CN112614553B - 一种基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法 - Google Patents

一种基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法 Download PDF

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Abstract

一种基于化学动力学‑受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，涉及大气挥发性有机物领域，包括以下步骤：(1)在线数据的前处理及输入；(2)化学动力学参数的计算；(3)计算源排放初始VOCs及消耗VOCs浓度；(4)PMF/ME2模型参数设置：基础设置和源谱特征约束；(5)PTT‑PMF模型参数设置：基础设置和实测源成分谱设置；(6)计算源贡献：使用PMF/ME2模型和PTT‑PMF模型，两种模型结果互相验证。本发明提供的化学动力学‑受体模型融合源解析技术能实现因子分析模型计算过程中VOCs初始浓度转化的自动化，也能够弥补VOCs源成分谱缺失的情况，提高模型计算的准确性，实现了因子分析模型的自动化计算，具有很好的推广应用前景。

Description

一种基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析 方法
技术领域
本发明涉及大气挥发性有机物领域，具体涉及一种化学动力学-受体模型融合源解析技术。
背景技术
VOCs是对流层臭氧形成的关键前体物。随着我国工业化、城市化进程的加快，VOCs的排放也日益增加，大气中VOCs的污染问题已经较为突出。VOCs与氮氧化物(NOx)的光化学反应过程会破坏NO、NO2与O3的基本化学循环，从而导致环境中O3的累积，严重时会形成光化学烟雾，降低区域能见度，对人体和环境造成危害。因此，更多地了解挥发性有机化合物排放的特点，特别是来自人为来源的排放，可能有助于控制中国的O3污染。
VOCs由数千种化合物组成，不同VOCs物种的浓度水平、化学活性差异非常大，排放到环境空气后对臭氧浓度变化的影响也不尽相同。这种差异的原因与不同城市大气中VOCs的化学活性和反应动力学过程密切相关，例如VOCs在昼夜有着不同的化学反应机制；参与反应的自由基浓度不同；动力学参数不同以及VOCs在传输过程中的反应时长不一等。
基于VOCs的光化学反应和其在近地面O3生成中的作用，对环境大气中VOCs浓度特征、反应活性、时空分布、污染源解析以及其控制对策等方面进行研究显得非常重要。然而，目前受体模型纳入的数据多采用观测VOCs。实际上VOCs从污染源直接排放进入大气中，在到达采样点之前会有一部分经历一系列的反应而损失。相关研究表明，如果不考虑消耗，VOCs的排放量将被低估。因此，VOCs的化学损失可能会影响环境中VOCs来源的识别，必须结合动力学过程将其考虑在内。同时，在因子分析模型的计算过程主要是基于数学方法，不考虑数据本身的物理意义，这就使得计算的结果与实际情况有差别。另一方面，我国现有VOCs源成分谱研究之间不具有可比性，存在较大的局限，在一定程度上限制了VOCs源解析在受体模型方面的发展。因此想要得到更接近污染源排放的结果，目前的在线源解析技术无法实现真正的自动化。
发明内容
本发明的目的是解决当前基于在线监测数据与受体模型联用的在线源解析技术中，无法通过自动化方法得到更接近污染源排放的源解析结果的问题；基于较高时间分辨率测量仪器得到的在线监测数据，结合动力学过程分析，自动计算源排放初始VOCs浓度，纳入因子分析模型，提供了一种化学动力学-受体模型融合源解析技术。本发明通过提出的化学动力学-受体模型融合方法的VOCs来源解析技术，用反应速率常数k、VOCs在传输过程中的反应时间Δt以及参与反应的OH自由基浓度，自动计算VOCs初始浓度和消耗浓度，在此基础上，将初始浓度纳入PMF/ME2模型，并利用解析出的源成分谱作为PTT-PMF模型的实测源谱，对实测源谱中的标识组分固定后再进行拉伸计算，进而解析出VOCs初始浓度的源贡献及源成分谱，并互相验证，最终得到理想结果。
本发明提供的基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，采用的技术方案如下：
第1步：在线数据前处理；
基于不同在线仪器监测的高时间分辨率的气象污染物浓度及气象因素构成的模型输入前数据，具体包括如下：
(1)气态污染物包括：SO2、H2S、CO2、NO、NO2、NH3、CO、O3和54种VOCs的观测浓度(乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、2,2-二甲基丁烷、2,3-二甲基丁烷、环戊烷、异戊烷、正戊烷、甲基环戊烷、2-甲基戊烷、3-甲基戊烷、2,3-二甲基戊烷、2,4-二甲基戊烷、2,2,4-三甲基戊烷、2,3,4-三甲基戊烷、正己烷、环己烷、2-甲基已烷、3-甲基己烷、甲基环己烷、正庚烷、2-甲基庚烷、3-甲基庚烷、正辛烷、正壬烷、正癸烷、乙烯、丙烯、反-2-丁烯、1-丁烯、顺-2-丁烯、反-2-戊烯、1-戊烯、顺-2-戊烯、异戊二烯、1-己烯、苯、甲苯、乙苯、间-对二甲苯、苯乙烯、邻二甲苯、异丙苯、正丙苯、间-乙基甲苯、对-乙基甲苯、邻-乙基甲苯、1,2,3-三甲苯、1,2,4-三甲苯、1,3,5-三甲苯、间-二乙苯、对-二乙苯、乙炔)。其中六项常规气象污染物由在线监测仪器测量，O3浓度由紫外线吸收仪测量。
(2)气象数据包括：风速、风向、温度、湿度、降水、压力、能见度和太阳总辐射。气象参数使用在线自动分析仪监测仪检测。
第2步：化学动力学参数的计算；
(1)估算反应速率常数k：
输入不同VOCs物种的有关参数，根据阿伦尼乌斯表达式，VOCs的速率常数可以由等式(1)和(2)估算。对于烷烃，建议的温度依赖表达式是用三参数表达式(1)表示，烯烃、炔烃、芳香烃等多用等式(2)。
kOH＝ATne-B/T (1)
kOH＝Ae-B/T (2)
这里kOH是VOCs物种与OH自由基反应的速率常数，单位是(cm3·molecule-1·s-1)；A是Arrhenius常数，称为指前因子，单位与kOH相同，是cm3 molecule-1s-1；B是实验活化能Ea与摩尔气体常数R的比值，K；T代表环境温度，K；n是系数，一般取n＝2。注意：由于A、B都存在温度适用范围，故在本发明中超过该范围的温度分别用其上下限代替；对于没有查询到A、B值的，kOH用298K时的值代替。
(2)估算OH自由基浓度：
[OH]＝(0.0012O3+0.013)×2.46×107 (3)
这里[OH]是OH自由的浓度，单位是molecule/cm3；O3是指环境中检测到的O3浓度，单位是ppbv。
根据观测的太阳辐射量，定义了每个月的日间起始时间，由此分别估算了白天和夜间两种不同情况下的OH自由基浓度。在夜间，OH自由基浓度与O3呈线性关系；在白天，用等式(3)乘以小时系数(视每月日间的观测O3浓度而定)进行修正，计算每月的[OH]平均值。另一方面，综合考虑太阳光照的影响，对月均值进行二次修正后作为本月白天的OH自由基浓度。每天的前几个小时O3浓度很低，可能会影响等式(3)的结果，对此采用小时系数进行修正。
(3)估算反应时长Δt：
考虑VOCs的衰减率，假设源排放初始VOCs浓度＝1ppbv，采用k和OH的月均值参与计算，当观测浓度降至源排放初始浓度的90％及以上时，认为该物质反应完全。以24h为一个传输周期，反应时间不足白天总时长的，剩余反应时间按累计最大值计算；反之，反应时间超出白天总时长的不考虑。最终得到满足条件的反应时间Δt。
第3步：计算源排放初始VOCs及消耗VOCs浓度；
利用等式(4)，获得源排放初始VOCs浓度，而消耗VOCs浓度就等于初始VOCs与观测VOCs的差值。
[VOCi]M＝[VOCi]I×exp(-ki[OH]Δt) (4)
这里[VOCi]M是挥发性有机物中i物种的观测浓度，单位是ppbv；[VOCi]I是估算的挥发性有机物中i物种的源排放初始浓度，单位是ppbv；ki是物种i与OH自由基反应的速率常数，单位是(cm3·molecule-1·s-1)；[OH]是OH自由基的混合比，单位是(molecule·cm-3)；Δt是假设在24h内物种i与OH自由基的反应时间，单位是s。
第4步：设置PMF/ME2模型参数；
本发明使用的PMF/ME2受体模型是基于Multilinear Engine-2(ME2)计算平台的PMF模型，需要输入受体模型的参数包括输入数据的行、列数，提取的因子个数和模型计算的不确定性参数，模型计算之前，需要同时输入这四个必要参数。添加PMF/ME2模型的物理意义在于：将特征物种比值输入到PMF/ME2模型，能够反映实际源谱中的物理特征，使得提取的因子更具物理意义，在一定程度上加强了PMF的实际意义。本发明从物理意义角度出发，添加实际源谱中特征化合物比值为约束条件，使得计算出的结果更接近真实情况。
第5步：设置PTT-PMF模型参数；
本发明使用的PTT-PMF受体模型同样也是基于Multilinear Engine-2(ME2)计算平台的PMF模型，需要输入受体模型的参数包括基础设置(行、列数；选择因子个数；设置模型不确定性参数)；和实测源成分谱输入。此外，将PMF/ME2模型输出的源成分谱矩阵作为实测源成分谱纳入PTT-PMF模型，经过目标因子替换，得到初始的因子成分谱和因子贡献，用归一化的实测源谱和实际源贡献对其替换，得到初始计算结果。
第6步：计算源贡献；
基于等式(5)，以计算得到的源排放初始VOCs作为输入数据纳入PMF/ME2模型可得源贡献矩阵1，随之利用计算出的源成分谱纳入PTT-PMF模型，可得源贡献矩阵2，两种模型结果互相验证。
Figure BDA0002866800540000051
这里xij为第j种物种中测量的第i个样品浓度；gik是第k个源对第i个样品的贡献；fkj为来自第k个源的第j种物质的分数；eij为残差；p是因子的个数。
本发明的优点和有益效果：
本发明提供的化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，在计算过程中考虑化学动力学过程带来的影响，能通过自动化方法得到更接近污染源排放的源解析结果，提高模型计算效率的同时，使得因子分析模型的解析结果更加接近真实情况，具有很好的推广应用前景。
附图说明
图1示出了本发明融合源解析方法的整体流程图。
图2示出了本发明融合源解析方法的详细流程图。
具体实施方式
实施例1
由附图1和附图2可知，本实例利用在线监测数据和因子分析模型进行VOCs污染源识别的模型计算，具体步骤如下：
(1)在线数据前处理；
本发明基于不同在线仪器监测的高时间分辨率的气象污染物浓度及气象因素构成的模型输入前数据，所述的输入数据包括VOCs和O3的观测浓度。
仪器：利用气相色谱仪系统(配有一个光电离检测器和一个火焰电离检测器)测量VOCs浓度；利用紫外线吸收仪测量每小时臭氧浓度。
数据：从2018年1月1日0时至2018年12月31日23时连续采样，监测的数据时间分辨率为1小时，共获得有效受体数据7759条，包含乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、2,2-二甲基丁烷、2,3-二甲基丁烷、环戊烷、异戊烷、正戊烷、甲基环戊烷、2-甲基戊烷、3-甲基戊烷、2,3-二甲基戊烷、2,4-二甲基戊烷、2,2,4-三甲基戊烷、2,3,4-三甲基戊烷、正己烷、环己烷、2-甲基已烷、3-甲基己烷、甲基环己烷、正庚烷、2-甲基庚烷、3-甲基庚烷、正辛烷、正壬烷、正癸烷、乙烯、丙烯、反-2-丁烯、1-丁烯、顺-2-丁烯、反-2-戊烯、1-戊烯、顺-2-戊烯、异戊二烯、1-己烯、苯、甲苯、乙苯、间-对二甲苯、苯乙烯、邻二甲苯、异丙苯、正丙苯、间-乙基甲苯、对-乙基甲苯、邻-乙基甲苯、1,2,3-三甲苯、1,2,4-三甲苯、1,3,5-三甲苯、间-二乙苯、对-二乙苯、乙炔共54种VOCs物种。
(2)计算动力学参数；
本步骤考虑化学动力学对传输过程的影响，自动计算反应速率常数k、传输过程中的反应时间Δt以及参与反应的OH自由基浓度。
估算反应速率常数k：
输入不同VOCs物种的有关参数，根据阿伦尼乌斯表达式，VOCs的速率常数可以由等式(1)和(2)估算。对于烷烃，建议的温度依赖表达式是用三参数表达式(1)表示，烯烃、炔烃、芳香烃等多用等式(2)。
kOH＝ATne-B/T (1)
kOH＝Ae-B/T (2)
这里kOH是VOCs物种与OH自由基反应的速率常数，单位是(cm3·molecule-1·s-1)；A是Arrhenius常数，称为指前因子，单位与kOH相同，是cm3 molecule-1s-1；B是实验活化能Ea与摩尔气体常数R的比值，K；T代表环境温度，K；n是系数，一般取n＝2。注意：由于A、B都存在温度适用范围，故在本发明中超过该范围的温度分别用其上下限代替；对于没有查询到A、B值的，kOH用298K时的值代替。
估算OH自由基浓度：
[OH]＝(0.0012O3+0.013)×2.46×107 (3)
这里[OH]是OH自由的浓度，单位是molecule/cm3；O3是指环境中检测到的O3浓度，单位是ppbv。
分别估算了白天和夜间两种不同情况下的OH自由基浓度。在夜间，OH自由基浓度与O3呈线性关系；在白天，用等式(3)乘以小时系数(视每月日间的观测O3浓度而定)进行修正，计算每月的[OH]平均值。另一方面，综合考虑太阳光照的影响，对月均值进行二次修正后作为本月白天的OH自由基浓度。每天的前几个小时O3浓度很低，可能会影响等式(3)的结果，对此采用小时系数进行修正。最终结果如表1所示。
表1估算的OH自由基浓度
Figure BDA0002866800540000081
估算反应时长Δt：
考虑VOCs的衰减率，假设源排放初始VOCs浓度＝1ppbv，利用k和OH的值参与计算，当观测浓度降至源排放初始浓度的90％及以上时，认为该物质反应完全。以24h为一个传输周期，反应时间不足白天总时长的，剩余反应时间按累计最大值计算；反之，反应时间超出白天总时长的不考虑。最终得到满足条件的反应时间Δt，得到每种物种不同月份的反应时间。
(3)计算源排放初始VOCs及消耗VOCs浓度；
利用等式(4)，获得源排放初始VOCs浓度，而消耗VOCs浓度就等于初始VOCs与观测VOCs的差值。
[VOCi]M＝[VOCi]I×exp(-ki[OH]Δt) (4)
这里[VOCi]M是挥发性有机物中i物种的观测浓度，单位是ppbv；[VOCi]I是估算的挥发性有机物中i物种的源排放初始浓度，单位是ppbv；ki是物种i与OH自由基反应的速率常数，单位是(cm3·molecule-1·s-1)；[OH]是OH自由基的混合比，单位是(molecule·cm-3)；Δt是假设在24h内物种i与OH自由基的反应时间，单位是s。
(4)设置PMF/ME2模型输入参数；
输入设置如下：
基础设置：
行数：7759行；列数：31列；提取的因子个数：6；模型计算的不确定性参数：0.2082。
比值约束：在ME2平台计算过程中添加比值约束条件，异丁烷/正丁烷＝0.46(LPG)；异丁烷/正丁烷＝0.25(车辆排放)；异戊烷/正戊烷＝3(车辆排放)；异戊烷/正戊烷＝2.25(汽油蒸发)。
(5)设置PTT-PMF模型输入参数；
基础设置：
行数：7759行；列数：31列；提取的因子个数：6；模型计算的不确定性参数：0.2082。
实测源谱设置：输入PMF/ME2输出的源成分谱。PMF/ME2输出的源成分谱如表2所示。现将该源成分谱作为PTT-PMF的实测源成分谱数据。
表2 PTT-PMF模型的实测源成分谱
Figure BDA0002866800540000091
Figure BDA0002866800540000101
(6)计算源贡献：
基于等式(5)，以计算得到的源排放初始VOCs作为输入数据纳入PMF/ME2模型可得源贡献矩阵1，随之利用计算出的源成分谱纳入PTT-PMF模型，可得源贡献矩阵2，两种模型结果互相验证。
Figure BDA0002866800540000102
这里xij为第j种物种中测量的第i个样品浓度；gik是第k个源对第i个样品的贡献；fkj为来自第k个源的第j种物质的分数；eij为残差；p是因子的个数。

Claims (9)

1.一种基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，包括以下步骤：
(1)在线数据的前处理及输入；
(2)化学动力学参数的计算：考虑化学动力学对传输过程的影响，自动计算反应速率常数k、传输过程中的反应时间Δt以及参与反应的OH自由基浓度；
(3)计算源排放初始VOCs及消耗VOCs浓度：利用上述数据，经计算获得源排放初始VOCs混合比，而消耗VOCs浓度就等于初始VOCs与观测VOCs的差值；
(4)PMF/ME2模型参数设置：基础设置和源谱特征约束；
(5)PTT-PMF模型参数设置：包括基础设置和实测源成分谱设置；
(6)计算源贡献：以计算得到的源排放初始VOCs作为输入数据纳入PMF/ME2模型可得源贡献矩阵1，随之利用计算出的源成分谱纳入PTT-PMF模型，得源贡献矩阵2，两种模型结果互相验证；
步骤(5)是将PMF/ME2模型输出的源成分谱矩阵作为实测源成分谱纳入PTT-PMF模型，经计算得到初始的因子成分谱和因子贡献，用归一化的实测源谱和实际源贡献对其替换，得到初始计算结果；基础设置包括：行、列数；选择因子个数；设置模型不确定性参数。
2.根据权利要求1所述的基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，其特征在于：步骤(1)在线数据的前处理及输入：是利用在线监测仪器监测的VOCs浓度及气象参数，包括但不限于温度、太阳辐射，构建多组分在线数据，为模型输入数据做准备。
3.根据权利要求1所述的基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，其特征在于步骤(2)化学动力学参数的计算中：
估算反应速率常数k：输入不同VOCs物种的有关参数，根据阿伦尼乌斯表达式，VOCs的速率常数可以由等式(1)和(2)估算；
kOH＝ATne-B/T (1)
kOH＝Ae-B/T (2)
这里kOH是VOCs物种与OH自由基反应的速率常数，单位是(cm3·molecule-1·s-1)；A是Arrhenius常数，称为指前因子，单位与kOH相同；B是实验活化能Ea与摩尔气体常数R的比值，K；T代表环境温度，K；n是系数，一般取n＝2；
对于烷烃，建议的温度依赖表达式是用三参数表达式(1)表示，烯烃、炔烃、芳香烃用等式(2)；
估算OH自由基浓度：根据观测的太阳辐射量和O3浓度，分别估算了昼、夜两种不同情况下的OH自由基浓度；
[OH]＝(0.0012O3+0.013)×2.46×107 (3)
这里[OH]是OH自由的浓度，单位是molecule/cm3；O3是指环境中检测到的O3浓度，单位是ppbv；
估算反应时长Δt：考虑VOCs的衰减率，假设源排放初始VOCs浓度＝1ppbv，采用k和OH的月均值参与计算，当观测浓度降至源排放初始浓度的90％及以上时，认为VOCs物种反应完全；以24h为一个传输周期，反应时间不足白天总时长的，剩余反应时间按累计最大值计算；反之，反应时间超出白天总时长的不考虑，最终得到满足条件的反应时间Δt。
4.根据权利要求1所述的基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，其特征在于：步骤(4)是将特征物种比值输入到PMF/ME2模型，反映实际源谱中的物理特征，其中基础设置包括：行、列数；选择因子个数；设置模型不确定性参数；源谱特征约束是添加特征化合物比值作源谱特征约束。
5.根据权利要求1所述的基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，其特征在于：VOCs的观测数据用作输入数据的前处理。
6.根据权利要求1所述的基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，其特征在于：考虑影响VOCs化学动力学有关的参数因素，结合步骤(1)得到源排放初始VOCs混合比。
7.根据权利要求1所述的基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，其特征在于：将获得的源排放初始VOCs纳入受体模型。
8.根据权利要求1或4所述的基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，其特征在于：模型计算过程中考虑源谱特征，添加特征化合物比值为约束条件，增强解析结果的物理意义。
9.根据权利要求1所述的基于化学动力学-受体模型融合技术的VOCs来源解析方法，其特征在于：两种受体模型“串联”，前一模型PMF/ME2为后一模型PTT-PMF提供源成分谱，结果互相验证。
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