CN115791537B - 基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质 - Google Patents
基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质 Download PDFInfo
- Publication number
- CN115791537B CN115791537B CN202211488430.3A CN202211488430A CN115791537B CN 115791537 B CN115791537 B CN 115791537B CN 202211488430 A CN202211488430 A CN 202211488430A CN 115791537 B CN115791537 B CN 115791537B
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- characteristic
- target
- isotope
- particles
- pollution source
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 title claims abstract description 74
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims abstract description 240
- 238000001819 mass spectrum Methods 0.000 claims abstract description 80
- 238000000034 method Methods 0.000 claims abstract description 61
- 239000000443 aerosol Substances 0.000 claims abstract description 14
- 238000012544 monitoring process Methods 0.000 claims abstract description 10
- 239000013618 particulate matter Substances 0.000 claims description 67
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 claims description 46
- RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N Copper Chemical compound [Cu] RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 24
- 229910052802 copper Inorganic materials 0.000 claims description 24
- 239000010949 copper Substances 0.000 claims description 24
- HCHKCACWOHOZIP-UHFFFAOYSA-N Zinc Chemical compound [Zn] HCHKCACWOHOZIP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 23
- 238000005315 distribution function Methods 0.000 claims description 23
- 229910052725 zinc Inorganic materials 0.000 claims description 23
- 239000011701 zinc Substances 0.000 claims description 23
- ZAMOUSCENKQFHK-UHFFFAOYSA-N Chlorine atom Chemical compound [Cl] ZAMOUSCENKQFHK-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 22
- 239000000460 chlorine Substances 0.000 claims description 22
- 229910052801 chlorine Inorganic materials 0.000 claims description 22
- 238000001514 detection method Methods 0.000 claims description 16
- 238000012937 correction Methods 0.000 claims description 12
- 238000004590 computer program Methods 0.000 claims description 9
- 238000010276 construction Methods 0.000 claims description 5
- 230000008030 elimination Effects 0.000 claims description 5
- 238000003379 elimination reaction Methods 0.000 claims description 5
- 230000008859 change Effects 0.000 claims description 4
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 238000005070 sampling Methods 0.000 claims description 4
- 230000001419 dependent effect Effects 0.000 claims description 3
- 230000008569 process Effects 0.000 description 11
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 description 8
- 238000001095 inductively coupled plasma mass spectrometry Methods 0.000 description 5
- XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N Iron Chemical compound [Fe] XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 238000004364 calculation method Methods 0.000 description 4
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 4
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 4
- 239000008277 atmospheric particulate matter Substances 0.000 description 3
- 238000011161 development Methods 0.000 description 3
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 3
- 230000000155 isotopic effect Effects 0.000 description 3
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 3
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 3
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000012935 Averaging Methods 0.000 description 2
- PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N Nickel Chemical compound [Ni] PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 2
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000002372 labelling Methods 0.000 description 2
- 238000004949 mass spectrometry Methods 0.000 description 2
- 239000000463 material Substances 0.000 description 2
- QSHDDOUJBYECFT-UHFFFAOYSA-N mercury Chemical compound [Hg] QSHDDOUJBYECFT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052753 mercury Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000010606 normalization Methods 0.000 description 2
- BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N platinum Chemical compound [Pt] BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000010703 silicon Substances 0.000 description 2
- 238000007619 statistical method Methods 0.000 description 2
- 229910052712 strontium Inorganic materials 0.000 description 2
- CIOAGBVUUVVLOB-UHFFFAOYSA-N strontium atom Chemical compound [Sr] CIOAGBVUUVVLOB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N Boron Chemical compound [B] ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N Calcium Chemical compound [Ca] OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- VYZAMTAEIAYCRO-UHFFFAOYSA-N Chromium Chemical compound [Cr] VYZAMTAEIAYCRO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- WHXSMMKQMYFTQS-UHFFFAOYSA-N Lithium Chemical compound [Li] WHXSMMKQMYFTQS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- FYYHWMGAXLPEAU-UHFFFAOYSA-N Magnesium Chemical compound [Mg] FYYHWMGAXLPEAU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N Molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052779 Neodymium Inorganic materials 0.000 description 1
- BUGBHKTXTAQXES-UHFFFAOYSA-N Selenium Chemical compound [Se] BUGBHKTXTAQXES-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N Silver Chemical compound [Ag] BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- NINIDFKCEFEMDL-UHFFFAOYSA-N Sulfur Chemical compound [S] NINIDFKCEFEMDL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- ATJFFYVFTNAWJD-UHFFFAOYSA-N Tin Chemical compound [Sn] ATJFFYVFTNAWJD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N Titanium Chemical compound [Ti] RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052787 antimony Inorganic materials 0.000 description 1
- WATWJIUSRGPENY-UHFFFAOYSA-N antimony atom Chemical compound [Sb] WATWJIUSRGPENY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052788 barium Inorganic materials 0.000 description 1
- DSAJWYNOEDNPEQ-UHFFFAOYSA-N barium atom Chemical compound [Ba] DSAJWYNOEDNPEQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000006399 behavior Effects 0.000 description 1
- 229910052796 boron Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052793 cadmium Inorganic materials 0.000 description 1
- BDOSMKKIYDKNTQ-UHFFFAOYSA-N cadmium atom Chemical compound [Cd] BDOSMKKIYDKNTQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052791 calcium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011575 calcium Substances 0.000 description 1
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000012512 characterization method Methods 0.000 description 1
- 229910052804 chromium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011651 chromium Substances 0.000 description 1
- 230000010485 coping Effects 0.000 description 1
- 230000007547 defect Effects 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 230000029087 digestion Effects 0.000 description 1
- 239000000428 dust Substances 0.000 description 1
- 238000003912 environmental pollution Methods 0.000 description 1
- 238000005194 fractionation Methods 0.000 description 1
- 230000006870 function Effects 0.000 description 1
- 229910052732 germanium Inorganic materials 0.000 description 1
- GNPVGFCGXDBREM-UHFFFAOYSA-N germanium atom Chemical compound [Ge] GNPVGFCGXDBREM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000036541 health Effects 0.000 description 1
- 229910001385 heavy metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 125000004435 hydrogen atom Chemical class [H]* 0.000 description 1
- PNDPGZBMCMUPRI-UHFFFAOYSA-N iodine Chemical compound II PNDPGZBMCMUPRI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000001948 isotopic labelling Methods 0.000 description 1
- 229910052744 lithium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052749 magnesium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011777 magnesium Substances 0.000 description 1
- 238000007431 microscopic evaluation Methods 0.000 description 1
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 description 1
- QEFYFXOXNSNQGX-UHFFFAOYSA-N neodymium atom Chemical compound [Nd] QEFYFXOXNSNQGX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052759 nickel Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 1
- 239000003016 pheromone Substances 0.000 description 1
- 229910052697 platinum Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 1
- 230000000750 progressive effect Effects 0.000 description 1
- 238000013441 quality evaluation Methods 0.000 description 1
- 238000011160 research Methods 0.000 description 1
- 229910052711 selenium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011669 selenium Substances 0.000 description 1
- 229910052709 silver Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000004332 silver Substances 0.000 description 1
- 230000003595 spectral effect Effects 0.000 description 1
- 238000001228 spectrum Methods 0.000 description 1
- 229910052717 sulfur Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011593 sulfur Substances 0.000 description 1
- 229910052714 tellurium Inorganic materials 0.000 description 1
- PORWMNRCUJJQNO-UHFFFAOYSA-N tellurium atom Chemical compound [Te] PORWMNRCUJJQNO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052716 thallium Inorganic materials 0.000 description 1
- BKVIYDNLLOSFOA-UHFFFAOYSA-N thallium Chemical compound [Tl] BKVIYDNLLOSFOA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052718 tin Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010936 titanium Substances 0.000 description 1
- 229910052719 titanium Inorganic materials 0.000 description 1
- WFKWXMTUELFFGS-UHFFFAOYSA-N tungsten Chemical compound [W] WFKWXMTUELFFGS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052721 tungsten Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010937 tungsten Substances 0.000 description 1
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052720 vanadium Inorganic materials 0.000 description 1
- LEONUFNNVUYDNQ-UHFFFAOYSA-N vanadium atom Chemical compound [V] LEONUFNNVUYDNQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N15/00—Investigating characteristics of particles; Investigating permeability, pore-volume or surface-area of porous materials
- G01N15/10—Investigating individual particles
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N15/00—Investigating characteristics of particles; Investigating permeability, pore-volume or surface-area of porous materials
- G01N15/10—Investigating individual particles
- G01N15/1031—Investigating individual particles by measuring electrical or magnetic effects
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N15/00—Investigating characteristics of particles; Investigating permeability, pore-volume or surface-area of porous materials
- G01N15/06—Investigating concentration of particle suspensions
- G01N15/0656—Investigating concentration of particle suspensions using electric, e.g. electrostatic methods or magnetic methods
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N33/00—Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
- G01N33/0004—Gaseous mixtures, e.g. polluted air
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01J—ELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
- H01J49/00—Particle spectrometers or separator tubes
- H01J49/26—Mass spectrometers or separator tubes
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N15/00—Investigating characteristics of particles; Investigating permeability, pore-volume or surface-area of porous materials
- G01N2015/0042—Investigating dispersion of solids
- G01N2015/0046—Investigating dispersion of solids in gas, e.g. smoke
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N15/00—Investigating characteristics of particles; Investigating permeability, pore-volume or surface-area of porous materials
- G01N15/10—Investigating individual particles
- G01N2015/1021—Measuring mass of individual particles
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01J—ELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
- H01J49/00—Particle spectrometers or separator tubes
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
- Y02A50/2351—Atmospheric particulate matter [PM], e.g. carbon smoke microparticles, smog, aerosol particles, dust
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Biochemistry (AREA)
- General Health & Medical Sciences (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- Immunology (AREA)
- Pathology (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Dispersion Chemistry (AREA)
- Combustion & Propulsion (AREA)
- Food Science & Technology (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Other Investigation Or Analysis Of Materials By Electrical Means (AREA)
Abstract
本发明公开一种基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质，涉及源解析技术领域。该方法包括：采用单颗粒气溶胶质谱仪对目标点位的大气颗粒物进行在线监测，得到目标颗粒物的质谱信息；采用示踪离子检索法，根据所述目标颗粒物的质谱信息确定所述目标颗粒物中的特征元素颗粒；根据所述目标点位的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定所述目标点位的特征同位素的同位素比值，得到若干组目标特征数据值；根据污染源特征数据库和所述目标特征数据值确定所述目标颗粒物的源解析结果。本发明能够实现快速高效、操作性强且总体运行成本低的颗粒物在线源解析。
Description
技术领域
本发明涉及源解析技术领域，特别是涉及一种基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质。
背景技术
大气颗粒物污染是困扰世界城市环境与发展的严重环境污染之一，随着全球城市化水平的提高，人类活动影响加剧，城市大气污染日益严重，城市化过程所导致的大气颗粒物污染已成为影响居民健康的一个重要因素。查明大气中颗粒物的污染来源，为污染控制提供数据和科学依据，对实施大气颗粒物污染治理、改善城市大气环境质量具有重要意义。
大气颗粒物污染来源非常复杂，对其识别是一个比较困难的过程。判别污染源常用的方法有三种：结合“受体模型”和各种多元统计分析方法的化学法、显微分析法和同位素示踪法。化学法需要大面积取样，工作量大，主要是对大气降尘中各种元素含量及各化学形态进行统计学分析和质量评价；显微分析法存在着分析时间长、费用昂贵、对在颗粒物中占有很大比例的无定性有机成分不敏感、在观测粒子密度和体积时误差较大等缺点；同位素示踪法是基于特定源的不同形成过程中的同位素分馏行为使各源的天然稳定同位素组成范围具有显著的差异性，因此可以将天然稳定同位素组成看作不同源的一种指纹信息用以示踪来源的一种方法。
基于传统的稳定同位素(碳、氮、氢、氧、硫)示踪大气颗粒物的来源及形成过程的研究目前已有较多报道，但由于分析技术的限制，对大气颗粒物中非传统稳定同位素的研究较少。近年来，随着同位素质谱技术的快速发展,尤其是电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)的发展，更多的非传统稳定同位素(如锂、硼、镁、硅、钙、钛、矾、铬、铁、镍、铜、锌、锗、硒、锶、钼、银、镉、锡、锑、碲、钡、钨、铂、汞、铊、铀等)的组成可以被准确检测。其中，硅、锶、铁、锌、铜、钕、铅、汞、碘等非传统稳定同位素已被应用在大气颗粒物及其重金属组分的来源解析研究中。
同位素检测应用最为广泛的是电感耦合等离子体质谱(ICPMS)检测技术，样品经前处理消解后使用ICPMS设备进行监测，能监测得到样品中各种元素与其同位素的含量，但此项技术需在实验室环境，经繁琐的检测步骤实现，需投入大量的时间与金钱成本，对技术和经济要求高，实际工作中很难同时、大批次、在线进行多种同位素示踪实验。
随着生态环境保护对精准治污、科学治污、依法治污越来越重视，实时快速在线解析大气中元素来源的技术和方法就成了新的趋势。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质，以实现快速高效、操作性强且总体运行成本低的颗粒物在线源解析。
为实现上述目的，本发明提供了如下方案：
一种基于同位素的颗粒物在线源解析方法，所述方法包括：
采用单颗粒气溶胶质谱仪对目标点位的大气颗粒物进行在线监测，得到目标颗粒物的质谱信息；所述目标颗粒物为单位时间内所述目标点位内的所有大气颗粒物；所述质谱信息表征质量数从-300至+300的峰面积变化情况；
采用示踪离子检索法，根据所述目标颗粒物的质谱信息确定所述目标颗粒物中的特征元素颗粒；所述特征元素颗粒包括：含铅颗粒、含铜颗粒、含锌颗粒和含氯颗粒中的至少一种；
根据所述目标点位的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定所述目标点位的所有特征元素颗粒的特征同位素的同位素比值，得到若干组目标特征数据值；所述同位素比值是以所述特征元素颗粒对应的特征元素的任意一种同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒对应的特征元素的其他同位素的峰面积除以所述基准同位素的峰面积得到的；所述特征同位素为除所述基准同位素以外的所有特征元素同位素；所述目标特征数据值的总组数等于所述目标颗粒物中的特征元素颗粒的总数；
根据污染源特征数据库和所述目标特征数据值确定所述目标颗粒物的源解析结果；所述目标颗粒物的源解析结果包括：每种大气污染源对所述目标颗粒物的贡献率；所述污染源特征数据库是基于多种大气污染源的样本颗粒物的质谱信息构建得到的。
可选地，所述污染源特征数据库的构建方法，具体包括：
分别对各种大气污染源所排放的颗粒物进行采样，得到多种大气污染源的样本颗粒物；
采用单颗粒气溶胶质谱仪分别对所述样本颗粒物进行成分检测，得到每种大气污染源的样本颗粒物的质谱信息；
采用示踪离子检索法，根据所述样本颗粒物的质谱信息确定每种大气污染源的样本颗粒物中的特征元素颗粒；
根据每种大气污染源的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定每种大气污染源的特征同位素的同位素比值，得到污染源特征数据库。
可选地，所述根据污染源特征数据库和所述目标特征数据值确定所述目标颗粒物的源解析结果，具体包括：
根据所述污染源特征数据库确定污染源元素特征数据矩阵和污染源元素特征概率分布函数；所述污染源元素特征数据矩阵中的每个元素分别表示一种大气污染源内的一种特征同位素对应的同位素比值的范围；所述污染源元素特征数据矩阵的大小为k*N，其中，k为大气污染源的种类数，N为特征同位素的种类数；所述污染源元素特征概率分布函数包括：每种大气污染源的所有特征同位素的同位素比值的概率分布函数；
基于所述污染源元素特征数据矩阵和所述目标特征数据值构建齐次线性模型；
采用高斯消元法对所述齐次线性模型进行求解，得到所述齐次线性模型的解析系数；
根据所述齐次线性模型的解析系数确定每种大气污染源对所述目标颗粒物的初始贡献率；
基于所述污染源元素特征概率分布函数确定每种大气污染源的特征同位素出现概率；
根据所述特征同位素出现概率确定权重校正系数；
根据所述权重校正系数和所述初始贡献率，确定所述目标颗粒物的源解析结果。
可选地，所述根据所述污染源特征数据库确定污染源元素特征数据矩阵和污染源元素特征概率分布函数，具体包括：
根据所述污染源特征数据库确定所述污染源元素特征数据矩阵；
对于所述污染源元素特征数据矩阵中的任意一个元素，进行m等分划分，得到m个区间范围；对于所述污染源元素特征数据矩阵中的所有元素，共得到k*N*m个区间范围；其中，m>2；
对于任意一种大气污染源内的任意一种特征同位素，分别统计所述样本颗粒物的同位素比值落在m个所述区间范围的频率，得到m个统计数据集；对于所有大气污染源内的所有特征同位素，共得到k*N*m个统计数据集；
根据k*N*m个所述统计数据集分别构建k*N*m个m-2次多项式并进行多项式拟合，确定所述污染源元素特征概率分布函数。
可选地，所述基于所述污染源元素特征数据矩阵和所述目标特征数据值构建齐次线性模型，具体包括：
根据k*N*m个所述区间范围确定k*N*(m+1)个区间边界值；
根据k*N*(m+1)个所述区间边界值，确定m+1个边界值数据矩阵；所述边界值数据矩阵中的每个元素分别表示一种大气污染源内的一种特征同位素对应的区间边界值，且所述区间边界值的序号与所述边界值数据矩阵的序号相对应；所述边界值数据矩阵的大小为k*N；
对于任意一个所述边界值数据矩阵，从N种特征同位素中任意选择k种特征同位素，将所述边界值数据矩阵中对应的元素作为齐次方程组的自变量，将每组所述目标特征数据值中对应的k种特征同位素的同位素比值分别作为齐次方程组的因变量，构建个齐次方程组；对于m+1个所述边界值数据矩阵，共构建/>个齐次方程组；其中，T为所述目标特征数据值的总组数，且T≥1；
将个所述齐次方程组确定为所述齐次线性模型。
可选地，所述采用示踪离子检索法，根据所述目标颗粒物的质谱信息确定所述目标颗粒物中的特征元素颗粒，具体包括：
对于任意一个目标颗粒物：
若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为206、207和208的位置的峰面积不为0，则确定所述目标颗粒物为含铅颗粒；
若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为63和65的位置的峰面积不为0，且质量数为43、51、63和77的位置的峰面积为0，则确定所述目标颗粒物为含铜颗粒；
若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为64和66的位置的峰面积不为0，且质量数为43、51、63和77的位置的峰面积为0，则确定所述目标颗粒物为含锌颗粒；
若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为-35和-37的位置的峰面积不为0，则确定所述目标颗粒物为含氯颗粒。
可选地，所述根据所述目标点位的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定所述目标点位的所有特征元素颗粒的特征同位素的同位素比值，得到若干组目标特征数据值，具体包括：
对于所述目标点位的任意一个特征元素颗粒：
若所述特征元素颗粒为含铅颗粒，则以质量数为206的铅同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为204、207和208的位置的峰面积分别除以所述基准同位素的峰面积，得到铅同位素的同位素比值；
若所述特征元素颗粒为含铜颗粒，则以质量数为65的铜同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为63的位置的峰面积除以所述基准同位素的峰面积，得到铜同位素的同位素比值；
若所述特征元素颗粒为含锌颗粒，则以质量数为66的锌同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为64的位置的峰面积除以所述基准同位素的峰面积，得到锌同位素的同位素比值；
若所述特征元素颗粒为含氯颗粒，则以质量数为-37的氯同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为-35的位置的峰面积除以所述基准同位素的峰面积，得到氯同位素的同位素比值；
将所述目标点位内的每个特征元素颗粒的同位素比值分别确定为一组目标特征数据值，得到若干组目标特征数据值。
一种基于同位素的颗粒物在线源解析系统，所述系统包括：
质谱信息获取模块，用于采用单颗粒气溶胶质谱仪对目标点位的大气颗粒物进行在线监测，得到目标颗粒物的质谱信息；所述目标颗粒物为单位时间内所述目标点位内的所有大气颗粒物；所述质谱信息表征质量数从-300至+300的峰面积变化情况；
特征颗粒确定模块，用于采用示踪离子检索法，根据所述目标颗粒物的质谱信息确定所述目标颗粒物中的特征元素颗粒；所述特征元素颗粒包括：含铅颗粒、含铜颗粒、含锌颗粒和含氯颗粒中的至少一种；
特征数据确定模块，用于根据所述目标点位的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定所述目标点位的所有特征元素颗粒的特征同位素的同位素比值，得到若干组目标特征数据值；所述同位素比值是以所述特征元素颗粒对应的特征元素的任意一种同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒对应的特征元素的其他同位素的峰面积除以所述基准同位素的峰面积得到的；所述特征同位素为除所述基准同位素以外的所有特征元素同位素；所述目标特征数据值的总组数等于所述目标颗粒物中的特征元素颗粒的总数；
颗粒物源解析模块，用于根据污染源特征数据库和所述目标特征数据值确定所述目标颗粒物的源解析结果；所述目标颗粒物的源解析结果包括：每种大气污染源对所述目标颗粒物的贡献率；所述污染源特征数据库是基于多种大气污染源的样本颗粒物的质谱信息构建得到的。
一种电子设备，包括存储器及处理器，所述存储器用于存储计算机程序，所述处理器运行所述计算机程序以使所述电子设备执行上述的基于同位素的颗粒物在线源解析方法。
一种计算机可读存储介质，其存储有计算机程序，所述计算机程序被处理器执行时实现上述的基于同位素的颗粒物在线源解析方法。
根据本发明提供的具体实施例，本发明公开了以下技术效果：
本发明提供的基于同位素的颗粒物在线源解析方法，利用单颗粒气溶胶质谱仪直接对目标点位的大气颗粒物进行在线监测，得到目标颗粒物的质谱信息，因此可以获得分辨率达分钟级的单颗粒同位素数据，并进行受体源分析，能够快速、高效地对目标点位的大气颗粒物的来源进行解析。其次，由于本发明在检测过程中无需耗材，能够避免繁琐的离线检测过程，因此可操作性强，总体运行成本低。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明提供的基于同位素的颗粒物在线源解析方法的流程图；
图2为本发明实施例提供的基于同位素的颗粒物在线源解析方法的具体流程图；
图3为本发明提供的基于同位素的颗粒物在线源解析系统的模块图。
符号说明：
质谱信息获取模块-1，特征颗粒确定模块-2，特征数据确定模块-3，颗粒物源解析模块-4。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明的目的是提供一种基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质，以实现快速高效、操作性强且总体运行成本低的颗粒物在线源解析。
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细的说明。
实施例一
如图1所示，本发明提供一种基于同位素的颗粒物在线源解析方法，所述方法包括：
步骤110：采用单颗粒气溶胶质谱仪对目标点位的大气颗粒物进行在线监测，得到目标颗粒物的质谱信息；所述目标颗粒物为单位时间内所述目标点位内的所有大气颗粒物；所述质谱信息表征质量数从-300至+300的峰面积变化情况。其中，所述单颗粒气溶胶质谱仪能够获取时间分辨率为分钟级的每个颗粒的质谱成分。
步骤120：采用示踪离子检索法，根据所述目标颗粒物的质谱信息确定所述目标颗粒物中的特征元素颗粒；所述特征元素颗粒包括：含铅颗粒、含铜颗粒、含锌颗粒和含氯颗粒中的至少一种。上述特征元素颗粒所对应的特征元素分别为：铅元素、铜元素、锌元素和氯元素。需要说明的是，上述的特征元素仅作为举例说明，在不付出创造性劳动的前提下，本领域技术人员能够想到的其他特征元素也应当在本发明的保护范围之内。
步骤130：根据所述目标点位的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定所述目标点位的所有特征元素颗粒的特征同位素的同位素比值，得到若干组目标特征数据值；所述同位素比值是以所述特征元素颗粒对应的特征元素的任意一种同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒对应的特征元素的其他同位素的峰面积除以所述基准同位素的峰面积得到的；所述特征同位素为除所述基准同位素以外的所有特征元素同位素；所述目标特征数据值的总组数等于所述目标颗粒物中的特征元素颗粒的总数。
步骤140：根据污染源特征数据库和所述目标特征数据值确定所述目标颗粒物的源解析结果；所述目标颗粒物的源解析结果包括：每种大气污染源对所述目标颗粒物的贡献率；所述污染源特征数据库是基于多种大气污染源的样本颗粒物的质谱信息构建得到的。
如图2所示，下面分别对上述各步骤进行详细论述。
首先，需要构建污染源特征数据库，即所述方法还包括：
步骤100：基于多种大气污染源的样本颗粒物的质谱信息构建污染源特征数据库。该步骤具体包括：
步骤101：分别对各种大气污染源所排放的颗粒物进行采样，得到多种大气污染源的样本颗粒物。
具体地，用气袋或真空瓶采集各类大气污染源所排放的颗粒物。
步骤102：采用单颗粒气溶胶质谱仪分别对所述样本颗粒物进行成分检测，得到每种大气污染源的样本颗粒物的质谱信息。
具体地，污染源样品无需前处理，用软管将样品容器与单颗粒气溶胶质谱仪进行直接连接，设备开启检测后能够自动对污染源的颗粒进行成分检测，得到污染源每一个颗粒的质谱信息。所谓的质谱信息是指质量数从-300到+300的峰面积数据。
步骤103：采用示踪离子检索法，根据所述样本颗粒物的质谱信息确定每种大气污染源的样本颗粒物中的特征元素颗粒。
具体地，为排除其他成分对目标元素质谱信号的干扰，同时又需保留更多的特征信息，需要对源谱颗粒进行提纯，使用示踪离子检索法建立特定的检索规则，找出含铅颗粒、含铜颗粒、含锌颗粒、含氯颗粒等特征元素颗粒。例如：含铅颗粒的检索规则是质谱图中质量数为206、207、208的位置需要同时有检出信号。含锌颗粒的检索规则是质谱图中质量数为64、66的位置需要同时有检出信号，且质谱图中质量数为43、51、63、77的位置均不能有检出信号。含铜颗粒的检索规则是质谱图中质量数为63、65的位置需要同时有检出信号，且质谱图中质量数为43、51、63、77的位置均不能有检出信号。含氯颗粒的检索规则是质谱图中质量数为-35、-37的位置需要同时有检出信号。对其余元素均进行检索后，得到特征元素颗粒。
步骤104：根据每种大气污染源的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定每种大气污染源的特征同位素的同位素比值，得到污染源特征数据库。
其中，在特征元素颗粒中，进一步提取特征元素的同位素比值，具体方法是提取元素同位素的峰面积数值，然后将峰面积数值作除法计算，得到同位素比值。例如：对于含铅颗粒，将质量数208的峰面积除以质量数206的峰面积、质量数207的峰面积除以质量数206的峰面积、质量数204的峰面积除以质量数206的峰面积。对于含铜颗粒，将质量数63的峰面积除以质量数65的峰面积。对于含铅颗粒，将质量数64的峰面积除以质量数66的峰面积。对于含氯颗粒，将质量数-35的峰面积除以质量数-37的峰面积。由于每类污染源均采集多个颗粒，因此每类污染源特征元素的同位素比值均会得到一个范围值，该范围具体为从该类别下的同位素比值的最小值至同位素比值的最大值的闭区间。为便于论述，下面将污染源特征元素的同位素比值简称为元素特征(即特征同位素与基准同位素的同位素比值)。
至此，可以得到所有样本颗粒物中的特征元素颗粒的同位素比值信息，即污染源特征数据库。
进一步地，假设有k个污染源，每个污染源有N组元素特征，汇总各类污染源的特征元素的同位素比值数据，形成污染源特征数据矩阵，其格式如表1所示，其具体示例如表2所示。
表1污染源元素特征数据矩阵格式表
表2污染源元素特征数据矩阵示例表
与上述污染源特征数据库的构建过程相对应，对于目标点位的大气颗粒物的源解析过程中，也包括确定特征元素颗粒和同位素比值的步骤，即步骤120和步骤130。
优选地，步骤120，具体包括：对于任意一个目标颗粒物：若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为206、207和208的位置的峰面积不为0，则确定所述目标颗粒物为含铅颗粒；若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为63和65的位置的峰面积不为0，且质量数为43、51、63和77的位置的峰面积为0，则确定所述目标颗粒物为含铜颗粒；若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为64和66的位置的峰面积不为0，且质量数为43、51、63和77的位置的峰面积为0，则确定所述目标颗粒物为含锌颗粒；若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为-35和-37的位置的峰面积不为0，则确定所述目标颗粒物为含氯颗粒。
优选地，步骤130，具体包括：对于所述目标点位的任意一个特征元素颗粒：若所述特征元素颗粒为含铅颗粒，则以质量数为206的铅同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为204、207和208的位置的峰面积分别除以所述基准同位素的峰面积，得到铅同位素的同位素比值；若所述特征元素颗粒为含铜颗粒，则以质量数为65的铜同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为63的位置的峰面积除以所述基准同位素的峰面积，得到铜同位素的同位素比值；若所述特征元素颗粒为含锌颗粒，则以质量数为66的锌同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为64的位置的峰面积除以所述基准同位素的峰面积，得到锌同位素的同位素比值；若所述特征元素颗粒为含氯颗粒，则以质量数为-37的氯同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为-35的位置的峰面积除以所述基准同位素的峰面积，得到氯同位素的同位素比值；将所述目标点位内的每个特征元素颗粒的同位素比值分别确定为一组目标特征数据值，得到若干组目标特征数据值。
需要注意，若所述特征元素颗粒中仅包含部分特征元素，则所述特征元素颗粒的其他特征元素的同位素比值为0。例如，若所述特征元素颗粒仅为含铅颗粒，而不含其他特征元素，则在该特征元素颗粒对应的目标特征数据值中，对于铅元素的特征同位素的同位素比值，按照上述方法正常计算，而对于其他元素的特征同位素的同位素比值，则均置为0。
具体地，上述步骤120及步骤130均通过软件编程的方式实现。
进一步地，步骤140，具体包括：
步骤141：根据所述污染源特征数据库确定污染源元素特征数据矩阵和污染源元素特征概率分布函数。
所述污染源元素特征数据矩阵中的每个元素分别表示一种大气污染源内的一种特征同位素对应的同位素比值的范围；所述污染源元素特征数据矩阵的大小为k*N，其中，k为大气污染源的种类数，N为特征同位素的种类数；所述污染源元素特征概率分布函数包括：每种大气污染源的所有特征同位素的同位素比值的概率分布函数。
步骤141，具体包括：
步骤141.1：根据所述污染源特征数据库确定所述污染源元素特征数据矩阵。
步骤141.2：对于所述污染源元素特征数据矩阵中的任意一个元素，进行m等分划分，得到m个区间范围；对于所述污染源元素特征数据矩阵中的所有元素，共得到k*N*m个区间范围；其中，m>2。
具体地，对k个污染源中每种的元素特征范围分别进行m等分划分，以第一个污染源k1的第一种元素特征N1为例，假设其元素特征范围为则等分公式为元素特征将被划分为m个等分区间，其中m1区间(即第1个区间)的范围为m2区间(即第2个区间)的范围为如此类推。最终各组元素特征均划分得到m个区间范围与m+1个区间边界值。
步骤141.3：对于任意一种大气污染源内的任意一种特征同位素，分别统计所述样本颗粒物的同位素比值落在m个所述区间范围的频率，得到m个统计数据集；对于所有大气污染源内的所有特征同位素，共得到k*N*m个统计数据集。
步骤141.4：根据k*N*m个所述统计数据集分别构建k*N*m个m-2次多项式并进行多项式拟合，确定所述污染源元素特征概率分布函数。
具体地，对每个颗粒的元素特征落在m个区间的频率进行统计，计为h，利用数据集[(1,h1),(2,h2),...,(m,hm)]构建m-2次多项式，公式为：
h＝am-2xm-2+am-3xm-3+...+ax+b
将数据集代入上述多项式，进行多项式拟合，得到多项式系数(am-2,am-3,...,a,b)；基于求解的系数分别得到k*N组元素特征的概率分布函数。
步骤142：基于所述污染源元素特征数据矩阵和所述目标特征数据值构建齐次线性模型。
步骤142，具体包括：
步骤142.1：根据k*N*m个所述区间范围确定k*N*(m+1)个区间边界值。
步骤142.2：根据k*N*(m+1)个所述区间边界值，确定m+1个边界值数据矩阵；所述边界值数据矩阵中的每个元素分别表示一种大气污染源内的一种特征同位素对应的区间边界值，且所述区间边界值的序号与所述边界值数据矩阵的序号相对应；所述边界值数据矩阵的大小为k*N。
具体地，利用各组元素特征在步骤142.1中划分出的m+1组区间边界值，组建m+1个元素特征的数据矩阵，其中第1组的数据均取第1个区间范围的最小值(即第1个区间边界值)，第2组的数据均取第2个区间范围的最小值(即第2个区间边界值)，如此类推，第m组的数据均取第m个区间范围的最小值(即第m个区间边界值)，第m+1组的数据均取第m个区间范围的最大值(即第m+1个区间边界值)。
步骤142.3：对于任意一个所述边界值数据矩阵，从N种特征同位素中任意选择k种特征同位素，将所述边界值数据矩阵中对应的元素(共k*k个)作为齐次方程组的自变量(即至/>)，将每组所述目标特征数据值中对应的k种特征同位素的同位素比值(对于一组目标特征数据值，有k个对应的同位素比值，对于T组目标特征数据值，共T*k个对应的同位素比值，其中，T为所述目标特征数据值的总组数，且T≥1)分别作为齐次方程组的因变量(对于任意一个齐次方程组，即/>至/>)，构建/>个齐次方程组；对于m+1个所述边界值数据矩阵，共构建/>个齐次方程组。
步骤142.4：将个所述齐次方程组确定为所述齐次线性模型。
具体地，对m+1组的数据矩阵，结合目标大气颗粒的元素特征值(即所述目标颗粒物中的任意一个特征元素颗粒对应的一组目标特征数据值)，分别构建齐次方程进行解析。以第1组数据为例，构建一共有个齐次方程组。其中齐次方程表示为：
.....
其中，1≤n1＜n2＜...＜nk≤N(n1,n2,...,nk是1～N的任意k个数)。(ai,bi,ci...,ki)表示第i个齐次方程组的解系数。表示目标大气颗粒不同元素特征的值(此处指对应的同位素比值)。/>表示污染源1在某个元素特征比例下的值，/>表示污染源2在某个元素特征比例下的值，以此类推。
步骤143：采用高斯消元法对所述齐次线性模型进行求解，得到所述齐次线性模型的解析系数。
具体地，对于基于第1个边界值数据矩阵构建的一个特征元素颗粒对应的个齐次方程组，利用高斯消元法进行方程组求解，对/>个齐次方程组求解，得到各组解析系数(a1、b1…k1)、(a2、b2…k2)…/>对解析结果为负值的进行扣除处理。
步骤144：根据所述齐次线性模型的解析系数确定每种大气污染源对所述目标颗粒物的初始贡献率(即一维污染来源解析结果)。
具体地，对各污染源的解析系数进行等权重的算术平均计算，得到各污染源的贡献系数进一步对各污染源的贡献系数进行归一化处理，得到各污染源的初始贡献率 其中a′avg1为污染源1的初始贡献率，b′avg1为污染源2的初始贡献率，…，k′avg1为第k个污染源的初始贡献率。
对于所述目标颗粒物中的任意一个特征元素颗粒，分别对m+1组元素特征的数据矩阵进行上述齐次方程计算，得到m+1组的一维污染来源解析结果：(a′avg1、b′avg1、...、k′avg1)、(a′avg2、b′avg2、...、k′avg2)、…、(a′avg(m+1)、b′avg(m+1)、...、k′avg(m+1))。
步骤145：基于所述污染源元素特征概率分布函数确定每种大气污染源的特征同位素出现概率。
步骤146：根据所述特征同位素出现概率确定权重校正系数。
具体地，将k个污染源N种元素特征中各自的m+1个区间边界值代入污染源元素特征概率分布函数中，得到相应的污染源元素特征出现概率。以第1组数据为例，可以得到k*N个污染源元素特征出现概率值TkN pr1。将相同污染源不同元素特征计算得到的概率值进行求和计算，得到污染源的二维权重校正系数(Ta、Tb、…Tk)pr1。
按照相同的计算方式得到m+1组校正系数：(Ta、Tb、…Tk)pr1、(Ta、Tb、…Tk)pr2、…、(Ta、Tb、…Tk)pr(m+1)。
步骤147：根据所述权重校正系数和所述初始贡献率，确定所述目标颗粒物的源解析结果。
具体地，将步骤146中计算得到的校正系数与步骤144中相应的污染源的初始贡献率相乘。对于所述目标颗粒物中的任意一个特征元素颗粒，基于元素特征的概率分布实现对污染源贡献率进行权重校正Ta pr1*a′avg1，Ta pr2*a′avg2，…。得到加权后的污染源贡献系数(a′wt1、b′wt1、...、b′wt1)T、(a′wt2、b′wt2、...、k′wt2)T、…、(a′wt(m+1)、b′wt(m+1)、...、k′wt(m+1))T。分别对各污染源的加权贡献系数进行平均，得到加权平均后的污染源贡献系数，公式为：
最后对上述计算结果进行归一化计算，得到目标大气颗粒的二维源解析结果(a′T、b′T、...、k′T)，其中a′T为污染源1的贡献率，b′T为污染源2的贡献率，k′T为第k个污染源的贡献率。将所述目标颗粒物中的所有特征元素颗粒的所述二维源解析结果确定为所述目标颗粒物的源解析结果。
在本实施例中，根据各污染源元素特征出现的频率，对一维污染来源解析结果进行加权校正，能够得到更加符合污染源生成情况的二维污染来源解析结果。
实施例二
为了执行上述实施例一对应的方法，以实现相应的功能和技术效果，下面提供一种基于同位素的颗粒物在线源解析系统。如图3所示，所述系统包括：
质谱信息获取模块1，用于采用单颗粒气溶胶质谱仪对目标点位的大气颗粒物进行在线监测，得到目标颗粒物的质谱信息；所述目标颗粒物为单位时间内所述目标点位内的所有大气颗粒物；所述质谱信息表征质量数从-300至+300的峰面积变化情况。
特征颗粒确定模块2，用于采用示踪离子检索法，根据所述目标颗粒物的质谱信息确定所述目标颗粒物中的特征元素颗粒；所述特征元素颗粒包括：含铅颗粒、含铜颗粒、含锌颗粒和含氯颗粒中的至少一种。
特征数据确定模块3，用于根据所述目标点位的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定所述目标点位的特征同位素的同位素比值，得到若干组目标特征数据值；所述同位素比值是以所述特征元素颗粒对应的特征元素的任意一种同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒对应的特征元素的其他同位素的峰面积除以所述基准同位素的峰面积得到的；所述特征同位素为除所述基准同位素以外的所有特征元素同位素；所述目标特征数据值的总组数等于所述目标颗粒物中的特征元素颗粒的总数。
颗粒物源解析模块4，用于根据污染源特征数据库和所述目标特征数据值确定所述目标颗粒物的源解析结果；所述目标颗粒物的源解析结果包括：每种大气污染源对所述目标颗粒物的贡献率；所述污染源特征数据库是基于多种大气污染源的样本颗粒物的质谱信息构建得到的。
实施例三
本发明实施例还提供一种电子设备，包括存储器和处理器，该存储器用于存储计算机程序，该处理器用于运行计算机程序以使电子设备执行实施例一中的基于同位素的颗粒物在线源解析方法。所述电子设备可以是服务器。
另外，本发明还提供一种计算机可读存储介质，其存储有计算机程序，该计算机程序被处理器执行时实现实施例一中的基于同位素的颗粒物在线源解析方法。
本发明提供的基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质，具有以下优点：
(1)本发明由于利用单颗粒气溶胶质谱方法直接对目标大气颗粒物的成分信息素进行测量，得到单颗粒的元素同位素在线监测数据，基于分辨率达分钟级的单颗粒同位素数据进行受体源分析，因此本发明能够实现快速、高效地对目标大气颗粒物的元素来源进行解析。
(2)本发明由于对目标大气颗粒物的元素同位素进行在线测量，检测过程无需耗材，能够避免繁琐的离线检测过程，因此本发明可操作性强，总体运行成本低。
(3)本发明创新性将齐次线性模型与概率分布模型结合，形成单颗粒质谱的二维同位素比值源解析模型，并将其实现在线化运算，得到大气颗粒物元素的实时源解析结果。因此本发明能够得到综合、合理的源解析结果，为大气污染过程应对提供技术支持。
基于上述优点，本发明可以广泛应用于大气颗粒物污染控制中。
本说明书中各个实施例采用递进的方式描述，每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处，各个实施例之间相同相似部分互相参见即可。对于实施例公开的系统而言，由于其与实施例公开的方法相对应，所以描述的比较简单，相关之处参见方法部分说明即可。
本文中应用了具体个例对本发明的原理及实施方式进行了阐述，以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想；同时，对于本领域的一般技术人员，依据本发明的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处。综上所述，本说明书内容不应理解为对本发明的限制。
Claims (9)
1.一种基于同位素的颗粒物在线源解析方法，其特征在于，所述方法包括：
采用单颗粒气溶胶质谱仪对目标点位的大气颗粒物进行在线监测，得到目标颗粒物的质谱信息；所述目标颗粒物为单位时间内所述目标点位内的所有大气颗粒物；所述质谱信息表征质量数从-300至+300的峰面积变化情况；
采用示踪离子检索法，根据所述目标颗粒物的质谱信息确定所述目标颗粒物中的特征元素颗粒；所述特征元素颗粒包括：含铅颗粒、含铜颗粒、含锌颗粒和含氯颗粒中的至少一种；
根据所述目标点位的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定所述目标点位的特征同位素的同位素比值，得到若干组目标特征数据值；所述同位素比值是以所述特征元素颗粒对应的特征元素的任意一种同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒对应的特征元素的其他同位素的峰面积除以所述基准同位素的峰面积得到的；所述特征同位素为除所述基准同位素以外的所有特征元素同位素；所述目标特征数据值的总组数等于所述目标颗粒物中的特征元素颗粒的总数；
根据污染源特征数据库和所述目标特征数据值确定所述目标颗粒物的源解析结果；所述目标颗粒物的源解析结果包括：每种大气污染源对所述目标颗粒物的贡献率；所述污染源特征数据库是基于多种大气污染源的样本颗粒物的质谱信息构建得到的；
所述根据污染源特征数据库和所述目标特征数据值确定所述目标颗粒物的源解析结果，具体包括：
根据所述污染源特征数据库确定污染源元素特征数据矩阵和污染源元素特征概率分布函数；所述污染源元素特征数据矩阵中的每个元素分别表示一种大气污染源内的一种特征同位素对应的同位素比值的范围；所述污染源元素特征数据矩阵的大小为k*N，其中，k为大气污染源的种类数，N为特征同位素的种类数；所述污染源元素特征概率分布函数包括：每种大气污染源的所有特征同位素的同位素比值的概率分布函数；
基于所述污染源元素特征数据矩阵和所述目标特征数据值构建齐次线性模型；
采用高斯消元法对所述齐次线性模型进行求解，得到所述齐次线性模型的解析系数；
根据所述齐次线性模型的解析系数确定每种大气污染源对所述目标颗粒物的初始贡献率；
基于所述污染源元素特征概率分布函数确定每种大气污染源的特征同位素出现概率；
根据所述特征同位素出现概率确定权重校正系数；
根据所述权重校正系数和所述初始贡献率，确定所述目标颗粒物的源解析结果。
2.根据权利要求1所述的基于同位素的颗粒物在线源解析方法，其特征在于，所述污染源特征数据库的构建方法，具体包括：
分别对各种大气污染源所排放的颗粒物进行采样，得到多种大气污染源的样本颗粒物；
采用单颗粒气溶胶质谱仪分别对所述样本颗粒物进行成分检测，得到每种大气污染源的样本颗粒物的质谱信息；
采用示踪离子检索法，根据所述样本颗粒物的质谱信息确定每种大气污染源的样本颗粒物中的特征元素颗粒；
根据每种大气污染源的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定每种大气污染源的特征同位素的同位素比值，得到污染源特征数据库。
3.根据权利要求1所述的基于同位素的颗粒物在线源解析方法，其特征在于，所述根据所述污染源特征数据库确定污染源元素特征数据矩阵和污染源元素特征概率分布函数，具体包括：
根据所述污染源特征数据库确定所述污染源元素特征数据矩阵；
对于所述污染源元素特征数据矩阵中的任意一个元素，进行m等分划分，得到m个区间范围；对于所述污染源元素特征数据矩阵中的所有元素，共得到k*N*m个区间范围；其中，m>2；
对于任意一种大气污染源内的任意一种特征同位素，分别统计所述样本颗粒物的同位素比值落在m个所述区间范围的频率，得到m个统计数据集；对于所有大气污染源内的所有特征同位素，共得到k*N*m个统计数据集；
根据k*N*m个所述统计数据集分别构建k*N*m个m-2次多项式并进行多项式拟合，确定所述污染源元素特征概率分布函数。
4.根据权利要求3所述的基于同位素的颗粒物在线源解析方法，其特征在于，所述基于所述污染源元素特征数据矩阵和所述目标特征数据值构建齐次线性模型，具体包括：
根据k*N*m个所述区间范围确定k*N*(m+1)个区间边界值；
根据k*N*(m+1)个所述区间边界值，确定m+1个边界值数据矩阵；所述边界值数据矩阵中的每个元素分别表示一种大气污染源内的一种特征同位素对应的区间边界值，且所述区间边界值的序号与所述边界值数据矩阵的序号相对应；所述边界值数据矩阵的大小为k*N；
对于任意一个所述边界值数据矩阵，从N种特征同位素中任意选择k种特征同位素，将所述边界值数据矩阵中对应的元素作为齐次方程组的自变量，将每组所述目标特征数据值中对应的k种特征同位素的同位素比值分别作为齐次方程组的因变量，构建个齐次方程组；对于m+1个所述边界值数据矩阵，共构建/>个齐次方程组；其中，T为所述目标特征数据值的总组数，且T≥1；
将个所述齐次方程组确定为所述齐次线性模型。
5.根据权利要求1所述的基于同位素的颗粒物在线源解析方法，其特征在于，所述采用示踪离子检索法，根据所述目标颗粒物的质谱信息确定所述目标颗粒物中的特征元素颗粒，具体包括：
对于任意一个目标颗粒物：
若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为206、207和208的位置的峰面积不为0，则确定所述目标颗粒物为含铅颗粒；
若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为63和65的位置的峰面积不为0，且质量数为43、51、63和77的位置的峰面积为0，则确定所述目标颗粒物为含铜颗粒；
若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为64和66的位置的峰面积不为0，且质量数为43、51、63和77的位置的峰面积为0，则确定所述目标颗粒物为含锌颗粒；
若所述目标颗粒物的质谱信息中质量数为-35和-37的位置的峰面积不为0，则确定所述目标颗粒物为含氯颗粒。
6.根据权利要求1所述的基于同位素的颗粒物在线源解析方法，其特征在于，所述根据所述目标点位的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定所述目标点位的所有特征元素颗粒的特征同位素的同位素比值，得到若干组目标特征数据值，具体包括：
对于所述目标点位的任意一个特征元素颗粒：
若所述特征元素颗粒为含铅颗粒，则以质量数为206的铅同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为204、207和208的位置的峰面积分别除以所述基准同位素的峰面积，得到铅同位素的同位素比值；
若所述特征元素颗粒为含铜颗粒，则以质量数为65的铜同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为63的位置的峰面积除以所述基准同位素的峰面积，得到铜同位素的同位素比值；
若所述特征元素颗粒为含锌颗粒，则以质量数为66的锌同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为64的位置的峰面积除以所述基准同位素的峰面积，得到锌同位素的同位素比值；
若所述特征元素颗粒为含氯颗粒，则以质量数为-37的氯同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒的质谱信息中质量数为-35的位置的峰面积除以所述基准同位素的峰面积，得到氯同位素的同位素比值；
将所述目标点位内的每个特征元素颗粒的同位素比值分别确定为一组目标特征数据值，得到若干组目标特征数据值。
7.一种基于同位素的颗粒物在线源解析系统，其特征在于，所述系统包括：
质谱信息获取模块，用于采用单颗粒气溶胶质谱仪对目标点位的大气颗粒物进行在线监测，得到目标颗粒物的质谱信息；所述目标颗粒物为单位时间内所述目标点位内的所有大气颗粒物；所述质谱信息表征质量数从-300至+300的峰面积变化情况；
特征颗粒确定模块，用于采用示踪离子检索法，根据所述目标颗粒物的质谱信息确定所述目标颗粒物中的特征元素颗粒；所述特征元素颗粒包括：含铅颗粒、含铜颗粒、含锌颗粒和含氯颗粒中的至少一种；
特征数据确定模块，用于根据所述目标点位的所有特征元素颗粒的质谱信息，确定所述目标点位的所有特征元素颗粒的特征同位素的同位素比值，得到若干组目标特征数据值；所述同位素比值是以所述特征元素颗粒对应的特征元素的任意一种同位素为基准同位素，以所述特征元素颗粒对应的特征元素的其他同位素的峰面积除以所述基准同位素的峰面积得到的；所述特征同位素为除所述基准同位素以外的所有特征元素同位素；所述目标特征数据值的总组数等于所述目标颗粒物中的特征元素颗粒的总数；
颗粒物源解析模块，用于根据污染源特征数据库和所述目标特征数据值确定所述目标颗粒物的源解析结果；所述目标颗粒物的源解析结果包括：每种大气污染源对所述目标颗粒物的贡献率；所述污染源特征数据库是基于多种大气污染源的样本颗粒物的质谱信息构建得到的；
所述根据污染源特征数据库和所述目标特征数据值确定所述目标颗粒物的源解析结果，具体包括：
根据所述污染源特征数据库确定污染源元素特征数据矩阵和污染源元素特征概率分布函数；所述污染源元素特征数据矩阵中的每个元素分别表示一种大气污染源内的一种特征同位素对应的同位素比值的范围；所述污染源元素特征数据矩阵的大小为k*N，其中，k为大气污染源的种类数，N为特征同位素的种类数；所述污染源元素特征概率分布函数包括：每种大气污染源的所有特征同位素的同位素比值的概率分布函数；
基于所述污染源元素特征数据矩阵和所述目标特征数据值构建齐次线性模型；
采用高斯消元法对所述齐次线性模型进行求解，得到所述齐次线性模型的解析系数；
根据所述齐次线性模型的解析系数确定每种大气污染源对所述目标颗粒物的初始贡献率；
基于所述污染源元素特征概率分布函数确定每种大气污染源的特征同位素出现概率；
根据所述特征同位素出现概率确定权重校正系数；
根据所述权重校正系数和所述初始贡献率，确定所述目标颗粒物的源解析结果。
8.一种电子设备，其特征在于，包括存储器及处理器，所述存储器用于存储计算机程序，所述处理器运行所述计算机程序以使所述电子设备执行如权利要求1至6中任意一项所述的基于同位素的颗粒物在线源解析方法。
9.一种计算机可读存储介质，其特征在于，其存储有计算机程序，所述计算机程序被处理器执行时实现如权利要求1至6中任意一项所述的基于同位素的颗粒物在线源解析方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202211488430.3A CN115791537B (zh) | 2022-11-25 | 2022-11-25 | 基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质 |
| GB2313535.3A GB2624745A (en) | 2022-11-25 | 2023-09-05 | Method and system for online source apportionment of PM based on isotopes, device, and medium |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202211488430.3A CN115791537B (zh) | 2022-11-25 | 2022-11-25 | 基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN115791537A CN115791537A (zh) | 2023-03-14 |
| CN115791537B true CN115791537B (zh) | 2023-08-18 |
Family
ID=85441382
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202211488430.3A Active CN115791537B (zh) | 2022-11-25 | 2022-11-25 | 基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN115791537B (zh) |
| GB (1) | GB2624745A (zh) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN115791537B (zh) * | 2022-11-25 | 2023-08-18 | 暨南大学 | 基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质 |
Citations (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2199790A1 (en) * | 2008-12-19 | 2010-06-23 | Duvas Technologies Limited | System and apparatus for measurement and mapping of pollutants |
| CN103674789A (zh) * | 2013-12-26 | 2014-03-26 | 中国环境科学研究院 | 一种基于单颗粒质谱的大气颗粒物实时源解析方法 |
| CN103698255A (zh) * | 2013-12-26 | 2014-04-02 | 中国环境科学研究院 | 一种大气颗粒物来源实时解析方法 |
| CN104568681A (zh) * | 2015-01-29 | 2015-04-29 | 暨南大学 | 一种针对大气细颗粒来源的实时监测方法 |
| CN105021515A (zh) * | 2015-07-22 | 2015-11-04 | 暨南大学 | 基于流动监测车的单颗粒气溶胶在线质谱检测方法 |
| CN105184000A (zh) * | 2015-09-18 | 2015-12-23 | 北华航天工业学院 | 基于朴素贝叶斯源识别的非负约束因子的污染源解析方法 |
| CN105468926A (zh) * | 2015-12-29 | 2016-04-06 | 北京师范大学 | 地下水型饮用水水源地污染源解析方法 |
| CN106092834A (zh) * | 2016-06-07 | 2016-11-09 | 中国科学院大气物理研究所 | 大气细颗粒物在线源解析系统及方法 |
| CN108414610A (zh) * | 2018-05-09 | 2018-08-17 | 南开大学 | 一种基于单颗粒气溶胶质谱仪和ART-2a神经网络法的综合污染源成分谱构建方法 |
| CN108680473A (zh) * | 2018-05-09 | 2018-10-19 | 南开大学 | 一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法 |
| CN110044779A (zh) * | 2019-04-28 | 2019-07-23 | 暨南大学 | 一种大气重金属颗粒物实时在线监测和源解析联用的方法 |
| CN110069897A (zh) * | 2019-05-30 | 2019-07-30 | 华北电力大学 | 一种基于同位素技术的大气细颗粒物来源解析方法和装置 |
| CN110243738A (zh) * | 2019-04-10 | 2019-09-17 | 南开大学 | 一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法 |
| CN110631967A (zh) * | 2019-10-16 | 2019-12-31 | 复旦大学 | 一种基于拉曼光谱的大气黑碳气溶胶源解析方法 |
| CN114062478A (zh) * | 2021-11-10 | 2022-02-18 | 中国科学院生态环境研究中心 | 一种可实现自验证的颗粒污染物来源解析方法 |
Family Cites Families (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7260483B2 (en) * | 2001-10-25 | 2007-08-21 | The Regents Of The University Of California | Real-time detection method and system for identifying individual aerosol particles |
| US10062034B2 (en) * | 2015-06-08 | 2018-08-28 | The Charles Stark Draper Laboratory, Inc. | Method and system for obtaining and analyzing information from a plurality of sources |
| JP6870442B2 (ja) * | 2017-04-06 | 2021-05-12 | 富士電機株式会社 | 発生源分析装置および発生源分析システム |
| CN112179974B (zh) * | 2020-09-11 | 2022-11-18 | 浙江省农业科学院 | 基于稳定同位素与多元素特征分析土壤铅污染源识别方法 |
| CN115791537B (zh) * | 2022-11-25 | 2023-08-18 | 暨南大学 | 基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质 |
-
2022
- 2022-11-25 CN CN202211488430.3A patent/CN115791537B/zh active Active
-
2023
- 2023-09-05 GB GB2313535.3A patent/GB2624745A/en active Pending
Patent Citations (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2199790A1 (en) * | 2008-12-19 | 2010-06-23 | Duvas Technologies Limited | System and apparatus for measurement and mapping of pollutants |
| CN103674789A (zh) * | 2013-12-26 | 2014-03-26 | 中国环境科学研究院 | 一种基于单颗粒质谱的大气颗粒物实时源解析方法 |
| CN103698255A (zh) * | 2013-12-26 | 2014-04-02 | 中国环境科学研究院 | 一种大气颗粒物来源实时解析方法 |
| CN104568681A (zh) * | 2015-01-29 | 2015-04-29 | 暨南大学 | 一种针对大气细颗粒来源的实时监测方法 |
| CN105021515A (zh) * | 2015-07-22 | 2015-11-04 | 暨南大学 | 基于流动监测车的单颗粒气溶胶在线质谱检测方法 |
| CN105184000A (zh) * | 2015-09-18 | 2015-12-23 | 北华航天工业学院 | 基于朴素贝叶斯源识别的非负约束因子的污染源解析方法 |
| CN105468926A (zh) * | 2015-12-29 | 2016-04-06 | 北京师范大学 | 地下水型饮用水水源地污染源解析方法 |
| CN106092834A (zh) * | 2016-06-07 | 2016-11-09 | 中国科学院大气物理研究所 | 大气细颗粒物在线源解析系统及方法 |
| CN108414610A (zh) * | 2018-05-09 | 2018-08-17 | 南开大学 | 一种基于单颗粒气溶胶质谱仪和ART-2a神经网络法的综合污染源成分谱构建方法 |
| CN108680473A (zh) * | 2018-05-09 | 2018-10-19 | 南开大学 | 一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法 |
| CN110243738A (zh) * | 2019-04-10 | 2019-09-17 | 南开大学 | 一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法 |
| CN110044779A (zh) * | 2019-04-28 | 2019-07-23 | 暨南大学 | 一种大气重金属颗粒物实时在线监测和源解析联用的方法 |
| CN110069897A (zh) * | 2019-05-30 | 2019-07-30 | 华北电力大学 | 一种基于同位素技术的大气细颗粒物来源解析方法和装置 |
| CN110631967A (zh) * | 2019-10-16 | 2019-12-31 | 复旦大学 | 一种基于拉曼光谱的大气黑碳气溶胶源解析方法 |
| CN114062478A (zh) * | 2021-11-10 | 2022-02-18 | 中国科学院生态环境研究中心 | 一种可实现自验证的颗粒污染物来源解析方法 |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| "基于单颗粒气溶胶质谱仪的气溶胶化学组分的半定量研究";张遥 等;《中山大学学报(自然科学版)》;第61卷(第3期);第140-152页 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| GB202313535D0 (en) | 2023-10-18 |
| CN115791537A (zh) | 2023-03-14 |
| GB2624745A (en) | 2024-05-29 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN107944213B (zh) | Pmf在线源解析方法、系统、终端设备及计算机可读存储介质 | |
| US20210156781A1 (en) | Real-time online monitoring and source apportionment method for atmospheric fine particles containing heavy metals | |
| CN115791537B (zh) | 基于同位素的颗粒物在线源解析方法、系统、设备及介质 | |
| CN102262039A (zh) | 单颗粒气溶胶质谱对室内重金属污染检测的方法及装置 | |
| CN102393401A (zh) | 一种空气污染颗粒物中重金属元素含量的检测方法 | |
| CN113177313B (zh) | 一种多类型手机智能化分类拆解方法 | |
| CN112505254B (zh) | 一种大气污染来源的解析方法、装置、存储介质及终端 | |
| CN108802262B (zh) | 基于在线多组分数据的目标因子转换-pmf源解析方法 | |
| Snyder et al. | Estimating the contribution of point sources to atmospheric metals using single-particle mass spectrometry | |
| CN109557080B (zh) | 一种基于机器学习的光谱数据回归方法 | |
| CN117311295B (zh) | 基于无线网络设备的生产质量提升方法及系统 | |
| CN109345004B (zh) | 基于热点网格的空气污染物数据获取方法 | |
| Ancey et al. | Statistical control and optimization of X-ray intensity measurements | |
| CN109085291B (zh) | 缺失组分迭代反演标定嵌套—pmf源解析算法 | |
| CN116990437A (zh) | 一种用于原煤灰分的入洗量前馈自动调节系统 | |
| CN116089771A (zh) | 一种颗粒物来源分析方法、装置、终端及存储介质 | |
| Sowden et al. | Development of an infrared pollution index to identify ground-level compositional, particle size, and humidity changes using Himawari-8 | |
| CN114358121A (zh) | 基于变电站设备的监测方法、装置和终端设备 | |
| CN114974452A (zh) | 一种确定二次转化来源的管控目标的方法和装置 | |
| CN114140296A (zh) | 一种利用ica算法分解和污染源成分谱约束的大气污染物智能溯源方法 | |
| CN113705637A (zh) | 一种断路器机械故障检测方法、系统、设备及可读存储介质 | |
| CN112345312A (zh) | 一种海洋飞沫气溶胶氯损耗程度确定方法及系统 | |
| Vong | Atmospheric chemometrics for identification of trace element sources in precipitation | |
| Van Espen | Quantitative microbeam analysis of particles | |
| Colovos et al. | Particle size determination of trace elements in urban air |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |