CN103443952A - 具有纳米粒子和周期性结构的oled光提取膜 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种光提取膜,所述光提取膜具有纳米粒子以及设计的周期性结构。所述光提取膜包括基本上透明的基底、位于所述基底上的低折射率一维或二维周期性结构、和施用到所述周期性结构上的高折射率平面化回填层。光散射纳米粒子以层的形式施用到所述周期性结构上,或者包含在所述回填层中。
Description
背景技术
有机发光二极管(OLED)装置包括夹在阴极与阳极之间的电致发光有机材料薄膜,并且这些电极中的一者或两者均为透明导体。当在装置两端施加电压时,电子和空穴从它们各自的电极注入,并通过中间形成发光激子而在电致发光有机材料中复合。
在OLED装置中,所产生的光通常由于装置结构内的工艺而损失掉70%以上。折射率较高的有机层和铟锡氧化物(ITO)层与折射率较低的基底层之间的界面处的陷光是提取效率低下的主要原因。只有相对少量的发射光作为“可用”光穿过透明电极。大部分光会发生内反射,这导致这些光从装置边缘发出,或陷在装置内并在反复穿行之后最终因吸收到装置内而损失掉。
光提取膜使用内部纳米结构来避免装置内发生波导损耗。尽管能够提供强效光提取,但包括规则排列特征(例如光子晶体或线性光栅)的内部纳米结构往往会在所发射光的角度和光谱分布中产生衍射相关的变型形式,这在最终应用中可为不可取的。因此,需要如下光提取膜,所述光提取膜经由纳米结构来提高光提取效率,同时还能够降低输出光中不可取的亮度和色角的不均匀度。
发明内容
符合本发明的光提取膜包括基本上透明的基底、位于基底上的低折射率周期性结构、和施用到周期性结构上的高折射率平面化回填层。光散射纳米粒子以单层或亚单层施用到周期性结构上,或者包含在回填层内。
周期性结构与光散射纳米粒子的组合提供具有较均一亮度和光谱分布的增强的光提取。
附图说明
附图并入本说明书中并构成本说明书的一部分,而且它们结合具体实施方式阐明本发明的优点和原理。在这些附图中,
图1为具有以亚单层施用到周期性结构上的纳米粒子的光提取膜的示意图;
图2为具有分布在整个回填层中的纳米粒子的光提取膜的示意图;
图3为一维周期性结构的透视图;
图4为二维周期性结构的透视图;
图5为示出将光提取膜层合到OLED装置的示意图;
图6为示出将光提取膜层合到OLED装置的示意图;
图7为涂布在1D结构化膜上的纳米粒子的图像;
图8为涂布在2D结构化膜上的纳米粒子的图像;
图9A为1D结构化膜上的纳米粒子的顶视图的图像;
图9B为1D结构化膜上的纳米粒子的剖视图的图像;
图10为2D结构化膜上的纳米粒子的图像;
图11A示出了对于具有存在和不存在纳米粒子的2D结构化膜的样品而言的随极角变化的亮度;
图11B示出了对于采用平膜上的纳米粒子制备的样品而言的随极角变化的亮度;
图12示出了对于具有存在和不存在纳米粒子的1D结构化膜的样品以及对于采用不存在纳米粒子或纳米结构的玻璃基底制备的样品而言的随极角变化的亮度;并且
图13为通过1D结构而部分有序的纳米粒子的图像。
具体实施方式
本发明的实施例涉及光提取膜以及它们对OLED装置的使用。光提取膜的实例在美国专利申请公布No.2009/0015757和No.2009/0015142中有所描述,这两个专利申请公布均如同全文陈述一样以引用方式并入本文。
图1为具有周期性结构的光提取膜10的构造的示意图,其中所述周期性结构上设置有纳米粒子。光提取膜10包括基本上透明的基底12(柔性的、刚性的、或位于窗口层内的)、低折射率周期性结构14、以表面层方式分散在周期性结构14上的纳米粒子16、以及在周期性结构14和纳米粒子16上形成大体平的表面19的高折射率平面化回填层18。术语“大体平的表面”是指回填层使下层平面化,但在大体平的表面中可存在轻微的表面变化。
图2为具有周期性结构和纳米粒子另一个光提取膜20的构造的示意图。光提取膜20包括基本上透明的基底22(柔性的、刚性的、或者位于窗口层内的)、低折射率周期性结构24、纳米粒子26、以及在周期性结构24和纳米粒子26上形成大体平的表面29的高折射率平面化回填层28。在此实施例中,纳米粒子26(例如)以体积分布方式而非以针对光提取膜10所示的表面层方式分布在整个回填层28中。
光提取膜10和20的周期性结构可如实例中所示与基底一体地形成,或者以层的形式施用到基底上。例如,可通过将低折射率材料涂覆至基底并且随后图案化该材料来在基底上形成周期性结构。另外,周期性结构可以纳米结构或微结构来实施。纳米结构为具有至少一个小于1微米的维度(例如宽度)的结构。微米结构为具有至少一个介于1微米和1毫米之间的维度(例如宽度)的结构。光提取膜10和20的周期性结构可为一维(1D)的,这意味着它们沿仅一个维度为周期性的,即,最近邻特征在沿表面的一个方向上为等距间隔开,但在正交方向上并非为等距间隔开的。就1D周期性纳米结构而言,相邻周期性特征之间的间距小于1微米。一维结构包括(例如)连续的或细长的棱柱或脊、或者线性光栅。图3为示出位于基底30上的1D周期性结构32(在此实施例中为线性棱柱)的透视图。
光提取膜10和20的周期性结构也可为二维(2D)的,这意味着它们沿两个维度为周期性的,即,最近邻特征在沿表面的两个不同方向上为等距间隔开的。就2D纳米结构而言,沿两个方向的间距均小于1微米。应该指出的是,沿两个不同方向的间距可为不同的。二维结构包括(例如)小透镜、棱锥、梯形、圆形或方形柱、或者光子晶体结构。二维结构的其他实例包括如美国专利申请公布No.2010/0128351中所述的曲面锥体结构,该专利申请公布如同全文陈述一样以引用方式并入本文。图4为示出位于基底34上的2D周期性结构36(在此实施例中为棱锥)的透视图。
用于光提取膜10和20的纳米粒子(也称为亚微米粒子)具有纳米结构范围内的粒度并且可具有介于特定膜的这种范围内的相同粒度或不同粒度。当纳米粒子位于特定粒度范围内并且与回填层具有不同的折射率时,纳米粒子还为光散射的,如在下文进一步说明以及在实例中所示。例如,纳米粒子可具有在100nm至1,000nm范围内的直径,或者纳米粒子可具有在10nm至300nm范围内的直径并且形成具有100nm至1,000nm范围内的粒度的团聚体。此外,纳米粒子可以混合粒度(将大纳米粒子与小纳米粒子混合在一起,例如,将300nm的纳米粒子与440nm或500nm的纳米粒子混合在一起)来实施,这可导致相应光提取膜的增强的光谱响应。纳米粒子可根据具体应用而可能具有位于纳米结构范围之外的粒度。例如,如果将光提取膜用于OLED照明(相对于显示屏),则纳米粒子可具有最高达若干微米的直径。纳米粒子可由有机材料或其他材料构成,并且它们可具有任何规则或不规则的粒子形状。作为另外一种选择,纳米粒子可以多孔粒子来实施。用于光提取膜中的纳米粒子的实例在美国专利申请公布No.2010/0150513中有所描述,该专利申请公布如同全文陈述一样以引用方式并入本文。
对于具有以表面层方式分布的纳米粒子16的光提取膜10,纳米粒子层可以单层(具有纳米粒子的团聚体的层)或以多层的纳米粒子来实施。纳米粒子可在不使用粘结剂的情况下进行涂布,所述粘结剂可导致纳米粒子团聚。在一个优选的实施例中,纳米粒子16具有基本上等于或略小于周期性结构14的间距(例如,间距的四分之一至一倍)的粒度(例如直径),周期性结构使纳米粒子成为至少部分有序的,如实例中所示。可通过在周期性结构内变为对齐或集合的粒子来产生至少部分的有序性,如在实例中所示。周期性结构的间距是指相邻结构之间的距离,例如相邻棱柱的顶点之间的距离。可使用尺寸匹配(例如,440nm的纳米粒子与600nm间距的周期性结构或者300nm的纳米粒子与500nm间距的周期性结构的尺寸匹配)来实现至少部分的有序性。此外,周期性结构的形状和纵横比可为决定纳米粒子的尺寸匹配和部分有序性的因素。
将用于光提取膜10和20的平面化回填层施用到周期性结构和粒子涂层上,以使它们平面化并且提供折射率反差。具有高折射率回填层的低折射率周期性结构是指回填层具有比周期性结构高的折射率并且回填层和周期性结构具有足够的折射率差值(优选地,0.2或更大),以增强与光提取膜光学连通的OLED装置的光提取。可通过将回填层的平面化表面直接地或者经由另一层设置在OLED装置的光输出表面上来使光提取膜与OLED装置光学连通。平面化回填层可任选地以用于将光提取膜粘结至OLED装置的光输出表面的粘合剂来实施。用于光提取膜的高折射率回填层的实例在美国专利申请公布No.2010/0110551中有所描述,该专利申请公布如同全文陈述一样以引用方式并入本文。
用于光提取膜10和20的基底、低折射率周期性结构、高折射率回填层、和纳米粒子的材料在上文提及的公开专利申请中提供。例如,基底可以玻璃、PET、聚酰亚胺、TAC、PC、聚氨酯、PVC、或柔性玻璃来实施。用于制备光提取膜10和20的工艺也在上文提及的公开专利申请中提供。任选地,基底可以阻挡膜来实施,以保护包括光提取膜的装置免于经受水分或氧气。阻挡膜的实例在美国专利申请公布No.2007/0020451和美国专利No.7,468,211中有所公开,这两个专利均如同全文陈述一样以引用方式并入本文。
图5和6示出了光学耦合层的使用,以便将光提取膜光学耦合并且可能地粘附至OLED装置。如图5所示,将光学耦合层42施用至光提取膜44中的回填层的平表面48,然后可将所述平表面48层合至OLED装置40的光输出表面46。光学耦合层可以粘合剂来实施,所述粘合剂提供OLED装置的光输出表面与光提取膜的回填层之间的光学耦合。将粘合剂用作光学耦合层连同层合工艺一起也可用于将光提取膜粘附至OLED装置并且移除它们之间的空气隙。OLED装置的底板形态通常为非平面的(如通过像素阱47所示),并且期望光学耦合层42适形于像素阱的几何形状或者延伸到像素阱的几何形状内,以填充光提取膜44与OLED装置40之间的间隙。
作为另外一种选择,如图6所示,将光学耦合层52施用至OLED装置50的光输出表面56,并且随后将光提取膜54中的回填层的平表面58层合至OLED装置50。如果在光提取膜的层合之前来将粘合剂光学耦合层施用至OLED装置(如图6所示),则光学耦合层还可用于平面化OLED装置的光输出表面。例如,顶部发射型有源矩阵OLED显示器底板不必具有高度平面性,如通过像素阱57所示,在这种情况下,可将光学耦合层在光提取膜的层合之前预沉积到OLED叠堆的阴极或任何其它顶层上。光学耦合层的这种预沉积可降低底板和装置的非平面度,以允许光提取膜的后续层合。在这种情况下,可利用溶液沉积方法来将光学耦合层涂布到OLED显示器上。例如,可将其从液体制剂涂覆到OLED的整个区域上,在这种情况下,在光提取膜的层合之后可任选地利用UV或热固化方法来使其固化。其也可作为单独地提供在两个衬片之间的光学耦合膜来进行层合,且首先移除面向OLED装置的衬片,在这种情况下,期望其适形于像素阱或者延伸到像素阱内。在施用光学耦合层之后,产生底板形态上的足够平面化,如图6所示。
由于底板形态决定提取元件(纳米粒子和周期性结构)和OLED装置之间的距离,则需要用于光学耦合层的材料具有与OLED有机和无机层(例如,ITO)相当的高折射率(例如,1.6-2.2)。此类材料包括无机氧化物和氮化物(例如,TiO2和SiN)、有机材料(例如,三芳基胺(例如,得自日本保土谷化学公司(Hodogaya Chemical Co.,Japan)的EL022T)、以及包含无机和有机成分的制剂(例如,分散在热或UV可固化树脂内的TiO2纳米粒子)。
作为单独光学耦合层的替代形式,高折射率回填层本身可由高折射率粘合剂构成,使得回填层的光学和平面化功能以及粘合剂光学耦合层的粘附功能由同一层来实现。
实例
除非另外指明,否则这些实施例中的所有份数、百分数、比率等均按重量计。除非另外指明,否则所用溶剂和其他试剂均可购自美国威斯康星州密尔沃基市的西格玛奥德里奇化学公司(Sigma-Aldrich ChemicalCompany,Milwaukee,WI)。
材料
制备性实例
制备经A-174改性的200nm二氧化硅
在配备冷凝器和温度计的500mL烧瓶中,在快速搅拌下将151.8克TX13112胶体溶液和180克1-甲氧基-2-丙醇混合在一起。然后加入1.48克SILQUEST A-174。将混合物加热至80℃达16小时。然后加入150克另外的1-甲氧基-2-丙醇。使所得溶液冷却至室温。在60℃水浴下使用旋转蒸发器去除大部分水和1-甲氧基丙醇溶剂,从而产生在1-甲氧基-2-丙醇中的59.73重量%的经A-174改性的200nm二氧化硅分散体。
制备经A-174改性的440nm二氧化硅
在配备冷凝器和温度计的500mL烧瓶中,在快速搅拌下将200克MP4540M胶体溶液和200克1-甲氧基-2-丙醇混合在一起。然后加入0.6克SILQUEST A-174。将混合物加热至80℃达16小时。然后加入150克另外的1-甲氧基-2-丙醇。使所得溶液冷却至室温。在60℃水浴下使用旋转蒸发器去除大部分水和1-甲氧基丙醇溶剂,从而产生在1-甲氧基-2-丙醇中的49.5重量%的经A-174改性的440nm二氧化硅分散体。
制备经D510稳定的50纳米TiO
2
纳米粒子分散体
在存在SOLPLUS D510和1-甲氧基-2-丙醇的情况下利用铣削工艺来制备具有大约52重量%的TiO2的TiO2纳米粒子分散体。加入基于TiO2重量计25重量%的SOLPLUS D510。将混合物利用DISPERMAT搅拌器(佛罗里达州庞帕诺比奇(Pompano Beach,FL)的Paul N.Gardner Company,Inc.)来预混合10分钟,并且随后按下述条件来使用NETZSCH MiniCer铣削机(宾夕法尼亚州埃克斯顿市的耐驰普雷米尔技术有限责任公司(NETZSCH Premier Technologies,LLC.,Exton,PA)):4300rpm、0.2毫米YTZ铣削介质、250毫升/分的流速。铣削1小时之后,得到TiO2在1-甲氧基-2-丙醇中的白色糊剂状分散体。利用Malvern Instruments ZETASIZERNano ZS(麻萨诸塞州韦斯特伯勒市的马尔文仪器公司(MalvernInstruments Inc,Westborough,MA))测定粒度为50nm(Z-平均粒度)。
备200nm光学纳米粒子溶液(溶液A):
将5克经A-174改性的200纳米的二氧化硅、0.746克SR833S、68.8克异丙醇、和0.06克IRGACURE127混合在一起以形成均匀的涂布溶液(溶液A)。
制备440nm光学纳米粒子溶液(溶液B):
将6.4克经A-174改性的440纳米的二氧化硅、0.792克SR833S、72克异丙醇、和0.07克IRGACURE127混合在一起以形成均匀的溶液(溶液B)。
制备具有440nm光学纳米粒子的高折射率回填溶液(溶液C):
将10克经D510稳定的50纳米TiO2溶液、1.5566克经A-174处理的440纳米二氧化硅、1.5567克SR833S、14.5克1-甲氧基-2-丙醇、22.5克2-丁酮、和0.05克IRGACURE127混合在一起以形成涂布制剂(溶液C)。
制备高折射率回填溶液(HI-BF):
将20克经D510稳定的50纳米TiO2溶液、2.6克SR833S、0.06克IRGACURE127、25.6克1-甲氧基-2-丙醇、38.4克2-丁酮混合在一起以形成均匀的高折射率回填溶液。
制备纳米结构化光栅膜:600纳米1D结构
通过如下方式来加工600纳米“锯齿状”光栅膜:首先利用如美国专利No.7,140,812中所述的聚焦离子束(FIB)铣削工艺来制备多齿金刚石工具。然后使用金刚石工具来制备微复制辊,紧接着使用通过将0.5%(2,4,6三甲基苯甲酰)二苯基氧化膦混入PHOTOMER6210和SR238的75:25共混物内而制得的可聚合树脂,在连续浇铸和固化过程中使用所述微复制辊在PET膜上制备600纳米1D结构。
实例1A和1B:1D和2D结构化膜上的200纳米SiO
2
纳米粒子
利用5号缠线棒(得自纽约韦伯斯特(Webster,NY)的RDSpecialties)来将溶液A(200纳米SiO2纳米粒子)涂布到具有600纳米1D结构的膜(实例1A)上和具有500纳米2D结构的膜(实例1B上)。然后将所得膜在空气中干燥10分钟,接下来利用Fusion UV-Systems公司的装配有H灯泡的Light-Hammer6UV(马里兰州盖瑟斯堡市(Gaithersburg,Maryland))处理器进行固化,所述处理器以100%灯功率工作在氮气环境下并且以9.1米/分(30英尺/分)的线速度单次通过。
利用10号缠线棒(得自纽约韦伯斯特(Webster,NY)的RDSpecialties)来将HI-BF溶液涂布到纳米粒子1D和2D结构膜上。将所得膜在空气中干燥10分钟,随后使用Fusion UV-Systems公司的处于上述相同条件下的Light-Hammer6UV来进行固化。
图7和8分别示出了涂布在1D和2D结构化膜上的200纳米SiO2纳米粒子的SEM图像。图7示出了聚集成接近可见光波长的长度尺度的纳米粒子,并且图8示出了与下面的2D结构相关的纳米粒子的局部密度的波动。对于具有纳米粒子的1D和2D结构而言,在回填溶液涂布工艺之后,结构化表面为极度平面化的。就1D结构而言,纳米粒子的覆盖百分比高于预期,但据发现,200纳米纳米粒子聚集在一起以形成具有多个居间空隙的800nm-1,000nm较大粒子。
然后,通过等离子体增强化学气相沉积装置(PECVD,得自英国亚顿(Yatton,UK)的Oxford Instruments的PLASMALAB System100型装置)在具有回填层的经200纳米二氧化硅纳米粒子涂布的1D图案上上覆100纳米厚的氮化硅层。用于PECVD工艺的参数描述于下表1中:
表1.用于沉积氮化硅层的条件
反应物/条件: | 值: |
SiH4 | 400sccm |
NH3 | 20sccm |
n2 | 600sccm |
压力 | 650毫托 |
温度 | 100℃ |
高频功率 | 20W |
低频功率 | 20W |
利用Metricon型号2010棱镜耦合器(得自新泽西州边宁顿的美特康公司(Metricon Corporation,Pennington,NJ))来测定氮化硅层的折射率,且发现所述折射率为1.78。
上述基底上的OLED制备开始于通过5mm×5mm像素化荫罩将大约110纳米厚的ITO沉积到经回填溶液涂布的纳米粒子/1D结构化膜上以限定阳极几何形状。随后,沉积简单的绿色有机发光层和阴极以完成OLED。在基础压力约10-6托的真空系统中通过标准热沉积来制备OLED。沉积以下OLED构造:HIL(300nm)/HTL(40nm)/Green EML(30nm)/ETL(20nm)/LiF(1nm)/Al(200nm)。完成之后,利用封装阻隔膜来封装OLED,并在封装膜和OLED阴极之间使用SAES吸气剂作为干燥剂和氧气清除剂。
为了比较,还利用不具有纳米粒子的1D结构化膜来构造OLED。锥光镜测量结果显示,由1D结构化膜制备的样品产生具有相对高强度的小区域和具有由相对低强度区域包围的具有较低强度的稍大区域。相比之下,由涂布在1D结构化膜上的200nm纳米粒子制备的样品的锥光镜数据显示出较均一的强度分布。此数据表明,相比于不具有纳米粒子的1D结构化膜,涂布在1D结构化膜上的200nm纳米粒子显著改善了OLED装置的角度均一性。
实例2A和2B:1D和2D结构化膜上的440纳米SiO
2
纳米粒子
利用5号缠线棒(得自纽约韦伯斯特(Webster,NY)的RDSpecialties)将溶液B(440纳米SiO2纳米粒子)涂布到具有600纳米1D结构(实例2A)的膜上和具有500纳米2D结构的膜(实例2B)上。将所得膜在空气中干燥10分钟并且随后按照实例1A中所述来进行UV固化。利用10号缠线棒(得自纽约韦伯斯特(Webster,NY)的RD Specialties)来将HI-BF溶液涂布到经纳米粒子涂布的1D和2D结构化膜上。将所得膜在空气中干燥10分钟并且随后按照实例1A中所述来进行UV固化。为了比较,将涂布溶液B类似地涂布到非结构化PET膜上。图9A和9B示出了1D结构化膜上的440纳米SiO2纳米粒子的顶视图和剖视图。图10示出了2D结构化膜上的440纳米SiO2纳米粒子。这些附图显示,这些实例中的纳米粒子为部分有序的。相比之下,当将纳米粒子涂布到平表面上时,纳米粒子的分布通常为无规的。
将100纳米氮化硅、100纳米ITO、和OLED层沉积到1D结构化膜上(比较例)、2D结构化膜上(比较例)、玻璃基底上(比较例)、1D结构化膜上的440nm纳米粒子上(实例2A)、和2D结构化膜的上440nm纳米粒子上(实例2B),如实例1A所述。
对于具有位于1D结构化膜上的纳米粒子以及比较样品的OLED装置来进行锥光镜测定。玻璃对照样品显示具有相对均一但相对低强度的分布。1D结构化膜样品产生具有相对高强度的较小区域和具有由相对低强度的区域包围的较低强度的稍大区域。由1D结构化膜上的440nm纳米粒子制成的样品显示具有均一的和高强度的分布。由非结构化膜上的440nm纳米粒子制成的样品产生位于锥光镜曲线图中心附近的由相对高强度区域包围的相对低强度区域。锥光镜结果显示,与不具有纳米粒子的1D结构化膜或涂布到非结构化膜上的440nm纳米粒子相比,1D结构化膜上的自组装440nm纳米粒子显著改善了OLED装置的角度均一性。实例2A的综合增益经发现显著高于对比样品的综合增益。
相似地,获得构建到经440nm纳米粒子涂布的2D结构化膜(实例2B)上的OLED装置的锥光镜数据,并且为了比较,获得构建到不具有纳米粒子的2D结构化膜上的OLED装置的锥光镜数据。使用不具有纳米粒子的2D结构化膜制成的样品的锥光镜数据显示具有由较低强度区域围绕的相对高强度带。对于具有含440nm纳米粒子的2D结构化膜的样品而言,强度为较为均一的,但2D图案的相对高强度区域并未完全消除。实例2B的综合增益经发现显著高于对比样品的综合增益。从锥光镜数据确定的亮度示于图11A和11B中。图11A示出了对于具有存在和不存在纳米粒子的2D结构化膜的样品而言的随着沿相对于2D结构的轴线的零度方位的极角而变化的亮度,并且图11B示出了对于采用平膜上的纳米粒子制备的样品而言的随极角变化的亮度。
实例3:与1D结构上的回填层混合的440纳米SiO
2
纳米粒子
利用5号和10号缠线棒(得自纽约韦伯斯特(Webster,NY)的RDSpecialties)来将溶液C(440纳米SiO2纳米粒子)涂布到600纳米1D结构化膜上。然后将所得膜在空气中干燥10分钟并且接下来按照实例1A中所述来进行UV固化。利用Metricon型号2010棱镜耦合器来测定与回填溶液混合在一起的440nm纳米粒子层的折射率,且发现所述折射率为1.83。
将100nm氮化硅和OLED层沉积到玻璃对照物(比较例)上、不具有纳米粒子的1D结构化膜(比较例)上、和具有位于回填层中的440nm纳米粒子的1D结构化膜(实例3)上(如同实例1A)。获得实例3和比较样品的OLED装置的锥光镜数据。1D结构化膜上的回填层内的440nm纳米粒子显著改善了OLED装置的角度均一性和综合增益。图12示出了对于具有存在和不存在纳米粒子的1D结构化膜的样品以及对于采用不存在纳米粒子或纳米结构的玻璃基底制备的样品而言的随着沿相对于1D结构的方向的零度方位的极角而变化的亮度。
实例4和5:用于杂合光提取膜的卷对卷工艺
两步工艺(实例4)
利用卷对卷涂布工艺来将溶液B(440纳米SiO2纳米粒子)涂布到具有600纳米1D结构的膜上,其中幅材速度为3.0米/分钟(10英尺/分钟)并且分散体递送速率为4.7毫升/分钟。将该涂层在室温下进行干燥,接下来在82℃(180℉)下进一步干燥,并且随后利用Fusion UV-Systems公司的装配有H灯泡的Light-Hammer6UV(马里兰州盖瑟斯堡市(Gaithersburg,Maryland))处理器进行固化,所述处理器以75%的灯功率和3.0米/分钟(10英尺/分钟)的线速度工作在氮气环境下。所得纳米粒子涂层的SEM图片示于图13中,从中可看到440纳米SiO2纳米粒子为通过600纳米1D结构而部分有序的。
利用卷对卷涂布工艺来将HI-BF溶液涂布到经纳米粒子涂布的1D结构化膜上,其中幅材速度为3.0米/分钟(10英尺/分钟)并且分散体递送速率为2.28毫升/分钟。将该涂层在室温下进行干燥,接下来在82℃(180℉)下进一步干燥,并且随后利用Fusion UV-Systems公司的装配有H灯泡的Light-Hammer6UV(马里兰州盖瑟斯堡市(Gaithersburg, Maryland))处理器进行固化,所述处理器以75%的灯功率和3.0米/分钟(10英尺/分钟)的线速度工作在氮气环境下。
一步工艺(实例5)
利用卷对卷涂布工艺来将溶液C(440纳米SiO2纳米粒子)涂布到具有600纳米1D结构的膜上,其中幅材速度为4.6米/分钟(15英尺/分钟)并且分散体递送速率为7.29毫升/分钟。将该涂层在室温下进行干燥,接下来在82℃(180℉)下进一步干燥,并且随后利用Fusion UV-Systems公司的装配有H灯泡的Light-Hammer6UV(马里兰州盖瑟斯堡市(Gaithersburg, Maryland))处理器进行固化,所述处理器以75%的灯功率和4.6米/分钟(15英尺/分钟)的线速度工作在氮气环境下。所得的600纳米1D结构化膜上的混合在回填溶液内的440nm NP的SEM图像显示出回填溶液能有效地平面化1D结构。为了比较,将溶液C类似地涂布到非结构化PET膜上。
OLED装置和锥光镜结果
将100纳米氮化硅、100纳米ITO、和OLED层沉积到1D结构化膜上的440nm纳米粒子上(实例4)、1D结构化膜上的回填层内的440nm纳米粒子上(实例5)、非结构化PET膜上的回填层内的440nm纳米粒子上(比较例)、和玻璃基底上(比较例)。按照实例1A中所述来制备绿光发射OLED。类似地但利用下述OLED层来构造红光OLED:HIL(300nm)/HTL(40nm)/Red EML(30nm)/ETL(20nm)/LiF(1nm)/Al(200nm)。
获得多个样品的锥光镜测定结果。锥光镜结果表明,与不具有纳米粒子的1D结构化膜或者涂布到非结构化膜上的440nm纳米粒子相比,1D结构化膜上的自组装440nm纳米粒子(实例4)显著改善了OLED装置的角度均一性。表2示出了实例4和5的绿光和红光OLED以及采用位于非结构化膜上的纳米粒子制备的OLED(比较例)的同轴增益和总(综合)增益的一览表。表2中所列的增益为归一化的,以使得采用不具有提取特征的玻璃基底制备的样品具有1单位的综合增益。
表2。
Claims (27)
1.一种具有纳米粒子和周期性结构的光提取膜,包括:
基本上透明的基底;
位于所述基本上透明的基底上的周期性结构;
以表面层方式施用到所述周期性结构上的光散射纳米粒子;和
平面化回填层,所述平面化回填层施用到所述周期性结构和所述光散射纳米粒子上以形成所述平面化回填层的大体平的表面,
其中所述平面化回填层的折射率高于所述周期性结构的折射率。
2.根据权利要求1所述的光提取膜,其中所述周期性结构为一维的。
3.根据权利要求2所述的光提取膜,其中所述周期性结构包括线性棱柱。
4.根据权利要求1所述的光提取膜,其中所述周期性结构为二维的。
5.根据权利要求4所述的光提取膜,其中所述周期性结构包括棱锥。
6.根据权利要求1所述的光提取膜,其中所述周期性结构包括光子晶体结构或线性光栅。
7.根据权利要求1所述的光提取膜,其中所述周期性结构使所述光散射纳米粒子成为至少部分有序的。
8.根据权利要求1所述的光提取膜,其中所述光散射纳米粒子具有在100nm至1,000nm范围内的直径。
9.根据权利要求1所述的光提取膜,其中所述周期性结构与所述基底一体地形成。
10.根据权利要求1所述的光提取膜,还包括施用至所述平面化回填层的大体平的表面上的粘合剂光学耦合层。
11.根据权利要求1所述的光提取膜,其中所述平面化回填层包括用于将所述光提取膜粘结至OLED装置的光输出表面的粘合剂。
12.根据权利要求1所述的光提取膜,其中所述周期性结构使所述光散射纳米粒子对齐。
13.一种具有纳米粒子和周期性结构的光提取膜,包括:
基本上透明的基底;
位于所述基本上透明的基底上的周期性结构;
平面化回填层,所述平面化回填层施用到所述周期性结构上以形成所述平面化回填层的大体平的表面;和
分布在整个所述平面化回填层中的光散射纳米粒子,
其中所述平面化回填层的折射率高于所述周期性结构的折射率。
14.根据权利要求13所述的光提取膜,其中所述周期性结构为一维的。
15.根据权利要求14所述的光提取膜,其中所述周期性结构包括线性棱柱。
16.根据权利要求13所述的光提取膜,其中所述周期性结构为二维的。
17.根据权利要求16所述的光提取膜,其中所述周期性结构包括棱锥。
18.根据权利要求13所述的光提取膜,其中所述周期性结构包括光子晶体结构或线性光栅。
19.根据权利要求13所述的光提取膜,其中所述光散射纳米粒子具有在100nm至1,000nm范围内的直径。
20.根据权利要求13所述的光提取膜,其中所述光散射纳米粒子具有在10nm至300nm范围内的直径,并且形成具有在100nm至1,000nm范围内的粒度的团聚体。
21.根据权利要求13所述的光提取膜,其中所述周期性结构与所述基底一体地形成。
22.根据权利要求13所述的光提取膜,还包括施用至所述平面化回填层的大体平的表面上的粘合剂光学耦合层。
23.根据权利要求13所述的光提取膜,其中所述平面化回填层包括用于将所述光提取膜粘结至OLED装置的光输出表面的粘合剂。
24.一种用于在具有光输出表面的有机发光二极管(OLED)装置上提供光提取膜的方法,包括:
提供光提取膜,所述光提取膜包括:
基本上透明的基底;
位于所述基本上透明的基底上的周期性结构;
以表面层方式施用到所述周期性结构上的光散射纳米粒子;和
平面化回填层,所述平面化回填层施用到所述周期性结构和所述光散射纳米粒子上以形成所述平面化回填层的大体平的表面,
其中所述平面化回填层的折射率高于所述周期性结构的折射率;
将粘合剂施用至所述平面化回填层的大体平的表面;以及
将所述光提取膜层合至所述OLED装置,使得所述平面化回填层的大体平的表面设置为紧靠所述OLED装置的光输出表面,
其中所述粘合剂提供所述OLED装置的光输出表面与所述平面化回填层之间的光学耦合。
25.一种用于在具有光输出表面的有机发光二极管(OLED)装置上提供光提取膜的方法,包括:
提供光提取膜,所述光提取膜包括:
基本上透明的基底;
位于所述基本上透明的基底上的周期性结构;
以表面层方式施用到所述周期性结构上的光散射纳米粒子;和
平面化回填层,所述平面化回填层施用到所述周期性结构和所述光散射纳米粒子上以形成所述平面化回填层的大体平的表面,
其中所述平面化回填层的折射率高于所述周期性结构的折射率;
将粘合剂施用至所述OLED装置的光输出表面;以及
将所述光提取膜层合至所述OLED装置,使得所述平面化回填层的大体平的表面设置为紧靠所述OLED装置的光输出表面,
其中所述粘合剂提供所述OLED装置的光输出表面与所述平面化回填层之间的光学耦合。
26.一种用于在具有光输出表面的有机发光二极管(OLED)装置上提供光提取膜的方法,包括:
提供光提取膜,所述光提取膜包括:
基本上透明的基底;
位于所述基本上透明的基底上的周期性结构;
平面化回填层,所述平面化回填层施用到所述周期性结构上以形成所述平面化回填层的大体平的表面;和
分布在整个所述平面化回填层中的光散射纳米粒子,
其中所述平面化回填层的折射率高于所述周期性结构的折射率;
将粘合剂施用至所述平面化回填层的大体平的表面;以及
将所述光提取膜层合至所述OLED装置,使得所述平面化回填层的大体平的表面设置为紧靠所述OLED装置的光输出表面,
其中所述粘合剂提供所述OLED装置的光输出表面与所述平面化回填层之间的光学耦合。
27.一种用于在具有光输出表面的有机发光二极管(OLED)装置上提供光提取膜的方法,包括:
提供光提取膜,所述光提取膜包括:
基本上透明的基底;
位于所述基本上透明的基底上的周期性结构;
平面化回填层,所述平面化回填层施用到所述周期性结构上以形成所述平面化回填层的大体平的表面;和
分布在整个所述平面化回填层中的光散射纳米粒子,
其中所述平面化回填层的折射率高于所述周期性结构的折射率;
将粘合剂施用至所述OLED装置的光输出表面;以及
将所述光提取膜层合至所述OLED装置,使得所述平面化回填层的大体平的表面设置为紧靠所述OLED装置的光输出表面,
其中所述粘合剂提供所述OLED装置的光输出表面与所述平面化回填层之间的光学耦合。
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