CN102309920B - 一种脱除FCC烟气中NOx和SOx的方法 - Google Patents

一种脱除FCC烟气中NOx和SOx的方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种脱除FCC烟气中NOx和SOx的方法，FCC烟气首先与氨混合，然后在催化剂存在下进行NOx的选择性还原反应，经过选择性还原反应的烟气经除尘后进入铵盐回收洗涤塔，经过铵盐回收洗涤塔降温后的烟气最后经过碱液逆向接触脱硫塔后排放；铵盐回收洗涤塔至少设置两个，进行烟气换热/铵盐洗涤切换操作，铵盐回收洗涤塔为换热式结构。本发明既完成脱硝脱硫的工艺过程，又生产了铵盐，既节省了能耗，又节省了脱硫过程中的碱耗，减少了脱硫费用。

Description

一种脱除FCC烟气中NOx和SOx的方法
技术领域
本发明涉及炼油厂FCC烟气的治理方法，特别是涉及炼厂FCC烟气脱硝脱硫工艺。 
背景技术
NOx和SOx是大气污染的主要污染源之一。大气中的NOx和SOx主要来自与燃烧过程有关的工业过程的排放气以及机动车辆、轮船等尾气的排放。 
氮氧化物总称为NOx，危害最大的主要是：NO、NO2。NOx的主要危害如下：(1)对人体有毒害作用；(2)对植物有毒害作用；(3)可形成酸雨、酸雾；(4)与碳氢化合物形成光化学烟雾；(5)破坏臭氧层。 
在大气中，SO2会氧化而成硫酸雾或硫酸盐气溶胶，是环境酸化的重要前驱物。大气中二氧化硫浓度在≥0.5ppm，可使呼吸道疾病发病率增高。 
在炼油厂，FCC(流化催化裂化)工艺中，催化剂颗粒在催化裂化区和催化剂再生区域之间反复循环。在催化剂再生过程中，催化剂颗粒上的来自裂化反应的焦炭在高温下通过空气氧化除去，焦炭沉积物的去除使催化剂的活性恢复，并在裂化反应中能再被利用，外排的尾气即FCC烟气。 
FCC烟气中的NOx和SOx几乎全部来自催化剂上的再生燃烧产生的烟气。 
FCC烟气中NO和NO2均有，NO约占90％，NO2约占10％。FCC烟气中的NOx量一般占炼厂NOx排放量的50％，是所在地NOx排放的焦点。 
为控制炼油厂的NOx排放，国内外均制定了相应排放标准。美国环保局与13家炼油企业签订了污染物控制协定(Consent Decree)，欧盟要求所有炼油厂执行《综合污染和控制指南》，日本制定了FCCU的NOx的排放标准。我国《大 气综合污染物排放标准-GB16297-1996》规定：老污染源最高允许排放浓度：NOx为420mg/m3，SO2为700mg/m3，新污染源为240mg/m3，SO2为500mg/m3，目前还正在从行业角度制定《石油炼制工业污染物排放标准》。 
近年来，随着进口原油量的增加，炼油厂NOx污染问题日益严重，随着环保法规的日益严格，对NOx排放指标要求随之提高。因此，NOx污染治理到了刻不容缓的地步。
对烟气的治理现在基本都采用：脱硝→脱硫工艺。在烟气脱硝技术中，选择性还原(SCR)技术与其他技术相比，具有脱硝效率高，技术成熟等优点，是目前国内外烟气脱硝工程应用最多的技术。其他技术如：选择性非催化还原(SNCR)法去除效率低，氨的逃逸率高。液体吸收法脱硝效率低；吸附法脱硝效率高，但吸附量小，再生频繁，应用不广；高能电子活化氧化法可以同时脱硫脱硝，但能耗高，寿命短。 
SCR法是指在反应温度200℃～400℃，用NH3作还原剂将NOx催化还原为N2，废气中的氧很少参加反应，放热量小。以NH3作还原剂的反应可表示如下： 
4NH3+6NO→5N2+6H2O+1806.6kJ 
8NH3+6NO2→7N2+12H2O+2730.6kJ 
根据催化剂的适宜温度范围，SCR可分为高温、中温和低温工艺，其温度分别为：高温SCR工艺：450～590℃；中温SCR工艺：260～380℃；低温SCR工艺：80～300℃。 
CN1895744A介绍了一种高尘复合SCR烟气脱硝工艺及脱硝催化反应装置，由烟气发生系统输送来的含有氮氧化物NOX的烟气经可控阻流装置进圆盘环形氨气喷射格栅并与通过圆盘环形氨气喷射格栅喷嘴喷出的氨气混合，经双螺旋混合装置使氮氨气体在湍流和螺旋板的共同作用下，充分而均匀混合，然后经氨氮混合气导流板进入设有超声波振动除尘装置的催化剂反应器上部气室，而后再向下进入金属氧化催化剂层中还原成N2和H2O，由催化剂反应器出来的经脱硝后的烟气通过热交换、除尘和脱硫，最后从烟囱排出，吸附在催化剂 表面的灰尘在超声波振动除尘装置的作用下落入催化剂反应器底部的灰斗中，待排。该方法中，要求按化学计量补充氨，否则氨过量会造成一系列问题，如在热交换器中会生成粘性的NH4HSO3，换热器会发生严重的腐蚀和堵塞等问题。另外，(1)换热器在流程中设置不合理，未考虑烟气余热回收和烟气降温后对设备产生的严重腐蚀问题，而且烟气温度一旦有较大波动，该流程不能进行自我调节以适应变化的工况；(2)除尘器在流程中设置不合理，未考虑粉尘对催化剂的寿命和活性的影响；(3)逃逸NH3造成的二次污染问题；(4)换热器主要考虑给脱NOx后的烟气降温，而未考虑降温后的腐蚀问题，未考虑把这部分热量回收。 
发明内容
针对现有技术的不足，本发明提供一种流程更合理，特别适用于FCC烟气处理的脱硝脱硫工艺。 
本发明脱除FCC烟气中NOx和SOx的方法包括：FCC烟气首先与氨混合，然后在催化剂存在下进行NOx的选择性还原反应，经过选择性还原反应的烟气经除尘后进入铵盐回收洗涤塔，经过铵盐回收洗涤塔降温后的烟气最后经过碱液逆向接触脱硫塔后排放。铵盐回收洗涤塔至少设置两个，进行烟气换热/铵盐洗涤切换操作，铵盐回收洗涤塔为换热式结构，进行烟气换热操作状态下，烟气与循环水换热降温，形成的铵盐沉积在铵回收洗涤塔中；进行铵盐洗涤操作状态下，用水洗涤沉积的铵盐，形成的铵盐溶液进入铵盐蒸发槽中，铵盐蒸发槽以与烟气换热得到的蒸气加热蒸发水分，回收固体铵盐。 
本发明方法中，与FCC烟气混合的氨的量按FCC烟气中NOx和SOx反应所需理论量的90％～110％确定。 
本发明方法中，铵盐回收洗涤塔可以采用管壳式换热结构，优选FCC烟气走壳程，给烟气降温的循环水走管程，换热降温后FCC烟气的温度一般为70～180℃。也可以在烟气出口处设置适宜的铵盐捕集过滤结构。 
本发明方法中，使用的设备包括：1个烟气-氨气混合器，1个催化还原反应器，1个除尘器，2～5个铵盐回收洗涤塔，1～2个铵盐蒸发槽，1个烟气-碱液逆向接触脱硫塔，1个除雾器和1个烟囱。 
本发明方法中，来自FCC锅炉的烟气与NH3，一同进入烟气-氨气混合器，在此烟气与氨气充分混合， 
NH3引入量＝(NH3与NOx发生催化还原反应所消耗NH3的量)+
(NH3与SOx发生反应生成铵盐的所消耗NH3的量)，并在此基础上可以略有波动。 
混合之后的氨气-烟气混合气进入催化还原反应器进行催化还原反应脱除NOx，完成烟气脱硝过程，脱硝过程的温度一般为300℃～400℃。在300℃～400℃下，NH3不与SOx发生反应生成铵盐，催化还原反应器出口的高温烟气通过除尘器(除尘方式采用静电除尘或布袋除尘)除尘后，进入铵盐回收洗涤塔与循环水换热。 
换热后的低温烟气中，NH3和SOx反应生成冷凝在换热管道上的铵盐，完成烟气脱硫过程，铵盐回收洗涤塔内的换热管上铵盐累积到一定程度，影响换热时，切换烟气进入另一个铵盐回收洗涤塔后，向喷头加压通入干净热水，温度50℃～100℃，喷淋洗涤附着在换热管上的铵盐，洗涤液排入铵盐蒸发槽，铵盐洗涤干净后，停进热水，铵盐回收洗涤塔进入待用状态。铵盐蒸发槽的蒸发热源是：来自循环水与高温烟气在铵盐回收洗涤塔换热后产生的蒸汽。循环水换热为蒸汽后，同富含铵盐的洗涤液换热，蒸发槽内洗涤液水分，得到的铵盐可作为产品处理，换热后变回液态的循环水再返回铵盐回收洗涤塔给烟气降温，这样就形成封闭的能量利用循环，不再需要外部供热。 
通过铵盐回收洗涤塔的换热功能，可将烟气温度降至100℃甚至更低，提高烟气进入烟气-碱液逆向接触脱硫塔后的气液吸收的效果，避免了高温烟气在气液接触传质时放热产生的大量水雾，影响气液吸收效果的现象，减轻了除雾器的负荷。 
铵盐回收洗涤塔出口的低温烟气进入烟气-碱液逆向接触塔，脱除残余的SOx，完成脱硫指标控制，净化烟气进入除雾器除雾后进入烟筒排放。 
选择性脱硝可以采用现有的催化剂，如CN200910204252.5，专利名称：整体式氮氧化物选择性催化剂及制备方法。所述的催化剂采用蜂窝状结构，采用TiO2为主要组分，添加V、W、Fe、Mn、Ce等金属作为催化剂的活性组份，并加入适量助剂压制焙烧而成。该催化剂对SCR反应具有良好的催化活性。 
本发明既完成脱硝脱硫的工艺过程，又生产了铵盐，既节省了能耗，又节省了脱硫过程中碱的消耗，大大减少了脱硫费用。本发明方法中的其它内容可以按本领域常规的方法确定。 
与现有技术相比较，本发明的FCC烟气脱硫脱硝工艺的特点在于： 
(1)与选择性脱硝方法相比，本发明方法投加过量的NH3，在首先进行的脱硝阶段，可以保证脱硝效率，不因烟气量波动或氮氧化物浓动波动带来的脱硝率降低的问题，同时可以进行脱硫反应。 
(2)采用除尘器除尘，提高了所生产的(NH4)2SO3和NH4HSO3产品质量。 
(3)利用烟气本身的热量，进行内部热量循环，不需外部提供热量，生产高纯度(NH4)2SO3和NH4HSO3，可作为产品出售。 
(4)解决了原SCR脱硝工艺生成铵盐，堵塞管路的问题，提高了脱硫时气液吸收效率，减轻了除雾器负荷。 
(5)采用了2级脱硫工艺过程。铵盐回收洗涤塔是第一级脱硫，烟气-碱液逆向接触塔是第二级脱硫，保证了脱硫率。 
(6)采用了3级除氨工艺过程。催化还原反应器是第一级除氨，铵盐回收洗涤塔是第二级除氨，烟气-碱液逆向接触塔是第三级脱氨，提高了操作的灵活性，防止了逃逸氨的产生。 
(7)采用2个～5个铵盐回收洗涤塔，可切换操作，保证烟气脱硝脱硫的工艺过程连续进行。 
附图说明
图1是CN1895744A的工艺装置流程图； 
图2是实施例1的工艺装置流程图。 
其中：1、FCC锅炉系统；2、供氨单元；3、烟气-氨气混合器；4、催化还原反应器；5、换热器；6、除尘器；7、脱硫单元；8、烟囱； 
14、热水管线；15、铵盐回收洗涤塔；16、蒸汽管线(14出口至17入口)；17、铵盐蒸发槽；18、循环水管线(17出口至15入口)；19、烟气-碱液逆向接触脱硫塔；20、除雾器。 
具体实施方式
下面通过具体实施例对本发明的FCC烟气脱硝装置作详细说明。其中气相组成百分含量以体积计，液相组成百分含量以质量计。 
实施例1(参见图2) 
来自FCC锅炉系统1的烟气，风量6m3/h，温度300℃～400℃，含有1000mg/m3NOx，1000mg/m3SOx，进入烟气-氨气混合器3，在此烟气与来自供氨单元2的空气-氨气的混合气充分均匀地混合，氨气-空气的混合气量0.2m3/h(氨用量为烟气中NOx和SOx完全反应所需的量)，用空气混合后，而后再向下进入催化还原反应器4，催化剂采用CN200910204252.5的催化剂，该催化剂对SCR反应具有良好的催化活性。 
在催化剂床层中，NOx和NH3反应生成N2和H2O，在催化还原反应器的床层之间设置吹灰器，吸附在催化剂表面的飞灰经空气反吹后进入除尘器除去。除尘器采用静电除尘。 
由催化还原反应器4出来的脱硝后的烟气进入除尘器6，烟气除尘后，烟气进入铵盐回收洗涤塔15，烟气与循环水换热降温，NH3与SOx反应生成铵盐，冷凝在换热管上，脱硫后的烟气进入烟气-碱液逆向接触塔19脱除残余SOx，进 除雾器20除雾，最后进烟筒8排放。净化烟气NOx＜10mg/m3，SO2＜10mg/m3，NH3＜5mg/m3，每小时产铵盐26g，纯度≥97％。 
实施例2(参见图2) 
来自FCC锅炉系统1的烟气，风量30m3/h，温度300℃～400℃，含有600mg/m3NOx，2000mg/m3SOx，进入烟气-氨气混合器3，在此烟气与来自供氨单元2的空气-氨气的混合气充分均匀地混合，氨气-空气的混合气量1m3/h(氨用量为烟气中NOx和SOx完全反应所需的量)，用空气混合后，而后再向下进入催化还原反应器4，催化剂采用CN200910204252.5的催化剂，该催化剂对SCR反应具有良好的催化活性。除尘器采用布袋除尘，过滤孔径1～5目。 
在催化剂床层中，NOx和NH3反应生成N2和H2O，在催化还原反应器的床层之间设置吹灰器，吸附在催化剂表面的飞灰经空气反吹后进入除尘器除去。 
由催化还原反应器4出来的脱硝后的烟气进入除尘器6，烟气除尘后，烟气进入铵盐回收洗涤塔15，烟气与循环水换热降温，NH3与SOx反应生成铵盐，冷凝在换热管上，脱硫后的烟气进入烟气-碱液逆向接触塔19脱除残余SOx，进除雾器20除雾，最后进烟筒8排放。净化烟气NOx＜10mg/m3，SO2＜10mg/m3，NH3＜5mg/m3，每小时产铵盐170g，纯度≥97％。 
实施例3(参见图2) 
来自FCC锅炉系统1的烟气，风量500m3/h，温度300℃～400℃，含有500mg/m3NOx，1000mg/m3SOx，进入烟气-氨气混合器3，在此烟气与来自供氨单元2的空气-氨气的混合气充分均匀地混合，氨气-空气的混合气量15m3/h(氨用量为烟气中NOx和SOx完全反应所需的量)，用空气混合后，而后再向下进入催化还原反应器4，催化剂采用CN200910204252.5的催化剂，该催化剂对SCR反应具有良好的催化活性。 
在催化剂床层中，NOx和NH3反应生成N2和H2O，在催化还原反应器的床层之间设置吹灰器，吸附在催化剂表面的飞灰经空气反吹后进入除尘器除去。 除尘器采用布袋除尘，过滤孔径1～5目。 
由催化还原反应器4出来的脱硝后的烟气进入除尘器13，烟气除尘后，烟气进入铵盐回收洗涤塔15，烟气与循环水换热降温，NH3与SOx反应生成铵盐，冷凝在换热管上，脱硫后的烟气进入烟气-碱液逆向接触塔19脱除残余SOx，进除雾器20除雾，最后进烟筒8排放。净化烟气NOx＜10mg/m3，SO2＜10mg/m3，NH3＜5mg/m3，每小时产铵盐1.6kg，纯度≥97％。 
由此可以看出：本发明的烟气脱硝脱硫工艺，针对FCC烟气的特点做了针对性的改进：将除尘器设置在催化还原反应器后除尘，在增加NH3的投加同时，提高了所产铵盐的纯度，既解决了SCR装置生成铵盐堵塞的问题，又回收了铵盐；不但降低了碱的消耗，而且增强了装置的适应能力。在烟气NOx和SOx浓度发生较大波动或烟气量波动较大时，能够进行自我调节以适应变化的工况，既保证脱硝的效果，又保证了脱硫处理效果。 

Claims (5)

1.一种脱除FCC烟气中NOx和SOx的方法，FCC烟气首先与氨混合，然后在催化剂存在下进行NOx的选择性还原反应，经过选择性还原反应的烟气经除尘后进入铵盐回收洗涤塔，经过铵盐回收洗涤塔降温后的烟气最后经过碱液逆向接触脱硫塔后排放；其特征在于：铵盐回收洗涤塔至少设置两个，进行烟气换热/铵盐洗涤切换操作，铵盐回收洗涤塔为换热式结构，进行烟气换热操作状态下，烟气与循环水换热降温，形成的铵盐沉积在铵回收洗涤塔中；进行铵盐洗涤操作状态下，用水洗涤沉积的铵盐，形成的铵盐溶液进入铵盐蒸发槽中，铵盐蒸发槽以与烟气换热得到的蒸气加热蒸发水分，回收固体铵盐；NOx的选择性还原反应温度为300℃～400℃；铵盐回收洗涤塔采用管壳式换热结构，换热降温后FCC烟气的温度为70～180℃。
2.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：与FCC烟气混合的氨的量按FCC烟气中NOx和SOx反应所需理论量的90％～110％确定。
3.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：铵盐回收洗涤塔中，FCC烟气走壳程，给烟气降温的循环水走管程。
4.按照权利要求1所述的方法，其特征在于使用的设备包括：1个烟气-氨气混合器，1个催化还原反应器，1个除尘器，2～5个铵盐回收洗涤塔，1～2个铵盐蒸发槽，1个烟气-碱液逆向接触脱硫塔，1个除雾器和1个烟囱。
5.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：铵盐回收洗涤塔洗涤水的温度为50℃～100℃。
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