CN104258711A - 锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，主要以价格便宜的次氯酸钠作为烟气污染物净化的氧化吸收剂，通过湿式氧化工艺将烟气中的SO2、NOx和Hg氧化，然后将氧化产物以及烟气中的部分CO2转化为具有一定的经济价值的碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵和硫化汞产品，次氯酸钠的还原产物氯化钠作为次氯酸钠的生产原料循环使用，是一种锅炉烟气净化处理的绿色工艺。通过本发明所治理烟气中的SO2脱除率达到99％以上，NOx脱除率达到90％以上，Hg脱除率达到95％以上，获得的碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵、HgS等产品达到工业一级品，以实现资源化利用。

Description

锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法
技术领域
本发明属于锅炉烟气治理技术，具体涉及一种锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法。
背景技术
随着人类能源资源消耗持续增加，大气污染防治压力不断加大。由于来源丰富且价格低廉，目前煤仍然是发电燃料的首选。因此，以一种保护人类健康和生态系统的方式来使用这种能源非常重要。如果使煤的燃烧能够满足当前和今后越来越严格的环保法规，一方面需要发展新的、更经济的清洁煤制造技术，另一方面还需要开发高效的大气污染控制技术。
有关烟气的净化研究最早始于1927年，英国为了保护伦敦高层建筑，在泰吾士河岸的巴特富安和班支赛德两电厂(共120MW)建设了石灰石烟气脱硫工艺系统(Flue Gas Desulfurization，简称FGD)。迄今为止，FGD发展了三代技术：第一代，起始于20世纪70年代，首先在美国和日本使用，包括石灰基流质、钠基溶液、石灰石基流质、碱性飞灰基流质、双碱(石灰和钠)、镁基流质、Wellman-Lord等流程，该装置初始投资不高，但运行维护费高，系统可靠性差，结垢和材料失效是最大问题；20世纪80年代初，为了克服第一代工艺的结垢和材料问题，开发了干法喷射吸收技术，第二代FGD工艺在运行维护费用和系统可靠性方面都有所提高，然而因其存在设备庞大、投资高昂、效率偏低、操作技术要求高等问题，FGD技术仍然占主流，主要是石灰基、石灰石基的湿法洗涤技术；第三代FGD工艺改进了炉膛和烟道喷射工艺，开发了LIFAC和流化床技术，基本解决了结垢问题，进一步提高了工艺可靠性，投资和运行费用大幅度降低。第三代FGD工艺特点较为突出：(1)在火电厂得到长期应用；(2)脱硫效率和吸收利用率高(有的机组在Ca/S接近于1时，脱硫率超过90％)；(3)适用性强。随着烟气净化技术的发展，人们改变了对湿法工艺效率低、运行费用高的偏见。
如上所述，脱除烟气中SO2的最常见和有效的方法是用石灰石浆作洗涤液的FGD烟气脱硫技术，其SO2脱除率超过95％。此外，对于烟气中氮氧化物(NOx)现有许多处理技术，如选择性催化还原(SCR)、选择性非催化还原(SNCR)、湿式洗涤、电子束照射和吸附等，其中SCR和SNCR是用于除去NOx最有效的商业化技术。SCR脱硝效率很高，达到80％-90％，但处理费用较高，而且烟气中的灰尘、硫、氯化物会导致催化剂中毒。烟气中Hg的脱除主要通过吸附、氧化脱除、注入HgCl2等方式处理，由于单独操作，能源浪费较大。
近年来，国内外锅炉烟气净化技术的相关研究大多集中在能够进行多种污染物控制的湿式高级催化氧化一体化工艺及装置。如：CN103406020公开了用于烟气脱硫脱硝的添加剂及一种烟气脱硫脱硝的方法，使用钙基吸收和四价铈化合物作添加剂，其脱污效率虽高但易堵塞设备，且会造成二次污染；CN1843574公开了一种液相脱硫脱硝净化方法及装置，通过氧化剂亚氯酸钠与添加剂搭配使用，将S、N等氧化物氧化后用氨水吸收成盐，脱硫脱硝效率较高，同时产物资源化，但氧化剂消耗量大，成本过高；CN102258936公开了一种多污染物控制技术中汞回收的装置及方法，在脱硫脱硝预处理的基础上，能高效脱汞，但过程繁琐，运营费用高；CN102658021公开了一种高级氧化催化脱硫脱硝一体化工艺以及装置，在脱污的同时得到资源化产物，但过程繁琐，操作复杂；CN103041698公开了一种烟气电催化-吸附脱硫脱硝除尘除重金属一体化装置，将吸附剂与电催化过程结合起来，脱污效率高，但同时运营费用也过高；CN103657368公开了一种同时脱硫脱硝脱汞的干法烟气净化方法及装置，主要是使用吸附剂吸附，工艺简洁，但成本高，易二次污染；CN103505997公开了一种烟气多污染物高效协同净化方法及其应用，将烟气分流并氧化吸收，脱污效率高，但氧化剂过于昂贵；CN103585869公开了一种碱吸收液可循环利用的烟气净化方法，臭氧氧化污染物后使用碱液吸收，是一种循环工艺，没有二次污染，但脱污效率有待提高；CN101879404公开了一种资源化的烟气脱硫脱硝方法，脱硫后再用臭氧氧化脱氮，最后统一结晶处理，该方法引入的杂质离子过多，资源化产物纯度难以保证。
烟气净化处理工艺主要有五项评价指标(脱污率、液气比、阻损率、后处理和成本)，这些指标相互制约，然而，现有的技术大都存在阻损、后处理和成本的瓶颈。显然需要开发更先进的技术，既要有高的脱污率、合适的气液比、低的阻损率，又能够后处理简单、成本低廉。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，能够高效脱除烟气中的二氧化硫、氮氧化物、重金属汞等污染物并且进行资源化利用。
为了解决上述技术问题，本发明采用如下的技术方案：
一种锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，包括如下步骤：
a.氧化吸收剂的制备：将食盐水送入次氯酸钠发生器电解得到次氯酸钠溶液，作为氧化吸收剂；
b.烟气中污染物的氧化吸收：将步骤a得到的次氯酸钠溶液从喷淋氧化吸收装置顶端泵入，并与通入的烟气形成对流，使得烟气中的CO2直接被溶液吸收，SO2被氧化为硫酸盐，NOx被转化为硝酸盐，Hg被转化为Hg2+，并得到氧化吸收液；
c.氧化吸收产物的转化：向步骤b得到的氧化吸收液中加入Na2S溶液至检测不到Hg22+，过滤得到固体HgS，用于生产颜料，将滤液与氨水混合，控制混合液的pH值，得到含有碳酸氢铵、硝酸铵、硫酸铵、氯化钠的混合液；
d.铵盐的分离：将步骤c得到的混合液进行蒸发浓缩，按各组分的溶解特性结晶分离，并控制混合液的浓度和结晶温度，依次得到碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵粗品以及氯化钠粗盐水；
e.产品精制：将步骤d得到的碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵粗品通过重结晶方法获得所需纯度的产品，将氯化钠粗盐水通过除氨、精制后循环作为制备次氯酸钠溶液的食盐水的补充水。
在步骤a中，所述采用的食盐水的浓度为15g/L，并经净化处理。
在步骤a中，通过对电解温度、氯化钠浓度、溶液pH、电极面积、电流密度的条件控制来获得不同浓度的次氯酸钠溶液，作为氧化吸收剂，次氯酸钠溶液的浓度控制在0.9-3.5g/L。
在步骤a中，所述用于电解生成次氯酸钠溶液的食盐水使用电厂废弃的盐水通过净化、精制获得。
在步骤b中，所述烟气是所有使用煤炭作为燃料的锅炉烟气。
在步骤b中，发生的氧化反应方程式如下：
SO2+ClO-+2OH-→SO4 2-+Cl-+H2O
2NO+3ClO-+2OH-→2NO3 -+3Cl-+H2O
Hg+ClO-+H2O→Hg2++Cl-+2OH-。
在步骤b中，通过控制气液比、温度、气体流速条件以获得最佳转化效果和最高的污染物脱除效率，其中，液气比为6-15，温度40-60℃，烟气流速4-10m/s。
在步骤c中，所述Na2S溶液浓度控制为0.5-1.2g/L，混合液pH控制为5-7。
采用上述技术方案，该锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法具有以下几个优点：
1、针对锅炉烟气净化问题，从循环经济角度出发，能够高效脱除烟气中的二氧化硫、氮氧化物、重金属汞等污染物并且进行了资源化利用。
2、可对锅炉烟气同时脱硫脱硝脱汞，二氧化硫脱除率可达99％以上，氮氧化物脱除率可达90％以上，汞脱除率可达95％以上。
3、能够将烟气中除去的污染物转化为有经济价值的化学品，变废为宝，其中，碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵都可作为肥料，硫化汞可作为颜料，并且均达到了工业一级品。
4、锅炉烟气中的二氧化碳也可以部分得到利用，实现真正意义上的烟气处理绿色化。
5、适用于所有使用煤炭作为燃料的锅炉烟气净化处理，如发电厂、热电厂、取暖锅炉等，适用范围广，经济效益可观。
附图说明
图1为本发明的锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法的原理流程图。
具体实施方式
本发明的锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法如图1所示，具体包括如下步骤：
a.氧化吸收剂的制备：将经过净化的食盐水送入次氯酸钠发生器电解得到次氯酸钠溶液和H2，其中，次氯酸钠溶液作为氧化吸收剂。在步骤a中，通过对电解温度、氯化钠浓度、溶液pH、电极面积、电流密度等条件的控制来获得不同浓度的次氯酸钠溶液，作为氧化吸收剂，次氯酸钠溶液的浓度控制在0.9-3.5g/L。在步骤a中，所述用于电解生成次氯酸钠溶液的食盐水还可使用电厂废弃的盐水通过净化、精制获得。
b.烟气中污染物的氧化吸收：将步骤a得到的次氯酸钠溶液从喷淋氧化吸收装置顶端泵入，并与通入的烟气形成对流，使得烟气中的CO2直接被溶液吸收(可通过升温从烟囱排出)，SO2被氧化为硫酸盐(SO4 2-)，NOx被转化为硝酸盐(NO3 -)，Hg被转化为Hg2+，并得到氧化吸收液。其中，所述烟气可采用所有使用煤炭作为燃料的锅炉烟气。在步骤b中，发生的氧化反应方程式如下：
SO2+ClO-+2OH-→SO4 2-+Cl-+H2O
2NO+3ClO-+2OH-→2NO3 -+3Cl-+H2O
Hg+ClO-+H2O→Hg2++Cl-+2OH-。
在步骤b中，可通过控制气液比、温度、气体流速等条件以获得最佳转化效果和最高的污染物脱除效率，其中，液气比为6-15，温度40-60℃，烟气流速4-10m/s。
c.氧化吸收产物的转化：向步骤b得到的氧化吸收液中加入Na2S溶液至检测不到Hg2+，过滤得到固体HgS，用于生产颜料，将滤液与氨水混合，控制混合液的pH值，得到含有碳酸氢铵、硝酸铵、硫酸铵、氯化钠的混合液。其中，所述Na2S溶液浓度控制为0.5-1.2g/L，混合液pH控制为5-7。当然，还可通过对喷淋氧化吸收装置的设计和调整来使气液接触更加充分，从而氧化脱除效率更高
d.铵盐的分离：将步骤c得到的混合液进行蒸发浓缩，按各组分的溶解特性结晶分离，并控制混合液的浓度和结晶温度，依次得到碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵粗品以及氯化钠粗盐水。
e.产品精制：将步骤d得到的碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵粗品通过重结晶方法获得所需纯度的产品，将氯化钠粗盐水通过除氨、精制后循环作为制备次氯酸钠溶液的食盐水的补充水。
下面通过具体实施例对本发明进行详细说明：
以下实施例中烟气主要污染物组成如表1，其余组分为N2和CO2。
表1 烟气主要污染物组成
实施例一
步骤1：20℃下将净化过的15g/L的食盐水以5L/h的流速送入次氯酸钠发生器中，在15A/dm2的电流密度下得到1.5g/L的次氯酸钠溶液，作为氧化吸收剂。
步骤2：将步骤1得到的1.5g/L的次氯酸钠溶液从喷淋氧化吸收装置顶端泵入，与通入的表1所示的烟气形成对流，控制液气比为8，气体流速5m/s，烟气净化温度为40℃。净化后的气体从塔上端排出，几乎100％的SO2被脱除，NOx的脱除率为92％，CO2的去除率接近5％，Hg去除率接近100％；喷淋过的混合氧化吸收溶液中含有SO4 2-、NO3 -、HCO3-、Cl-、Na+、Hg2+。
步骤3：向步骤2得到的氧化吸收液中加入0.01M的Na2S溶液至检测不到Hg2+，过滤得到固体HgS用于生产颜料，滤液与氨水混合，控制混合液的pH值为6，得到碳酸氢铵、硝酸铵、硫酸铵、氯化钠的混合液。
步骤4：将步骤3得到的碳酸氢铵、硝酸铵、硫酸铵、氯化钠的混合液进行蒸发浓缩至饱和，先降温至-20℃，析出纯度为80％的碳酸氢铵，然后将溶液升温至50℃，然后分别析出纯度为89％硝酸铵和纯度93％的硫酸铵，溶液为-10g/L的氯化钠粗盐水。。
步骤5：将步骤4得到的碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵粗品分别通过重结晶方法得到工业一级产品，氯化钠粗盐水通过除氨、精制后循环作为制备次氯酸钠溶液的食盐水的补充水。
实施例二：
控制烟气净化温度为45℃，其他操作与实施例一相同，几乎可以脱除全部的SO2和汞，NOx的脱除率达到90％以上，CO2的去除率接近5％。
实施例三：
控制烟气净化温度为50℃，其他操作与实施例一相同，几乎可以脱除全部的SO2和汞，NOx的脱除率达到90％以上，CO2的去除率接近5％。
实施例四：
控制烟气净化温度为55℃，其他操作与实施例一相同，SO2与汞、NOx的脱除率均达到90％以上，CO2的去除率接近5％。
实施例五：
氧化吸收剂次氯酸钠的初始浓度为1.0g/L时，其他操作与实施例一相同，几乎100％的SO2被去除，NOx的脱除率达90％以上，Hg完全脱除，CO2的去除率接近5％。
实施例五：
氧化吸收剂次氯酸钠的初始浓度为2.0g/L时，其他操作与实施例一相同，几乎100％的SO2被去除，NOx的脱除率达92％，Hg完全脱除，CO2的去除率接近5％。
实施例六：
液气比为12时，其他操作同实施例一，几乎100％的SO2被去除，NOx的脱除率达90％以上，Hg完全脱除，CO2的去除率接近5％。
实施例七：
液气比为16时，其他操作同实施例一，SO2脱除率接近100％，NOx、汞的脱除率均可达到95％以上，CO2的去除率超过7％。
综上所述，本发明能够高效脱除烟气中的二氧化硫、氮氧化物、重金属汞等污染物并且进行资源化利用，通过以价格便宜的次氯酸钠作为烟气污染物净化的氧化吸收剂，通过湿式氧化工艺将烟气中的SO2、NOx和Hg氧化，然后将氧化产物以及烟气中的部分CO2转化为具有一定的经济价值的碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵和硫化汞产品，次氯酸钠的还原产物氯化钠作为次氯酸钠的生产原料循环使用，是一种锅炉烟气净化处理的绿色工艺。通过本发明所治理烟气中的SO2脱除率达到99％以上，NOx脱除率达到90％以上，Hg脱除率达到95％以上，获得的碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵、HgS等产品达到工业一级品，以实现资源化利用。
但是，本领域技术人员应该认识到，上述的具体实施方式只是示例性的，是为了更好的使本领域技术人员能够理解本专利，不能理解为是对本专利保护范围的限制，只要是根据本专利所揭示精神的所作的任何等同变更或修饰，均落入本专利保护的范围。

Claims (8)

1.一种锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，其特征在于，包括如下步骤：
a.氧化吸收剂的制备：将食盐水送入次氯酸钠发生器电解得到次氯酸钠溶液，作为氧化吸收剂；
b.烟气中污染物的氧化吸收：将步骤a得到的次氯酸钠溶液从喷淋氧化吸收装置顶端泵入，并与通入的烟气形成对流，使得烟气中的CO2直接被溶液吸收，SO2被氧化为硫酸盐，NOx被转化为硝酸盐，Hg被转化为Hg2+，并得到氧化吸收液；
c.氧化吸收产物的转化：向步骤b得到的氧化吸收液中加入Na2S溶液至检测不到Hg22+，过滤得到固体HgS，用于生产颜料，将滤液与氨水混合，控制混合液的pH值，得到含有碳酸氢铵、硝酸铵、硫酸铵、氯化钠的混合液；
d.铵盐的分离：将步骤c得到的混合液进行蒸发浓缩，按各组分的溶解特性结晶分离，并控制混合液的浓度和结晶温度，依次得到碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵粗品以及氯化钠粗盐水；
e.产品精制：将步骤d得到的碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵粗品通过重结晶方法获得所需纯度的产品，将氯化钠粗盐水通过除氨、精制后循环作为制备次氯酸钠溶液的食盐水的补充水。
2.根据权利要求1所述的锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，其特征在于：在步骤a中，所述采用的食盐水的浓度为15g/L，并经净化处理。
3.根据权利要求1所述的锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，其特征在于：在步骤a中，通过对电解温度、氯化钠浓度、溶液pH、电极面积、电流密度的条件控制来获得不同浓度的次氯酸钠溶液，作为氧化吸收剂，次氯酸钠溶液的浓度控制在0.9-3.5g/L。
4.根据权利要求1所述的锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，其特征在于：在步骤a中，所述用于电解生成次氯酸钠溶液的食盐水使用电厂废弃的盐水通过净化、精制获得。
5.根据权利要求1所述的锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，其特征在于：在步骤b中，所述烟气是所有使用煤炭作为燃料的锅炉烟气。
6.根据权利要求1所述的锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，其特征在于：在步骤b中，发生的氧化反应方程式如下：
SO2+ClO-+2OH-→SO4 2-+Cl-+H2O
2NO+3ClO-+2OH-→2NO3 -+3Cl-+H2O
Hg+ClO-+H2O→Hg2++Cl-+2OH-。
7.根据权利要求1所述的锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，其特征在于：在步骤b中，通过控制气液比、温度、气体流速条件以获得最佳转化效果和最高的污染物脱除效率，其中，液气比为6-15，温度40-60℃，烟气流速4-10m/s。
8.根据权利要求1所述的锅炉烟气脱硫脱硝除汞以及资源化利用的综合治理方法，其特征在于：在步骤c中，所述Na2S溶液浓度控制为0.5-1.2g/L，混合液pH控制为5-7。
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