CN103599808A - 一种TiO2-SrTaO2N复合光催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种TiO2-SrTaO2N复合光催化剂及其制备方法，属于无机功能材料领域。本发明的技术方案要点为：一种TiO2-SrTaO2N复合光催化剂，是通过将TiO2与SrTaO2N复合而形成的，其中TiO2与SrTaO2N的摩尔比为5-15:1。本发明还公开了TiO2-SrTaO2N复合光催化剂的制备方法。本发明与现有技术相比具有以下优点：TiO2与SrTaO2N的复合可以大大拓宽TiO2的光谱响应范围，使TiO2在可见光区域有良好的吸收，提高了TiO2太阳能的利用率，TiO2与SrTaO2N的复合能够有效减小光生电子和空穴的复合概率，提高TiO2光催化活性。
Description
技术领域
本发明属于无机环保光催化材料技术领域，具体涉及一种TiO2-SrTaO2N复合光催化剂及其制备方法。
背景技术
随着工业进步和社会发展，环境污染成为人们最关心的一大问题，发展新型实用的环保技术是当代广大科技工作者一直致力于研究的热门课题。对环境中污染物的去除，传统上采用催化燃烧、化学氧化、生物降解等方法；但上述方法都有一定的局限性，如设备及运行费用高，有二次污染，污染物去除不完全等，使这些方法难以满足净化处理在技术和经济上的要求。
近几十年来人们研究发现，半导体光催化技术在去除污染物方面具有能耗低、氧化能力强、操作简便、反应条件温和无二次污染等优点，为环境污染物的治理开辟了新途径。目前，在多相光催化反应所应用的半导体催化剂中，TiO2以其无毒、催化活性高、稳定性好以及抗氧化能力强等优点而备受青睐。然而，TiO2禁带宽度为3.2 eV，只有在波长小于387 nm的紫外线下才能激发其催化活性，在到达地面的太阳能中，这一波段的能量尚不足5%，严重地影响了其应用。此外，TiO2光催化剂在光催化过程中光生电子和空穴容易复合，催化效率低。如果将其制成纳米材料，由于量子尺寸等效应其光催化活性的确有所提高，但对光的吸收却发生了蓝移，即对光能尤其太阳能的利用率进一步降低。因此，如何拓宽TiO2光催化剂光谱响应范围、提高其光量子效率成为光催化科学研究的重点和难点。
SrTaO2N是一种过渡金属氧氮化物，由于二价氧元素部分被电负性较小的三价氮元素取代，金属阳离子或多或少被还原，晶体结构发生变化，SrTaO2N因而表现出新的光、电、磁, 力学性能。研究表明，SrTaO2N的禁带宽度为2.2 eV，能吸收波长小于563 nm的可见光，是一种具有可见光响应能力的光催化材料。为了拓宽TiO2的光谱响范围，将其与具有理想带隙的SrTaO2N相复合，利用两种半导体之间的能级差能使光生截流子由一种半导体微粒的能级注入到另一种半导体的能级上，使电荷有效分离，是提高TiO2太阳能利用率和光量子效率的有效途径。TiO2光催化剂的导带电势ECB=-0.29 eV，价带电势EVB=2.91 eV，而SrTaO2N光催化剂的导带电势ECB=-0.71 eV，价带电势EVB=1.49 eV。在TiO2/SrTaO2N复合半导体中，SrTaO2N的导带电势更负，光生电子容易从能级低的SrTaO2N导带迁移到能级高的TiO2导带上，同时，TiO2的价带电势更正，光生空穴容易从能级高的TiO2价带迁移到能级低的SrTaO2N价带上，从而提高光生电荷的分离率，扩展了TiO2的光谱响应范围。
发明内容
本发明解决的技术问题是提供了一种太阳能利用率高，光催化活性好的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂。
本发明解决的另一个技术问题是提供了一种操作简单且易于实现的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂的制备方法。
本发明的技术方案为：一种TiO2-SrTaO2N复合光催化剂，其特征在于是由TiO2与SrTaO2N粉体复合而形成的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂，其中TiO2与SrTaO2N的摩尔比为5-15:1。
本发明所述的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂的制备方法，其特征在于包括以下步骤：（1）将五氧化二钽、碳酸锶和丙酮按摩尔比1:2:15的比例加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后将样品均匀平铺在刚玉舟上，装入管式气氛炉中，在氨气气氛下950℃煅烧20小时得SrTaO2N粉体；（2）在搅拌的条件下将钛酸四丁酯和步骤（1）所得SrTaO2N粉体按照摩尔比为5-15:1的比例加入到无水乙醇中形成混合溶液A，其中钛酸四丁酯和无水乙醇的体积比为1:2；（3）将冰醋酸、水和无水乙醇按体积比1:1.5:10的比例配成混合溶液B；（4）在搅拌的条件下，按照混合溶液A与混合溶液B中无水乙醇体积比为1:1的比例将混合溶液B滴加到混合溶液A，水解形成溶胶，继续搅拌得凝胶，凝胶经100℃干燥得干凝胶；（5）将步骤（4）所得干凝胶转移到马弗炉中在450-500℃保持2小时后得到具有高催化活性的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂。
本发明与现有技术相比具有以下显著优点：1、TiO2与SrTaO2N的复合可以大大拓宽TiO2的光谱响应范围，使TiO2在可见光区域有良好的吸收，提高了太阳能的利用率；2、TiO2与SrTaO2N的复合能够有效减小光生电子和空穴的复合概率，提高TiO2光催化活性；3、本发明方法简单，易控制。
附图说明
图1为300 W的高压汞灯照射下，本发明实施例1所制备的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂和商用TiO2 (P25)对亚甲基蓝降解情况的对比曲线（操作条件：催化剂量：0.5 g/L；亚甲基蓝的浓度：50 mg/L）。
具体实施方式
以下结合实施例进一步描述本发明。应该指出，本发明并非局限于下述各实施例。
实施例1
（1）将物质的量分别为0.005mol、0.01mol、0.075mol的五氧化二钽、碳酸锶和丙酮加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后将样品均匀平铺在刚玉舟上，装入管式气氛炉中，在氨气气氛下950℃煅烧20小时得SrTaO2N粉体；
（2）在搅拌条件下将17.6mL（0.05mol）的钛酸四丁酯和步骤（1）所得0.01mol的SrTaO2N粉体加入到35.2mL无水乙醇中形成混合溶液A；
（3）将3.5mL冰醋酸、5.3mL水和35.2mL无水乙醇配成混合溶液B；
（4）在搅拌的条件下，将混合溶液B滴加到混合溶液A中，水解形成溶胶，继续搅拌得凝胶，凝胶经100℃干燥得干凝胶；
（5）将步骤（4）所得干凝胶转移到马弗炉中在450℃保持2小时后得到具有高催化活性的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂。由图1可以看出制备的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂与TiO2光催化剂相比在相同的降解时间下具有较高的降解率，因此TiO2-SrTaO2N复合光催化剂不但提高了光催化活性，具有较好的光催化效果，同时也提高了对太阳能的利用效率。
实施例2
（1）将物质的量分别为0.005mol、0.01mol、0.075mol的五氧化二钽、碳酸锶和丙酮加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后将样品均匀平铺在刚玉舟上，装入管式气氛炉中，在氨气气氛下950℃煅烧20小时得SrTaO2N粉体；
（2）在搅拌条件下将35.2mL（0.1mol）的钛酸四丁酯和步骤（1）所得0.01molSrTaO2N粉体加入到70.4mL无水乙醇中形成混合溶液A；
（3）将7mL冰醋酸、10.6mL水和70.4mL无水乙醇配成混合溶液B；
（4）在搅拌的条件下，将混合溶液B滴加到混合溶液A中，水解形成溶胶，继续搅拌得凝胶，凝胶经100℃干燥得干凝胶；
（5）将步骤（4）所得干凝胶转移到马弗炉中在480℃保持2小时后得到具有高催化活性的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂。
实施例3
（1）将物质的量分别为0.005mol、0.01mol、0.075mol的五氧化二钽、碳酸锶和丙酮加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后将样品均匀平铺在刚玉舟上，装入管式气氛炉中，在氨气气氛下950℃煅烧20小时得SrTaO2N粉体；
（2）在搅拌条件下将52.8mL（0.15mol）的钛酸四丁酯和步骤（1）所得0.01mol的SrTaO2N粉体加入到105.6mL无水乙醇中形成混合溶液A；
（3）将10.6mL冰醋酸、15.8mL水和105.6mL无水乙醇配成混合溶液B；
（4）在搅拌的条件下，将混合溶液B滴加到混合溶液A中，水解形成溶胶，继续搅拌得凝胶，凝胶经100℃干燥得干凝胶；
（5）将步骤（4）所得干凝胶转移到马弗炉中在500℃保持2小时后得到具有高催化活性的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂。
以上实施例描述了本发明的基本原理、主要特征及优点。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明原理的范围下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进均落入本发明保护的范围内。
Claims (2)
1.一种TiO2-SrTaO2N复合光催化剂，其特征在于是由TiO2与SrTaO2N粉体复合而形成的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂，其中TiO2与SrTaO2N的摩尔比为5-15:1。
2.一种权利要求1所述的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂的制备方法，其特征在于包括以下步骤：（1）将五氧化二钽、碳酸锶和丙酮按摩尔比1:2:15的比例加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后将样品均匀平铺在刚玉舟上，装入管式气氛炉中，在氨气气氛下950℃煅烧20小时得SrTaO2N粉体；（2）在搅拌的条件下将钛酸四丁酯和步骤（1）所得SrTaO2N粉体按照摩尔比为5-15:1的比例加入到无水乙醇中形成混合溶液A，其中钛酸四丁酯和无水乙醇的体积比为1:2；（3）将冰醋酸、水和无水乙醇按体积比1:1.5:10的比例配成混合溶液B；（4）在搅拌的条件下，按照混合溶液A与混合溶液B中无水乙醇体积比为1:1的比例将混合溶液B滴加到混合溶液A，水解形成溶胶，继续搅拌得凝胶，凝胶经100℃干燥得干凝胶；（5）将步骤（4）所得干凝胶转移到马弗炉中在450-500℃保持2小时后得到具有高催化活性的TiO2-SrTaO2N复合光催化剂。
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