CN104167453A - 一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池及制备方法。该钙钛矿太阳电池包括从上到下依次排布的阳极、空穴传输层、钙钛矿光敏层、电子传输层、阴极和衬底，其中电子传输层为CdSe纳米晶体制备而成的薄膜。相对于目前常用的电子传输层材料ZnO和TiO2，CdSe纳米晶体具有较高的迁移率，且其能级与钙钛矿光敏层的能级良好地匹配，能够将钙钛矿光敏层产生的电子有效地传输到阴极，从而保证该太阳电池具有较高的光电能量转换效率。另外，CdSe纳米晶体的制备方法简单易行，并可直接通过低温的溶液加工法制备成膜，成本低，适用于工业化生产。
Description
技术领域
本发明涉及一种太阳电池及制备方法，尤其涉及一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池及制备方法。
背景技术
随着石油价格的大幅上涨和矿物资源的日益枯竭，太阳能由于其取之不尽、不受地域限制以及清洁安全等优点越来越受到人们的重视。基于光生伏打效应将太阳能转换为电能的太阳电池是利用太阳能的主要途径之一。然而，目前商品化的太阳电池基本上采用硅或无机半导体作为光敏层材料，制备工艺复杂、成本高。另一方面，以有机半导体材料作为光敏层的太阳电池虽然具有可溶液加工、可得到大面积柔性器件、成本较低等优点，但同时也存在着载流子迁移率低、光吸收范围窄等缺陷，限制了其光电能量转换效率的提高，距离产业化的要求还有一定的差距。近年来发现了一类新型太阳电池——以钙钛矿材料为光敏层的太阳电池，简称钙钛矿太阳电池，它集无机太阳电池的高光电能量转换效率和有机太阳电池的易加工性与低成本等诸多优势于一身，受到了学术界和工业界的广泛关注，相关研究取得了重大进展。目前，该类电池的光电能量转换效率已经接近20%（Nature Material, 2014, advance online publication），与商品化的无机太阳电池处于同一水平。
虽然钙钛矿太阳电池已经取得了很高的光电能量转换效率，但是为了提高电池的寿命和实现其产业化应用，也有很多问题亟待解决。目前，一些高效率的钙钛矿太阳电池都是将钙钛矿材料沉积在一层多孔金属氧化物薄膜上，这层氧化物薄膜需要在450-550℃的高温下烧结得到，高温烧结会大大提高产品的成本；同时得到的金属氧化物支架和电极基底的相容性非常差，这就限制了电池效率的提升空间（Nature Photonics, 2013, 7, 487-492）。此外，有研究表明目前一些广泛应用于钙钛矿太阳电池中作为电子传输层的金属氧化物材料（例如TiO2）会在紫外光下发生一定程度的分解，而空气中的水分也会使钙钛矿发生分解，以上这些过程都会非常显著地缩短电池的寿命，不利于其实际应用（Nature Communication, 2013, 4, 2285）。
牛津大学的Snaith教授开创性的设计了平面p-n结的钙钛矿太阳电池，并且取得了高达15%的光电能量转换效率，但是他们采用了蒸镀的方法制备作为光敏层的钙钛矿薄膜，其成本和能耗依然非常高（Nature, 2013, 501, 395-398）。在基于平面p-n结钙钛矿电池的基础上，人们开始用湿化学法通过“一步法”或者“两步法”制备钙钛矿薄膜，已经可以稳定的得到结晶性能好且晶相单一的钙钛矿薄膜。钙钛矿是一种光敏性非常好的材料，在光照下会生成很多载流子，因此必须寻求迁移率足够高的材料将自由电子和空穴及时传输到相应的电极。目前虽然有人将ZnO、TiO2和PEDOT:PSS（聚3，4-乙撑二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐）等材料用作电子/空穴传输层，但是得到的器件效率较理论值仍有差距。
发明内容
本发明的目的是克服现有技术的不足，提供一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池及制备方法，利用相对比ZnO、TiO2等材料具有更高迁移率的无机纳米材料CdSe，将其应用于钙钛矿太阳电池中，降低该类电池制备成本的同时获得高光电能量转换效率的太阳电池。
本发明采用的技术方案是：
一、一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池
包括从上到下依次排布的阳极、空穴传输层、钙钛矿光敏层、电子传输层、阴极和衬底，其特征在于：电子传输层为CdSe纳米薄膜，由CdSe纳米晶体制备而成。
所述的CdSe纳米晶体是CdSe量子点，粒径尺寸为4~7纳米。
所述的CdSe纳米薄膜的厚度为25~75纳米。
所述的空穴传输层为包含有2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合物，厚度为100～300纳米。
所述的阳极为银，所述阴极为氧化铟锡，所述衬底为玻璃。
所述的钙钛矿光敏层中钙钛矿材料的化学结构通式为CH3NH3PbI3。
二、一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池的制备方法，包括：
1）在玻璃作为衬底的氧化铟锡阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，旋涂后退火，制备得到CdSe纳米薄膜的电子传输层，CdSe纳米薄膜的厚度为25～75纳米；
2）在CdSe纳米薄膜的电子传输层上旋涂CH3NH3I3和PbI2的混合溶液，旋涂后退火，得到钙钛矿光敏层，厚度为300~800纳米；
3）在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，旋涂得到空穴传输层，厚度为100~300纳米；
4）在空穴传输层上真空蒸镀银作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池。
所述的CdSe纳米晶体是CdSe量子点，粒径尺寸为4~7纳米。
所述的CdSe纳米晶体溶液由CdSe纳米晶体经吡啶表面处理，再加入溶剂得到，吡啶和溶剂的体积比为1:9。
本发明的有益效果是：
本发明采用的CdSe无机纳米晶体具有优异的电子迁移率（450-900 cm2 V-1 s-1），其带隙与钙钛矿材料的带隙可以很好地匹配，使其能够有效、及时地将钙钛矿光敏层产生的电子传输到电极，减少载流子的复合，从而可以制备得到高光电能量转换效率的钙钛矿太阳电池。
合成的无机纳米晶体可以直接进行溶液加工，保证CdSe晶体具有良好的结晶性能的前提下同时拥有很好的成膜性，另外CdSe纳米晶体的薄膜也有利于钙钛矿晶体在上面成核和生长，有利于得到高品质的钙钛矿光敏层。
因此，该方法简单易行，整个电池的制备过程可在低温下（<150oC）完成，降低了生产成本，适用于大规模工业化生产。
附图说明
图1是本发明的结构示意图。
图2是实施例1~10的CdSe量子点的透射电镜照片。
图3是实施例1、对比实施例13和对比实施例14的太阳电池在模拟太阳光照射下的电流-电压（J-V）曲线。
图中：1、阳极，2、空穴传输层，3、钙钛矿光敏层，4、电子传输层，5、阴极，6、衬底。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步说明。
如图1所示，本发明的太阳电池，包括从上到下依次排布的阳极1、空穴传输层2、钙钛矿光敏层3、电子传输层4、阴极5和衬底6；电子传输层4）CdSe纳米薄膜，由CdSe纳米晶体制备而成。
CdSe纳米薄膜由CdSe纳米晶体经吡啶进行表面处理后旋涂、退火而成，优选的CdSe纳米晶体的形貌为CdSe量子点，其粒径尺寸为4~7纳米。
优选的CdSe纳米薄膜的厚度为25~75纳米。
优选的空穴传输层2为包含有2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴（spiro-OMeTAD）、4-叔丁基吡啶和双（三氟甲磺酰亚胺）锂（Li-TFSH）组成的混合物，其优选的摩尔比例为2：6：1，厚度为100~300纳米。
所述的阳极1为银，所述阴极5为氧化铟锡（ITO），所述衬底6为玻璃。
所述的钙钛矿光敏层3中钙钛矿材料的化学结构通式为CH3NH3PbI3。
本发明基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池的具体制备步骤为：
1）在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，旋涂后在120～160℃下退火10分钟，制备得到CdSe纳米薄膜的电子传输层，CdSe纳米薄膜的厚度为25~75纳米；
2）在CdSe纳米薄膜的电子传输层上旋涂CH3NH3I3和PbI2的混合溶液，调节转速和退火时间得到厚度为300~800纳米的钙钛矿膜作为光敏层；
3）在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，调节转速旋涂得到厚度为100~300纳米的膜作为空穴传输层；
4）在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池。
优选的CdSe纳米晶体采用通过热注射法合成的CdSe量子点。虽然不同CdSe纳米晶体的尺寸很小，但是由于该类纳米晶体源于CdSe这种本体材料，因此其迁移率等电学性能会优于一些目前常用的电子传输层材料，诸如ZnO和TiO2。
优选的CdSe纳米晶体的形貌是量子点，粒径尺寸为4~7纳米。
优选的CdSe纳米晶体溶液由CdSe纳米晶体经吡啶表面处理，再加入溶剂得到，吡啶和溶剂的体积比为1:9。
优选的CH3NH3I3和PbI2的混合溶液中的摩尔比为1:1，溶质的质量分数为40 wt.%。
优选地，CH3NH3I3和PbI2的混合溶液和CdSe纳米晶体溶液的溶剂均采用氯苯。
优选地，上述由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液的摩尔配比为2：6：1。
本发明的实施例如下：
实施例1：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为6.7nm，图2为其透射电镜照片。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂2次后得到厚度为50纳米的CdSe薄膜，140 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线（图3中CdSe对应曲线），从中得到开路电压为0.99 V，短路电流密度为17.4 mA/cm2，填充因子为0.68，光电能量转换效率为11.7%。
实施例2：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为6.7nm，如图2所示。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂2次后得到厚度为50纳米的CdSe薄膜，100 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为0.95 V，短路电流密度为16.7 mA/cm2，填充因子为0.50，光电能量转换效率为7.9%。
实施例3：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为6.7nm，如图2所示。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂2次后得到厚度为50纳米的CdSe薄膜，120 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为0.95V，短路电流密度为18.3 mA/cm2，填充因子为0.56，光电能量转换效率为9.7%。
实施例4：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为6.7nm，如图2所示。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂2次后得到厚度为50纳米的CdSe薄膜，160 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为0.96 V，短路电流密度为16.7 mA/cm2，填充因子为0.56，光电能量转换效率为9.0%。
实施例5：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为6.7nm，如图2所示。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，得到厚度为25纳米的CdSe，140 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为0.95 V，短路电流密度为16.5 mA/cm2，填充因子为0.46，光电能量转换效率为7.3%。
实施例6：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为6.7nm，如图2所示。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂3次后得到厚度为75纳米的CdSe薄膜，140 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为0.95 V，短路电流密度为16.2 mA/cm2，填充因子为0.47，光电能量转换效率为7.3%。
实施例7：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为6.7nm，如图2所示。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂2次后得到厚度为50纳米的CdSe薄膜，140 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以3000rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到300纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为0.95 V，短路电流密度为16.9 mA/cm2，填充因子为0.53，光电能量转换效率为8.5%。
实施例8：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为6.7nm，如图2所示。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂2次后得到厚度为50纳米的CdSe薄膜，140 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以1000rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到800纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为0.95 V，短路电流密度为16.1 mA/cm2，填充因子为0.51，光电能量转换效率为7.8%。
实施例9：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为6.7nm，如图2所示。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂2次后得到厚度为50纳米的CdSe薄膜，140 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为3000rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为100纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为0.95 V，短路电流密度为16.8 mA/cm2，填充因子为0.52，光电能量转换效率为8.3%。
实施例10：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为6.7nm，如图2所示。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂2次后得到厚度为50纳米的CdSe薄膜，140 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为1000rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为300纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为0.96 V，短路电流密度为16.5 mA/cm2，填充因子为0.58，光电能量转换效率为9.2%。
实施例11：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为4nm。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂2次后得到厚度为50纳米的CdSe薄膜，140 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为0.95 V，短路电流密度为16.2 mA/cm2，填充因子为0.67，光电能量转换效率为10.3%。
实施例12：
通过热注射法制备CdSe量子点，其平均粒径为7nm。
将35 mg CdSe量子点溶于1 ml氯苯和吡啶的混合溶剂中配成溶液。
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，以2000rpm（转/分钟）的转速旋涂40秒，以上述条件旋涂2次后得到厚度为50纳米的CdSe薄膜，140 oC退火10分钟；接着，在CdSe纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线，从中得到开路电压为1.03 V，短路电流密度为16.1 mA/cm2，填充因子为0.67，光电能量转换效率为11.1%。
现有技术的对比实施例13：
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上用溶胶-凝胶法制备一层氧化锌（ZnO）膜作为电子传输层；接着，在ZnO纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线（图3中ZnO对应曲线），从中得到开路电压为0.58 V，短路电流密度为13.35 mA/cm2，填充因子为0.31，光电能量转换效率为2.38%。
现有技术的对比实施例14：
将表面刻蚀有条状氧化铟锡（ITO，阴极）的透明导电玻璃依次用洗洁精水溶液、去离子水、丙酮和异丙醇超声振荡15分钟后，烘干，再用氧等离子体处理15分钟；然后在玻璃作为衬底的氧化铟锡（ITO）阴极上用湿化学法制备一层氧化钛（TiO2）膜作为电子传输层；接着，在TiO2纳米薄膜的电子传输层上以2500rpm的转速旋涂CH3NH3I3/PbI2的混合溶液，其摩尔配比为1：1，旋涂40秒后在90℃下退火30分钟后得到500纳米的钙钛矿薄膜，作为钙钛矿光敏层；在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，其摩尔配比为2：6：1，转速为2500rpm，旋涂时间为40秒，得到厚度为200纳米的空穴传输层；在空穴传输层上真空蒸镀银，作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池，其电池结构如图1所示。
在光照强度为100 mW/cm2的AM1.5模拟太阳光照射下，测试该器件的电流－电压曲线（图3中TiO2对应曲线），从中得到开路电压为0.85 V，短路电流密度为16.04 mA/cm2，填充因子为0.34，光电能量转换效率为4.65%。
由此可看出，本发明通过具体实验研究，发现将高迁移率无机纳米晶体CdSe应用于钙钛矿太阳电池中作为电子传输层后，该类钙钛矿太阳电池的效率高于现有的基于湿法制备的以ZnO和TiO2作为电子传输层的钙钛矿太阳电池。从实施例的数据看出，基于高迁移率无机纳米晶体CdSe的钙钛矿太阳电池的开路电压、短路电流和填充因子均高于现有的基于湿法制备的ZnO和TiO2作为电子传输层的钙钛矿太阳电池；上述参数对应的数值越高，表明太阳电池的光电转换能力越强。总之，由于CdSe无机纳米晶相对于湿法制备的ZnO和TiO2具有更高的电子迁移率，能够有效、及时地将钙钛矿光敏层产生的电子传输到电极，减少载流子的复合，从而可以制备得到高光电转换效率的钙钛矿太阳电池。因此，本发明提出的将无机纳米晶CdSe应用于钙钛矿太阳电池作为电子传输层是一种非常有效且有应用前景的方法。
上述具体实施例用来解释说明本发明，而不是对本发明进行限制，在本发明的精神和权利要求的保护范围内，对本发明作出的任何修改和改变，都落入本发明的保护范围。
Claims (9)
1. 一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池，包括从上到下依次排布的阳极（1）、空穴传输层（2）、钙钛矿光敏层（3）、电子传输层（4）、阴极（5）和衬底（6），其特征在于：电子传输层（4）为CdSe纳米薄膜，由CdSe纳米晶体制备而成。
2. 根据权利要求1所述的一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池，其特征在于：所述的CdSe纳米晶体是CdSe量子点，粒径尺寸为4~7纳米。
3. 根据权利要求1所述的一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池，其特征在于：所述的CdSe纳米薄膜的厚度为25~75纳米。
4. 根据权利要求1所述的一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池，其特征在于：所述的空穴传输层（2）为包含有2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合物，厚度为100~300纳米。
5. 根据权利要求1所述的一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池，其特征在于：所述的阳极（1）为银，所述阴极（5）为氧化铟锡，所述衬底（6）为玻璃。
6. 根据权利要求1所述的一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池，其特征在于：所述的钙钛矿光敏层（3）中钙钛矿材料的化学结构通式为CH3NH3PbI3。
7. 用于制备根据权利要求1～6任一所述电池的一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于具体制备步骤为：
1）在玻璃作为衬底的氧化铟锡阴极上旋涂CdSe纳米晶体溶液，旋涂后退火，制备得到CdSe纳米薄膜的电子传输层，CdSe纳米薄膜的厚度为25~75纳米；
2）在CdSe纳米薄膜的电子传输层上旋涂CH3NH3I3和PbI2的混合溶液，旋涂后退火，得到钙钛矿光敏层，厚度为300~800纳米；
3）在钙钛矿光敏层上旋涂由2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴、4-叔丁基吡啶和双(三氟甲磺酰亚胺)锂组成的混合溶液，旋涂得到空穴传输层，厚度为100~300纳米；
4）在空穴传输层上真空蒸镀银作为阳极，阳极的厚度为100纳米，由此制备得到钙钛矿太阳电池。
8. 根据权利要求7所述的一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于所述的CdSe纳米晶体是CdSe量子点，粒径尺寸为4~7纳米。
9. 根据权利要求7所述的一种基于CdSe纳米晶体的钙钛矿太阳电池的制备方法，其特征在于：所述的CdSe纳米晶体溶液由CdSe纳米晶体经吡啶表面处理，再加入溶剂得到，吡啶和溶剂的体积比为1:9。
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