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Abstract

一种金属空气电池用多层复合阴极，包括催化层、疏水扩散层和集流层，集流层包括集流体和涂覆于其一侧或两侧表面的防腐层；防腐层含有质量比为30:70-90:10的疏水材料和碳材料；防腐层与集流体的厚度比为1:10-2:1。本发明所述多层复合阴极，其集流体表面疏水化处理有助于减少电解质溶液的渗漏，并进一步减轻了电解质溶液对金属集流网的腐蚀；碳粉的加入使得电池集流体内部形成了一定尺度范围内的多孔结构，有利于气体的传输，保证了电池阴极的氧气供给，同时避免了因其他防腐材料的加入造成的电阻的增大，保证了电极的集流效果。

Description

一种金属空气电池多层复合阴极
技术领域
本发明涉及金属空气电池用阴极，具体地说是一种用于镁、铝、锌等金属空气电池用阴极；
本发明还涉及上述阴极的制备方法。
背景技术
金属空气电池是一种采用金属（如镁、铝、锌等）为阳极燃料，空气中氧气作为氧化剂，碱液或中性盐水作为电解质溶液的电化学反应装置。我国镁、铝、锌等金属储量丰富、且价格低廉，因此金属空气电池在我国通讯电源、野外应急电源、照明电源及储备电源等可移动电源的诸多领域具有广阔的应用前景。作为可移动电源，性能和稳定性是两个重要指标。而对于金属空气电池，阴极是影响电池性能和稳定性重要部件之一。阴极制备技术也是金属空气电池的核心技术，国际上很多国家也将相关技术保密而不予公开。因此，开发高性能、良好稳定性的阴极，对于金属空气电池的开发及应用具有十分重要的意义。
传统的金属空气电池阴极制备方法是通过机械方法压制多层复合结构(一般为，载有催化剂的碳纸-镍网-载有催化剂的碳纸-聚四氟乙烯微孔膜加压复合而成)，使用这种方法制备的电极结构难于优化，催化剂利用效率低、极化较大，从而导致性能较差。
另一方面，当将上述阴极在采用中性盐（如NaCl水溶液）为电解质的金属/空气电池中使用时，由于Cl-的存在，使得以泡沫镍作支撑材料和集流体的电极腐蚀严重，寿命显著缩短。目前，在中性电解质金属空气电池中，通常采用的阴极大多沿用碱性金属空气电池所用阴极，还未见专门针对NaCl水溶液对阴极集流体镍腐蚀问题的研究报道。而金属空气电池阴极材料的导电性和耐腐蚀性也成为制约电极性能提高和使用寿命增长的关键问题。本课题组在专利201110421438.3中披露了采用碳纤维毡作为空气阴极的电极基底材料，使镁/空气电池的放电性能、使用寿命较传统电极得到较大幅度的提高。然而，这种结构的空气阴极在使用过程中仍存在电极长期使用时，电极的泡沫镍表面会出现“发汗”现象，从而造成集流体的腐蚀，进而影响电池的使用寿命；
发明内容
本发明针对前述金属空气电池阴极技术的不足，提出一种多层复合型碳纤维毡基阴极结构。
为实现上述目的，本发明采用以下具体方案来实现：
一种金属空气电池用多层复合阴极，包括催化层、疏水扩散层和集流层，所述集流层包括集流体和涂覆于其两侧表面的防腐层或远离疏水扩散层一侧表面的防腐层；所述防腐层与集流体的厚度比为1:10-2:1。
所述防腐层含有疏水材料和碳材料；所述疏水材料和碳材料的质量比为30：70-90：10。
所述集流体为泡沫镍、镍网、泡沫铜、铜网；所述防腐层中疏水材料为聚四氟乙烯PTFE、聚偏氟乙烯PVDF、聚丙烯PP；所述碳材料为碳纳米管、XC-72、BP2000、碳纳米纤维、乙炔黑。
所述疏水扩散层经PTFE乳液憎水化处理后的碳纤维毡。
所述催化层以碳载锰氧化物为催化剂，PTFE为憎水剂；所述催化剂担载量为2-10mg cm-2，PTFE含量为10-40%。
所述碳纤维毡的厚度为2-10mm；PTFE占疏水扩散层总质量的40-85%。
与现有技术相比，本发明所述金属空气电池用多层复合阴极具有以下优点：
1.集流体表面疏水化处理有助于减少电解质溶液的渗漏，并进一步降低了电解质溶液对泡沫镍集流网的腐蚀，延长了电极的使用寿命；
2.碳粉的加入使得电池集流体内部形成了一定尺度范围内的多孔结构，有利于气体的传输，保证了电池阴极的氧气供给，提高了电池的性能；
3.相对于其他防腐材料，碳粉的加入避免了因其他防腐材料加入造成的电阻的增大，保证了电极的集流效果。
附图说明
图1为本发明所述阴极结构示意图。图中，1为催化层，2为疏水扩散层，3为集流层，4为碳毡，5为PTFE，6为集流体，7为防腐层，8为防腐层中碳粉和PTFE的混合物。
图2为实施例1中镁空气电池在30mAcm-2下的恒电流放电曲线。
具体实施方式
实施例1：
本发明所述金属空气电池用多层复合阴极，包括催化层、疏水扩散层和集流层。
集流层由厚度为3mm的泡沫镍集流体及涂覆于其一侧表面的防腐层制成，防腐层由质量比为3:7的疏水材料PTFE和碳材料XC-72于50倍XC-72质量的乙醇溶剂中混合均匀后涂覆于泡沫镍一侧集流体表面制得厚度为1mm的防腐层。
所述疏水扩散层经PTFE乳液憎水化处理后的碳纤维毡；碳纤维毡的原厚度为3.5mm；PTFE占疏水扩散层总质量的60%。
所述催化层以60%MnO2/C为催化剂，PTFE为憎水剂；所述催化层中60%MnO2/C的担载量为6mg cm-2，PTFE含量为催化层总质量的30%。
将所制备的电极切割成8cm×12cm大小，并将其作为镁/空气电池阴极，同时切割同样大小的AZ61镁合金作为镁/空气电池阳极组装成单电池，电池极间距为3mm，于单电池中加入质量分数为10%的氯化钠溶液作为镁/空气电池电解质溶液。当镁/空气单电池以30mA/cm2恒电流放电时（放电结果如图2所示），放电702小时内电池放电电压可维持在1V以上。同时，在上述恒流放电过程中，电池阴极未出现电解液渗漏，放电702小时结束后拆开电池观察集流体腐蚀情况，发现泡沫镍集流体也未发生腐蚀，表明本发明所述金属空气电池多层复合阴极可充分延长阴极的使用寿命。
实施例2：
本发明所述金属空气电池用多层复合阴极，包括催化层、疏水扩散层和集流层。
集流层由厚度为3mm的泡沫铜集流体及涂覆于其一侧表面的防腐层构成，防腐层厚度为1mm；防腐层由质量比为1:1的疏水材料PVDF和碳纳米纤维于50倍碳纳米纤维质量的乙醇溶剂中混合均匀后涂覆于泡沫镍两侧集流体表面制得。
所述疏水扩散层经PTFE乳液憎水化处理后的碳纤维毡；碳纤维毡的原厚度为10mm；PTFE占疏水扩散层总质量的60%。
所述催化层以40%Mn3O4/C为催化剂，PTFE为憎水剂；所述催化层中40%Mn3O4/C的担载量为2mg cm-2，PTFE含量为催化层总质量的10%。
将所制备的电极切割成8cm×12cm大小，并将其作为镁/空气电池阴极，同时切割同样大小的AZ61镁合金作为镁/空气电池阳极组装成单电池，电池极间距为3mm，于单电池中加入质量分数为10%的氯化钠溶液作为镁/空气电池电解质溶液。镁/空气单电池以30mA/cm2恒电流放电，电池放电时间、放电过程中漏液现象及放电后集流体腐蚀情况见表1。
实施例3：
本发明所述金属空气电池用多层复合阴极，包括催化层、疏水扩散层和集流层。
集流层由厚度为0.5mm的镍网集流体及涂覆于其两侧表面的防腐层构成，且每侧表面的防腐层厚度均为1mm；防腐层由质量比为9:1的疏水材料PTFE和碳纳米管于50倍碳纳米管质量的乙醇溶剂中混合均匀后涂覆于镍网两侧表面制得。
所述疏水扩散层经PTFE乳液憎水化处理后的碳纤维毡；碳纤维毡的原厚度为3.5mm；PTFE占疏水扩散层总质量的60%。
所述催化层以质量比为1:1的40%Mn3O4/C和60%MnO2/C的混合物为催化剂，PTFE为憎水剂；所述催化层中40%Mn3O4/C和60%MnO2/C的各自担载量分别为5mgcm-2，PTFE含量为催化层总质量的40%。
将所制备的电极切割成8cm×12cm大小，并将其作为镁/空气电池阴极，同时切割同样大小的AZ61镁合金作为镁/空气电池阳极组装成单电池，电池极间距为3mm，于单电池中加入质量分数为10%的氯化钠溶液作为镁/空气电池电解质溶液。镁/空气单电池以30mA/cm2恒电流放电，电池放电时间、放电过程中漏液现象及放电后集流体腐蚀情况见表1。
实施例4：
本发明所述金属空气电池用多层复合阴极，包括催化层、疏水扩散层和集流层。
集流层由厚度为0.5mm的铜网集流体及涂覆于其两侧表面的防腐层构成，且每侧表面的防腐层厚度均为1mm；防腐层由质量比为3:2的疏水材料PTFE和BP2000碳粉于50倍BP2000碳粉质量的乙醇溶剂中混合均匀后涂覆于铜网两侧表面制得。
所述疏水扩散层经PTFE乳液憎水化处理后的碳纤维毡；碳纤维毡的原厚度为3.5mm；PTFE占疏水扩散层总质量的60%。
所述催化层以质量比为2:1的40%Mn3O4/C和60%MnO2/C的混合物为催化剂，PTFE为憎水剂；所述催化层中40%Mn3O4/C和60%MnO2/C的各自担载量分别为4mgcm-2和2mg cm-2，PTFE含量为催化层总质量的30%。
将所制备的电极切割成8cm×12cm大小，并将其作为镁/空气电池阴极，同时切割同样大小的AZ61镁合金作为镁/空气电池阳极组装成单电池，电池极间距为3mm，于单电池中加入质量分数为10%的氯化钠溶液作为镁/空气电池电解质溶液。镁/空气单电池以30mA/cm2恒电流放电，电池放电时间、放电过程中漏液现象及放电后集流体腐蚀情况见表1。
实施例5：
本发明所述金属空气电池用多层复合阴极，包括催化层、疏水扩散层和集流层。
集流层由厚度为3mm的泡沫铜集流体及涂覆于其两侧表面的防腐层构成，防腐层厚度均为1mm；防腐层由质量比为4:1的疏水材料PVDF和乙炔黑于50倍乙炔黑质量的乙醇溶剂中混合均匀后涂覆于泡沫铜两侧集流体表面制得。
所述疏水扩散层经PTFE乳液憎水化处理后的碳纤维毡；碳纤维毡的原厚度为3.5mm；PTFE占疏水扩散层总质量的40%。
所述催化层以20%Mn3O4/C和60%MnO2/C的混合物为催化剂，PTFE为憎水剂；所述催化层中20%Mn3O4/C和60%MnO2/C的担载量分别为3mg cm-2，PTFE含量为催化层总质量的15%。
将所制备的电极切割成8cm×12cm大小，并将其作为镁/空气电池阴极，同时切割同样大小的AZ61镁合金作为镁/空气电池阳极组装成单电池，电池极间距为3mm，于单电池中加入质量分数为10%的氯化钠溶液作为镁/空气电池电解质溶液。镁/空气单电池以30mA/cm2恒电流放电，电池放电时间、放电过程中漏液现象及放电后集流体腐蚀情况见表1。
实施例6：
本发明所述金属空气电池用多层复合阴极，包括催化层、疏水扩散层和集流层。
集流层由厚度为3mm的泡沫镍集流体及涂覆于其一侧表面的防腐层构成，防腐层厚度为1mm；防腐层由质量比为1:1的疏水材料PTFE和碳纳米纤维于50倍碳纳米纤维质量的乙醇溶剂中混合均匀后涂覆于泡沫镍一侧制得。
所述疏水扩散层经PTFE乳液憎水化处理后的碳纤维毡；碳纤维毡的原厚度为3.5mm；PTFE占疏水扩散层总质量的40%。
所述催化层以60%MnO/C为催化剂，PTFE为憎水剂；所述催化层中60%MnO/C的担载量为6mg cm-2，PTFE含量为催化层总质量的30%。
将所制备的电极切割成8cm×12cm大小，并将其作为镁/空气电池阴极，同时切割同样大小的AZ61镁合金作为镁/空气电池阳极组装成单电池，电池极间距为3mm，于单电池中加入质量分数为10%的氯化钠溶液作为镁/空气电池电解质溶液。镁/空气单电池以30mA/cm2恒电流放电，电池放电时间、放电过程中漏液现象及放电后集流体腐蚀情况见表1。
实施例7：
本发明所述金属空气电池用多层复合阴极，包括催化层、疏水扩散层和集流层。
集流层由厚度为0.5mm的铜网集流体及涂覆于其一侧表面的防腐层构成，防腐层厚度为1mm；防腐层由质量比为7:3的疏水材料PVDF和BP2000碳粉于50倍BP2000碳粉质量的乙醇溶剂中混合均匀后涂覆于铜网一侧表面制得。
所述疏水扩散层经PTFE乳液憎水化处理后的碳纤维毡；碳纤维毡的原厚度为4mm；PTFE占疏水扩散层总质量的40%。
所述催化层以40%Mn3O4/C和60%MnO/C的混合物为催化剂，PTFE为憎水剂；所述催化层中40%Mn3O4/C和60%MnO/C的担载量分别为1mg cm-2，PTFE含量为催化层总质量的25%。
将所制备的电极切割成8cm×12cm大小，并将其作为镁/空气电池阴极，同时切割同样大小的AZ61镁合金作为镁/空气电池阳极组装成单电池，电池极间距为3mm，于单电池中加入质量分数为10%的氯化钠溶液作为镁/空气电池电解质溶液。镁/空气单电池以30mA/cm2恒电流放电，电池放电时间、放电过程中漏液现象及放电后集流体腐蚀情况见表1。
实施例8：
本发明所述金属空气电池用多层复合阴极，包括催化层、疏水扩散层和集流层。
集流层由厚度为3mm的泡沫铜集流体及涂覆于其两侧表面的防腐层构成，防腐层厚度一侧为1mm，另一侧为2mm；防腐层由质量比为1:1的疏水材料PVDF和碳纳米纤维于50倍碳纳米纤维质量的乙醇溶剂中混合均匀后涂覆于泡沫镍两侧集流体表面制得。
所述疏水扩散层经PTFE乳液憎水化处理后的碳纤维毡；碳纤维毡的原厚度为3.5mm；PTFE占疏水扩散层总质量的40%。
所述催化层以60%MnO/C和40%MnO2的混合物为催化剂，PTFE为憎水剂；所述催化层中60%MnO/C和40%MnO2的担载量分别为2mg cm-2和4mg cm-2，PTFE含量为催化层总质量的25%。
将所制备的电极切割成8cm×12cm大小，并将其作为镁/空气电池阴极，同时切割同样大小的AZ61镁合金作为镁/空气电池阳极组装成单电池，电池极间距为3mm，于单电池中加入质量分数为10%的氯化钠溶液作为镁/空气电池电解质溶液。镁/空气单电池以30mA/cm2恒电流放电，电池放电时间、放电过程中漏液现象及放电后集流体腐蚀情况见表1。
表1实施例2-8中的多层复合阴极应用于镁/空气电池中的情况总结
本发明所述多层复合阴极，其集流体表面疏水化处理有助于减少电解质溶液的渗漏，并进一步减轻了电解质溶液对金属集流网的腐蚀；碳粉的加入使得电池集流体内部形成了一定尺度范围内的多孔结构，有利于气体的传输，保证了电池阴极的氧气供给，同时避免了因其他防腐材料的加入造成的电阻的增大，保证了电极的集流效果。

Claims (6)

1.一种金属空气电池用多层复合阴极，包括依次叠合的片状的催化层、疏水扩散层和集流层，其特征在于：所述集流层包括集流体和涂覆于其两侧表面的防腐层或远离疏水扩散层一侧表面的防腐层；所述防腐层与集流体的厚度比为1:10-2:1。
2.如权利要求1所述金属空气电池用多层复合阴极，其特征在于：所述防腐层包括疏水材料和碳材料；所述疏水材料和碳材料的质量比为3:7-9:1。
3.如权利要求1或2所述金属空气电池用多层复合阴极，其特征在于：所述集流体为泡沫镍、镍网、泡沫铜、或铜网；所述防腐层中疏水材料为聚四氟乙烯PTFE、聚偏氟乙烯PVDF、聚丙烯PP中的一种或二种以上；所述碳材料为碳纳米管、XC-72、BP2000、碳纳米纤维、乙炔黑中的一种或二种以上。
4.如权利要求1所述金属空气电池用多层复合阴极，其特征在于：所述疏水扩散层为经PTFE乳液憎水化处理后的碳纤维毡，其中PTFE占疏水扩散层总质量的40-85%。
5.如权利要求1所述金属空气电池用多层复合阴极，其特征在于：所述催化层以MnO/C、MnO2/C、Mn3O4/C中一种或两种以上为催化剂，PTFE为憎水剂；所述催化剂担载量为2-10mg cm-2，PTFE在催化层中的含量为10-40%。
6.如权利要求4所述金属空气电池用多层复合阴极，其特征在于：所述碳纤维毡的厚度为2-10mm；所述PTFE乳液的浓度为2-60%。
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