CN108680473A - 一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，涉及大气颗粒物源解析领域。该方法结合了KNN分类器和CMB源解析模型，充分利用了污染源的单颗粒质谱信息和环境受体单颗粒质谱特征以及粒径信息，能够快速求解出颗粒物一次排放源及二次排放源对单个环境受体颗粒的贡献，并可获得高时间分辨率和高粒径分辨率的精细化源解析结果，具有良好的推广应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及大气颗粒物源解析领域，具体涉及到应用单颗粒气溶胶质谱仪进行大气颗粒物精细化源解析方法。
背景技术
颗粒物浓度增加是灰霾等污染过程产生的主要内在因素，在不利的气象条件下，由PM2.5污染引发的某些域性重灰霾持续时间可长达数天(5～10天)，持续的重污染过程也成为城市环境空气质量、大气能见度和居民人体健康的重大威胁。对于重污染天气，应急预案的制订应该基于科学分析和污染源解析，找准城市重污染形成的根源和关键环节。这就需要我们对重污染过程成因快速进行精确解析和对颗粒物来源进行快速、准确溯源，为重污染天气的应急预案提供科学依据，从而有效控制城市颗粒物污染尤其是重污染过程中的颗粒物。
大气颗粒物源解析能为制定城市大气颗粒物污染控制对策提供不可缺少的科学依据，根据源解析结果，能帮助环境决策者们提出更具有针对性、科学性和合理性的颗粒物污染防治政策。传统的基于受体模型的颗粒物源解析是通过滤膜采样、离线分析技术进行分析的。这种长时间、低时间分辨率(一般为24小时)的分析技术不能满足在较短时间内取得足够的样品来解析污染源对颗粒物的影响。单颗粒质谱技术相对于传统颗粒物的分析方法具有许多独特的优势。首先，单颗粒质谱采用实时进样技术，无需对分析的样品进行复杂的前处理。其次，能同时分析单颗粒的大小及对应的化学组成。此外，单颗粒质谱使用高能激光作为电离源，能够对几乎所有种类的颗粒进行解析电离。总而言之，在线颗粒物引入技术结合质谱快速分析的特点，使得单颗粒质谱技术的分析速度极快，一般一个颗粒从进样到全面分析结束所需要的时间在几十毫秒以内，在常规大气环境条件下，获得具有统计学意义的大量单颗粒数据仅需10min甚至更短。因此单颗粒气溶胶质谱仪能够同时获得颗粒物化学组分信息和粒径信息。单颗粒检测技术是对大气气溶胶的单个粒子进行分析，能够直接说明大气中不同组成的气溶胶的混合情况，继而能够帮助我们回答许多与气溶胶辐射相关难题。获取单颗粒的信息对于研究气溶胶至关重要，单颗粒的粒径与化学组成可以用来分析颗粒来源以及它在大气中的演化。
目前国内外也有一些研究应用单颗粒质谱技术进行来源解析的研究。研究方向主要包括：1)利用ART-2a神经网络算法或者其他通过相似度比对的方法，通过将受体颗粒物谱图和污染源特征谱图进行比从而对环境受体进行来源分类。该方法的主要问题在于将新鲜排放的一次源和老化的一次源都归入一次源排放，从而影响对于二次源的求解；2)利用PMF模型对单颗粒质谱数据进行运算分析，对得到的因子进行源识别，从而解析各污染源的贡献。该方法的主要问题是难以将污染源单颗粒质谱特征充分考虑，使得解析的因子物理意义不够明确；3)利用单颗粒质谱获取的环境颗粒物类别特征，结合其时间变化趋势、粒径分布特征及周边污染源真实分布情况，对颗粒物类别的来源进行分析。该方法的主要问题在于不能定量化污染源的贡献，并且仅适用于具有特殊污染源的区域。因此目前亟需一种新的应用单颗粒气溶胶质谱技术进行源解析的模型，能够实现对污染源单颗粒质谱特征的充分利用并且可以求解出二次源的贡献。
发明内容
本发明的目的是解决现在单颗粒源解析算法对污染源单颗粒质谱特征利用不充分、并且难以求解二次源贡献的问题，基于KNN分类器和CMB模型，提出了一种新的单颗粒源解析算法。本发明通过对污染源单颗粒质谱特征进行研究，总结规律，首次采用KNN分类器和CMB模型相结合的方法，实现对单个颗粒的多个污染源的贡献进行求解，并通过数据统计手段最终获得高时间分辨率、高粒径分辨率的精细化源解析结果。
本发明提供的一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，采用的技术方案如下：
第1步、构建污染源单颗粒质谱综合谱库。包括污染源单颗粒质谱谱库和污染源特征质谱谱库。
将使用单颗粒气溶胶质谱仪所采集的各污染源大量单颗粒质谱数据构成污染源单颗粒质谱谱库，并利用kmeans聚类手段提取各污染源P的特征质谱{P1，P2……Pn}，这些特征质谱包含了该污染源P的所有质谱信息，并组成污染源特征质谱谱库。数据包括m/z-1～-250和m/z 1～250的峰面积值。
Kmeans算法是一种经典的聚类算法，该算法主要是将样本按照相似度聚集到K个聚簇当中，最终簇内相似度高，簇间相似度低。主要过程如下：首先随机初始化k各样本作为K个簇初始质心；然后将所有样本指派到最相似的簇，重新计算每个簇的质心；重复上述指派过程直到停止条件被满足。通常采用平方误差准则及最大迭代次数限制作为停止条件。最大迭代次数条件与数据集的大小和聚集程度相关，平方误差定位如公式(7)所示。
其中，p是样本空间中的样本，ci是簇Ci(Cluster)的质心(centroid)。
第2步、找到某环境受体单颗粒X所属污染源范围P。包括二次源(包括二次硫酸源和二次硝酸源)和一次源(包括燃煤源、机动车源、生物质燃烧源、扬尘源等)。
本研究假设一个环境受体只有三种可能的来源，一种是污染源新鲜排放的，称为新鲜一次源排放颗粒；第二种是一次源排放颗粒在环境空气中发生了氧化在其表面覆盖二次源，称为老化一次源；第三种是在环境中自发生成的纯二次源，成为纯二次源。
使用KNN分类器和污染源单颗粒质谱谱库对X所属污染源类别P进行预测，判断X属于纯二次源还是一次源(新鲜排放或老化)。如果X属于纯二次源则不进入如下两步，如果属于一次源，则继续进行第3步。
KNN算法是一种经典的分类算法。该算法主要是从带分类样本最近的K个样本中得出其分类结果。主要过程是：将所有训练样本存放n维模式空间中；对于待分类样本，搜索该模式空间，根据样本临近性找出最近的K个训练样本恩，作为其K近邻；最后根据K近邻采用某种投票策略预测待分类样本类型。本研究中样本的临近性用欧几里得距离进行度量，计算公式如(2)所示。
第3步、进一步分析环境受体X所属污染源P中的特征Pi。使用KNN分类器和污染源特征质谱谱库对X在源类P中所属的特征质谱类别Pi进行预测。
第4步、求解Pi和二次源对X的贡献值。使用CMB算法求解Pi、二次硫酸源和二次硝酸源对X的贡献值。
CMB模型是基于以下假设，根据质量平衡原理建立起来的。(2)可以识别出对环境受体中大气颗粒物有明显贡献的所有污染源，并且各源类所排放的颗粒物的化学组成有明显差别；(2)各源类所排放的颗粒物化学组分相对稳定，化学组分之间无相互影响；(3)各源类所排放的颗粒物之间没有相互作用，在传输过程中的变化可以被忽略；(4)所有污染源成分谱是线性无关的；(5)污染源种类低于或等于化学组分种类；(6)测量的不确定度是随机的、符合正态分布。那么受体上测量的总物质浓度C就是每一源类贡献浓度值的线性加和，CMB原理如公式(3)所示：
其中C—受体大气颗粒物的总质量浓度，μg/m3；
Sj—每种源类贡献的质量浓度，μg/m3；
J—源类的数目，J＝1，2……J。
如果受体颗粒物上的元素i的浓度为Ci，那么公式(3)可以写成：
式中：Ci—受体大气颗粒物中元素i的浓度测量值，μg/m3；
Fij—第j类源的颗粒物中元素i的含量测量值，％；
Sj—第j类源贡献的浓度计算值，μg/m3；
J—源类的数目，j＝1,2……J；
I—元素的数目，i＝1,2……I；
本研究中利用CMB模型求解Pi和二次硫酸源和二次硝酸源对于某受体单颗粒质谱数据X的贡献。本研究中选用最小二乘法求解上述公式。最小二乘法(又称最小平方法)是一种数学优化技术。它通过最小化误差的平方和寻找数据的最佳函数匹配。利用最小二乘法可以简便地求得未知的数据，并使得这些求得数据与实际数据之间误差的平方和为最小。用函数表示为：
其中yi6表示预测值，由ωxi+β求得，yi表示真实值
使误差(所谓误差，是观察值与实际真实值的差量)平方和达到最小以寻求估计值的方法，就叫做最小二乘法，用最小二乘法得到的估计，叫做最小二乘估计。但是在本研究中需保证求解的各源类贡献是非负的，因此在损失函数中加入额外的惩罚项：
其中，可以看出，当ai为负数时，其绝对值越大，惩罚项越大，当ai为正数或0时，惩罚项为0。
因此，加入惩罚项后的最小二乘法损失函数为：
本发明的优点和有益效果：
与其他单颗粒源解析算法相比，本发充分利用了污染源的质谱特征，能同时求解一次源和二次源对单个环境受体的贡献。通过对所获得的单颗粒源解析结果的统计，可获得高时间分辨率和高粒径分辨率的源解析结果，实现精细化源解析，便于应用单颗粒气溶胶质谱技术进行源解析技术的推广应用。
附图说明：
图1示出了一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法(KNNCMB)的流程图。
图2为使用kmeans算法提取的供热站的特征质谱谱图。
图3为使用kmeans算法提取的燃煤电厂的特征质谱谱图。
图4为供热站各特征质谱粒径分布规律。
图5为燃煤电厂各特征质谱粒径分布规律。
图6(a-e)为污染源特征质谱谱库。
图7为2017年1月份颗粒物源解析结果个数变化。
图8为2017年1月份源解析结果粒径分布变化。
图9为2017年1月份源解析结果在不同颗粒物浓度范围和湿度范围的比对。
图10为2017年6月份颗粒物源解析结果个数变化。
图11为2017年6月份源解析结果粒径分布变化。
图12为2017年6月份源解析结果在不同颗粒物浓度和风速范围的比对。
图13为2017年6月份源解析结果在不同湿度范围和风速范围的比对。
具体实施方式
实施例1：
本实施例利用2017年1月份采集的环境受体单颗粒数据和用单颗粒气溶胶质谱仪采集的污染源质谱数据，利用KNNCMB模型对环境受体的来源贡献进行解析，并通过结合气象条件(相对湿度、风速)和污染水平(PM2.5浓度)的变化来评估方法的可行性和科学性。图1为技术路线图，具体步骤如下：
1.构建污染源单颗粒质谱综合谱库。所述的污染源单颗粒质谱综合谱库包括包括污染源单颗粒质谱谱库和污染源特征质谱谱库。
(1)污染源单颗粒质谱谱库的构建
使用单颗粒气溶胶质谱仪采集各污染源类(扬尘源、生物质燃烧源、燃煤电厂、供热站燃煤、机动车尾气等)、并从环境受体中提取纯硫酸颗粒和纯硝酸颗粒的质谱谱图共同构成污染源单颗粒质谱谱库。数据包括所有单颗粒的m/z-1～-250和m/z 1～250的峰面积值。
(2)污染源特征质谱谱库的构建
针对上述污染源单颗粒质谱谱库中包含的每一个污染源的大量单颗粒质谱数据，利用kmeans聚类手段提取各污染源P的特征质谱{P1，P2……Pn}，这些特征质谱包含了该污染源P的所有质谱信息。将所有污染源的特征质谱共同构成污染源特征质谱谱库。数据包括各特征质谱的m/z-1～-250和m/z 1～250的峰面积值。
以燃煤电厂和供热站为例，使用kmeans聚类算法获得的两个污染源的特征质谱如图2和图3所示，并且它们特征质谱粒径分布规律如图4和图5所示。所构建的污染源特征质谱谱图如图6所示。
2.使用SPAMS单颗粒气溶胶质谱仪在天津市津南区进行环境受体监测，监测时间为2017年1月1日至10日，获得环境受体单颗粒质谱数据集命名为X。
3.使用KNNCMB算法，利用污染源单颗粒质谱综合谱库，对受体单颗粒数据集X进行来源解析。颗粒物个数结果时间变化趋势如图7所示。各污染源源解析结果的粒径分布如图8所示。
4.评估源解析结果。
把步骤3获得的源解析结果按照不同PM2.5污染水平、不同环境相对湿度水平进行统计，结果如图9所示。随着PM2.5污染水平的升高，二次源(二次硫酸源和二次硝酸源)占比升高，而机动车源占比降低，这与冬季雾霾期间情况相近。在PM2.5污染水平>100μg/m3时，随着相对湿度水平的增加，二次源占比也显著增加。
实施例2：
本实施例利用2017年6月10日～20日采集的环境受体单颗粒数据和使用单颗粒气溶胶质谱仪采集的污染源质谱数据，利用KNNCMB模型对环境受体的来源贡献进行解析，并通过结合气象条件(相对湿度、风速)和污染水平(PM2.5浓度)的变化来评估方法的可行性和科学性。参见附图1技术路线图，具体步骤如下：
1.构建污染源单颗粒质谱综合谱库。所述的污染源单颗粒质谱综合谱库包括包括污染源单颗粒质谱谱库和污染源特征质谱谱库。同案例1相同。
2.使用SPAMS单颗粒气溶胶质谱仪进行环境受体监测，监测时间为2017年6月10日至20日，获得环境受体单颗粒质谱数据集命名为X。
3.使用KNNCMB算法，利用污染源单颗粒质谱综合谱库，对受体单颗粒数据集X进行来源解析。颗粒物个数结果时间变化趋势如图10所示。各污染源源解析结果的粒径分布如图11所示。
4.评估源解析结果。
把步骤3获得的源解析结果按照不同PM2.5污染水平、不同环境相对湿度水平进行统计，结果如图12所示。随着PM2.5污染水平的升高，二次源(二次硫酸源和二次硝酸源)占比略有升高，机动车源占比也略有增高。随着相对湿度水平的增加，二次源占比也显著增加；将源解析结果按照不同相对湿度水平和风速水平进行统计，结果如图13所示。在相对湿度水平低于50％时，随着风速增大扬尘源贡献略有增高。
Claims (7)
1.一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于所述方法包括：
第1步、构建污染源单颗粒质谱综合谱库；
第2步、找到某环境受体单颗粒X所属污染源范围P；
第3步、进一步分析环境受体单颗粒X所属污染源P中的特征Pi；
第4步、求解Pi和二次源对环境受体单颗粒X的贡献值。
2.如权利要求1所述的应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于：所述的污染源单颗粒质谱综合谱库，是指通过用单颗粒气溶胶质谱仪采集而获得大量污染源单颗粒质谱数据，并利用kmeans聚类算法提取各源类的特征质谱，它们共同构成污染源单颗粒质谱综合谱库。数据包括m/z-1～-250和m/z 1～250上的峰面积值。
3.如权利要求1中所述的应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于：所述的找到某环境受体单颗粒X所属污染源范围P，是使用KNN分类器对环境受体X的所属源类P进行预测，需要输入的数据包括污染源单颗粒质谱综合谱库和环境受体X的质谱图。
4.如权利要求1中所述的应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于：所述的进一步分析环境受体X所属污染源P中的特征Pi，是使用KNN分类器对环境受体在源类P中预测所属特征Pi，需要输入的数据包括单颗粒质谱综合谱库和环境受体X的质谱图。
5.如权利要求1中所述的应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于：所述的求解Pi和二次源对X的贡献值，是使用CMB模型求解Pi和二次硫酸源和二次硝酸源对X的贡献值。
6.如权利要求1中所述的应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于：所述的环境受体单颗粒X，其特征在于是用单颗粒气溶胶质谱仪监测环境受体颗粒物所获得的一个颗粒物的单颗粒质谱数据，并同时获得该颗粒的粒径数据。
7.如权利要求2中所述的应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，其特征在于：所述的单颗粒气溶胶质谱仪为SPAMS或ATOFMS质谱仪。
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