CN114544894A - 基于pmf模型的源解析不确定性分析方法及系统 - Google Patents
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Abstract
本发明公开的基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，包括以下步骤：利用数据采集模块获取受体样品中污染物浓度数据，构建浓度数据矩阵；构建受体样品不确定度数据矩阵；将浓度数据矩阵和不确定度数据矩阵导入至PMF模型，并运行；计算决定系数，通过决定系数评估测量值与预测值的拟合优度；通过运行BS和DISP，获取不确定性区间结果；改变模型参数，重复运行PMF模型，量化PMF模型不确定性，优化模型设置，得到最佳源解析方案；根据最佳源解析方案进行旋转运算，得到源解析最佳的各因子贡献率；本发明使用不确定性分析技术可进行误差估计，合理处理缺失值和异常值，有助于提高PMF模型的科学性和稳定性，大大提高了PMF源解析结果的可靠性。
Description
技术领域
本发明涉及环境污染物的来源解析的研究领域，特别涉及基于PMF模型的源解析不确定性分析方法及系统。
背景技术
PMF模型是目前常用的污染物源解析方法，它是一个多元因子分析工具，通过将输入模型的样品含量数据矩阵分解成因子贡献(G)和因子成分谱(F)两个矩阵，通过多线性多次迭代(ME)算法识别因子数量和因子贡献。PMF模型在给出污染源类别的同时，还能得出确切的污染源的贡献率，近年来被广泛应用于污染物源解析研究中。然而，PMF模型应用于地表水污染物源解析结果的不确定性分析鲜有报道；
虽然PMF模型被广泛应用于大气、水和土壤等环境介质中污染物的来源解析，然而模型的不确定性仍存在争议。
首先，样品数据误差可能会导致模型结果判断失误；其次，模型结构及其参数的选取也会影响模型结构的可靠性；并且，不同污染物的理化性质不同，其迁移扩散行为也不同，导致环境介质中污染物分布不均，从而不能严格满足受体模型关于受体与源之间的污染物呈质量平衡的假设，影响模型结果可信度。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的缺点与不足，提供基于PMF模型的源解析不确定性分析方法及系统，针对PMF模型源解析结果的随机性、模糊性和不确定性，提出了拟合优度分析法、拔靴法(BS)、替换法(DISP)和旋转运算等方法来进行误差估计，合理处理缺失值和异常值，有助于提高PMF模型的科学性和稳定性，大大提高了PMF源解析结果的可靠性，这里的PMF模型为正定矩阵因子分解模型。
本发明的第一目的在于提供基于PMF模型的源解析不确定性分析方法。
本发明的第二目的在于提供基于PMF模型的源解析不确定性分析系统。
本发明的第一目的通过以下的技术方案实现：
基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，包括以下步骤：
利用数据采集模块获取受体样品中污染物浓度数据，构建浓度数据矩阵；
构建受体样品不确定度数据矩阵；
将浓度数据矩阵和不确定度数据矩阵导入至PMF模型并运行，得到基础运行的污染源贡献率结果；
计算决定系数，通过决定系数评估测量值与预测值的拟合优度；
通过运行BS和DISP，获取不确定性区间结果，通过不确定性区间结果评估PMF模型；
改变模型参数，评估基础运行的污染源贡献率结果，量化PMF模型不确定性，优化模型设置，得到最佳源解析方案；
根据最佳源解析方案进行旋转运算，得到源解析最佳的各因子贡献率。
进一步地，所述浓度数据矩阵包括日期、污染物种类名称、浓度，并以污染物种类名称为列，以日期为行，构建浓度数据矩阵。
进一步地，所述计算受体样品不确定度数据矩阵，具体为：设定受体样品的种类不确定度包含取样误差和分析误差；
若监测项目浓度小于或等于元素测量仪器的方法检出限MDL，则不确定度Unc计算如下：
若监测项目浓度大于元素测量仪器的方法检出限MDL，则不确定度Unc计算如下：
其中，EF为测量结果不确定度的百分比，concentration为监测项目浓度。
进一步地，所述将浓度数据矩阵和不确定度数据矩阵导入至PMF模型并运行，得到基础运行的污染源贡献率结果，具体为：将“缺失值指示器”设置为“-999”，并选择用MDL中值替换物种，得到基础运行的污染源贡献率结果。
进一步地，所述运行PMF模型前，对浓度数据和不确定度数据进行分析，根据分析结果决定部分物种是否被排除或向下加权；
所述分析如下：根据信噪比强度设置物种所属类别，通过浓度散点图评估物种相关性，随机选取初始起点，设置因子个数后进行迭代计算：
式中，p为因子个数；i为第i个样品；j为第j种元素；Xij为i个样品j种元素浓度构成的i×j矩阵；Gik是因子k对每个样品i的贡献；Fkj是对于每个来源的物种分布；Eij为残差矩阵；Gik和Fkj的值被约束为正；
迭代计算公式的求解通过不确定度Unc以及非负性矩阵元素Gik、Fkj作为约束条件，设计目标函数Q，将目标函数最小化：
其中，m为样品数量；n为元素数量。
进一步地，所述计算决定系数，通过决定系数评估测量值与预测值的拟合优度，具体为：通过评估决定系数值的大小来检验拟合优度：
式中：
为站点i的预测值；yi为站点i的测量值；
为站点i的平均测量值；n为站点的数量，R2为决定系数；
测量值是通过采样、仪器检测出来的实测值；
预测值的计算公式如下：
其中，Gik、Fkj为非负性矩阵元素，p为因子个数。
进一步地，所述通过运行BS和DISP，获取不确定性区间结果，具体为：BS运行是通过重构样品不断计算估计值，即对原始数据进行重采样再多次运行PMF；DISP运行是通过依次扰动因子载荷矩阵F中的每个参数值后重复运行PMF；进而获取不确定性区间结果：
其中，m为样品数量；n为元素数量，Unc为不确定度，Eij为残差矩阵；
前述目标函数最小化是PMF基本运行结果Q值最小化，从每一批的运行结果中选一个Q值最小化的结果进行后续不确定性区间分析，所述每一批可设置运行20次、200次等。
获取的不确定性区间结果后续用于评估模型的稳健性和重现性。
进一步地，所述改变模型参数，具体为：改变因子个数和EF值。
进一步地，所述进行旋转运算，具体为：
通过旋转工具依次按照峰值0.5、-0.5、1.0、-1.0，-1.5进行旋转运算，得到源解析最佳的各因子贡献率。
本发明的第二目的通过以下技术方案实现：
基于PMF模型的源解析不确定性分析系统，包括：
数据采集模块，对监测点利用数据采集模块获取受体样品中污染物浓度数据，并构建浓度数据矩阵；
不确定度数据矩阵计算模块，用于计算受体样品不确定度数据矩阵；
PMF模型，用于将浓度数据矩阵和不确定度数据矩阵导入至PMF模型，并运行；
拟合优度评估模块，用于计算决定系数，并通过决定系数评估测量值与预测值的拟合优度；
不确定性区间结果计算模块，通过运行BS和DISP，获取不确定性区间结果；
模型优化模块，改变模型参数，重复运行PMF模型，量化PMF模型不确定性，优化模型设置，得到最佳源解析方案；
溯源分析模块，根据最佳源解析方案进行旋转运算，得到源解析最佳的各因子贡献率。
本发明的原理如下：拟合优度主要通过预测值和测量值的决定系数(R2)来进行评估，较大的R2表明PMF模型中的因子配置具有良好的稳健性。BS分析可以用于确定是否有部分样品数据不成比例地影响PMF的解决方案。BS误差区间包括随机误差、旋转模糊的影响。随机误差是由于样品数据信息获取过程中产生误差引起的。旋转模糊是由于存在无穷多个在许多方面与PMF解决方案按相似的解。也就是说，对于任意一对矩阵，这对矩阵的无限变化可以通过简单的旋转产生。由于PMF模型只有一个非负源贡献的限制，不可能限制这个旋转空间，因此BS误差估计是十分有必要的。DISP法是一种可以帮助研究者更详细地理解选定的解决方案的分析方法，它是通过依次扰动因子载荷矩阵F中的每个参数值，并重复运行PMF模型来得到因子载荷矩阵F中每个参数的不确定性估计，因此对参数的微小变化具有较强的敏感性。DISP误差区间包括旋转模糊的影响，但不包括数据中的随机误差影响。在评估以上误差估计后，应该深入探索旋转误差。旋转误差可通过调整参数，并多次运行Fpeak进行旋转运算。PMF模型经过旋转处理，减少了共线性源，可得到源解析最佳的各因子贡献率。
本发明与现有技术相比，具有如下优点和有益效果：
本发明的技术方案运用拟合优度分析法、拔靴法(BS)、替换法(DISP)和旋转运算等方法对正定矩阵因子分解模型的污染物定量源解析进行不确定性分析，即通过运行不同因子数情景方案、扰动因子载荷矩阵中的参数并重构样品计算估计值，量化模型结果误差，得到最佳环境污染物源解析方案，对环境污染物治理具有指导意义。本发明能够从参数角度识别影响模型模拟结果的关键因素，帮助对比分析类似于因子个数的敏感参数，对模型参数进行校准与验证，以期为选取较优、较稳定、较符合实际的正定矩阵因子分解模型参数提供参考，为全面和客观认识环境污染物来源、合理实施环境保护措施提供参考。
附图说明
图1为本发明所述基于PMF模型的源解析不确定性分析方法的流程图；
图2为本发明所述实施例1中PAHs源解析结果图；
图3为本发明所述基于PMF模型的源解析不确定性分析系统结构框图。
具体实施方式
下面结合实施例及附图对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。
实施例1：
基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，如图1所示，包括以下步骤：
利用数据采集模块获取受体样品中污染物浓度数据，构建浓度数据矩阵；
构建受体样品不确定度数据矩阵；
将浓度数据矩阵和不确定度数据矩阵导入至PMF模型并运行，得到基础运行的污染源贡献率结果；
计算决定系数，通过决定系数评估测量值与预测值的拟合优度；
通过运行BS和DISP，获取不确定性区间结果，通过不确定性区间结果评估PMF模型；
改变模型参数，评估基础运行的污染源贡献率结果，量化PMF模型不确定性，优化模型设置，得到最佳源解析方案；
根据最佳源解析方案进行旋转运算，得到源解析最佳的各因子贡献率。
具体如下：
步骤1：获取地表水悬浮颗粒物中污染物浓度数据矩阵，这里选择地表水悬浮颗粒物中16种优控PAHs浓度数据，包括萘(naphthalene，Nap)、苊烯(acenaphthylene，Acy)、二氢苊(acenaphthene，Ace)、芴(fluorene，Flu)、菲(phenanthrene，Phe)、蒽(anthracene，Ant)、荧蒽(fluoranthene，Fla)、芘(pyrene，Pyr)、
(chrysene，Chry)、苯并[a]蒽[benzo(a)anthracene，BaA]、苯并[b]荧蒽[benzo(b)fluoranthene，BbF]、苯并[k]荧蒽[benzo(k)fluoranthene，BkF]、苯并[a]芘[benzo(a)pyrene，BaP]、二苯并[a,h]蒽[dibenzo(a,h)anthracene，DahA]、茚苯[1,2,3-cd]芘[indeno(1,2,3-cd)pyrene，InP]和苯并[ghi]苝[benzo(ghi)perylene，BghiP]；
进一步地，所述受体样品可以为地表水中悬浮颗粒物，但不仅限于地表水中悬浮颗粒物，还包括土壤、地表水、大气等环境介质；
浓度矩阵以PAHs种类名称为列，以日期为行，每一行都有标题，不输入单位，确保没有空白单元格。
步骤2：计算受体样品不确定度数据矩阵；
样品种类的不确定度应包括取样和分析误差等误差。对于一些数据集，分析实验室或报告机构提供每个值的不确定度。然而，不确定度并不总是被报告的，当它们无法得到时，必须计算不确定度。如果浓度小于或等于元素测量仪器的方法检出限(MDL)，则使用MDL的固定分数计算不确定度(Unc)：
即：若监测项目浓度小于或等于元素测量仪器的方法检出限MDL，则不确定度Unc计算如下：
若监测项目浓度大于元素测量仪器的方法检出限MDL，则不确定度Unc计算如下：
其中，EF为测量结果不确定度的百分比，concentration为监测项目浓度，这里的不确定度是输入文件“uncertainty data file”。
步骤3：将浓度数据矩阵和不确定度数据矩阵导入至PMF模型，并运行；
在“数据文件”屏幕上的“输入文件”框中指定“缺失值指示器”。将“缺失值指示器”设置为“-999”，并选择用MDL中值替换物种。
在运行PMF模型前，对浓度数据和不确定度数据进行分析，根据分析结果决定部分物种是否被排除或向下加权，例如，由于增加的不确定性、低信噪比或异常值；
所述分析如下：根据信噪比(S/N)强度设置物种所属类别，通过浓度散点图评估物种相关性，随机选取初始起点，设置因子个数后进行迭代计算：
式中，p为因子个数；i为第i个样品；j为第j种元素；Xij为i个样品j种元素浓度构成的i×j矩阵；Gik是因子k对每个样品i的贡献；Fkj是对于每个来源的物种分布；Eij为残差矩阵；Gik和Fkj的值被约束为正；
迭代计算公式的求解通过非负性矩阵元素Gik、Fkj作为约束条件，设计目标函数Q，将目标函数最小化：
步骤4：通过计算决定系数(R2)评估测量值与预测值的拟合优度；
具体为：
式中：
为站点i的预测值；yi为站点i的测量值；
为站点i的平均测量值；n为站点的数量，R2为决定系数；
预测值的计算公式如下：
其中，Gik、Fkj为非负性矩阵元素，p为因子个数。
步骤5：通过运行BS和DISP，获取不确定性区间结果，具体为：
这里的不确定性为输出结果，指“Uncertainty analysis”
步骤6：通过改变因子个数和EF值参数，重复运行PMF模型，量化PMF模型不确定性，优化模型设置，得到最佳源解析方案。
步骤7：旋转运算：所述进行旋转运算，具体为：
通过旋转工具依次按照峰值0.5、-0.5、1.0、-1.0，-1.5进行旋转运算，减少共线性源，得到源解析最佳的各因子贡献率。
以上显示了本发明的原理，也验证了本发明的有效性，改进后的环境污染物源解析方法提高了PMF源解析结果的稳定性和可靠性，PAHs源解析结果图如图2所示。具体而言，相比于单一地使用PMF基础运行结果，本发明方法可以通过运行不同因子数情景方案、扰动因子载荷矩阵中的参数并重构样品计算估计值，量化模型结果误差，得到最佳环境污染物源解析方案，对水体PAHs治理具有指导意义。
实施例2：
基于PMF模型的源解析不确定性分析系统，如图3所示，包括：
数据采集模块，对监测点利用数据采集模块获取受体样品中PAHs浓度数据，并构建浓度数据矩阵；
不确定度数据矩阵构建模块，用于构建受体样品不确定度数据矩阵；
PMF模型，用于将浓度数据矩阵和不确定度数据矩阵导入至PMF模型，并运行；
拟合优度评估模块，用于计算决定系数，并通过决定系数评估测量值与预测值的拟合优度；
不确定性区间结果计算模块，通过运行BS和DISP，获取不确定性区间结果；
模型优化模块，改变模型参数，重复运行PMF模型，量化PMF模型不确定性，优化模型设置，得到最佳源解析方案；
溯源分析模块，根据最佳源解析方案进行旋转运算，得到源解析最佳的各因子贡献率。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，其特征在于，包括以下步骤：
利用数据采集模块获取受体样品中污染物浓度数据，构建浓度数据矩阵；
构建受体样品不确定度数据矩阵；
将浓度数据矩阵和不确定度数据矩阵导入至PMF模型并运行，得到基础运行的污染源贡献率结果；
计算决定系数，通过决定系数评估测量值与预测值的拟合优度；
通过运行BS和DISP，获取不确定性区间结果，通过不确定性区间结果评估PMF模型；
改变模型参数，评估基础运行的污染源贡献率结果，量化PMF模型不确定性，优化模型设置，得到最佳源解析方案；
根据最佳源解析方案进行旋转运算，得到源解析最佳的各因子贡献率。
2.根据权利要求1所述的基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，其特征在于，所述浓度数据矩阵包括日期、污染物种类名称、浓度，并以污染物种类名称为列，以日期为行，构建浓度数据矩阵。
3.根据权利要求1所述的基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，其特征在于，所述构建受体样品不确定度数据矩阵，具体为：设定受体样品的种类不确定度包含取样误差和分析误差；
若监测项目浓度小于或等于元素测量仪器的方法检出限MDL，则不确定度Unc计算如下：
若监测项目浓度大于元素测量仪器的方法检出限MDL，则不确定度Unc计算如下：
其中，EF为测量结果不确定度的百分比，concentration为监测项目浓度。
4.根据权利要求1所述的基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，其特征在于，所述将浓度数据矩阵和不确定度数据矩阵导入至PMF模型并运行，得到基础运行的污染源贡献率结果，具体为：将“缺失值指示器”设置为“-999”，并选择用MDL中值替换物种，得到基础运行的污染源贡献率结果。
5.根据权利要求4所述的基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，其特征在于，所述运行PMF模型前，对浓度数据和不确定度数据进行分析，根据分析结果决定部分物种是否被排除或向下加权；
所述分析如下：根据信噪比强度设置物种所属类别，通过浓度散点图评估物种相关性，随机选取初始起点，设置因子个数后进行迭代计算：
式中，p为因子个数；i为第i个样品；j为第j种元素；Xij为i个样品j种元素浓度构成的i×j矩阵；Gik是因子k对每个样品i的贡献；Fkj是对于每个来源的物种分布；Eij为残差矩阵；Gik和Fkj的值被约束为正；
迭代计算公式的求解通过不确定度Unc以及非负性矩阵元素Gik、Fkj作为约束条件，设计目标函数Q，将目标函数最小化：
其中，m为样品数量；n为元素数量，Unc为不确定度。
6.根据权利要求1所述的基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，其特征在于，所述计算决定系数，通过决定系数评估测量值与预测值的拟合优度，具体为：通过评估决定系数值的大小来检验拟合优度：
式中：
为站点i的预测值；yi为站点i的测量值；
为站点i的平均测量值；n为站点的数量，R2为决定系数；
测量值是通过采样、仪器检测出来的实测值；
预测值的计算公式如下：
其中，Gik、Fkj为非负性矩阵元素，p为因子个数。
7.根据权利要求1所述的基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，其特征在于，所述通过运行BS和DISP，获取不确定性区间结果，通过不确定性区间结果评估PMF模型，具体为：
BS运行是通过重构样品不断计算估计值，即对原始数据进行多次重采样再运行PMF；DISP运行是通过依次扰动因子载荷矩阵F中的每个参数值后重复运行PMF；进而获取不确定性区间结果：
其中，m为样品数量；n为元素数量，Eij为残差矩阵，Unc为不确定度。
8.根据权利要求1所述的基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，其特征在于，所述改变模型参数，具体为：改变因子个数和EF值。
9.根据权利要求1所述的基于PMF模型的源解析不确定性分析方法，其特征在于，所述进行旋转运算，具体为：
通过旋转工具依次按照峰值0.5、-0.5、1.0、-1.0，-1.5进行旋转运算，得到源解析最佳的各因子贡献率。
10.基于PMF模型的源解析不确定性分析系统，其特征在于，包括：
数据采集模块，对监测点利用数据采集模块获取受体样品中污染物浓度数据，并构建浓度数据矩阵；
不确定度数据矩阵构建模块，用于构建受体样品不确定度数据矩阵；
PMF模型，用于将浓度数据矩阵和不确定度数据矩阵导入至PMF模型，并运行；
拟合优度评估模块，用于计算决定系数，并通过决定系数评估测量值与预测值的拟合优度；
不确定性区间结果计算模块，通过运行BS和DISP，获取不确定性区间结果；
模型优化模块，改变模型参数，重复运行PMF模型，量化PMF模型不确定性，优化模型设置，得到最佳源解析方案；
溯源分析模块，根据最佳源解析方案进行旋转运算，得到源解析最佳的各因子贡献率。
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