进行，而在交通量极少的深夜进行吸附剂的再生，由此就可以将吸附剂全量用于吸附，大幅度延长吸附时间。但是，根据情况，即使是备用以外的吸附运转中也可以进行各区域的再生，还可以是基本上连续运转。
本发明NOx吸附除去装置，是将吸附器在并列于气体流动方向分割成许多区域，在全部区域或一部分区域进行NOx吸附后，再施行吸附剂的再生处理，因此可以达到再生处理设备小型化，并由于预热的有效利用而获得省能源化。
此外，由于是在交通量多的白天进行NOx的吸附，而在交通量极少的深夜进行吸附剂的再生，因而可以将吸附剂全量用于吸附，可大幅度延长吸附时间。而且，还可根据情况，即使在吸附运转中也可以在其它区域进行再生，还可以基本上连续运转。
图1所示概略图示出具备4分割吸附器的NOx吸附除去装置中的吸附·再生线路(没有示出预热·脱湿线路)。
图2所示概略图示出具备4分割吸附器的NOx吸附除去装置中的预热·脱湿线路(没有示出吸附·再生线路)。
图3所示概略图示出具备8分割吸附器的NOx吸附除去装置中的预热·脱湿线路(没有示出吸附·再生线路)。
图4所示概略图示出吸附器的一个区域。
图5所示概略图示出相当于图1的表示NOx吸附除去装置中的吸附·再生线路的其它实施例。
图6所示概略图示出通过图5的吸附·再生线路加热再生区域时的状态。
图7所示概略图示出通过图5的吸附·再生线路来冷却再生区域时的状态。
图1示出本发明的NOx吸附除去装置中的吸附·再生线路。该图中没有示出预热·脱湿线路。图2却相反，示出NOx吸附除去装置中的预热·脱湿线路，没有示出吸附·再生线路。
图1中，本发明的NOx吸附除去装置是，在充填了NOx吸附剂的吸附装置中通过含NOx的气体使吸附剂中吸附了规定量的NOx后，在吸附器中通热风使NOx脱离并使吸附剂再生的方法中使用的装置。在该NOx吸附除去装置中，充填了NOx吸附剂(7)的吸附器(1)被分割成并列于气体流动方向的4个区域(2)、(3)、(4)、(5)。气体导入管(6)的分支部各自具有调节气门(8)，与各区域(2)(3)(4)(5)的顶部相连接。气体排出管(9)的分支部也各自具有调节气门(10)，与各区域(2)(3)(4)(5)的底部相连接。
此外，在吸附器(1)上，配置有从各区域(2)(3)(4)(5)的顶部出来后进入底部的再生用热风循环线路(11)，该线路(11)的上流分支部各自具有阀门(12)，与各区域(2)(3)(4)(5)的顶部相连通(Communicate with)。该线路(11)的下流端分支部也各自具有阀门(13)，与各区域(2)(3)(4)(5)的底部相连通。再生用热风循环线路上，串联设置有热风循环鼓风机(14)、加热器(15)、SOx吸收器(16)、NH3注入器(17)、NH3还原脱硝反应器(18)。
图2中，吸附器(1)上，设置有从各区域(2)(3)(4)(5)的顶部出来后进入底部的预热用热风循环线路(19)，该线路(19)的上流端分支部各自具有阀门(20)，与各区域(2)(3)(4)(5)的顶部相连通。该线路(19)的下流端分支部也各自具有阀门(21)，与各区域(2)(3)(4)(5)的底部相连通。预热用热风循环线路(19)上，设置有预热空气鼓风机(22)和预热加热器(23)。
此外，在各区域(2)(3)(4)(5)的底部配置有外气导入线路(24)，该线路(24)的分支部各自具有阀门(25)，与各区域(2)(3)(4)(5)的底部相连通。在各区域(2)(3)(4)(5)的的顶部配置有温风排出线路(26)，该线路(26)的分支部各自具有阀门(27)，与各区域(2)(3)(4)(5)的顶部相连通。温风排出线路(26)的出口，在热风循环鼓风机(14)的前流，与图1示出的再生用热风循环线路(11)相连接。
在上述构成的NOx吸附除去装置中，通过气体导入管(6)将道路隧道等的待处理的换气气体导入一个区域(2)，通过吸附床，吸附该气体中的NOx并将其从排气中除去。净化过的处理气体从气体排出管(9)散发至系统之外。
与该吸附状态的区域(2)相邻接的区域是再生终了区域(3)，与它另一侧相邻的是再生区域(4)，与其另一侧相邻的是再生待机区域(5)。在再生区域(4)中对已吸附了一定时间NOx后的吸附剂进行再生处理。即，通过再生用热风循环线路(11)的热风循环鼓风机(14)将来自温风排出线路(26)的预热用温风导入该线路(11)，用加热器(15)加热，用SOx吸收器(16)除去SOx后，将来自NH3注入器(17)的NH3作为还原剂在NH3还原脱硝反应器(18)中脱硝，将经过脱硝处理的气体的一部分净化之，剩余部分则作为再生用高温空气在再生区域(4)的底部循环，通过该区域的充填床。作为充填SOx吸收器的吸收剂，使用的是在SiO2、Al2O3、TiO2等无机多孔质体上载带有Ca(OH)2、Ba(OH)2、Mg(OH)2。等的物质。
由各区域顶部排出的含NOx的空气，排向再生用热风循环线路(11)，如上所述循环使用。
如图2所示，通过外气导入线路(24)将冷却用的外气通到高温的再生终了区域(3)中以使该区域冷却，与此同时，通过预热空气鼓风机(22)将所得之温风吸引至预热用热风循环线路(19)，在预热器(23)中经温度调节后，通到再生待机区域(5)。于是，在用外气冷却高温的再生终了区域(3)的同时，利用生成的热风将再生待机区域(5)的吸附剂预热至110-120℃，同时使大量的水脱除，进而使少量的可逆吸附NOx、SOx脱除。
由再生待机区域(5)出来的温风不向系统外排放，而是通过温风排出线路(26)从再生待机区域(5)的顶部如上所述注入再生用热风循环路(11)的热风循环鼓风机(14)上流。这种温风如上所述加热后，经过脱硫和脱硝，将经过脱硝处理的气体的一部分净化之，将剩余部分作为再生用高温空气，在再生待机区域(5)的底部循环。
通过上述温风在再生用热风循环线路(11)中保持的水分，和通过气体净化排出的水分相同，基本上是与该温风的平均水流浓度相同，但由于再生温度高，因此不被NOx吸附剂吸附。
净化气体是清洁而又高温的空气，因而可直接散发至系统外，但为达到进一步地节省能源，如果NOx吸附除去装置是在工作中，可将净化气体混入NOx吸附床上流的待处理换气气体中，稍微将换气气体升温，使相对湿度降低，从而提高NOx吸附效率。如果希望的话，还可将净化气体与预热用热风循环线路(19)的温度进行热交换，以致减轻该线路的预热器(23)的负担。
图3示出充填NOx吸附剂(7)的吸附器(1)的变型例。该例中，NOx吸附除去装置中吸附器(1)被分割成并列于气体流动方向的8个区域。而且，与图2的情况相同，通过外气导入线路(24)，将冷却用的外气通到高温的再生终了区域(28)以使该区域冷却，与此同时，通过预热空气鼓风机(22)将所得之温风吸引至预热用热风循环线路(19)，在预热器(23)中经温度调节后，通到再生待机区域(30)。
图4示出吸附器的一个区域。图4中，(6＇)和(9＇)是主气体分支管道。
气体或空气流动方向或流量，都是通过各线路的阀门或调节气门的开闭来自动或手动控制。
对处理气体量为100万Nm3/Hr的道路隧道等的待处理换气气体进行净化的装置，其概念设计例如下所述。
1．处理气体1,000,000Nm3/Hr
           NOx:3ppm、SO2:0.3ppm
           温度：25℃，相对湿度65％
2．吸附床(平均NOx净化率85％，吸附时间：12Hr)
          6m×14m×2m(高)，压差ΔP:30mmAq
8分割场合时的1个区域：3m×3.5m×2m(高)
         气体量：125,000Nm3/Hr
3．主气体分支管道：1.3m×1.3m
4．再生循环气体12,500Nm3/Hr，管径：500mm
5．冷却·预热气体6,250Nm3/Hr，管径：350mm
图5-图7示出本发明NOx吸附除去装置中的吸附，再生线路其它实施例。在以下说明中，图1相同的部分标以同一符号，省略说明。
如图5所示，在该实施例中，由各区域(2)(3)(4)(5)的顶部出来并进入各区域(2)(3)(4)(5)底部的再生用热风循环线路(40)中，串联设置有气体循环鼓风机(14)、蓄热槽(41)、加热器(15)、NH3注入器(17)和NH3还原脱硝反应器(18)。再生用热风循环线路(40)，除了通过气体循环鼓风机(14)，蓄热槽(41)、加热器(15)、NH3注入器(17)及NH3还原脱硝反应器(18)的主线路(40a)(40b)(40c)(40d)之外，还具有串连蓄热槽(41)的前流和后流的蓄热槽迂回线路(45)，串连加热器(15)的前流和后流的加热器迂回线路(46)，以及串连NH3注入器(17)的前流和NH3还原脱硝反应器(18)的后流的脱硝反应器迂回线路(47)。
在蓄热槽(41)中，充填着例如由不锈钢薄板构成的蜂窝结构体组成的蓄热材料。在蓄热槽(41)中，蓄热材料和循环气体之间进行热交换。
将吸附剂(7)升温至再生温度时，通过加热器(15)加热的同时，利用蓄热槽(41)中储蓄的热，使循环气体升温，用该气体预先将吸附剂(7)预热。随之，仅用加热器(15)使循环气体升温，用该升温气体来加热吸附剂(7)。蓄热槽(41)的蓄热材料通过它的放热而冷却。此外，吸附剂再生后，当将再生过的吸附剂(7)冷却至吸附温度时，将通过再生吸附剂(7)而被加热的气体通到蓄热槽(41)中，制作冷却用气体，用该气体预先将吸附剂(7)预冷，随后通过外气使吸附剂(7)冷却。随着上述预冷可将热储蓄在蓄热槽(41)中。
如图6和图7中详示，蓄热槽迂回线路(45)的上流端部，与设置在从气体循环鼓风机(14)至蓄热槽(41)的主线路(40a)途中的第1三通阀(42)的出口孔相连接，通过该三通阀(42)的切换，使气体通过蓄热槽(41)并循环之，还可以不通过蓄热槽(41)使之循环。蓄热槽迂回线路(45)的下流端部，与设置在从蓄热槽(41)至加热器(15)的主线路(40b)途中的第2三通阀(43)的入口孔相连接。另外，加热器迂回线路(46)的上流端部，与第2三通阀(43)的出口孔相连接，通过切换第2三通阀，使气体通过加热器(15)，并循环之，还可以不通过加热器(15)使之循环。加热器迂回线路(46)的下底流端部，与设置在从加热器(15)至NH3还原脱硝反应器(18)的主线路(40c)途中的第3三通阀的入口孔相连接。脱硝反应器迂回线路(47)的上流端部，与第3三通阀(44)的出口孔相连，通过切换第3三通阀(44)，使气体通过脱硝反应器(18)并循环之，还可以不通过脱硝反应器(18)使之循环。脱硝反应器迂回线路(47)的下流端部，与从脱硝反应器(18)出来的主线路(40d)相连接。
上述各个三通阀(42)(43)(44)的切换操作，通过控制装置(图示略)自动进行。
关于用该NOx吸附除去装置再生处理吸附剂时的、包括再生前的补助加热及再生后的预冷步骤，参照图6及图7进行说明。在该图中，设右侧的区域为吸附区域(A)，左侧的区域为再生区域(B)。吸附区域(A)中，气体导入管(6)的分支管道(6＇)的调节气门(8A)以及气体排出管(9)的分支管道(9＇)的调节气门(10A)全部开启着，再生用热风循环线路(40)两端的分支部的阀门(12A)(13A)全都关闭着。在再生区域(B)中，气体导入管(6)的分支管道(6＇)的调节气门(8B)以及气体出管(9)的分支管道(9＇)的调节气门(10B)全都关闭着，再生用热风循环线路(40)两端的分支部的阀门(12B)(13B)全部开启着。
将再生区域(B)的吸附剂(7B)进行再生时，首先，如图6中箭头和粗线所示，切换第1、第2和第3三通阀(42)(43)(44)，使气体循环通过主线路(40a)(40b)(40c)(40d)。于是，气体经过蓄热槽(41)内的蓄热材料显热而被加热后，进一步通过加热器(15)加热，然后经NH3还原脱硝反应器(18)脱硝后通到再生区域(B)，由此，再生区域(B)的吸附剂(7B)被加热。另一方面，蓄热槽(41)内的蓄热材料，由于和循环气体的热交换而逐渐冷却。循环气体的温度比蓄热材料的温度高时，切换第1三通阀(42)(图示省略)，气体经过连通蓄热槽迂回线路(45)、加热器(15)的主线路(40B)以及连通NH3还原脱硝反应器(18)的主线路(40c)进行循环。因此，再生区域(B)的吸附剂(7B)加热至再生温度(200-400℃)从而再生。
再生终了的吸附剂(7B)冷却至吸附温度，但该实施例的NOx吸附除去装置中，在图2示出的外气导入线路(24)进行的冷却之前，通过再生用热风循环线路(40)预先将吸附剂(7B)预冷。即，再生区域(B)的吸附剂(7B)的再生一旦终了，切换各三通阀(42)(43)(44)，如图7中箭头和粗线所示，使流过吸附剂(7B)的气体，经过连通蓄热槽(41)的主线路(40a)、加热器迂回线路(46)及脱硝反应器迂回线路(47)而进行循环。气体在流过吸附剂(7B)期间，在吸附剂(7B)预冷的同时，气体被加热，蓄热槽(41)内的蓄热材料，通过与加过热的循环气体的热交换逐渐被加热。当蓄热材料的温度和循环气体的温度相等时，再生用热风循环线路(40)两端的分支部的阀门(12B)(13B)全部关闭，使气体循环停止。此后，吸附剂(7B)由来自图2中示出的外气导入线路(24)的外气进行冷却。
该实施例装置中，由于有效地利用蓄热槽(41)内蓄热材料的显热，因而缩短了NOx吸附剂的加热及冷却所需要的时间。而且，由于并用了蓄热槽(41)和加热器(15)，与仅用加热器(15)加热的情况相比较，可节约电能。

Claims (12)

1．NOx吸附除去装置，它是一种在充填有NOx吸附剂的固定式吸附器中通过含NOx的气体使吸附剂中吸附了规定量的NOx后，在吸附器中通热风使NOx脱离并使吸附剂再生的方法中所使用的NOx吸附除去装置，其特征在于，将该吸附器分割成许多并列的区域，分别在各区域的入口端连接有气体导入管，而出口端连接有气体排出管，从各区域的入口端向出口端，配置具有热风循环鼓风机和加热器的再生用热风循环路，从各区域的入口端向出口端，配置具有预热空气鼓风机和预热器的预热用热风循环线路。
2．根据权利要求1的NOx吸附除去装置，其中，再生用热风循环线路具备选自于SOx吸收器、NH3注入器，NH3还原脱硝反应器以及它们的组合的设备。
3．根据权利要求1的NOx吸附除去装置，其中，再生用热风循环线路具备蓄热槽。
4．根据权利要求3的NOx吸附除去装置，其中，再生用热风循环线路具备与加热器并列的加热器迂回线路以及与蓄热槽并列的蓄热槽迂回线路。
5．根据权利要求3或4的NOx吸附除去装置，其中，再生用热风循环线路具备选自于SOx吸收器、NH3注入器、NH3还原脱硝反应器以及它们的组合的设备。
6．吸附剂的再生方法，在充填有NOx吸附剂的固定式吸附器中通过含NHx的气体使吸附剂中吸附了规定量的NOx后，在吸附器中通热风使NOx脱离并使吸附剂再生的方法中使用的NOx吸附除去装置中，该吸附器被分割成许多并列的区域，分别在各区域的入口端连接有气体导入管，而出口端连接有气体排出管，从各区域的入口端向出口端，配置具有热风循环鼓风机和加热器的再生用热风循环线路，从各区域的入口端向出口端，配置具有预热空气鼓风机和预热器的预热用热风循环线路的NOx吸附除去装置中，各个区域顺次在NOx吸附后，进行吸附剂的再生处理。
7．根据权利要求6的再生方法，其中，将从处于再生阶段的区域排出的含NOx空气导入再生用热风循环线路，将经该线路处理过的空气引入同一区域循环再使用。
8．根据权利要求6的吸附剂的再生方法，其中，再生用热风循环线路具备选自于SOx吸收器，NH3注入器、NH3还原脱硝反应器以及它们的组合的设备。
9．根据权利要求6的吸附剂的再生方法，其中，将外气通入处于再生终了阶段的区域后，将它通入预热用热风循环线路，随后将所得热风通入处于再生待机阶段区域，与再生终了区冷却的同时进行再生待机区域的预热，预备脱湿。
10．根据权利要求9的吸附剂的再生方法，其中，将再生待机区域出来的湿风在其加热器的上流注入再生用循环线路中。
11．根据权利要求6的吸附剂的再生方法，其中，再生用热风循线路具备蓄热槽，在NOx吸附剂的再生阶段，通过加热器加热的同时，利用蓄热槽中储蓄的热，使该线路的循环气体升温，用该气体预热吸附剂，随后仅用加热器将循环气体升温，从而加热吸附剂。
12．根据权利要求11的吸附剂的再生方法，其中，吸附剂再生后，将通过再生吸附剂而被加热的气体，通到蓄热槽中，制作冷却用气体，用该气体预冷吸附剂，随后用外气冷却吸附剂。
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