CN109187287B - 基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其过程为：1、基于多粒径颗粒物分级采样器采集环境空气中颗粒物得到受体样品、采集污染源类排放的颗粒物得到源样品；2、测定源样品和受体样品中的元素含量，筛选源样品和受体样品中具有源标识功能的稳定化学组分；3、构建高粒径分辨率受体成分谱、各源类稳定化学组分高分辨率粒径谱；4、通过上述步骤得到污染源和环境受体颗粒物的高粒径分辨率的化学组分信息，将颗粒物中稳定化学组分的粒径分布信息在源与环境受体中建立多元线性方程组，通过公式可以解析得到一次污染排放源对大气颗粒物的贡献。本方法可为重污染过程等解析对象提供及时、稳定、精细化的解析结果。
Description
技术领域
本发明属于环境计量学领域，尤其是涉及一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法。
背景技术
大气颗粒物来源解析技术是科学开展颗粒物污染防治的重要理论依据和关键技术支撑。我国大气颗粒物污染十分严重，特别是近年来，随着经济社会的快速发展，能源消耗总量的不断攀升，多数城市的大气颗粒物浓度远超世界卫生组织的相关健康基准。大气颗粒物来源解析研究通过化学、物理学、数学等方法定性或定量识别环境受体中大气颗粒物污染的来源，建立颗粒物排放源与环境空气质量(受体)之间的关系。源解析研究是开展大气颗粒物污染防治工作的重要依据和前提，可以提高颗粒物污染防治工作的针对性、科学性和合理性。
受体模型是当前源解析研究采用的主要方法，以化学质量平衡(CMB)模型研究最多、应用最为广泛。源解析方法可分为源清单法、源模型法和受体模型法，其中受体模型法因其具有无需排放源的排放条件、气象和地形等信息，无需追踪颗粒物的迁移过程，同时解析结果物理意义明确等特点，成为当前源解析研究中应用最为广泛的技术方法。对于传统的CMB模型，其基本计算公式是：
式中：Ci—受体大气颗粒物中化学组分i的浓度测量值，μg/m3；
Fij—第j类源的颗粒物中化学组分i的含量测量值，g/g；
Sj—第j类源贡献的浓度计算值，μg/m3；
J—源类的数目，j＝1，2……J；
I—化学组分的数目，i＝1，2……I。
在CMB模型技术体系中，通过采集环境受体和污染源排放的颗粒物，分析颗粒物中的化学组分，建立污染源的化学成分谱(Fij)和环境受体的化学组成(Ci)，利用公式(1)建立多元线性方程组，普遍采用有效方差最小二乘法求解，当化学组分的个数(I)大于污染源的个数(J)时，
方程组有解，得到污染源的贡献值(Sj)。
20世纪70年代，CMB模型在美国提出，成功应用于大气颗粒物的来源解析。CMB模型在美国环保局(EPA)和我国生态与环境保护部推荐使用的源解析模型之一。截止目前，我国已有三十余个城市应用CMB模型技术解析大气颗粒物的来源贡献。在CMB模型技术体系中，涌现出多种耦合模型用于解决在应用实践中遇到的诸多问题，如为求解二次扬尘贡献开发的二重源解析技术，为解决污染源共线性问题开发的PMF-CMB耦合模型等等。现有的CMB模型通常能准确解析出5-8种源类的贡献，但应用CMB求解有一定的滞后性，即需要在完成受体采样、应用多种不同分析设备测得不同化学组分后(通常一个月)才能纳入模型进行解析。
现有的受体模型技术存在的问题有：
(1)由于受体模型的拟合运算基于环境实测数据，本质上属于数学统计分析模型，目前只能以多个数学统计参数进行拟合优度的评估，无法通过实测进行解析结果的验证，即存在结果难以验证的问题；
(2)受体模型所需的颗粒物成分信息十分庞杂，包括无机元素、水溶性离子和碳组分等近三十种化学成分信息，涉及多个仪器分析方法，前处理程序繁琐，分析效率不高，需要较多人力物力，成为制约源解析时效性的瓶颈环节，无法为重污染过程等对时效性要求较高的解析对象提供及时的解析结果；同时众多化学物种的同步分析，会导致分析的精度和准确度难以保证，分析误差难以控制，给模型的拟合带来较大初始误差。
(3)此外，当前的受体模型对于共线性源类的解析尚有不足，受体模型技术的改进都以传统的化学成分谱为基础，尝试通过改进数学统计方法或多种受体模型联用等思路完善受体模型技术，忽略了物理粒径这一重要的颗粒物源类信息，在仅分析颗粒物化学组分的条件下，由于缺乏有效的污染源的标识物，对于化学组分测量物种有限且源谱相似的源类(如燃煤电厂源和散烧煤源)难以实现精细化来源解析。
因此，研发一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法是个亟待解决的问题。
发明内容
有鉴于此，本发明旨在提出一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，将颗粒物化学组分的粒径信息纳入受体模型，建立基于耦合粒径信息的稳定元素质量平衡模型，从而缩短化学分析过程提高源解析的时效性，降低污染源谱的共线性，为受体模型解析结果的验证和精细化来源解析提供新的技术手段。
为达到上述目的，本发明的技术方案是这样实现的：
一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其过程如下：
第一步、利用采样设备采集环境空气中颗粒物得到受体样品；再利用相同的采样设备采集污染源类排放的颗粒物，得到源样品；
第二步、利用元素分析测定设备(如X-射线荧光光谱仪,XRF)测定源样品和受体样品中的元素含量，筛选源样品和受体样品中具有源标识功能的稳定化学组分；
第三步、构建高粒径分辨率受体成分谱、构建各源类稳定化学组分高分辨率粒径谱；
第四步、基于ELPI+采样和XRF的分析技术，通过上述步骤可以得到污染源和环境受体颗粒物的高粒径分辨率的化学组分信息，基于元素质量平衡的基本原理，将颗粒物中稳定化学组分的粒径分布信息在源与环境受体中建立多元线性方程组，公式如下：
式中：CSi—受体大气颗粒物中某稳定化学组分在粒径段i的浓度测量值，单位：μg/m3；
FSij—第j类源的颗粒物中某稳定化学组分在粒径段i的含量测量值，单位：g/g；
SSj—第j类源对某稳定化学组分贡献的浓度计算值，单位：μg/m3；
J—源类的数目，j＝1，2……J；
I—粒径段的数目，i＝1，2……I。
基于公式(2)得到的稳定化学组分粒径分布解析结果SSj，大气颗粒物来源解析计算公式可表述如下：
式中：Sj—第j类源对环境受体颗粒物贡献的浓度计算值，单位：μg/m3；
SSj—第j类源对某稳定化学组分贡献的浓度计算值，单位：μg/m3；
Fj—第j类源的颗粒物中某稳定化学组分的含量测量值，单位：g/g。
通过公式(2)-(3)，可以解析得到一次污染排放源对大气颗粒物的贡献。
进一步的，所述采样设备可以是任何达到高分辨率分粒径的采样设备，比如静电低压撞击式采样器(ELPI+)，所述元素分析测定设备为X-射线荧光光谱仪。
进一步的，在步骤1中，对于电厂燃煤源样品，燃煤源烟气中颗粒物的采样位置均设置于选定的电厂烟囱烟气排放口。燃煤在锅炉燃烧后经过烟道时，会经过烟气脱硝、除尘和脱硫几个除污工艺流程，这些工艺流程都会影响颗粒物最终的排放特征，因此在选取采样点位时，主要考虑在除污设施的末端进行采样工作。采样口的设置参考《固定源废气监测技术规范》(HJ/T397-2007)。对锅炉排放烟气采样点位进行选择的依据如下：烟气采样测孔内径至少为80mm，且内部不能有遮挡物。采样平台应有两路220V，4000W以上的供电线路。烟气经稀释通道稀释后进入ELPI+分级采样器，使用铝膜对污染源14个粒径段的颗粒物数浓度和质量浓度进行监测，使用有机膜对不同粒径的颗粒物样品进行采集以分析元素组分。对于工业燃煤锅炉，使用稀释通道和ELPI+分级采样器进行采样，具体过程与电厂燃煤源采样基本一致。
进一步的，在步骤1中，对于民用散烧燃煤源，选择研究地区农村区域普遍使用的煤炭种类(如蜂窝煤)，在典型使用的炉具中使用3块蜂窝煤重叠燃烧的方式，更换蜂窝煤是在最底部的蜂窝煤燃烧基本完全后，取出最下部的蜂窝煤，再在顶部放入一块新的；经过一定时间的燃烧，等待最下面的蜂窝煤燃烧完全，再一次需要更换的这段时间，是蜂窝煤炉燃烧的一个周期。蜂窝煤实验采用3块煤重叠燃烧的方式，蜂窝煤燃烧则直接用蜂窝煤引燃，先将最底部的一块蜂窝煤引燃，然后再将另两块蜂窝煤放上去，从放上第3块开始采样，采样30min停止。然后将最下面一块燃尽的蜂窝煤取出，放上新的第3块开始采集平行样。为了取得可观和具有代表性的样品，利用ELPI+采取直接采样的方法，即将采样器送入烟道的烟气中进行采样，而且采样需要实现等速采样。
进一步的，在步骤1中，对于生物质燃烧源，选择代表性的生物质燃料(玉米、水稻、小麦等秸秆)堆放在指定露天燃烧处，通过引燃秸秆，待出现明火伴有烟羽时，将ELPI+放置在烟羽下风向，通过添加燃料来控制燃烧状态在相对稳定的状态，连续采样至30min左右。
进一步的，在步骤1中，对于机动车源，通过隧道实验的方法采样隧道中的空气样品以代表机动车排放的尾气样品。
进一步的，在步骤1中，对于扬尘源，将采集的土壤表面沙尘运送回实验室风干，将全粒径的土壤源样品用100目的过滤筛分离，再通入再悬浮采样器，在底部连接ELPI+采样器采集。
进一步的，在步骤2中，利用XRF对样品中的元素含量进行测定，以Micromatter纯元素标准薄膜为标准，使用XRF测定源样品和受体样品中元素的相对质量分数和薄膜的厚度，从而计算得到各元素的含量。
进一步的，在步骤3中，使用与源采样相对的分粒径采样器(ELPI+)搭载有机滤膜在环境空气中采样，每天连续采集20小时作为一组样品。将连续采集的分粒径样品进行X-射线光电子能谱仪分析测得元素含量，取元素的平均值和标准偏差构建高粒径分辨率受体成分谱。
进一步的，在步骤3中，根据XRF分析得到的各测得元素在不同源样品中的含量求各自平均得到其在不同源排放颗粒物中的粒径谱，计算标准误差作为粒径谱的不确定度，构建高粒径分辨率的源化学成分谱。
进一步的，在实验阶段，在步骤3中，可以通过构建模拟受体来验证本方法的可靠性。
相对于现有技术，本发明所述的基于稳定元素粒径信息的大气颗粒物来源解析方法具有以下优势：本方法通过筛选识别大气颗粒物中具有源标识功能的稳定化学组分物种，运用先进的高粒径分辨率采样技术和快速的化学组分分析技术，构建大气颗粒物源与受体中稳定化学组分粒径分布谱，建立基于稳定化学组分粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，为常规CMB模型拟合结果的验证及大气颗粒物的快速源解析提供了新的技术方法，该方法有着潜在的应用前景，可为重污染过程等解析对象提供及时、稳定、精细化的解析结果。
附图说明
构成本发明的一部分的附图用来提供对本发明的进一步理解，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。在附图中：
图1为基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法的技术流程图；
图2为天津市环境受体颗粒物及化学组分粒径谱。
图3为天津市建立的污染源化学组分粒径谱。
图4为模型拟合结果。
图5为污染源对元素Cu和颗粒物浓度的分担率(％)。
具体实施方式
需要说明的是，在不冲突的情况下，本发明中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
本专利申请的技术方法的实现依托于颗粒物采样和分析技术的进步，随着近年来采样技术的发展，高粒径分辨率的电低压冲击式采样技术(Electrical Low PressureImpactor，ELPI)得到快速发展，并在颗粒物源采样领域得到了广泛应用。ELPI可实时显示气流中颗粒物高分辨率的粒径信息，采样速度快，通过14级的滤膜采样，可得到14个粒径段的颗粒物信息。使用XPS(X-射线光电子能谱仪)定性测定源与受体样品中各主要化学元素的化学价态与形态，用于判断其化学稳定性，筛选稳定化学组分。使用X射线荧光光谱分析(X Ray Fluorescence,XRF)技术可快速实现对颗粒物中元素组分的无损测量，不需要对滤膜样品进行前处理，直接使用X射线扫描得定量测量元素含量。
下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。
一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其过程如下：
第一步、利用采样设备(如静电低压撞击式采样器，ELPI+)采集环境空气中颗粒物得到受体样品；再利用相同的采样设备采集污染源类排放的颗粒物，得到源样品。
第二步、利用元素分析测定设备(如X-射线荧光光谱仪,XRF)测定源样品和受体样品中的元素含量，筛选源样品和受体样品中具有源标识功能的稳定化学组分；
利用XRF对样品中的元素含量进行测定，以Micromatter纯元素标准薄膜为标准，使用XRF测定源样品和受体样品中元素的相对质量分数和薄膜的厚度，从而计算得到各元素的含量。
第三步、构建高粒径分辨率受体成分谱、构建各源类稳定化学组分高分辨率粒径谱；
使用与源采样相对的分粒径采样器(ELPI+)搭载有机滤膜在环境空气中采样，每天连续采集20小时作为一组样品。将连续采集的分粒径样品进行X-射线光电子能谱仪分析测得元素含量，取元素的平均值和标准偏差构建高粒径分辨率受体成分谱；在天津市开展的案例研究中，环境受体颗粒物的粒径谱如图2所示；
根据XRF分析得到的各测得元素在不同源样品中的含量求各自平均得到其在不同源排放颗粒物中的粒径谱，计算标准误差作为粒径谱的不确定度，构建高粒径分辨率的源化学成分谱；天津市建立的污染源化学组分粒径谱如图3所示。
第四步、基于ELPI+采样和XRF的分析技术，通过上述步骤可以得到污染源和环境受体颗粒物的高粒径分辨率的化学组分信息，基于元素质量平衡的基本原理，将颗粒物中稳定化学组分的粒径分布信息在源与环境受体中建立多元线性方程组，公式如下：
式中：CSi—受体大气颗粒物中某稳定化学组分在粒径段i的浓度测量值，单位：μg/m3；
FSij—第j类源的颗粒物中某稳定化学组分在粒径段i的含量测量值，单位：g/g；
SSj—第j类源对某稳定化学组分贡献的浓度计算值，单位：μg/m3；
J—源类的数目，j＝1，2……J；
I—粒径段的数目，i＝1，2……I。
基于公式(2)得到的稳定化学组分粒径分布解析结果SSj，大气颗粒物来源解析计算公式可表述如下：
式中：Sj—第j类源对环境受体颗粒物贡献的浓度计算值，单位：μg/m3；
SSj—第j类源对某稳定化学组分贡献的浓度计算值，单位：μg/m3；
Fj—第j类源的颗粒物中某稳定化学组分的含量测量值，单位：g/g。
通过公式(2)-(3)，可以解析得到一次污染排放源对大气颗粒物的贡献。
在此需要说明，本专利所描述的方法不限于使用ELPI+采样器，任何达到高分辨率分粒径的采样设备均可应用于本方法。
在步骤1中，对于各类污染源样品的采集方法具体如下:
对于电厂燃煤源样品，燃煤源烟气中颗粒物的采样位置均设置于选定的电厂烟囱烟气排放口。燃煤在锅炉燃烧后经过烟道时，会经过烟气脱硝、除尘和脱硫几个除污工艺流程，这些工艺流程都会影响颗粒物最终的排放特征，因此在选取采样点位时，主要考虑在除污设施的末端进行采样工作。采样口的设置参考《固定源废气监测技术规范》(HJ/T 397-2007)。对锅炉排放烟气采样点位进行选择的依据如下：烟气采样测孔内径至少为80mm，且内部不能有遮挡物。采样平台应有两路220V，4000W以上的供电线路。烟气经稀释通道稀释后进入ELPI+分级采样器，使用铝膜对污染源14个粒径段的颗粒物数浓度和质量浓度进行监测，使用有机膜对不同粒径的颗粒物样品进行采集以分析元素组分。
对于工业燃煤锅炉，使用稀释通道和ELPI+分级采样器进行采样，具体过程与电厂燃煤源采样基本一致。
对于民用散烧燃煤源，选择研究地区农村区域普遍使用的煤炭种类(如蜂窝煤)，在典型使用的炉具中使用3块蜂窝煤重叠燃烧的方式，更换蜂窝煤是在最底部的蜂窝煤燃烧基本完全后，取出最下部的蜂窝煤，再在顶部放入一块新的；经过一定时间的燃烧，等待最下面的蜂窝煤燃烧完全，再一次需要更换的这段时间，是蜂窝煤炉燃烧的一个周期。蜂窝煤实验采用3块煤重叠燃烧的方式，蜂窝煤燃烧则直接用蜂窝煤引燃，先将最底部的一块蜂窝煤引燃，然后再将另两块蜂窝煤放上去，从放上第3块开始采样，采样30min停止。然后将最下面一块燃尽的蜂窝煤取出，放上新的第3块开始采集平行样。为了取得可观和具有代表性的样品，利用ELPI+采取直接采样的方法，即将采样器送入烟道的烟气中进行采样，而且采样需要实现等速采样。
对于生物质燃烧源，选择代表性的生物质燃料(玉米、水稻、小麦等秸秆)堆放在指定露天燃烧处，通过引燃秸秆，待出现明火伴有烟羽时，将ELPI+放置在烟羽下风向，通过添加燃料来控制燃烧状态在相对稳定的状态，连续采样至30min左右。
对于机动车源，通过隧道实验的方法采样隧道中的空气样品以代表机动车排放的尾气样品。
对于扬尘源，将采集的土壤表面沙尘运送回实验室风干，将全粒径的土壤源样品用100目的过滤筛分离，再通入再悬浮采样器(南开大学自主研发)，在底部连接ELPI+采样器采集。
在实验阶段，在步骤3中，可以通过构建模拟受体来验证本方法的可靠性。表1为利用模拟数据进行模型计算(公式2)的源对特定组分的贡献及模型诊断指标，可见选定铜元素(Cu)作为拟合元素时，模型估算结果较好。
利用Cu作为拟合元素，基于公式(2)和公式(3)对实测源谱和环境受体数据进行拟合运算，结果如图4和5所示。结果显示，扬尘是天津市颗粒物(PM0.06-9.8)的主要来源(25％)，机动车源贡献17％，生物质燃烧源贡献15％，民用散煤贡献12％，燃煤电厂贡献7％，钢铁尘贡献1％。结果表明，利用Cu的分粒径信息能较好地估算出一次排放源对颗粒物的贡献。
表1利用模拟数据进行模型计算的源对特定组分的贡献(均值±标准偏差,μg m-3)
基于高分辨率粒径谱的化学组分质量守恒模型的构建设计思路如下。
传统的化学质量平衡模型的基本公式如下：
Ci为环境受体样品中第i个化学组分的浓度(ug/m3)，Fij为第j个源排放的颗粒物中化学组分i的含量(g/g)，Sj为第j个源类对颗粒物的贡献。
基于公式(1)，基于高分辨率粒径谱的化学组分质量守恒模型的基本公式如下：
其中，CSi为所选定的拟合元素在受体颗粒物中的第i个粒径上的环境浓度(ug/m3)，FSij为所选定的拟合元素在第j个源谱中的第i个粒径上的含量(g/g),SSj为第j个源类对环境受体中的拟合组分的贡献。
Fj为拟合元素在全粒径谱中的含量。
方程(2)采用有效方差最小二乘法进行求解，即使加权的化学组分测量值与计算值之差的平方和最小：
有效方差为权重值：
其中，
表示受体观测组分浓度的不确定度，
表示所有源类的不确定度。
在实际计算中，采用迭代法进行计算，具体算法如下：
SZ-CMB方程组的矩阵形式：
CS＝FS·SS (6)
设上标k表示第k步迭代的变量值：
第一步 先设定源贡献初始值为0，
第二步 计算有效方差矩阵的对角线上的分量，
第三步 计算Sj的第k+1步迭代的值，
第四步 如果式(10)中的结果大于0.01，则执行上一步迭代，如果小于0.01，则终止该算法。
第五步计算σSi的第k+1步迭代的值，
本方法构建了污染源排放的颗粒物化学组分的高分辨率粒径谱，作为颗粒物的重要的源类信息，粒径信息首次被纳入颗粒物污染源成分谱中，当前针对污染源的高分辨率粒径谱的特征鲜有报道。建立了基于高分辨率粒径谱的化学组分质量守恒模型，该模型可为传统的源解析结果提供验证，可为重污染过程等解析对象提供及时、稳定、精细化的解析结果。
基于稳定化学组分粒径分布特征的解析方法，可为完善受体模型技术提供新的思路和方法。传统的受体模型通过各排放源类化学成分谱间的差异进行解析识别，这些差异主要体现在谱的组成、含量范围和特征元素等方面，而忽略了源类中非常重要的一大类信息，即各化学组成的粒径分布信息。颗粒物化学成分的粒径分布信息是颗粒物化学组成特征的重要方面，反映了源类中特定化学成分的粒径分布特征，对源类具有重要的标识作用。随着样品采集技术的不断发展，获得源与受体颗粒物中各化学成分粒径分布信息的采样分析技术已日趋成熟，具备了将粒径信息纳入受体模型的基础技术条件。
粒径信息的纳入，可为受体模型解析结果的验证提供新的角度和依据；由于可以依据单一化学组成的粒径分布信息开展解析计算，可大幅减少化学分析的需求，缩短分析过程，降低多种化学成分分析方法的不确定性对解析结果的干扰，提高源解析的时效性，可为重污染过程等解析对象提供及时的解析结果；此外，粒径信息的纳入进一步拓展了污染源谱的内涵，可增加源的标识信息以降低污染源之间的共线性，从而实现精细化的来源解析。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于，其过程如下：
第一步、利用采样设备采集环境空气中颗粒物得到受体样品；再利用相同的采样设备采集污染源类排放的颗粒物，得到源样品；
第二步、利用元素分析测定设备测定源样品和受体样品中的元素含量，筛选源样品和受体样品中具有源标识功能的稳定化学组分；
第三步、构建高粒径分辨率受体成分谱、构建各源类稳定化学组分高分辨率粒径谱；
第四步、通过上述步骤可以得到污染源和环境受体颗粒物的高粒径分辨率的化学组分信息，基于元素质量平衡的基本原理，将颗粒物中稳定化学组分的粒径分布信息在源与环境受体中建立多元线性方程组，公式如下：
式中：CSi—受体大气颗粒物中某稳定化学组分在粒径段i的浓度测量值，单位：μg/m3；
FSij—第j类源的颗粒物中某稳定化学组分在粒径段i的含量测量值，单位：g/g；
SSj—第j类源对某稳定化学组分贡献的浓度计算值，单位：μg/m3；
J—源类的数目，j＝1，2……J；
I—粒径段的数目，i＝1，2……I；
基于公式(2)得到的稳定化学组分粒径分布解析结果SSj，大气颗粒物来源解析计算公式可表述如下：
式中：Sj—第j类源对环境受体颗粒物贡献的浓度计算值，单位：μg/m3；
SSj—第j类源对某稳定化学组分贡献的浓度计算值，单位：μg/m3；
Fj—第j类源的颗粒物中某稳定化学组分的含量测量值，单位：g/g；
通过公式(2)-(3)，可以解析得到一次污染排放源对大气颗粒物的贡献。
2.根据权利要求1所述的一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于：所述采样设备为静电低压撞击式采样器ELPI+，所述元素分析测定设备为X-射线荧光光谱仪。
3.根据权利要求1或2所述的一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于：在步骤1中，对于电厂燃煤源样品，燃煤源烟气中颗粒物的采样位置均设置于选定的电厂烟囱烟气排放口；对锅炉排放烟气采样点位进行选择的依据如下：烟气采样测孔内径至少为80mm，且内部不能有遮挡物；采样平台应有两路220V，4000W以上的供电线路；烟气经稀释通道稀释后进入ELPI+分级采样器，使用铝膜对污染源14个粒径段的颗粒物数浓度和质量浓度进行监测，使用有机膜对不同粒径的颗粒物样品进行采集以分析元素组分；
对于工业燃煤锅炉，使用稀释通道和ELPI+分级采样器进行采样，具体过程与电厂燃煤源采样一致。
4.根据权利要求1或2所述的一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于：在步骤1中，对于民用散烧燃煤源，选择研究地区农村区域普遍使用的蜂窝煤，在典型使用的炉具中使用3块蜂窝煤重叠燃烧的方式，更换蜂窝煤是在最底部的蜂窝煤燃烧完全后，取出最下部的蜂窝煤，再在顶部放入一块新的；经过一定时间的燃烧，等待最下面的蜂窝煤燃烧完全，再一次需要更换的这段时间，是蜂窝煤炉燃烧的一个周期；蜂窝煤实验采用3块煤重叠燃烧的方式，蜂窝煤燃烧则直接用蜂窝煤引燃，先将最底部的一块蜂窝煤引燃，然后再将另两块蜂窝煤放上去，从放上第3块开始采样，采样30min停止；然后将最下面一块燃尽的蜂窝煤取出，放上新的第3块开始采集平行样；为了取得可观和具有代表性的样品，利用ELPI+采取直接采样的方法，即将采样器送入烟道的烟气中进行采样，而且采样需要实现等速采样。
5.根据权利要求1或2所述的一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于：在步骤1中，对于生物质燃烧源，选择生物质燃料堆放在指定露天燃烧处，通过引燃生物质燃料，待出现明火伴有烟羽时，将ELPI+放置在烟羽下风向，通过添加燃料来控制燃烧状态在相对稳定的状态，连续采样至30min左右。
6.根据权利要求1或2所述的一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于：在步骤1中，对于机动车源，通过隧道实验的方法采样隧道中的空气样品以代表机动车排放的尾气样品。
7.根据权利要求1或2所述的一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于：在步骤1中，对于扬尘源，将采集的土壤表面沙尘运送回实验室风干，将全粒径的土壤源样品用100目的过滤筛分离，再通入再悬浮采样器，在底部连接ELPI+采样器采集。
8.根据权利要求1所述的一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于：在步骤2中，利用XRF对样品中的元素含量进行测定，以Micromatter纯元素标准薄膜为标准，使用XRF测定源样品和受体样品中元素的相对质量分数和薄膜的厚度，从而计算得到各元素的含量。
9.根据权利要求1或8所述的一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于：在步骤3中，使用与源采样相对的分粒径采样器(ELPI+)搭载有机滤膜在环境空气中采样，每天连续采集20小时作为一组样品；将连续采集的分粒径样品进行X-射线光电子能谱仪分析测得元素含量，取元素的平均值和标准偏差构建高粒径分辨率受体成分谱；
根据XRF分析得到的各测得元素在不同源样品中的含量求各自平均得到其在不同源排放颗粒物中的粒径谱，计算标准误差作为粒径谱的不确定度，构建高粒径分辨率的源化学成分谱。
10.根据权利要求1所述的一种基于稳定元素粒径分布信息的大气颗粒物来源解析方法，其特征在于：在实验阶段，在步骤3中，通过构建模拟受体来验证本方法的可靠性。
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