CN113569403B - 一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法 - Google Patents

一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种基于大气扩散‑辐射标准化的环境VOCs来源解析方法，属于挥发性有机物来源解析领域，包括以下步骤：步骤一、将大气扩散因素标准化：基于通风系数和观测期间通风系数平均值的计算，得到Cvc，i，用于降低不同扩散条件对VOCs观测浓度产生的影响；将化学转化因素标准化：基于所述Cvc，i的数据、太阳总辐射强度数据和观测期间太阳总辐射强度平均值的计算，得到CVCR，i，用于屏蔽因化学转化产生的影响；步骤二、将CVCR，i数据纳入PMF模型中计算：直接计算得到源贡献CFn，i′；步骤三、将源贡献CFn，i′进行计算：得到真实源贡献CFn，i。本发明的有益效果是能够屏蔽大气扩散和化学反应所造成的影响，准确体现VOCs排放源的变化，为源管控措施的设定提供依据。

Description

一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法
技术领域
本发明属于挥发性有机物来源解析领域，尤其是涉及一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法。
背景技术
地面臭氧能够对人类健康、环境空气质量和生态系统产生不利影响。同时其作为光化学烟雾的主要成分，在全球范围内引起越来越多的关注。近年来，我国臭氧污染问题日益突出，臭氧已成为影响我国空气质量的主要污染物之一。大气中的挥发性有机化合物(VOCs)是环境臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物。此前的研究表明，严格的短期控制措施可以显着降低VOCs排放和环境浓度，可以有效降低环境臭氧浓度。随着中国臭氧浓度的增加，之前的研究已经涉及过环境VOCs的来源解析和源控制效应，为制定更有效的控制策略奠定了基础。
环境VOCs的来源解析技术可用于识别潜在来源并定量计算其贡献，从而为制定更有效的污染控制措施提供基础。正矩阵分解(PMF)是广泛应用于环境VOCs的源解析模型之一。在PMF模型中，源信息是根据污染物成分变量的内部协方差从观测数据中提取的。然而，环境空气中的污染物浓度受到源排放、化学反应和大气扩散的综合影响，也就是说大气扩散和化学反应的变化可能会掩盖源排放的变化。
因此，为了更加准确地将环境VOCs浓度变化趋势归因于源排放的变化，应从实测数据中屏蔽大气扩散和化学反应造成的影响。大气扩散的影响可以通过使用通风系数标准化的源解析方法来实现，但这种方法多仅应用于PM2.5的源解析过程中。环境VOCs更容易受到太阳辐射等条件驱动发生化学反应，从而影响环境VOCs浓度。故如何构建方法，从实测数据中屏蔽大气扩散和化学反应造成的影响，使得PMF解析结果更加合理的反映排放源的影响变化是十分必要的。尽管如此，目前对于这一方面的相关研究尚缺乏。因此，为了更准确地进行VOCs来源解析，本发明基于传统PMF解析方法，构建一种新型的基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的缺点，提供一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法，能够屏蔽大气扩散和化学反应所造成的影响，准确体现VOCs排放源的变化，为源管控措施的设定提供依据。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤一、对VOCs的观测浓度数据进行标准化处理，用于屏蔽干扰因素；
1、将大气扩散因素标准化，用于降低不同扩散条件对VOCs观测浓度产生的影响：
基于VOCs的观测浓度、通风系数和观测期间通风系数平均值的计算，得到标准化后VOCs浓度的数据，即Cvc，i；
所述通风系数的计算公式为：
其中，VCi为时间区域i内的通风系数，单位为m2/s；
MLHi为该某一时间区间内的混合层高度，单位为m；
z为混合层高度内的任意高度，单位为m；
uz，i为在时间区间i内高度z处的风速，单位为m/s。
所述uz，i的计算公式为：
其中，uz，i为在时间区间i内高度z处的风速，单位为m/s；
u10，i为时间区间i内10米处的平均风速,单位为m/s；
z为混合层高度内的任意高度，单位为m；
α为风廓线幂指数。
当所述MLHi小于等于200m时，将公式(2)代入公式(1)进行推导可得：
当所述MLHi大于200m时，将公式(3)代入公式(1)进行推导可得：
得到所述标准化后VOCs浓度的计算公式为：
其中，Cvc，i为时间区间i内标准化后VOCs的浓度；
Ci为时间区间i内VOCs的观测浓度；
VCmean为观测期间的VC平均值。
通过所述公式(4)或所述公式(5)得到VCi，通过所述公式(6)进行标准化处理，得到Cvc，i。
2、将所述Cvc，i的数据进行标准化，用于屏蔽因化学转化产生的影响：
基于所述Cvc，i的数据、太阳总辐射强度数据和观测期间太阳总辐射强度平均值的计算，得到大气扩散标准化和太阳总辐射标准化后VOCs浓度的数据，即CVCR，i；
为对观测期间的太阳总辐射强度值进行标准化，时间段18:00～07:00内所观测的太阳总辐射强度值，均为所述时间段18:00～07:00内观测的太阳总辐射强度的平均值。
得到大气扩散标准化和太阳总辐射标准化后VOCs浓度的计算公式为：
其中，CVCR，i为时间区间i内经大气扩散标准化和太阳总辐射标准化后VOCs的浓度；
TSRi为时间区间i内的太阳总辐射强度，单位为W/m2；
TSRmean为观测期间的太阳总辐射强度平均值，单位为W/m2。
将所述步骤一得到的所述Cvc，i通过所述公式(7)进行标准化处理，得到CVCR，i。
步骤二、将所述CVCR，i数据纳入PMF模型中计算：直接计算得到源贡献CFn，i′，其中，Fn为第n个因子；i为某一时间周期或区间；
步骤三、将所述源贡献CFn，i′进行计算：得到真实源贡献CFn，i。
所述真实源贡献CFn，i的计算公式为：
其中，CFn，i′代表数据标准化后直接计算的源贡献；
CFn，i代表直接计算的源贡献与标准化系数的倒数计算后得到的贡献。
本发明具有的优点和积极效果是：
1、由于采用上述技术方案，基于通风系数，通过VOCs观测浓度与通风系数标准化系数的计算，对VOCs的观测浓度进行标准化，从而屏蔽不同扩散条件对VOCs观测浓度产生的影响。
2、基于太阳总辐射，通过标准化后VOCs浓度的数据与太阳总辐射标准化系数的计算，使标准化后VOCs浓度的数据，再次进行标准化，从而屏蔽化学转化因素对VOCs观测浓度产生的影响。
3、通过在PMF计算中加入标准化的中间步骤来屏蔽掉大气扩散和化学反应的影响。计算得到的源贡献相比于直接使用观测浓度数据来说更加能够反映VOCs排放源对环境VOCs浓度的影响。
4、将PMF计算所得的源贡献与通风系数标准化系数和太阳总辐射标准化系数进行反算，使其更加准确地体现VOCs排放源的变化，从而为源管控措施的制定提供依据。
附图说明
图1是本发明原理示意图，其中，X表示原始浓度矩阵；G表示源贡献矩阵；F表示源成分谱矩阵；VC*表示通风系数标准化系数；TSR*表示太阳总辐射标准化系数；DRN-PMF表示扩散和辐射标准化后计算的源解析结果；
图2是本发明源贡献日变化对比分析图，其中，ws表示风速；MLH表示混合层高度；T表示温度；RH表示相对湿度；TSR表示太阳总辐射；Ox表示大气氧化性；VC表示通风系数；DRN-PMF表示扩散和辐射标准化后计算的源解析结果；PMF表示基于直接观测数据的源解析结果；
图3是本发明研究期间每一时刻的风向玫瑰图，其中，Nighttime代表夜间，Frequency of counts by wind direction(％)代表根据风向计数的频率；wind spd代表风速；
图4是本发明不同污染源贡献的CBPF点图。
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明做进一步的说明。
如图1至图4所示，本实施例提供一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法，具体步骤如下：
步骤一、对VOCs的观测浓度数据进行标准化处理，用于屏蔽大气扩散因素和化学转化因素的影响；
1、将大气扩散因素标准化，用于屏蔽大气扩散因素对VOCs观测浓度的影响：
本发明中的大气扩散利用通风系数表征，通风系数(ventilation coefficient，VC)是基于混合层高度和风速相乘的积分计算，该计算公式来源于《南开大学学报》(自然科学版)“临汾市地形气象特征及大气自净能力分析”，通风系数的计算公式如下：
公式中，VCi—时间区域i内的通风系数，单位为m2/s；MLHi—该某一时间区间内的混合层高度，单位为m；z—混合层高度内的任意高度，单位为m。
其中，关于uz，i的计算公式，来源于《制定地方大气污染物排放标准的技术方法(GB/T 3840-1991)》，按幂指数关系换算到烟囱出口高度的平均风速，原公式如下：
当
公式中，Z1—相应气象站测风仪所在的高度，根据《地面气象观测规范风向和风速(GB/T 35227-2017)》中仪器安装的规定，风速感应器距地面高度不应低于10米，故本发明中采用距地面10米高处的风速进行计算。
根据上述原公式，uz，i的计算公式如下：
公式中，uz，i—在时间区间i内高度z处的风速，单位为m/s；u10，i—时间区间i内10米处的平均风速，单位为m/s；α—风廓线幂指数。
关于风廓线幂指数α，由《制定地方大气污染物排放标准的技术方法(GB/T 3840-1991)》中选取(详见表1所述)。
表1：各种稳定条件下的风廓线幂指数
下垫面 A B C D E、F
城市 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30
农村 0.07 0.07 0.10 0.15 0.25
当MLHi≤200时，将公式(2)代入公式(1)进行推导可得：
当MLHi＞200时，将公式(3)代入公式(1)进行推导可得：
计算观测期间VC的算数平均数，作为本次观测期间的VC平均值，将公式(4)或(5)所得的VCi除以观测期间的VC平均值，已得到通风系数标准化系数，再根据公式(6)的计算，得到标准化后VOCs浓度，即Cvc，i，从而降低不同扩散条件对观测浓度产生的影响。公式参考来源于文章“Dispersion Normalized PMF Provides Insights into the SignificantChanges in Source Contributions toPM2.5after the COVID-19Outbreak”。
大气扩散因素标准化的公式如下：
公式中，Cvc，i—时间区间i内标准化后VOCs浓度；Ci—时间区间i内VOCs的观测浓度；VCmean—观测期间的VC平均值。
2、基于标准化后VOCs浓度的数据，再进行化学转化因素的标准化，用于屏蔽化学反应因素的影响：
通过步骤一中，得到大气扩散标准化后VOCs的浓度(即Cvc，i)后，利用太阳总辐射(Total solar radiation,TSR)再次对大气扩散标准化后的VOCs浓度进行标准化，用于屏蔽因化学转化产生的影响。
因夜间18:00～次日清晨07:00，该时段内太阳总辐射强度条件弱，大部分时刻的总辐射值为零。在附图3中，根据天津市冬季日升日落的时间，18:00～06:00为夜间，07:00为日出，但07:00的太阳总辐射强度条件较弱，故也将07:00算入上述时段内。
进一步的，对观测期间的太阳总辐射强度值进行标准化，夜间18:00～次日清晨07:00内，所观测到的太阳总辐射强度值均为该时间段内(即18:00～07:00)太阳总辐射强度值的平均值，其他时间段的辐射值均为直接观测的太阳总辐射强度值。通过将太阳总辐射强度值除以观测期间的太阳总辐射强度平均值，得到太阳总辐射标准化系数，再通过公式(7)得到经大气扩散标准化后和太阳总辐射标准化后VOCs的浓度。
公式参考来源于文章“Dispersion Normalized PMF Provides Insights intothe Significant Changes in Source Contributions toPM2.5after the COVID-19Outbreak”
再次对大气扩散标准化后VOCs的浓度标准化的公式如下：
公式中，CVCR，i—时间区间i内经大气扩散标准化后和太阳总辐射标准化后VOCs的浓度；TSRi—时间区间i内的太阳总辐射强度，单位为W/m2；TSRmean—观测期间的太阳总辐射强度平均值，单位为W/m2。
步骤二：将大气扩散标准化和太阳总辐射标准化后VOCs的浓度数据，纳入PMF模型中计算；
PMF模型是一款较为成熟的源解析软件，通过将CVCR，i纳入PMF模型进行计算，得到大气扩散标准化后和太阳总辐射标准化后的浓度数据直接计算的源贡献CFn，i′。
其中，Fn—第n个因子(源)；i—某一时间周期或区间。
因得到的源贡献CFn，i′不是真实的源贡献，为得到真实的源贡献CFn，i，需除以标准化系数进行计算，标准化系数为标准化系数的倒数为故得到公式(8)。
公式中，CFn，i′—数据标准化后直接计算的源贡献；CFn，i—直接计算的源贡献与标准化系数的倒数计算后得到的贡献。
步骤三：将源贡献CFn，i′进行计算；
将标准化后的源贡献CFn，i′代入公式(8)中，对PMF模型计算的源贡献进行计算，得到CFn，i，即直接计算的源贡献cFn，i′与标准化系数的倒数计算后得到贡献，此时的源贡献CFn，i因标准化了大气扩散和化学转化的影响，可准确反映排放源的影响。
实施例1：
本发明以天津市津南区海河教育园区南开大学大气环境监测超级站2019年11月1日至2020年3月31日观测的挥发性有机物的数据为例。
步骤一、对VOCs的观测浓度数据进行标准化处理；
1、对大气扩散因素标准化处理：
获取天津市津南区海河教育园区南开大学大气环境监测超级站2019年11月1日至2020年3月31日观测的小时分辨率的挥发性有机物VOCs的浓度数据Ci，同时段小时分辨率的混合层高度数据MLHi和10m高处风速数据u10，i以及太阳总辐射强度数据TSRi。
对数据进行质控处理，首先利用公式(4)或(5)计算每一时刻对应的通风系数VCi，然后计算整个观测期间VCi的平均值VCmean，本实施例中，VCmean为2423.2m2/s，最后将小时分辨率VOC浓度数据通过公式(6)进行标准化处理，得到大气扩散标准化后的VOCs浓度Cvc，i。
2、基于大气扩散标准化后VOCs浓度的数据，再进行化学转化因素标准化处理：
由于观测期间18：00～07：00时段内太阳总辐射强度TSR的数据值极低且经常为0，因此，观测期间18：00～07：00时段内所有观测的太阳总辐射强度TSR的数据值均由这些时间段内(即18：00～07：00)平均的太阳总辐射强度的数据值所替换。
计算整个观测期间太阳总辐射强度的平均值TSRmean，本实施例中，TSRmean为185.5W/m2，将得到的Cvc，i通过公式(7)进行标准化处理，最终得到大气扩散和辐射标准化后的浓度数据CVCR，i。
步骤二：将CVCR，i纳入PMF模型进行计算；
将扩散和辐射标准化后的VOCs浓度数据CVCR，i纳入PMF模型进行计算并得到7个因子；通过标识性物种分别将7个因子识别为汽油挥发源、柴油挥发及溶剂使用混合源、天然气挥发源、机动车排放源、液化石油气挥发源、石化相关企业排放源和粉煤炉燃烧排放源，同时得到这7个因子的贡献CF1，i至CF7，i′。
步骤三：将标准化后的源贡献CF1，i′至CF7，i′进行计算；
通过公式(8)计算步骤二中PMF直接计算的7个因子的贡献CF1，i′至CF7，t得到贡献CF1，i至CF7，i，此时的源贡献因为标准化了大气扩散和化学转化的影响，更能准确的反映排放源的影响。
本发明的有益效果是：
基于方法可知：PMF的源解析结果主要是反映了源排放、大气扩散和化学转化的影响，而本发明的结果通过扩散和辐射标准化，主要反映了排放源的影响。
本发明将未经标准化的直接观测的VOC浓度数据Ci也纳入PMF模型进行计算，获得相同的7个因子并被识别，对应的源贡献用于与步骤三标准化所得的源解析结果进行比较，表2体现了PMF和DRN-PMF解析的不同排放源的贡献结果。
如附图2所示，对于汽油挥发源、柴油挥发及溶剂使用混合源来说：早上0-10点之间本发明方法(即DRN-PMF)的结果要明显高于PMF的结果。如附图3所示，基于图3的风向玫瑰图可知，0-10点主要盛行东南风，而观测点位东南方向为天津郊区且靠近渤海区域。东南区域相对较低的交通活动，导致汽油和柴油的影响较低，且来自海上相对洁净的空气使得PMF的结果明显减低，因为PMF的结果是受到大气扩散影响的。附图4所示，CBPF的点图也反映出汽油挥发源、柴油挥发及溶剂使用源主要来自北方和西北方向(即天津市区方向)的影响。另外，汽油挥发源8-10点PMF结果变化不大；此时间段源的排放是增加的，但由于化学转化的损耗，导致了PMF结果变化不明显；而DRN-PMF的结果表现出增加的趋势，反映出排放源的直接影响。以上分析可知，DRN-PMF的结果因为标准化了扩散和化学转化，能够准确的反映汽油挥发源、柴油挥发及溶剂使用源直接排放的影响。
对于液化石油气挥发源来说，图2至图4所示，0-10点DRN-PMF的结果也明显高于PMF的结果。0-10点主要盛行东南风，而观测点位东南方向为天津郊区且靠近渤海区域。来自东南方向相对洁净的空气使得PMF的结果明显减低，因为PMF的结果是受到大气扩散影响的。这说明DRN-PMF的结果高于PMF的结果是合理的。
对于机动车排放源来说，图2至图4所示，0-10时DRN-PMF源贡献高于PMF的源贡献，这是由于0-10时监测站风向以东南风为主；而机动车的使用和停放主要集中在西北方向的城区，如附图4所示，CBPF点图也表明机动车的影响主要是来自监测点周边和北方；0-10点盛行的相对洁净的东南风进一步降低机动车的影响，这是导致受到源、扩散和转化等影响的PMF计算结果要低于仅受排放源影响的DRN-PMF计算结果的原因。另外7-9点PMF和DRN-PMF的结果均明显增加，但PMF的增加幅度略低于DRN-PMF。主要是因为PMF的结果因为化学损耗而有所下降。以上分析可见，DRN-PMF的结果能够准确反映机动车直接排放的影响。
对于天然气挥发源来说，图2至图4所示，DRN-PMF和PMF贡献相差不大，这是由于使用天然气作为民用燃料的海河教育园区距离监测站较近，导致排放水平对污染物浓度水平的影响远远超过扩散和化学转化对污染物浓度水平的影响。
对于石化相关企业排放源来说，图2至图4所示，DRN-PMF解析出的源贡献整体明显低于PMF，这个现象在0-10时尤其明显。这是由于石化相关企业主要分布在监测站东南方向，而0-10时盛行的东南风导致东南方向石化企业对于监测点的影响明显增加，这是导致0-10点受到源、扩散和转化等影响PMF的计算结果显著高于仅受排放源的影响DRN-PMF计算结果的原因。另外，基于DRN-PMF计算结果的CBPF点图能够准确地反映出东南方向石化企业的显著影响；而PMF的结果则不能反映。以上也说明DRN-PMF结果更能准确反映源排放的影响。
对于粉煤炉燃烧排放源来说，图2至图4所示，DRN-PMF和PMF解析出的源贡献日变化趋势基本一致，但在0-5时和20-23时DRN-PMF结果低于PMF结果。这是由于粉煤炉主要分布在监测站的东南方向；0-5时和20-23时盛行的东南风使得东南方向粉煤炉排放源对于监测点的影响明显增加，图4的CBPF点图也反映出东南方向粉煤炉排放的显著影响；这是导致受到源扩散和转化等影响，PMF的计算结果高于仅受排放源影响DRN-PMF的计算结果的原因。以上也从侧面说明DRN-PMF的结果能够直接反映源排放的直接影响。
表2：PMF和DRN-PMF解析的不同排放源的贡献结果
综上，可以看出DRN-PMF的结果能够标准化扩散和化学转化的影响，更加准确的反映排放源的直接影响。通过本发明解析出7类源，并与未经标准化的源贡献变化趋势进行了对比，发现本发明使用的方法能够更加精确地解析排放源影响的变化。
以上对本发明的一个或多个实施例进行了详细说明，但所述内容仅为本发明的较佳实施例，不能被认为用于限定本发明的实施范围。凡依本发明申请范围所作的均等变化与改进等，均应仍归属于本发明的专利涵盖范围之内。

Claims (2)

1.一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法，其特征在于,包括如下步骤：
步骤一、对VOCs的观测浓度数据进行标准化处理，用于准确反应VOCs浓度的变化趋势；
步骤二、将标准化处理后的数据纳入PMF模型中计算，得到源贡献CFn，i′；
步骤三、将所述源贡献CFn，i′进行计算得到真实源贡献CFn，i；
所述标准化处理包括大气扩散因素标准化，所述大气扩散因素标准化具体为：根据混合层高度确定风速；通过获得所述风速，进行通风系数的计算；通过所述通风系数，进行大气扩散因素标准化计算；
确定所述风速具体为：
当所述混合层高度小于等于200m时，所述风速的计算公式为：
当所述混合层高度大于200m时，所述风速的计算公式为：
其中，uz，i为在时间区间i内高度z处的风速，单位为m/s；
u10，i为时间区间i内10米处的平均风速，单位为m/s；
z为混合层高度内的任意高度，单位为m；
α为风廓线幂指数；
通过获得所述风速，进行通风系数的计算，所述通风系数的计算公式为：
其中，VCi为时间区域i内的通风系数，单位为m2/s；
MLHi为该某一时间区间内的混合层高度，单位为m；
z为混合层高度内的任意高度，单位为m；
uz，i为在时间区间i内高度z处的风速，单位为m/s；
基于VOCs的观测浓度、所述通风系数、通风系数平均值的计算，得到标准化后VOCs浓度的数据Cvc，i，用于降低不同扩散条件对VOCs观测浓度产生的影响，所述大气扩散因素标准化的公式为：
其中，Cvc，i为时间区间i内标准化后VOCs的浓度；
Ci为时间区间i内VOCs的观测浓度；
VCmean为观测期间的VC平均值；
所述标准化处理还包括化学转化因素标准化，所述化学转化因素标准化具体为：基于所述大气扩散因素标准化的数据和太阳总辐射强度值，进行化学转化因素标准化计算；
所述化学转化因素标准化计算得到大气扩散标准化和太阳总辐射标准化后VOCs浓度的数据CVCR，i，用于屏蔽因化学转化产生的影响，所述化学转化因素标准化的计算公式为：
其中，CVCR，i为时间区间i内经大气扩散标准化和太阳总辐射标准化后VOCs的浓度；
TSRi为时间区间i内的太阳总辐射强度，单位为W/m2；
TSRmean为观测期间的太阳总辐射强度平均值，单位为W/m2；
所述步骤三具体为：将所述源贡献CFn，i′通过与标准化系数的倒数相计算得到真实源贡献CFn，i，用于屏蔽大气扩散和化学反应所造成的影响；
所述真实源贡献CFn，i的计算的公式为：
其中，CFn，i′代表数据标准化后直接计算的源贡献；
CFn，i代表直接计算的源贡献与标准化系数的倒数计算后得到的贡献。
2.根据权利要求1所述的一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法，其特征在于：所述太阳总辐射强度值的取值方法为：在时间段18:00～07:00内所观测的太阳总辐射强度值，均为所述时间段18:00～07:00内观测太阳总辐射强度的平均值，其他时段的太阳总辐射强度值均为直接观测所得。
CN202110836417.1A 2021-07-23 2021-07-23 一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法 Active CN113569403B (zh)

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