CN104241452A - 柔性量子点太阳能电池及其制作方法 - Google Patents
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Abstract
一种柔性量子点太阳能电池及其制作方法，包括，利用外延生长方法在GaAs衬底上依次外延生长缓冲层、牺牲层和太阳能电池层后制作出太阳能电池外延片，太阳能电池层依次包括窗口层、发射极、量子点超晶格结构、基极、背面场层和接触层，量子点超晶格结构包括至少一层InxGa1-xAs量子点层、以及设置在InxGa1-xAs量子点层之间的间隔层；在太阳能电池外延片的接触层表面沉积金属背电极层并黏贴在柔性载体上，高选择性地腐蚀掉牺牲层，制作出柔性量子点太阳能电池。解决了现有GaAs基太阳能电池结构与长波长太阳光谱匹配度不高导致太阳能转换效率不高的问题，提供了高密度、多叠层且无缺陷的高效柔性半导体量子点太阳能电池。
Description
技术领域
本发明涉及太阳能电池技术领域，具体地说，涉及一种柔性量子点太阳能电池及其制作方法。
背景技术
以煤、石油和天然气为代表的传统能源会产生严重的环境污染，因此太阳能光伏产业为代表的可再生洁净能源受到普遍重视并取得快速发展。目前在光伏市场占据主导地位的单晶硅和多晶硅太阳能电池组件的转换效率分别为18％和15％左右。由于硅材料和砷化镓(GaAs)分别是间接带隙和直接带隙半导体材料，硅太阳能电池的理论光电转换效率(23％)远低于砷化镓太阳能电池，其中单结的砷化镓电池的理论效率为27％，多结的砷化镓电池的理论效率高于50％。硅电池的最大优势在于硅材料的价格低廉且制作工艺成熟，因此砷化镓电池需要在保持高效率的优势的同时，通过引入新型的器件结构和工艺，降低成本，赢得市场。
据理论预测，最优设计的中间带太阳能电池的光电转换效率在高倍聚光情况下分别可达63％(见A.Luque and A.Marti，Phys.Rev.Lett.78，5014(1997))。中间带(Intermediate-Band，IB)太阳能电池是利用能级处于n型和p型半导体禁带宽度之间的半导体材料来吸收亚禁带(Sub-Bandgap)能量的光子，实现光生电子从价带(VB)到中间带(即VB-IB)以及中间带到导带(CB)(即IB-CB)的跃迁。中间带太阳能电池是通过接力式地吸收了两个或者多个长波长光子，实现吸收低能量光子而产生高输出电压的高效光伏技术。例如，优化中间带太阳能电池的能带结构设计，可以分别吸收能量为0.70电子伏特(eV)和1.25eV的光子，激发禁带宽度为1.95eV的半导体材料的价带电子实现VB-IB和IB-CB跃迁，使电池的开路电压达到1.55伏(V)左右。
价带电子从价带跃迁到中间带(VB-IB)之后要有足够的时间吸收另一个光子实现从中间带向导带跃迁(IB-CB)，这要求IB-CB跃迁必须发生在中间带弛豫回价带(IB-VB)之前，因此中间带材料的能带结构是决定太阳能电池光电转换效率的关键因素。目前半导体量子点是最理想的中间带材料，被广泛应用于量子点太阳能电池的研究中。半导体量子点中载流子因受到三维量子限制效应而处于分离的量子能级上，声子引起的能量弛豫过程被抑制，因此具有载流子寿命长、光增益高和温度依赖度低等优点，适合作为半导体激光器、发光二极管(LED)、红外探测器和太阳能电池等光电子器件。
改变III族元素组分与生长温度等参数可以调节以InGaAs/GaAs为代表的III-V族半导体量子点的密度、尺寸和禁带宽度，使其不仅可以直接吸收高强度太阳光(即VB-IB跃迁)，而且可以利用其中间带(微带)的长寿命电子级联式地吸收短波红外太阳光(即IB-CB跃迁)。现有技术中存在的技术问题是如何优化量子点太阳能电池的制作方法以及如何选择量子点太阳能电池的制作材料和组分来设计出吸收光谱与太阳能光谱匹配的半导体量子点活性层，从而制作出高效率量子点太阳能电池。
发明内容
为此，本发明所要解决的技术问题在于现有量子点太阳能电池因吸收光谱与太阳能光谱的匹配度不高而导致太阳能电池的效率不够高，从而提出一种通过优化太阳能电池中的量子点超晶格结构来获得高密度、多叠层且少缺陷的柔性量子点太阳能电池，从而实现高效率地转化太阳能。
为解决上述技术问题，本发明提供了如下技术方案：
一种柔性量子点太阳能电池的制作方法，包括以下步骤：
步骤S1：利用外延生长方法在GaAs衬底上依次外延生长缓冲层、牺牲层和太阳能电池层后制作出太阳能电池外延片，太阳能电池层依次包括窗口层、发射极、量子点超晶格结构、基极、背面场层和接触层，量子点超晶格结构包括至少一层InxGa1-xAs量子点层、以及设置在InxGa1-xAs量子点层之间的间隔层，其中，InxGa1-xAs量子点层中In组分0.0≤x≤1.0；
步骤S2：在太阳能电池外延片的接触层表面沉积金属背电极层并黏贴在柔性载体上，高选择性地腐蚀掉牺牲层，实现太阳能电池层与GaAs衬底的无损分离后，在其窗口层表面沉积上电极和减反射膜，制作出柔性量子点太阳能电池。
作为优化，InxGa1-xAs量子点层的生长温度为450-540℃、沉积速率为0.01-1.0单层每秒、厚度为1.8-10.0单层，InxGa1-xAs中In组分为0.4≤x≤1.0。
作为优化，间隔层或InxGa1-xAs量子点层分别设置1-100层。
作为优化，间隔层为GaAs材料、GaAlAs材料、GaP材料、GaAsP材料、GaInP材料、GaAlInP材料或GaAlAsP材料。
作为优化，间隔层为GaAs材料，其厚度为5-100nm。
作为优化，步骤S1还包括在间隔层和/或InxGa1-xAs量子点层中掺杂施主元素来增强电池的电流密度，掺杂的施主元素是硅元素，硅原子的浓度为1.0×1017-1.0×1018cm-3。
作为优化，发射极和基极选用禁带宽度大于GaAs材料的间隔层且Al组分低于0.2的半导体材料，包括GaInP材料、GaAlAs材料、GaP材料、GaAlInP材料和GaAlAsP材料。
作为优化，步骤S1中还包括：
优化基极和/或发射极半导体材料的晶格常数、禁带宽度和/或厚度，减小甚至消除因晶格失配产生的缺陷所致的开路电压下降，基极为P型GaInP基极，发射极为N型GaInP发射极，GaInP的晶格常数为0.55-0.58nm、禁带宽度为1.8-2.0eV，P型GaInP基极的厚度为0.5-3.0μm，N型GaInP发射极的厚度为50-300nm；
在P型GaInP基极中掺杂1.0×1017-1.0×1019cm-3的受主原子，在N型GaInP发射极中掺杂1.0×1017-1.0×1018cm-3的施主原子。
作为优化，牺牲层为AlzGa1-zAs，其中Al组分为0.5≤z≤1.0。
一种柔性量子点太阳能电池，包括控制芯片、以及与控制芯片连接的多个串联和/或并联的电池单元，电池单元从上至下依次包括窗口层、发射极、量子点超晶格结构、基极、背面场层和接触层，量子点超晶格结构包括至少一层InxGa1-xAs量子点层、以及设置在InxGa1-xAs量子点层之间的间隔层，接触层表面依次设置金属背电极层和柔性载体。
本发明的上述技术方案相比现有技术具有以下优点：
1.本发明提供的柔性量子点太阳能电池的制作方法，通过调节量子点层的材料组分与生长温度来调节量子点结构的密度、尺寸和禁带宽度，使得量子点结构中分离能级上的载流子具有较长寿命，能够级联式地吸收两个或多个光子，制作出高效柔性量子点太阳能电池。
2.本发明提供的柔性量子点太阳能电池的制作方法，利用量子点结构在间隔层中形成的应力场，实现沿外延生长方向有序排列的量子点叠层结构，从而调节量子点的禁带宽度和吸收光谱波长。该结构中的量子点之间通过耦合电场在其导带或价带中形成的中间带结构，其中的载流子可以吸收900-1100nm红外波段的太阳光，进一步提高量子点太阳能电池的转换效率。
3.本发明提供的柔性量子点太阳能电池的制作方法，利用禁带宽度(Eg)较大(Eg＝1.9eV)的GaInP作为基极和发射极来约束InGaAs/GaAs量子点超晶格中的电子与空穴。该量子点超晶格中GaAs间隔层能够吸收能量高于1.42eV的光子，InGaAs量子点能够吸收能量为1.0-1.3eV的光子，而且InGaAs/GaAs量子点的中间带(微带)中电子能够吸收能量为0.6-0.9eV的光子跃迁到GaInP发射极和基极的导带上，从而形成高效率的中间带量子点太阳能电池。
4.本发明提供的柔性量子点太阳能电池的制作方法，基于外延层剥离技术的InGaAs量子点太阳能电池既实现了高效柔性量子点太阳能电池，又重复利用GaAs衬底，节约了电池的制造成本。
附图说明
图1是本发明一个实施例的一种太阳能电池外延片结构示意图；
图2是本发明一个实施例的一种设置了金属背电极层和柔性载体的太阳能电池外延片结构示意图；
图3是本发明一个实施例的一种电池单元结构示意图；
图4是本发明一个实施例的一种柔性量子点太阳能电池的结构示意图；
图5是本发明实施例中的量子点超晶格结构的光致发光谱；
图6是本发明实施中的量子点太阳能电池的工作原理示意图
图中附图标记表示为：1-GaAs衬底，2-缓冲层，3-牺牲层，4-窗口层，5-发射极，6-量子点超晶格结构，7-基极，8-背面场层，9-接触层，10-金属背电极层，11-柔性载体，12-上电极，13-减反射膜。
具体实施方式
为了使本发明的内容更容易被清楚地理解，下面根据本发明的具体实施例并结合附图，对本发明作进一步详细的说明。
实施例1
如图1-4所示，本实施例提供了一种柔性量子点太阳能电池的制作方法，包括以下步骤：
步骤S1：利用外延生长方法在GaAs衬底1上依次外延生长缓冲层2、牺牲层3和太阳能电池层后制作出太阳能电池外延片，太阳能电池层依次包括窗口层4、发射极5、量子点超晶格结构6、基极7、背面场层8和接触层9，量子点超晶格结构6具体包括至少一层InxGa1-xAs量子点层、以及设置在InxGa1-xAs量子点层之间的间隔层。InxGa1-xAs量子点层中，In组分为0.4≤x≤1.0，优选地，0.5≤x≤1.0。InxGa1-xAs量子点层的沉积速率为0.01-1.0单层每秒，优选为0.05-0.5单层每秒，具体可为0.2单层每秒；InxGa1-xAs量子点层的生长温度为450-540℃，优选的为470-500℃；InxGa1-xAs量子点层的厚度为1.8-10.0单层，优选的为1.8-6.0单层。具体地，InxGa1-xAs量子点层可设置1-100层，相应地，间隔层需设置1-100层，优选地，InxGa1-xAs量子点层设置5-50层，间隔层设置5-50层。间隔层可为GaAs材料、GaAlAs材料、GaP材料、GaAsP材料、GaInP材料、GaAlInP材料或GaAlAsP材料，优选为GaAs材料，其厚度为5-100nm，优选为10-50nm。本实施例可采用的外延生长方法包括金属有机物化学气相沉积法、分子束外延法和液相外延法，优选使用金属有机物化学气相沉积法。具体地，缓冲层2优选GaAs缓冲层，牺牲层3优选为AlzGa1-zAs材料，其中Al组分优选为0.5≤x≤1.0，窗口层4优选N型AlGaInP窗口层，背面场层8优选P型AlGaInP背面场层，接触层9优选P型GaAs接触层。
步骤S2：在太阳能电池外延片的接触层表面沉积钛(Ti)、金(Au)、银(A)、镍(Ni)、铝(Al)或铜(Cu)等金属膜作为金属背电极层10并黏贴在柔性载体11上，高选择性地腐蚀掉材料为AlzGa1-zAs的牺牲层，实现太阳能电池层与GaAs衬底的无损分离后，在其窗口层表面沉积上电极和减反射膜，制作出柔性量子点太阳能电池。
本实施例提供的柔性量子点太阳能电池的制作方法，通过调节量子点层的材料组分与生长温度来调节量子点结构的密度、尺寸和禁带宽度，使得量子点结构中分离能级上的载流子具有较长寿命，能级联式地吸收两个或多个光子，制作出高效柔性量子点太阳能电池。另外，利用III-V族半导体量子点在间隔层中形成的应力场，实现沿外延生长方向有序排列的量子点叠层结构。该结构中的量子点之间通过耦合电场在其导带或价带中形成微带，即中间带，其中的载流子可以吸收900-1100nm红外波段的太阳光(如图5所示)，进一步提高了中间带太阳能电池的转换效率(如图6所示)。
优选地，步骤S1中还包括：优化基极7和/或发射极5的半导体材料的晶格常数、禁带宽度和/或厚度，减小甚至消除因晶格失配产生的缺陷所致的开路电压下降。发射极和基极可以选用GaInP、GaAlAs、GaP、GaAlInP和GaAlAsP等禁带宽度大于间隔层且Al组分低于0.2的半导体材料。基极7优选为P型GaInP基极、发射极5优选为N型GaInP发射极，GaInP的晶格常数为0.55-0.58nm，禁带宽度为1.8-2.0eV。具体可为Ga0.48In0.52P材料、Ga0.49In0.51P材料、Ga0.50In0.50P材料、Ga0.51In0.49P材料或Ga0.52In0.48P材料，优选为Ga0.51In0.49P材料，其晶格常数是0.565nm、禁带宽度为1.90eV，P型GaInP基极的厚度为0.5-3.0μm，优选为1-2μm，N型GaInP发射极的厚度为50-300nm，优选为100-150nm。
优选地，步骤S1还包括在间隔层和/或InxGa1-xAs量子点层中掺杂施主元素来增强电池的电流密度。实验表明，通过掺杂施主原子向半导体量子点中平均注入6个电子，可以使光生电流增加一倍，电池的光电转换效率增加50％。本实施例中，间隔层或InxGa1-xAs量子点层优选掺杂硅原子，其掺杂浓度为1.0×1017-1.0×1018cm-3，优选为1.0×1017-5.0×1017cm-3。掺杂浓度是每立方厘米中掺杂的活性硅原子数目。
优选地，步骤S1还包括：在P型GaInP基极中掺杂1.0×1017-1.0×1019cm-3的受主原子。在N型GaInP发射极中掺杂1.0×1017-1.0×1018cm-3的施主原子。
具体地，在步骤S2中包括：
在太阳能电池外延片的P型GaAs接触层表面沉积金属膜作为金属背电极层10并黏贴在柔性载体11上，金属膜可为钛(Ti)、金(Au)、银(A)、镍(Ni)、铝(Al)或铜(Cu)等金属，柔性载体11可为PET膜等，如图2所示；
高选择性地腐蚀掉材料为AlzGa1-zAs的牺牲层，实现太阳能电池层与GaAs衬底1的无损分离，腐蚀时可利用氢氟酸等溶液高选择性地腐蚀掉牺牲层；
在窗口层4上设置上电极12，可采用标准的光刻和物理气相沉积以及电镀或丝网印刷等工艺在窗口层4制作上电极12，如图3所示；
将制作好上电极12的外延片分割为独立的电池单元，具体可采用光刻方法和干法或湿法腐蚀工艺分割外延片；
在窗口层4上沉积减反射膜13，减反射膜13具体可为100nm氟化镁(MgF2)和50nm硫化锌(ZnS)构成的复合膜；
根据用电设备的输入电压和输入电流的要求，将多个电池单元串联和/或并联后与控制芯片连接，制作出柔性量子点太阳能电池，如图4所示。
实施例2
如图4所示，本实施例提供了一种柔性量子点太阳能电池，包括控制芯片、以及与控制芯片连接的多个串联和/或并联的电池单元，电池单元从上至下依次包括窗口层4、发射极5、量子点超晶格结构6、基极7、背面场层8和接触层9，量子点超晶格结构6包括至少一层InxGa1-xAs量子点层、以及设置在InxGa1-xAs量子点层之间的间隔层，接触层9表面依次设置金属背电极层10和柔性载体11。其中，InxGa1-xAs量子点层的InxGa1-xAs中In组分为0.4≤x≤1.0，优选0.5≤x≤1.0。InxGa1-xAs量子点层的厚度为1.8-10.0单层，优选的厚度为1.8-6.0单层。间隔层可为GaAs材料、GaAlAs材料、GaP材料、GaAsP材料、GaInP材料、GaAlInP材料或GaAlAsP材料，优选为GaAs材料，其厚度为5-100nm，优选为10-50nm。具体地，InxGa1-xAs量子点层可设置1-100层，相应地，间隔层需设置1-100层，优选地，InxGa1-xAs量子点层设置5-50层，间隔层设置5-50层。具体地，窗口层4优选N型AlGaInP窗口层，背面场层8优选P型AlGaInP背面场层，接触层9优选P型GaAs接触层。金属背电极层10具体可为钛(Ti)、金(Au)、银(A)、镍(Ni)、铝(Al)或铜(Cu)等金属膜，柔性载体11可为PET膜等。
优化基极7的半导体材料的晶格常数、禁带宽度和/或厚度，减小甚至消除因晶格失配产生的缺陷所致的开路电压下降。基极7可以选用GaInP、GaAlAs，GaP，GaAlInP和GaAlAsP等禁带宽度大于间隔层且Al组分低于0.2的半导体材料。基极7优选为P型GaInP基极，GaInP的晶格常数为0.55-0.58nm，禁带宽度为1.8-2.0eV，具体可为Ga0.48In0.52P材料、Ga0.49In0.51P材料、Ga0.50In0.50P材料、Ga0.51In0.49P材料或Ga0.52In0.48P材料，优选为Ga0.51In0.49P材料，其晶格常数是0.565nm，禁带宽度为1.90eV。P型GaInP基极的厚度为0.5-3.0μm，优选厚度为1-2μm。
优化发射极5的半导体材料的晶格常数、禁带宽度和/或厚度，减小甚至消除因晶格失配产生的缺陷所致的开路电压下降，发射极5可以选用GaInP、GaAlAs，GaP，GaAlInP和GaAlAsP等禁带宽度大于间隔层且Al组分低于0.2的半导体材料。发射极5优选为N型GaInP发射极，GaInP的晶格常数为0.55-0.58nm，禁带宽度为1.8-2.0eV，具体可为Ga0.48In0.52P材料、Ga0.49In0.51P材料、Ga0.50In0.50P材料、Ga0.51In0.49P材料或Gaa0.52In0.48P材料，优选为Ga0.51In0.49P材料，其晶格常数是0.565nm、禁带宽度为1.90eV。N型GaInP发射极的厚度为50-300nm，优选厚度为100-150nm。
具体地，电池单元还包括设置在窗口层4上的上电极12。
优化地，电池单元还包括设置在窗口层4上的减反射膜13，减反射膜具体可为100nm氟化镁(MgF2)和50nm硫化锌(ZnS)构成的复合膜。
显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。
Claims (10)
1.一种柔性量子点太阳能电池的制作方法，其特征在于包括以下步骤：
步骤S1：利用外延生长方法在GaAs衬底上依次外延生长缓冲层、牺牲层和太阳能电池层后制作出太阳能电池外延片，所述太阳能电池层依次包括窗口层、发射极、量子点超晶格结构、基极、背面场层和接触层，所述量子点超晶格结构包括至少一层InxGa1-xAs量子点层、以及设置在InxGa1-xAs量子点层之间的间隔层，其中，InxGa1-xAs量子点层中In组分0.0≤x≤1.0；
步骤S2：在所述太阳能电池外延片的接触层表面沉积金属背电极层并黏贴在柔性载体上，高选择性地腐蚀掉所述牺牲层，实现所述太阳能电池层与GaAs衬底的无损分离后，在所述窗口层表面沉积上电极和减反射膜，制作出柔性量子点太阳能电池。
2.如权利要求1所述的柔性量子点太阳能电池的制作方法，其特征在于，所述InxGa1-xAs量子点层的生长温度为450-540℃、沉积速率为0.01-1.0单层每秒、厚度为1.8-10.0单层，InxGa1-xAs中In组分为0.4≤x≤1.0。
3.如权利要求1或2所述的柔性量子点太阳能电池的制作方法，其特征在于，所述间隔层和InxGa1-xAs量子点层分别设置1-100层。
4.如权利要求1或3所述的柔性量子点太阳能电池的制作方法，其特征在于，所述间隔层为GaAs材料、GaAlAs材料、GaP材料、GaAsP材料、GaInP材料、GaAlInP材料或GaAlAsP材料。
5.如权利要求4所述的柔性量子点太阳能电池的制作方法，其特征在于，所述间隔层为GaAs材料，其厚度为5-100nm。
6.如权利要求1所述的柔性量子点太阳能电池的制作方法，其特征在于，步骤S1还包括在所述间隔层和/或InxGa1-xAs量子点层中掺杂施主元素来增强电池的电流密度，所述掺杂的施主元素是硅元素，硅原子的浓度为1.0×1017-1.0×1018cm-3。
7.如权利要求5所述的柔性量子点太阳能电池的制作方法，其特征在于，所述发射极和基极选用禁带宽度大于GaAs材料的所述间隔层且Al组分低于0.2的半导体材料，包括GaInP材料、GaAlAs材料、GaP材料、GaAlInP材料和GaAlAsP材料。
8.如权利要求7所述的柔性量子点太阳能电池的制作方法，其特征在于，步骤S1中还包括：
优化所述基极和/或发射极半导体材料的晶格常数、禁带宽度和/或厚度，减小甚至消除因晶格失配产生的缺陷所致的开路电压下降，所述基极为P型GaInP基极，所述发射极为N型GaInP发射极，GaInP的晶格常数为0.55-0.58nm、禁带宽度为1.8-2.0eV，P型GaInP基极的厚度为0.5-3.0μm，N型GaInP发射极的厚度为50-300nm；
在所述P型GaInP基极中掺杂1.0×1017-1.0×1019cm-3的受主原子，在所述N型GaInP发射极中掺杂1.0×1017-1.0×1018cm-3的施主原子。
9.如权利要求1所述的柔性量子点太阳能电池的制作方法，其特征在于，所述牺牲层为AlzGa1-zAs，其中Al组分为0.5≤z≤1.0。
10.一种柔性量子点太阳能电池，包括控制芯片、以及与控制芯片连接的多个串联和/或并联的电池单元，其特征在于，所述电池单元从上至下依次包括窗口层、发射极、量子点超晶格结构、基极、背面场层和接触层，所述量子点超晶格结构包括至少一层InxGa1-xAs量子点层、以及设置在InxGa1-xAs量子点层之间的间隔层，所述接触层表面依次设置金属背电极层和柔性载体。
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