CN103698255B - 一种大气颗粒物来源实时解析方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种大气颗粒物来源实时解析方法，其包括以下步骤：分别利用在线和离线测量方法测量目标大气颗粒物，得到颗粒物在线和离线成分数据，将颗粒物在线和离线成分数据进行对比分析，形成定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，根据目标区域大气环境颗粒物已知的源谱数据和定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，分别利用PMF模型和CMB模型对目标大气颗粒物的受体源进行解析，得到基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物源解析结果；将基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物源解析结果进行优化组合，得到优化后的大气颗粒物实时源解析结果。本发明可以广泛应用于大气颗粒物污染控制中。
Description
技术领域
本发明涉及一种颗粒物来源解析方法，特别是关于一种大气颗粒物来源实时解析方法。
背景技术
当前，快速的经济发展和能源消耗给我国大气环境治理带来了极大的压力。我国的大气污染问题十分严重，在传统的三项污染物（SO2，NO2，PM10）未有效降低的情况下，以PM2.5为代表的二次污染物浓度水平正快速上升。自2012年2月国家《环境空气质量标准》修订后，PM2.5已成为我国城市空气质量超标的首要污染物。
进行颗粒物控制首先要确定颗粒物的来源，因此大气颗粒物源解析已经成为制定城市大气颗粒物污染控制对策的不可缺少的科学依据，源解析结果可以帮助环境决策者们更有针对性地、更科学、合理地防止颗粒物污染。从颗粒物溯源的时间分辨率上来说，传统意义上的受体模型是基于长时间、低时间分辨率（一般为24小时）的颗粒物膜采样样品进行分析，但较低的时间分辨率不能满足在较短时间内取得足够的样品来描述固定点源的瞬间影响、气象过程的短期变化和光化学过程的迅速演变，因此传统意义上的受体模型很难准确地解析空气污染的主要来源因子。
发明内容
针对上述问题，本发明的目的是提供一种高时间分辨率、操作性强、总运行成本低的大气颗粒物来源实时解析方法。
为实现上述目的，本发明采取以下技术方案：一种大气颗粒物来源实时解析方法，其包括以下步骤：1）利用在线测量方法直接对目标大气颗粒物进行在线测量，得到颗粒物在线成分数据；利用离线膜采样方法对目标大气颗粒物进行采样后得到膜样品，并利用离线测量方法对膜样品的成分进行离线测量，得到颗粒物离线成分数据；2）将通过在线测量方法获得的颗粒物在线成分数据和通过离线测量方法获得的颗粒物离线成分数据进行对比分析，形成定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，根据目标区域大气环境颗粒物已知的源谱数据和定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，分别利用PMF模型和CMB模型对目标大气颗粒物的受体源进行解析，得到基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物源解析结果；3）将基于PMF模型的颗粒物源解析结果和基于CMB模型的颗粒物源解析结果进行优化组合，得到优化后的大气颗粒物实时源解析结果，实现针对污染过程的颗粒物来源实时解析。
所述步骤1）中，分别使用颗粒物在线离子色谱分析仪、颗粒物在线有机碳元素碳分析仪和颗粒物在线重金属元素分析仪对目标大气颗粒物的离子成分、碳成分和重金属元素成分直接进行在线测量，得到颗粒物在线成分数据；利用离线膜采样方法对目标大气颗粒物进行采样后得到膜样品，并利用离子体质谱法分别对膜样品的离子成分、碳成分和重金属元素成分进行离线测量，得到目标大气颗粒物分粒径的离子成分、碳成分和重金属元素的离线成分数据。
所述步骤2）中，得到基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物源解析结果，其具体包括以下步骤：（1）将通过在线测量方法获得的颗粒物在线成分数据和通过离线测量方法获得的颗粒物离线成分数据进行对比分析，建立对应颗粒物化学成分浓度的量化关系系数库，形成定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列；（2）根据定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，利用PMF模型对目标大气颗粒物的来源进行解析，得到基于PMF模型的颗粒物源解析结果；根据目标区域大气环境颗粒物已知的源谱数据和定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，利用CMB模型对目标大气颗粒物的来源进行解析，得到基于CMB模型的颗粒物源解析结果。
本发明由于采取以上技术方案，其具有以下优点：1、本发明由于分别利用在线测量方法和离线测量方法分别对目标大气颗粒物进行测量，得到颗粒物在线成分数据和离线成分数据，对颗粒物在线成分数据和离线成分数据进行对比分析后形成定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，并分别利用PMF模型和CMB模型对目标大气颗粒物的受体源进行解析，因此本发明能够对目标大气颗粒物进行高时间分辨率的源解析。2、本发明由于对目标大气颗粒物的化学成分进行在线测量时采用颗粒物在线离子色谱分析仪、颗粒物在线有机碳元素碳分析仪和颗粒物在线重金属元素分析仪，对目标大气颗粒物的粒径和成分信息进行测量时采用在线单颗粒气溶胶质谱仪，对目标大气颗粒物的化学成分进行离线测量时采用高效液相离子色谱分析仪、有机碳/元素碳分析仪和元素分析仪，因此本发明操作性强、总体运行成本低。3、本发明由于利用PMF模型和CMB模型对目标大气颗粒物的受体源进行解析，得到基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物源解析结果，并将基于两种模型的颗粒物源解析结果进行优化组合，因此本发明得到更加综合、更为合理的源解析结果，从而为重污染过程应对提供技术支持。基于以上优点，本发明可以广泛应用于大气颗粒物污染控制中。
附图说明
图1是本发明大气颗粒物来源实时解析方法的流程图
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进行详细的描述。
如图1所示，本发明的大气颗粒物来源实时解析方法包括以下步骤：
1）利用在线测量方法直接对目标大气颗粒物进行在线测量，得到颗粒物在线成分数据；利用离线膜采样方法对目标大气颗粒物进行采样后得到膜样品，并利用离线测量方法对膜样品的成分进行离线测量，得到颗粒物离线成分数据。
利用在线测量方法对目标大气颗粒物直接进行测量，分别使用颗粒物在线离子色谱分析仪、颗粒物在线有机碳元素碳分析仪和颗粒物在线重金属元素分析仪对目标大气颗粒物的离子成分、碳（有机碳和元素碳）成分和重金属元素成分等化学成分进行在线测量，得到目标大气颗粒物离子成分、碳成分和重金属元素的在线成分数据，其具体包括以下步骤：
（1）采用荷兰生产的半连续测量气体和气溶胶（即颗粒物）中可溶离子成分的颗粒物在线离子色谱分析仪MARGAADI2080对目标大气颗粒物进行采样测量，并对目标大气颗粒物的离子成分进行在线测量，其包括以下步骤：
①MARGAADI2080型在线离子色谱分析仪利用气体扩散性质，通过SJAC(蒸汽喷射颗粒物收集器)直接对目标区域的大气颗粒物进行采样，得到目标大气颗粒物样品。
②MARGAADI2080型在线离子色谱分析仪对目标大气颗粒物样品进行离子色谱分析，得到目标大气颗粒物的可溶性SO4 2-、NO3 -、NH4 +、Cl-、K+、Na+、Ca2+和Mg2+等阴、阳离子组分的小时浓度数据。
（2）采用美国生产的sunset在线大气气溶胶有机碳/元素碳分析仪对目标大气颗粒物进行采样测量，并对目标大气颗粒物的OC（OrganicCarbon有机碳）和EC（ElementalCarbon元素碳）成分进行在线测量，其包括以下步骤：
①sunset在线大气气溶胶有机碳/元素碳分析仪直接对目标区域的大气颗粒物进行采样，将目标大气颗粒物的样品收集至石英膜上。
②基于颗粒物样品在低温度下受热释放OC、高温度下受热释放EC的原理，用670nm激光全程照射目标大气颗粒物样品使之升温，监测升温过程中反射光强（或透射光强）的变化，用670nm激光的初始光强作为参照，确定OC和EC的分离点，将OC和EC进行分离。
③分离出的OC和EC分别通过转化炉转化生成CH4。
④生成的CH4进入FID（FlameIonizationDetector火焰离子检测器）进行定量测定，得到目标大气颗粒物样品中OC和EC的浓度。
⑤根据对目标大气颗粒物样品的采样时间和目标大气颗粒物样品的累计体积，计算得到目标大气颗粒物样品中OC和EC的小时浓度数据。
（3）采用美国生产的Xact625重金属在线分析仪对目标大气颗粒物的重金属元素进行采样，并对目标大气颗粒物进行在线测量，其包括以下步骤：
①Xact625重金属在线分析仪直接对将目标区域的大气颗粒物进行采样，将目标大气颗粒物样品收集至滤带上，通过滤带传送至Xact625重金属在线分析仪的分析部分。
②基于不同重金属元素在X射线照射下会释放不同波长的荧光射线的原理，用荧光X射线照射目标大气颗粒物样品，通过对不同射线强度的检测实现对目标大气颗粒物样品中重金属元素的定量分析。
③根据对目标大气颗粒物样品的采样时间和目标大气颗粒物样品的累计体积，计算得到目标大气颗粒物样品中钾、钙、钒、铬、锰、铁、钴和镍等重金属元素的小时浓度数据。
利用离线膜采样方法对目标大气颗粒物进行采样，得到膜样品；并利用离子色谱法、热光法和ICP-MS（InductivelyCoupledPlasmaMassSpectrometry，电感耦合等离子体质谱）法分别对膜样品的离子成分、碳成分和重金属元素成分进行离线测量，得到目标大气颗粒物的离子成分、碳成分和重金属元素的离线成分数据，其具体测量过程为：
（1）采用日本岛津公司生产的LC-20AD型高效液相离子色谱分析仪，利用离子色谱法对膜样品的离子成分进行离线测量，仅以阴离子为例（对阳离子的测量步骤与之相同），其包括以下步骤：
①将膜样品加水并进行超声溶解，得到待测样品溶液。
②用由中国计量科学研究院制备各个离子已知浓度的标准物质配置各个离子的标准溶液，根据已知浓度制作标准曲线，以作为处理数据的根据。
③LC-20AD型高效液相离子色谱分析仪由流动相传送系统、色谱柱、电导检测器和数据处理器组成，待测样品溶液通过流动相传送系统进入色谱柱进行分离，分离后的样品溶液转化为相应的高电导酸。
④高电导酸通过电导检测器测定后转变为相应酸型的阴离子，与标准溶液比较，通过保留时间、峰高或峰面积对样品中的各个离子分别进行定性、定量分析。
⑤根据膜样品的采样体积得出目标区域的大气颗粒物中阴离子的浓度。
（2）采用美国沙漠研究所(DRI)生产的DRI2001A型有机碳/元素碳分析仪，利用热光法对膜样品的碳成分进行离线测量，其包括以下步骤：
①将目标大气颗粒物采集至石英膜上形成颗粒物样品。
②基于颗粒物样品在低温度下受热释放OC、高温度下受热释放EC的原理，用633nmHe-Ne激光全程照射膜样品使之升温，监测升温过程中反射光强（或透射光强）的变化。
③在无氧的条件下对膜样品进行升温，使膜样品中的有机碳挥发，得到OC1、OC2、OC3、OC4。
④通入氦氧混合气，通过在有氧条件下继续对膜样品进行升温，使膜样品中元素碳燃烧，得到EC1、EC2、EC3。由于在无氧加热时会使部分有机碳转变为裂解碳，为检测出裂解碳的生成量，用633nmHe-Ne激光全程照射膜样品，监测加热升温过程中反射光强（或透射光强）的变化，以初始光强作为参照，确定OC和EC的分离点，从而得到OCPyro的浓度。
⑤催化氧化炉将膜样品释放出的有机物质转化生成CO2，再将生成的CO2还原成CH4(甲烷)，由火焰离子化检测器（FID）对还原生成的CH4进行定量检测。
⑥根据IMPROVE协议将TOC（TotalOrganicCarbon，总有机碳）的浓度定义为OC1+OC2+OC3+OC4+OCPyro，TEC（TotalElementCarbon，总元素碳）的浓度定义为EC1+EC2+EC3-OCPyro，根据得到的OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OCPyro分别计算得到TOC和TEC的浓度。
⑦通过膜样品的采样体积计算得到膜样品中OC和EC的浓度。
（3）采用日本岛津公司生产的ICPE-9000元素分析仪，利用ICP-MS法对膜样品的重金属元素进行离线测量，其包括以下步骤：
①将的膜样品通过酸融法或熔融法进行消解，得到待测样品溶液。
②ICPE-9000元素分析仪由雾化器、等离子体、分光器和CCD检测器组成，将待测样品溶液输入ICPE-9000元素分析仪中经雾化器进行雾化。
③雾化后的待测样品溶液喷入等离子体中进行蒸发与原子化。
④通过分光器将蒸发与原子化后的待测样品溶液色散为单色光，并将单色光转化为光电流。
⑤CCD检测器将光电流形式的光学影像转换为数字信号，得到相应谱线的强度信息；根据强度信息确定膜样品中的重金属元素组分，并计算得到各重金属元素组分的浓度数据。
2）通过在线测量方法获得的颗粒物在线成分数据和通过离线测量方法获得的颗粒物离线成分数据进行对比分析后，形成定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，根据目标区域大气环境颗粒物已知的源谱数据和定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，分别利用PMF模型和CMB模型对目标大气颗粒物的受体源进行解析，得到基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物源解析结果，其具体包括以下步骤：
（1）将通过在线测量方法获得的颗粒物在线成分数据和通过离线测量方法获得的颗粒物离线成分数据进行对比分析，建立对应颗粒物化学成分浓度的量化关系系数库，形成定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列。
（2）根据定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列（时间分辨率可调，可为24小时至数日不等），利用PMF（PositiveMatrixFactorization，正交矩阵因子分析）模型对目标大气颗粒物的来源进行解析，得到基于PMF模型的颗粒物源解析结果。根据目标区域大气环境颗粒物已知的源谱数据和定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，利用CMB（chemicalmassbalance，化学质量平衡模型）模型对目标大气颗粒物的来源进行解析，得到基于CMB模型的颗粒物源解析结果。
3）将基于PMF模型的颗粒物源解析结果和基于CMB模型的颗粒物源解析结果进行优化组合，得到优化后的大气颗粒物实时源解析结果，实现针对污染过程的颗粒物来源实时解析。
上述各实施例仅用于说明本发明，其中各部件的结构、连接方式和方法步骤等都是可以有所变化的，凡是在本发明技术方案的基础上进行的等同变换和改进，均不应排除在本发明的保护范围之外。
Claims (2)
1.一种大气颗粒物来源实时解析方法，其包括以下步骤：
1)利用在线测量方法直接对目标大气颗粒物进行在线测量，得到颗粒物在线成分数据；利用离线膜采样方法对目标大气颗粒物进行采样后得到膜样品，并利用离线测量方法对膜样品的成分进行离线测量，得到颗粒物离线成分数据；
所述步骤1)中，分别使用颗粒物在线离子色谱分析仪、颗粒物在线有机碳元素碳分析仪和颗粒物在线重金属元素分析仪对目标大气颗粒物的离子成分、碳成分和重金属元素成分直接进行在线测量，得到颗粒物在线成分数据；利用离线膜采样方法对目标大气颗粒物进行采样后得到膜样品，并利用离子色谱法、热光法或ICP-MS法分别对膜样品的离子成分、碳成分和重金属元素成分进行离线测量，得到目标大气颗粒物分粒径的离子成分、碳成分和重金属元素的离线成分数据，具体步骤如下：
(1)采用日本岛津公司生产的LC-20AD型高效液相离子色谱分析仪，利用离子色谱法对膜样品的离子成分进行离线测量，以阴离子为例：
①将膜样品加水并进行超声溶解，得到待测样品溶液；
②用由中国计量科学研究院制备各个离子已知浓度的标准物质配置各个离子的标准溶液，根据已知浓度制作标准曲线，以作为处理数据的根据；
③LC-20AD型高效液相离子色谱分析仪由流动相传送系统、色谱柱、电导检测器和数据处理器组成，待测样品溶液通过流动相传送系统进入色谱柱进行分离，分离后的样品溶液转化为相应的高电导酸；
④高电导酸通过电导检测器测定后转变为相应酸型的阴离子，与标准溶液比较，通过保留时间、峰高或峰面积对样品中的各个离子分别进行定性、定量分析；
⑤根据膜样品的采样体积得出目标区域的大气颗粒物中阴离子的浓度；
(2)采用美国沙漠研究所生产的DRI2001A型有机碳/元素碳分析仪，利用热光法对膜样品的碳成分进行离线测量：
①将目标大气颗粒物采集至石英膜上形成颗粒物样品；
②基于颗粒物样品在低温度下受热释放OC、高温度下受热释放EC的原理，用633nmHe-Ne激光全程照射膜样品使之升温，监测升温过程中反射光强或透射光强的变化；
③在无氧的条件下对膜样品进行升温，使膜样品中的有机碳挥发，得到OC1、OC2、OC3、OC4；
④通入氦氧混合气，通过在有氧条件下继续对膜样品进行升温，使膜样品中元素碳燃烧，得到EC1、EC2、EC3；用633nmHe-Ne激光全程照射膜样品，监测加热升温过程中反射光强或透射光强的变化，以初始光强作为参照，确定OC和EC的分离点，得到OCPyro的浓度；
⑤催化氧化炉将膜样品释放出的有机物质转化生成CO2，再将生成的CO2还原成CH4，由火焰离子化检测器对还原生成的CH4进行定量检测；
⑥根据IMPROVE协议将总有机碳的浓度定义为OC1+OC2+OC3+OC4+OCPyro，总元素碳的浓度定义为EC1+EC2+EC3-OCPyro，根据得到的OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OCPyro分别计算得到TOC和TEC的浓度；
⑦通过膜样品的采样体积计算得到膜样品中OC和EC的浓度；
(3)采用日本岛津公司生产的ICPE-9000元素分析仪，利用ICP-MS法对膜样品的重金属元素进行离线测量：
①将膜样品通过酸融法或熔融法进行消解，得到待测样品溶液；
②ICPE-9000元素分析仪由雾化器、等离子体、分光器和CCD检测器组成，将待测样品溶液输入ICPE-9000元素分析仪中经雾化器进行雾化；
③雾化后的待测样品溶液喷入等离子体中进行蒸发与原子化；
④通过分光器将蒸发与原子化后的待测样品溶液色散为单色光，并将单色光转化为光电流；
⑤CCD检测器将光电流形式的光学影像转换为数字信号，得到相应谱线的强度信息；根据强度信息确定膜样品中的重金属元素组分，并计算得到各重金属元素组分的浓度数据；
2)将通过在线测量方法获得的颗粒物在线成分数据和通过离线测量方法获得的颗粒物离线成分数据进行对比分析，形成定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，根据目标区域大气环境颗粒物已知的源谱数据和定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，分别利用PMF模型和CMB模型对目标大气颗粒物的受体源进行解析，得到基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物源解析结果；
3)将基于PMF模型的颗粒物源解析结果和基于CMB模型的颗粒物源解析结果进行优化组合，得到优化后的大气颗粒物实时源解析结果，实现针对污染过程的颗粒物来源实时解析。
2.如权利要求1所述的一种大气颗粒物来源实时解析方法，其特征在于：所述步骤2)中，得到基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物源解析结果，其具体包括以下步骤：
(1)将通过在线测量方法获得的颗粒物在线成分数据和通过离线测量方法获得的颗粒物离线成分数据进行对比分析，建立对应颗粒物化学成分浓度的量化关系系数库，形成定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列；
(2)根据定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，利用PMF模型对目标大气颗粒物的来源进行解析，得到基于PMF模型的颗粒物源解析结果；根据目标区域大气环境颗粒物已知的源谱数据和定量校正后的在线颗粒物化学成分时间序列，利用CMB模型对目标大气颗粒物的来源进行解析，得到基于CMB模型的颗粒物源解析结果。
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| PMF、CMB、FA等大气颗粒物源解析模型对比研究;陈分定;《中国优秀硕士学位论文全文数据库 工程科技I辑》;20110915(第9期);第2-3章 * |
| 耦合PMF、CMB模型对大气颗粒物源解析的研究;刘莉，邹长武;《成都信息工程学院学报》;20131031;第28卷(第5期);第557-562页 * |
| 高压天然气管道内颗粒物在线检测结果校正方法;许乔奇等;《过程工程学报》;20121031;第12卷(第5期);第870-875页 * |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109085291A (zh) * | 2018-07-30 | 2018-12-25 | 南开大学 | 缺失组分迭代反演标定嵌套—pmf源解析算法 |
| CN109085291B (zh) * | 2018-07-30 | 2020-12-01 | 南开大学 | 缺失组分迭代反演标定嵌套—pmf源解析算法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN103698255A (zh) | 2014-04-02 |
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