CN109085291A - 缺失组分迭代反演标定嵌套—pmf源解析算法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了缺失组分迭代反演标定嵌套—PMF源解析算法。包括:利用在线监测仪器构建多组分在线数据,输入到正定因子矩阵分解模型(PMF);选择因子个数,设置模型计算参数;进行模型计算,提取因子,计算各因子贡献;结合实测源成分谱、因子成分谱和因子贡献,反算受体Si和Al,分别获得Si和Al的重构受体数据以及重构受体矩阵X1;将重构受体矩阵X1重新输入到模型中进行计算,得到新的因子谱和因子贡献,结合实测源成分谱反算受体Si和Al,获得Si和Al的重构受体数据以及重构受体矩阵X2;重复上述步骤直至得到满足限制条件的重构受体数据。本发明提供的缺失组分迭代反演标定嵌套—PMF源解析算法能一定程度还原实际受体数据,提高模型计算的准确性。
Description
技术领域
本发明涉及大气颗粒物源解析领域,具体涉及一种缺失组分迭代反演标定嵌套—PMF源解析算法。
背景技术
中国大气污染情况较为严重,使用科学的源解析方法判断PM2.5来源是控制和治理的关键。为治理严重大气污染,20世纪70年代美国率先开展颗粒物来源解析的研究,20世纪90年代欧洲的相关研究也有显著进展。我国源解析工作起步于20世纪80年代。
目前PM2.5源解析以离线的滤膜采样为主,采样时间一般为24小时或更长,从样品采集、化学组分析到模型结果的获取周期长,一定时间内平均化的数据无法捕捉小时间尺度(如几分钟或几小时)的高浓度污染过程,难以满足对短时间内突发重污染事件来源解析的需求。近年来研发出的多种颗粒物在线仪器可提供某些化学组分和示踪物的实时浓度,在线源解析可为制定快速和有效的控制措施提供重要的决策服务,是未来源解析工作发展的重要方向。
与离线监测技术相比,在线监测技术监测的颗粒物中化学组分种类较少,例如缺失Si、Al等重要标识组分。这类标识组分的缺失可能会导致土壤、燃煤、机动车等源类的共线性增加,从而会增加这几类源的因子成分谱和源贡献的不确定性。
发明内容
本发明的目的是解决现有在线监测技术监测的颗粒物中化学组分缺失重要的标识组分,例如地壳标识组分Si、Al,这类标识组分的缺失导致土壤、燃煤、机动车等源类的共线性增加的问题。基于较高时间分辨率的测量仪器来测量受体源解析模型中需要的各种数据,结合因子分析模型和实际当地的源成分谱,提供了一种基于PMF因子分析模型,迭代反演标定嵌套反算Si和Al获得含Si 和Al重构受体数据的方法。本发明提供的方法能够优化源解析结果,提高模型计算的准确性。
本发明提供的缺失组分迭代反演标定嵌套—PMF源解析方法,具体步骤如下:
第1步、基于不同仪器监测的颗粒物浓度及其化学组分在线监测数据构成的模型输入数据,包括颗粒物浓度,水溶性离子,碳组分和元素浓度数据;
颗粒物浓度是指由颗粒物在线监测仪器测量的PM2.5浓度;水溶性离子由在线离子色谱分析仪测量,包括NH4 +、Na+、K+、Ca2+、Mg+、SO4 2-、NO3 -和Cl-;碳组分由半连续OC/EC仪器测量,包括OC和EC;元素由重金属在线分析仪监测,包括K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、As、Se、Ag、Cd、Sn、Sb、 Ba、Au、Hg、Tl、Pb和Bi组分,但缺少重要的地壳标识组分Si和Al。
第2步、设置模型参数;
所述的因子分析模型是正定因子矩阵分解模型(PMF),需要设定的参数包括组分的不确定性和因子个数,组分的不确定性设置方法如公式(1)或(2)所示;
若组分浓度≤最低检测限MDL,不确定性计算如下:
Unc=5/6*MDL (1)
若组分浓度>最低检测限MDL,不确定性计算如下:
式中,Unc表示组分的不确定性;Error Fraction是误差分数,根据具体的采样和分析情况来设定;concentration为组分浓度;
因子个数表示的是污染源的个数,根据需要观测点位的实际情况设定,且因子设定的个数小于输入数据中化学组分的数量。
第3步、进行模型计算,根据输入受体数据以及相应参数设置,计算得到因子谱F与因子贡献矩阵G;
第4步、结合实测源成分谱、因子成分谱和因子贡献,反算受体Si和Al,分别获得Si和Al的第一次重构受体数据j1i、k1i以及第一次重构受体矩阵X1;工作原理如公式(3)所示:
F0*G=X1 (3)
式中,F0是因子谱和实测源成分谱的结合,因子谱是第3步获得的,不含有Si和Al;G是第3步获得的因子贡献矩阵,X1是第一次重构的受体数据,其中包含了第一次重构的Si和Al受体数据j1i、k1i。
第5步、将第4步中得到的第一次重构受体矩阵X1重新输入到正定因子矩阵分解模型(PMF)进行计算,得到新的因子谱和因子贡献,再次结合实测源成分谱反算受体Si和Al,分别获得Si和Al的第二次重构受体数据j2i、k2i以及第二次重构受体矩阵X2;
第6步、重复第1步到第5步,直至得到第n次重构受体数据jni、kni以及重构受体矩阵Xn满足限制条件:
式中,i代表第i个受体(即第i行),m为受体个数(受体矩阵行数),n为计算次数,p、q分别为限制条件,其数值大小根据经验判断,与真实受体环境以及受体数据总量有关。
本发明的优点和有益效果:
本发明能通过迭代反演标定嵌套方法获得含有最接近真实受体环境中Si和 Al浓度的重构受体数据,弥补现有在线数据缺失重要地壳标识组分Si和Al的不足。对重构受体数据进行源解析,能够优化源解析结果,提高模型计算的准确性。
附图说明
图1为本发明模型计算流程方框示意图。
具体实施方式
实施例1:
参见附图1,本实例利用在线监测数据和因子分析模型进行模型计算,具体步骤如下:
第1步.构建因子分析模型输入数据。所述的输入数据基于不同仪器监测的颗粒物浓度及其化学组分在线监测数据构成,包括水溶性离子,碳组分,元素浓度,颗粒物浓度。
利用颗粒物在线监测仪器测量PM2.5浓度。
利用半连续OC/EC仪器测量碳组分,包括OC和EC的浓度。
利用在线离子色谱分析仪测量水溶性离子,包括NH4 +、Na+、Mg2+、K+、Ca2+、 SO4 2-、NO3 -、Cl-等的浓度。
利用重金属在线分析仪监测元素,包括K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、 Cu、Zn、Ga、As、Se、Ag、Cd、Sn、Sb、Ba、Au、Hg、Tl、Pb和Bi等的浓度(每次输入数据的组分类别根据实际监测数据会有一定变化)。
从2014年7月22日0时至2014年7月31日23时连续采样,监测的数据时间分辨率为1小时,共获得受体数据240条,包含NH4 +、Na+、Mg2+、SO4 2-、 NO3 -、K-、Ca、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、OC、EC共16种组分。
第2步.设置模型输入参数,本发明使用的因子分析模型是正定因子矩阵分解模型(PMF),需要输入因子分析模型的参数包括输入数据的行、列数,提取的因子个数和模型计算的不确定性参数。本实施例输入设置如下:
行数:240行;列数:16列;提取的因子个数:5;模型计算的不确定性参数:0.25。
第3步.进行模型计算,根据第1步输入的受体数据以及第二步相应参数设置,计算得到因子成分谱矩阵F与因子贡献矩阵G;提取的因子谱矩阵F如表1 所示,因子贡献矩阵G如表2所示(由于数据量过大,仅截取2014年7月22 日0时至2014年7月24日23时共计72条受体数据为例)。结合表1和表2,根据经验人为的判断因子代表的源类。因子1为扬尘源,因子2为二次硝酸盐,因子3为燃煤源,因子4为二次硫酸源,因子5为机动车源。
表1源解析因子成分谱F(ug/m3)
表2源解析因子贡献浓度G(μg/m3)
第4步.结合实测源成分谱、因子成分谱和因子贡献,反算受体Si和Al,分别获得Si和Al的第一次重构受体数据j1i、k1i以及第一次重构受体矩阵X1;其中,实测源成分谱使用某地区实测源成分谱,表3为某地区燃煤源、扬尘、机动车源成分谱;由于其它源排放的Si和Al含量较低,即源成分谱中Si和Al浓度很低,这里不予考虑。将步骤3中获得的源贡献矩阵(表2)中的燃煤源、扬尘源、机动车源贡献浓度时间序列与对应源成分谱(表3)中的Al、Si值相乘,获得重构的受体Si和Al浓度时间序列j1i、k1i(表4,仍以2014年7月22日0 时至2014年7月24日23时共计72条受体数据为例);将之与原始输入数据合并,即获得含有Si和Al的重构受体数据X1。
表3天津市燃煤源、扬尘源、机动车源源成分谱(g/g)
表4重构的受体Si Al浓度j1i、k1i(μg/m3)
第5步.将第4步中得到的第一次重构受体矩阵X1重新输入到正定因子矩阵分解模型(PMF)进行计算,得到新的因子谱和因子贡献,再次结合实测源成分谱反算受体Si和Al,分别获得Si和Al的第二次重构受体数据j2i、k2i以及第二次重构受体矩阵X2;
第6步.重复第1步到第5步,直至得到第n次重构受体数据jni、kni以及重构受体矩阵Xn满足限制条件:
式中,i代表第i个受体(即第i行),m为受体个数(受体矩阵行数),n为计算次数,p、q分别为限制条件。在本实施案例中,第8次迭代计算得到的Si、 Al浓度和第9次迭代计算得到的Si、Al浓度如表5所示(仍列出2014年7月22 日0时至2014年7月24日23时共计72条受体数据为例)。第8次和第9次重构得到的Si、Al浓度j8i、k8i和j9i、k9i分别满足限制条件:
式中,m=240(240条受体数据),n=9(第9次迭代),p=20、q=10(根据经验及受体总数设定);至此得到满足限制条件的第9次迭代结果重构受体矩阵 X9。
表5重构的第8、9次受体Si Al浓度j8i、k8i和j9i、k9i(μg/m3)
实施例2:
参见附图1,本实例利用在线监测数据和因子分析模型进行模型计算,具体步骤如下:
第1步.构建因子分析模型输入数据。所述的输入数据包括水溶性离子,碳组分,元素浓度,颗粒物浓度。
利用颗粒物在线监测仪器测量PM2.5浓度。
利用半连续OC/EC仪器测量碳组分,包括OC和EC的浓度。
利用在线离子色谱分析仪测量水溶性离子,包括NH4 +、Na+、Mg2+、K+、Ca2+、 SO4 2-、NO3 -、Cl-等的浓度。
利用重金属在线分析仪监测元素,包括K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、 Cu、Zn、Ga、As、Se、Ag、Cd、Sn、Sb、Ba、Au、Hg、Tl、Pb和Bi等的浓度(每次输入数据的组分类别根据实际监测数据会有一定变化)。
从2014年8月1日0时至2014年8月3日23时连续采样,监测的数据时间分辨率为1小时,共获得受体数据72条,包含NH4 +、Na+、Mg2+、SO4 2-、NO3 -、 K-、Ca、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、OC、EC共16种组分。
第2步.设置模型输入参数,本发明使用的因子分析模型是正定因子矩阵分解模型(PMF),需要输入因子分析模型的参数包括输入数据的行、列数,提取的因子个数和模型计算的不确定性参数。本实施例输入设置如下:
行数:72行;列数:16列;提取的因子个数:5;模型计算的不确定性参数:0.23。
第3步.进行模型计算,根据第1步输入的受体数据以及第二步相应参数设置,计算得到因子成分谱矩阵F与因子贡献矩阵G;提取的因子谱矩阵F如表6 所示,因子贡献矩阵G如表7所示。结合表6和表7,根据经验人为的判断因子代表的源类。因子1为机动车源,因子2为二次硝酸盐,因子3为燃煤源,因子4为扬尘源,因子5为二次硫酸盐。
表6源解析因子成分谱F(ug/m3)
表7源解析因子贡献浓度G(μg/m3)
第4步.结合实测源成分谱、因子成分谱和因子贡献,反算受体Si和Al,分别获得Si和Al的第一次重构受体数据j1i、k1i以及第一次重构受体矩阵X1;其中,实测源成分谱使用某地区实测源成分谱,表8为某地区燃煤源、扬尘、机动车源成分谱;由于其它源排放的Si和Al含量较低,即源成分谱中Si和Al浓度很低,这里不予考虑。将步骤3中获得的源贡献矩阵(表7)中的燃煤源、扬尘源、机动车源贡献浓度时间序列与对应源成分谱(表8)中的Al、Si值相乘,获得重构的受体Si和Al浓度时间序列j1i、k1i(表9);将之与原始输入数据合并,即获得含有Si和Al的重构受体数据X1。
表8天津市燃煤源、扬尘源、机动车源源成分谱(g/g)
表9重构的受体Si Al浓度j1i、k1i(μg/m3)
第5步.将第4步中得到的第一次重构受体矩阵X1重新输入到正定因子矩阵分解模型(PMF)进行计算,得到新的因子谱和因子贡献,再次结合实测源成分谱反算受体Si和Al,分别获得Si和Al的第二次重构受体数据j2i、k2i以及第二次重构受体矩阵X2;
第6步.重复第1步到第5步,直至得到第n次重构受体数据jni、kni以及重构受体矩阵Xn满足限制条件:
式中,i代表第i个受体(即第i行),m为受体个数(受体矩阵行数),n为计算次数,p、q分别为限制条件。在本实施案例中,第5次迭代计算得到的Si、 Al浓度和第6次迭代计算得到的Si、Al浓度如表10所示。第5次和第6次重构得到的Si、Al浓度j5i、k5i和j6i、k6i分别满足限制条件:
式中,m=72(72条受体数据),n=6(第6次迭代),p=5,q=5(根据经验及受体总数设定);至此得到满足限制条件的第6次迭代结果重构受体矩阵X6。
表10重构的第5、6次受体Si Al浓度j5i、k5i和j6i、k6i(μg/m3)
Claims (5)
1.一种缺失组分迭代反演标定嵌套—PMF源解析算法,其特征在于所述方法包括:
第1步、利用在线监测仪器监测的颗粒物及其组分浓度,构建多组分受体矩阵X,输入到正定因子矩阵分解模型PMF;
第2步、选择因子个数,设置模型计算参数;
第3步、进行模型计算,提取因子,计算因子贡献;
第4步、结合实测源成分谱、因子成分谱和因子贡献,反算受体Si和Al,分别获得Si和Al的第一次重构受体数据j1i、k1i以及第一次重构受体矩阵X1;
第5步、将第4步中的重构受体矩阵X1重新输入到正定因子矩阵分解模型PMF进行计算,得到新的因子谱和因子贡献,再次结合实测源成分谱反算受体Si和Al,分别获得Si和Al的第二次重构受体数据j2i、k2i以及第二次重构受体矩阵X2。
第6步、重复上述第1步到第5步,直至得到第n次重构受体数据jni、kni以及重构受体矩阵Xn满足限制条件:
式中,i代表Xi矩阵中第i个受体,m为受体个数,n为迭代计算次数,p、q分别为限制条件参数。
2.如权利要求1所述的缺失组分迭代反演标定嵌套—PMF源解析算法,其特征在于其中在线数据的输入,是基于不同仪器监测的颗粒物浓度及其化学组分在线监测数据构成的模型输入数据,包括颗粒物浓度,水溶性离子,碳组分和元素浓度数据;
颗粒物浓度是指由颗粒物在线监测仪器测量的PM2.5浓度;水溶性离子由在线离子色谱分析仪测量,包括NH4 +、Na+、K+、Ca2+、Mg+、SO4 2-、NO3 -和Cl-;碳组分由半连续OC/EC仪器测量,包括OC和EC;元素由重金属在线分析仪监测,包括K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、As、Se、Ag、Cd、Sn、Sb、Ba、Au、Hg、Tl、Pb和Bi组分,但缺少重要的地壳标识组分Si和Al。
3.如权利要求1中所述的缺失组分迭代反演标定嵌套—PMF源解析算法,其特征在于所述的正定因子矩阵分解模型PMF,需要设定的参数包括组分的不确定性和因子个数,组分的不确定性设置方法如公式(1)或(2)所示;
若组分浓度≤最低检测限MDL,不确定性计算如下:
Unc=5/6*MDL (1)
若组分浓度>最低检测限MDL,不确定性计算如下:
式中,Unc表示组分的不确定性;Error Fraction是误差分数,根据具体的采样和分析情况来设定;concentration为组分浓度;
因子个数表示的是污染源的个数,根据需要观测点位的实际情况设定,且因子设定的个数小于输入数据中化学组分的数量。
4.如权利要求1所述的缺失组分迭代反演标定嵌套—PMF源解析算法,其特征在于使用正定因子矩阵分解模型PMF,根据输入受体数据以及相应参数设置,计算得到因子谱F与因子贡献矩阵G。
5.如权利要求1所述的缺失组分迭代反演标定嵌套—PMF源解析算法,其特征在于第4步中,反算受体Si和Al,获得含有Si和Al的重构受体数据,工作原理如公式(3)所示:
F0*G=X1 (3)
式中,F0是因子谱和实测源成分谱的结合,因子谱是第3步获得的,不含有Si和Al;G是第3步获得的因子贡献矩阵,X1是第一次重构的受体数据,其中包含了第一次重构的Si和Al受体数据j1i、k1i。
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