CN103958638A - 密封剂用树脂组合物、层叠膜以及包装袋 - Google Patents

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Abstract

根据本发明，提供可提高对内容物中含有的有机成分的非吸附性和热封性的密封剂用树脂组合物、层叠膜以及包装袋。本发明的密封剂用树脂组合物是由将环烯烃聚合物(COP)和环烯烃共聚物(COC)与聚乙烯(PE)混合而成的树脂组成，其配合比为环烯烃聚合物(COP)42～98重量％、环烯烃共聚物(COC)1～49重量％、聚乙烯(PE)1～19重量％。

Description

密封剂用树脂组合物、层叠膜以及包装袋
技术领域
本发明涉及对低分子量的有机化合物的非吸附性(non-adsorptivity)和阻隔性优异、并且可进行稳定的热封的密封剂用树脂组合物、层叠膜以及包装袋。
本申请基于2011年12月22日在日本申请的特愿2011-281366号主张优先权，将其内容援引于此。
背景技术
将以往的聚烯烃系树脂作为密封剂的包装膜对低分子量的有机化合物的非吸附性和阻隔性差，从而存在饮食物、化妆品等香气成分被吸附而味道发生变化，或化妆品、药物等的微量的有效成分发生渗透或被吸附从而使效能降低的缺点。另外，作为对包装膜的影响，也存在以下的问题：由于内容品中含有的香味成分和/或醇类、表面活性剂等有机成分发生渗透，由此对包装膜内部的粘合剂层和/或增粘剂(anchoring agent)层、印刷层等产生不良影响而使层间的层压强度降低，可能发生脱层(剥离)。
专利文献1中，记载了一种树脂组合物，含有环烯烃系树脂混合物100质量份和低密度聚乙烯7～30质量份，所述环烯烃系树脂混合物由非晶性环烯烃共聚物(COC)65～92质量％和非晶性环烯烃聚合物(COP)8～35质量％组成。
专利文献2中，记载了一种热塑性树脂组合物，其由玻璃转化温度(Tg)为30℃以下的环状烯烃系共聚物(将环状烯烃和α-烯烃共聚而得到的COC)2～98重量％和热塑性树脂98～2重量％组成。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2010-77391号公报
专利文献2：日本特开平5-271484号公报
发明内容
技术问题
专利文献1的情况下，由于COC的配合量多，所以与COP相比，存在将包装膜用作袋时内容物中含有的上述有机成分容易被密封剂吸附(非吸附性低)的问题。
专利文献2的情况下，由于COC的Tg为30℃以下，所以存在比上述温度高时得不到非吸附性的问题。
本发明鉴于上述实情，课题是提供可提高对内容物中含有的有机成分的非吸附性和热封性的密封剂用树脂组合物、层叠膜以及包装袋。
技术方案
为了解决上述课题，提供一种密封剂用树脂组合物，其特征在于，由将环烯烃聚合物(COP)和环烯烃共聚物(COC)与聚乙烯(PE)混合而成的树脂组成，其配合比是环烯烃聚合物(COP)42～98重量％、环烯烃共聚物(COC)1～49重量％、聚乙烯(PE)1～19重量％。
优选上述环烯烃聚合物(COP)和上述环烯烃共聚物(COC)的玻璃转化温度均是50～140℃。
另外，本发明提供一种层叠膜，其特征在于，在具有包含基材和作为层叠膜的一个最表面的密封剂层的多个层的层叠膜中，上述密封剂层由上述密封剂用树脂组合物组成。
另外，本发明提供一种包装袋，其特征在于，由上述层叠膜构成，具有将上述密封剂层热封而成的热封部。
发明效果
根据本发明，能够提供可提高对内容物中含有的有机成分的非吸附性和热封性的密封剂用树脂组合物、层叠膜以及包装袋。
具体实施方式
以下，基于优选的实施方式，说明本发明。
本方式例的密封剂用树脂组合物是由将环烯烃聚合物(COP)和环烯烃共聚物(COC)与聚乙烯(PE)混合而成的树脂组成，其配合比是环烯烃聚合物(COP)42～98重量％、环烯烃共聚物(COC)1～49重量％、聚乙烯(PE)1～19重量％。
另外，本方式例的层叠膜是层叠了基材和密封剂层、根据需要层叠的其他的中间层的构成。即，具有作为层叠膜的一个最表面的密封剂层和基材、根据需要配置的其他的中间层、粘合剂层和/或增粘剂层等的多个层。
在此，密封剂层是指用于热封的层，其作为包装材料，配置于与内容品相接触的最内层。上述密封剂层由本方式例的密封剂用树脂组合物组成。
基材或其他的中间层和密封剂层的层叠可以介由粘合剂层或增粘剂层，也可以直接层叠在基材上。作为上述中间层，可以选择加强层、气体阻隔层、遮光层、印刷层等，可以适当地选择一层或多层。
本发明的密封剂所使用的环烯烃聚合物(COP)是例如环状烯烃的均聚物或2种以上的环状烯烃的共聚物或其加氢物，通常称为COP(Cycloolefinpolymer)。上述COP优选为非结晶性的聚合物，更优选为通过复分解等而产生的环状烯烃的开环聚合物或其加氢物。上述COP与COC等相比含有脂环式结构的比率高，非吸附性优异，因而优选。
下述化学式(化1)中示出COP的一个例子。
[化1]
(式中，R1和R2表示相互相同或不同种类的碳原子数1～20的有机基团或者氢原子，另外，R1和R2可以相互形成环。n表示1以上的整数。)
本发明的密封剂所使用的环烯烃共聚物(COC)例如是1种或2种以上的环状烯烃与1种或2种以上的非环状烯烃的共聚物或其加氢物，通常称为COC(Cycloolefin copolymer)。上述COC优选为非结晶性的聚合物，更优选为环状烯烃与乙烯的共聚物或其加氢物。
下述化学式(化2)中示出COC的一个例子。
[化2]
(式中，R1和R2表示相互相同或不同种类的碳原子数1～20的有机基团或者氢原子，另外，R1和R2可以相互形成环。R3表示碳原子数1～20的有机基团或者氢原子。m和p分别表示1以上的整数。)
作为上述碳原子数1～20的有机基团，更具体而言，例如可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、异戊基、叔戊基、正己基、正庚基、正辛基、叔辛基(1，1-二甲基-3，3-二甲基丁基)、2-乙基己基、壬基、癸基、十一烷基、十二烷基、十三烷基、十四烷基、十五烷基、十六烷基、十七烷基、十八烷基、十九烷基、二十烷基等烷基；环戊基、环己基、环庚基、环辛基等环烷基；1-甲基环戊基、1-甲基环己基、1-甲基-4-异丙基环己基等烷基环烷基；烯丙基、丙烯基、丁烯基、2-丁烯基、己烯基、环己烯基等链烯基；苯基、萘基、甲基苯基、甲氧基苯基、联苯基、苯氧基苯基、氯苯基、磺基苯基等芳基；苄基、2-苯基乙基(苯乙基)、α-甲基苄基、α，α-二甲基苄基等芳烷基等，但并不限于此。另外，这些也可以单独1种，或并用2种以上。
作为可用作上述COP和上述COC的构成单体的环状烯烃，例如优选具有碳原子数为3～20的环烷烃的乙烯基环烷烃及其衍生物，碳原子数为3～20的单环烯烃及其衍生物，或者具有降冰片烯骨架的环状烯烃(降冰片烯系单体)。
作为降冰片烯系单体，例如，如下述化学式(化3)所示，可举出双环[2.2.1]-2-庚烯(降冰片烯)及其衍生物、三环[4.3.0.12,5]-3-癸烯及其衍生物、四环[4.4.0.12,5.17,10]-3-十二碳烯及其衍生物、五环[6.5.1.13,6.02,7.09,13]-4-十五碳烯及其衍生物、五环[7.4.0.12,5.19,12.08,13]-3-十五碳烯及其衍生物、五环[8.4.0.12,5.19,12.08,13]-3-十六碳烯及其衍生物、五环[6.6.1.13,6.02,7.09,14]-4-十六碳烯及其衍生物、六环[6.6.1.13,6.110,13.02,7.09,14]-4-十七碳烯及其衍生物、七环[8.7.0.12,9.14,7.111,17.03,8.012,16]-5-二十碳烯及其衍生物、七环[8.7.0.13,6.110,17.112,15.02,7.011,16]-4-二十碳烯及其衍生物、七环[8.8.0.12,9.14,7.111,18.03,8.012,17]-5-二十一碳烯及其衍生物、八环[8.8.0.12,9.14,7.111,18.113,16.03,8.012,17]-5-二十二碳烯及其衍生物、九环[10.9.1.14,7.113,20.115,18.02,10.03,8.012,21.014,19]-5-二十五碳烯及其衍生物等。作为衍生物，可以举出具有1个或2个以上上述碳原子数1～20的有机基团(R1、R2)作为取代基的衍生物、像降冰片二烯那样具有2个以上不饱和键的衍生物。
[化3]
作为用作上述COC的构成单体的非环状烯烃，例如可举出乙烯和/或丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯等α-烯烃、3-癸烯和/或3-十二碳烯等。
上述COP优选为具有降冰片烯骨架的环状烯烃的聚合物或其加氢物，上述COC优选为具有降冰片烯骨架的环状烯烃与非环状烯烃的聚合物或其加氢物。
作为COP，可以使用市售品，例如可恰当使用日本Zeon Corporation制造的ZEONEX、ZEONOR。作为COC可使用市售品，例如可恰当使用三井化学株式会社制的APEL、Polyplastics株式会社制的TOPAS。
就本发明的密封剂所使用的聚乙烯(PE)而言，可以举出乙烯的均聚物(乙烯均聚物)、使乙烯与碳原子数为4个的α-烯烃(1-丁烯等)共聚而成的直链状低密度聚乙烯(C4-LLDPE)、使乙烯与碳原子数为6个的α-烯烃(1-己烯等)共聚而成的直链状低密度聚乙烯(C6-LLDPE)、使乙烯与碳原子数为8个的α-烯烃(1-辛烯等)共聚而成的直链状低密度聚乙烯(C8－LLDPE)、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)等。
聚乙烯(PE)优选为乙烯均聚物、或乙烯与乙烯以外的非环状烯烃(例如α-烯烃)的共聚物。
聚乙烯(PE)优选恰当地选择上述树脂自身的融点和/或组合物中的配合量。与聚丙烯(PP)这样的融点较高的聚烯烃系树脂樹脂相比，金属茂系直链状低密度聚乙烯(m－LLDPE。利用金属茂催化剂聚合而成的LLDPE)等乙烯均聚物、或、C4-LLDPE、C6-LLDPE、C8-LLDPE等乙烯-α-烯烃共聚物可以是使密封剂层的融点适宜的物质，因而优选。
本发明的层叠膜中使用的密封剂层由上述密封剂用树脂组合物组成。上述树脂组合物可以在不损害本发明的目的的范围内，添加适当的添加剂。作为添加剂，例如可举出防氧化剂、润滑剂、防粘连剂、阻燃剂、紫外线吸收剂、光稳定剂、防带电剂、着色剂等。
上述密封剂用树脂组合物的玻璃转化温度(Tg)优选比40℃高。如果是玻璃转化温度以下的温度则非吸附性降低。混合前的COP的Tg优选为50～140℃，COC的Tg也优选为50～140℃。另外，混合前的COP的Tg更优选为50～130℃，COC的Tg也更优选为50～130℃。
在本发明中，对于COP和COC与PE的配合比，以三者的合计为100重量％，COP为42～98重量％，COC为1～49重量％，PE为1～19重量％。由此，与非吸附性优异而密封强度低的COP和密封强度优异而非吸附性比COP低的COC相比，可得到密封强度和非吸附性同时良好的密封剂材料。另外，通过设定为上述配合比，能够确认与COP、COC单独的情况相比，拉伸伸长率显著提高这样的惊人效果。拉伸伸长率的意思是值越大，膜越容易伸长而柔软。
另外、COP和COC以及PE的配合比更优选COP为43～94重量％、COC为3～48重量％、PE为3～18重量％、进一步优选COP为44～82重量％、COC为9～46重量％、PE为5～12重量％。
COP和COC以及PE的配合量的关系优选COP的配合量为COC的配合量以上(COP≥COC)，另外，优选COC的配合量为PE的配合量以上(COC≥PE)。
作为层叠膜的基材，优选为耐热性和/或强度等机械特性、印刷适性优异的拉伸膜，具体而言，可举出双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯(O-PET)膜、双轴拉伸尼龙(O-Ny)膜、双轴拉伸聚丙烯(OPP)膜等。上述基材的厚度通常为10～50μm，优选为10～30μm。
为了将密封剂层与基材或者其他的膜粘合，优选在密封剂层的内侧，夹设增粘剂层或者粘合剂层。用挤出层压法形成密封剂层的情况下，形成与密封剂层的内侧相接的增粘剂层。作为基材使用O-PET的情况下，也可以不使用增粘剂层。将预先作为单层膜制成的密封剂层通过干式层压法与基材或者其他的膜粘合的情况下，可形成与密封剂层的内侧相接的粘合剂层。另外，使用共挤出法的情况下可使用酸改性聚烯烃等粘合性树脂。
作为构成上述增粘剂层的增粘剂，可使用聚氨基甲酸乙酯系、聚醚系、烷基钛酸酯(有机钛化合物)系等一般用于挤出层压法的增粘剂，可以联合层叠膜的用途进行选择。
作为构成上述粘合剂层的粘合剂，可使用聚氨基甲酸乙酯系、聚醚系等一般用于干式层压法的粘合剂，可以联合层叠膜的用途进行选择。
在上述密封剂层的内侧的增粘剂层或者粘合剂层与上述基材之间，可以存在气体阻隔层和/或加强层等作为中间层。
加强层发挥补充层叠膜的强度特性的作用，作为构成加强层的树脂，可举出聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)等聚烯烃系树脂，双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯(O-PET)，双轴拉伸尼龙(O-Ny)，双轴拉伸聚丙烯(OPP)等。加强层的厚度通常为5～50μm，优选为10～30μm。
气体阻隔层具有为了阻挡氧和/或水蒸气等气体透过层叠膜而赋予气体阻隔性的功能。作为这样的气体阻隔层，可举出金属箔、铝和/或无机氧化物的蒸镀层、乙烯-乙烯基醇共聚物(EVOH)、偏氯乙烯等气体阻隔性树脂层。应予说明，可以将气体阻隔层作为加强层共用。这些气体阻隔层可以设置于构成基材或者加强层的膜的单面，一般设置成基材与密封剂层之间的中间层。如果是无机氧化物蒸镀层，则可用作基材的外侧的最外层(层叠膜中密封剂层的相反的一侧的最表层)。
对于气体阻隔层的厚度而言，将金属箔或者气体阻隔性树脂层作为气体阻隔层时，通常为5～50μm，优选为10～30μm。作为气体阻隔层使用金属蒸镀层或无机氧化物蒸镀层的情况下，可以设定为比上述薄。
作为制造本发明的层叠膜的方法，没有特别限定，利用挤出层压法、干式层压法、共挤出法或者它们并用，恰当地层叠构成层叠膜的各层即可。
本方式例的层叠膜中，密封剂层的厚度还取决于包装材料的用途，没有特别限定，但通常为5～150μm左右，优选为15～80μm。
本方式例的层叠膜的热封性和加工适性均优异，所以适合于使用了通常的制袋机和/或制袋填充机的制袋中。
本方式例的包装袋是利用上述密封剂层将上述的层叠膜热封而得到，由于低分子量成分的非吸附性和阻隔性均优异，所以可恰当地用于饮食物和/或化妆品、药物等的包装袋。包装袋的形态没有特别限定，除了可应用于三边封袋、四边封袋、对接袋、折叠袋、自立袋等包装袋(小袋)之外，还可应用于例如盒中袋(BIB：Bag in box)用的内袋和/或鼓罐内装袋等大型的袋等。
在本发明的包装袋设置注出口的情况下，作为注出口，如果能够与构成包装袋的层叠膜的密封剂层接合确保密封性，则可恰当使用，但更优选使用由可与上述层叠膜的密封剂层热封的树脂形成的注出口，通过热封将该注出口和层叠膜接合。对层叠膜和注出口进行热封时，可以将密封剂层作为内侧向重叠的层叠膜之间插入注出口进行热封，也可以在注出口的一端设置凸缘部和/或舟形形状的熔接基部，将该凸缘部和/或熔接基部与设于层叠膜的孔的周边和/或包装袋的开口部内面热封。
实施例
以下，举出实施例具体说明本发明。
(密封剂材料)
根据表1所示的组成，制造密封剂材料。接着，密封剂材料的制造是通过将各材料熔融混炼后，利用挤出成形，按照成形为规定的厚度的膜状的方法来实施。
应予说明，本实施例中使用的COP、COC以及PE如下所述。
“COP”…环烯烃聚合物(日本Zeon Corporation制造，商品名ZEONOR(注册商标)1020R。Tg＝102℃，MFR＝20g/10min(280℃)，ρ＝1.01g/cm3)
“COC”…环烯烃共聚物(Polyplastics株式会社制造，商品名TOPAS(注册商标)8007F－04。Tg＝78℃，MVR＝32cm3/10min(260℃)，ρ＝1.02g/cm3)
“PE(1)”…辛烯-1共聚物LLDPE(Tm＝121℃，MFR＝2.0g/10min，ρ＝0.923g/cm3)
“PE(2)”…金属茂催化剂LLDPE(Tm＝55℃，MFR＝1.0g/10min，ρ＝0.870g/cm3)
“PE(3)”…金属茂催化剂LLDPE(Tm＝126℃，MFR＝4.0g/10min，ρ＝0.937g/cm3)
[表1]
(层叠膜的制造)
利用干式层压使厚度30μm的密封剂材料与PET膜和Al箔贴合，得到具有PET12μm/Al箔9μm/密封剂材料30μm的层构成的层叠膜。
(评价方法)
由上述层叠膜制成小袋(pouch)，进行了下述说明的评价。其中(4)的拉伸特性，对由密封剂材料制成的试验片进行了评价。
(1)热封强度
基于JIS Z1526，以拉伸速度300mm/min、宽度15mm测定了小袋的热封部的密封强度(N/15mm)。热封条件是在140℃、160℃、180℃、200℃、220℃中任意的温度下，以压力0.2MPa对其加热和加压1秒钟。
(2)热封强度的稳定区域
将包含(1)中测定的热封强度的最大值，且与最大值的差在1N/15mm以内的范围的温度范围定义为稳定区域。
(3)乙酸α-生育酚的残存率
将含有乙酸α-生育酚(维生素E醋酸酯)作为有效成分的市售的化妆水2.5ml放入小袋中，以压力0.2MPa、时间1秒、温度180℃将小袋的开口部热封而密封。将密封的小袋在40℃下保管1个月至3个月之后开封，用高效液相色谱法对化妆水中的乙酸α-生育酚的残存量进行了定量，基于上述残存量计算了有效成分的残存率。应予说明，分别准备1个月后评价用的小袋和3个月后评价用的小袋，经过各自的保管期间后，将小袋开封而测定了乙酸α-生育酚的残存率。
(4)拉伸特性
密封剂材料的拉伸强度(N/15mm)和拉伸伸长率(％)根据JIS K7127“塑料-拉伸特性的试验方法”中规定的测定方法进行了测定。试验片的宽度为15mm，拉伸速度为300mm/min。拉伸伸长率的夹持具间为50mm。
将评价结果示于表2和表3。在表2的“热封强度”的栏中，对“热封强度的稳定区域”所包含的值下划线。
[表2]
[表3]
由以上的结果可知，实施例1～6中，与热封强度、非吸附性优异，且COP单独(比较例2)和/或COC单独(比较例7)相比，拉伸伸长率显著提高。
与COP和COC一起配合20％PE的比较例1中，热封强度的提高少，且在40℃下3个月的非吸附性比COC单独(比较例7)还低。
单独使用COP的比较例2中，可得到充分的热封温度的温度为200℃以上的高温，观察不到密封強度的稳定区域。另外，拉伸伸长率低。
配合了COP和PE的比较例3中，热封强度比COP单独(比较例2)高，但在160℃以下几乎没有提高。另外，拉伸伸长率的提高也少。
配合了COP和COC的比较例4、5中，热封强度比COP单独(比较例2)高，但拉伸伸长率为相同程度。
配合了COC和PE的比较例6中，热封强度与COC单独(比较例7)相比未提高，且非吸附性降低。另外，拉伸伸长率的提高也少。
单独使用COC的比较例7中，在180℃左右的低温下热封温度良好，但在其以上的温度下热封温度下降，且观察不到稳定区域。另外，拉伸伸长率低。
在本实施例中，因为COP的配合量为COC的配合量以上，所以COC作为COP和PE的中间剂发挥功能，能够有效地将作为PE的优异性质的密封強度和柔軟性赋予COP。另外，通过COC提高PE的分散性，从而能够抑制非吸附性的降低。
应予说明，虽然表中没有显示，但若为COP：COC：PE＝1：1：1的配合则没有効果。
产业上的可利用性
本发明能够恰当地用于特别是饮食物和/或化妆品、药物等含有香料和/或有效成分的内容品的包装。

Claims (4)

1.一种密封剂用树脂组合物，其特征在于，由将环烯烃聚合物(COP)和环烯烃共聚物(COC)与聚乙烯(PE)混合而成的树脂组成，其配合比是环烯烃聚合物(COP)42～98重量％、环烯烃共聚物(COC)1～49重量％、聚乙烯(PE)1～19重量％。
2.根据权利要求1所述的密封剂用树脂组合物，其特征在于，
所述环烯烃聚合物(COP)和所述环烯烃共聚物(COC)的玻璃转化温度均是50～140℃。
3.一种层叠膜，其特征在于，在具有包含基材和作为层叠膜的一个最表面的密封剂层的多个层的层叠膜中，所述密封剂层由权利要求1或2所述的密封剂用树脂组合物组成。
4.一种包装袋，其特征在于，由权利要求3所述的层叠膜组成，具有将所述密封剂层热封而成的热封部。
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