CN103406333B - 一种高浓度砷渣安全处置方法 - Google Patents

一种高浓度砷渣安全处置方法 Download PDF

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一种高浓度砷渣安全处置方法，首先对含砷废渣进行破碎、筛分以增大后期处理过程中添加的药剂同含砷废渣的充分接触；通过氧化处理使得环境中的As3+氧化成为As5+；解吸剂能够促进环境中的AsO4 3-、AsO3 3-和AsO2 -解吸进入环境溶质；稳定化过程通过添加稳定化剂使得环境中可游离AsO4 3-、AsO3 3-和AsO2 -与稳定化剂中元素形成稳定沉淀；后对pH调节，以确保稳定沉淀存在的环境条件；固化过程通过固化剂进一步限值污染物在环境中的迁移扩散能力；氧化与成型确保其长期安全性。本发明可以有效的对高浓度(砷浓度＜1.0×105mg/kg)含砷废渣进行安全处置，本技术具有修复效果好、稳定性高、修复周期短、资金水平低、操作简单、处理量大、可大规模工程化等特点。

Description

一种高浓度砷渣安全处置方法
技术领域
本发明涉及生态环保领域，具体的，涉及一种对工业高浓度含砷废渣进行安全处置的方法。
背景技术
随着工业化和现代化进程的开始，工业生产规模的不断扩大，砷的广泛应用与含砷废渣的无序堆放处置导致了大量的土壤砷污染。当前，砷污染已成为一个严重环境问题。据不完全统计，我国受到砷污染的土地近2000万公顷，涉及11个省25个地区；澳大利亚，共有超过1万个土壤砷污染场地；美国1900至1980年间，大约有6804吨的砷通过农药的形式进入到土壤。美国环境保护署把砷定为表土污染的五大有害元素之一。国内砷污染主要来源于含砷矿的开采或冶炼过程废弃物及其砒霜生产企业的工业废渣。砷污染在我国不仅范围广，污染程度深而且危害严重，砷污染治理已经成当前环境治理的当务之急，其治理技术已成为环境科学领域关注的焦点问题之一。我国重金属治理十二五规划中将砷作为首批治理的5种重金属之一。含砷废渣中的砷在一定的条件下会发生物理的、化学的或生物的转化，在环境因素驱动下迁移扩散至地表水、土壤与地下水后通过食物链途径危害环境与人体健康。砷是生产砒霜(As2O3)的重要构成成分，剧毒。砷可与细胞中含巯基的酶结合，抑制细胞氧化过程、麻痹血管运动中枢，使毛细血管麻痹、扩张及通透性增高，长期接触砷化物可致皮肤癌和肺癌，重症可出现休克，肝脏损害，甚至死于中毒性心肌损害。
砷污染治理技术已成为当前环境修复技术的研究的重点之一。虽然目前国内外对于砷污染治理技术相关的研究较多，但较成功的已商业化运作的实用技术较少。针对土壤污染当前研究较多的土壤淋洗技术可以有效去除砷渣中砷，修复周期短，但随着淋洗进行，淋洗效率不断降低，淋洗后废渣砷含量仍然不能达到安全要求，且淋洗处理成本高，淋洗液处理不当易产生二次污染。植物修复技术可以安全有效的去除砷渣中砷污染，技术成熟安全性高、修复成本低，但该技术修复效率低，周期长很难满足工程应用要求。固化稳定化技术能够有效的对高浓度含砷废渣进行安全处置，处理后产品符合《危险废物鉴别标准_浸出毒性鉴别》(GB5085.3-2007)限值标准要求，且该技术修复成本低、周期短、可工程化、无二次污染产生，是场地重金属污染修复的安全、高效修复技术。
砷在废渣中的存在价态主要为As、As5+、As3+，砷酸盐常规以AsO4 3-、AsO3 3-和AsO2 -三种形态存在。使用铁盐对砷进行稳定化其原理包括氧化、絮凝沉淀和吸附三个过程。
(1)氧化过程：Fe3+能够将环境中As3+氧化成As5+(2Fe3++As3+----2Fe2++As5+)；As5+毒性与环境中移动性远低于As3+性，通过氧化过程改变了砷存在价态降低其环境毒性；另外，该过程有利于降低砷在环境中的移动性。
(2)絮凝与沉淀过程：可溶性AsO4 3-、AsO3 3-和AsO2 -能够与Fe3+形成沉淀，降低其在环境中的移动性。(2FeCl3+3Ca(OH)2→2Fe(OH)3↓+3CaCl2、AsO4 3-+Fe(OH)3<＝>FeAsO4↓+3OH-、AsO3 3-+Fe(OH)3<＝>FeAsO3↓+3OH-、AsO2 -+Fe(OH)3<＝>Fe(AsO2)3↓+3OH-)。当pH＞10H时，砷酸根、亚砷酸根与氢氧根置换，使一部分砷重新溶于水，酸性环境下AsO3 3-易溶于酸，故pH值控制在8.0-10.0。由于氢氧化铁吸附As5+的pH值范围要较As3+大得多，故在凝聚处理前，将亚砷酸盐氧化成砷酸盐，可以提高除砷的效果。
(3)胶体吸附过程：借助加入的Fe3+及其氧化过程中产生的Fe2+，并用pH调节剂调pH至8-10。碱性环境中Fe3+、Fe2+水解形成氢氧化物胶体，这些氢氧化物胶体能把AsO4 3-、Ca(AsO2)2、Fe(AsO2)3及其它形态含砷化合物吸附在表面，在水中电解质的作用下，铁氢氧化物胶体相互碰撞凝聚，并将其表面吸附物(砷化物)包裹在凝聚体内，形成绒状凝胶下沉，达到砷去除的目的。
然而，目前国内外对于含砷废渣安全处置的成功的工程案例较少，尤其是对高浓度含砷废渣的安全处置还缺乏系统的深入的研究。
发明内容
本发明的目的在于提出对工业企业生产过程中产生的或废弃工业企业遗留的高浓度含砷废渣进行安全处置的方法，具体的，该方法包括如下步骤：
(1)破碎筛分：对高浓度含砷废渣进行破碎筛分处理；
(2)氧化处理：高浓度含砷废渣中添加一定比例的氧化剂，之后添加一定比例的水，对混合物进行充分搅拌混合；
(3)交换吸附过程：高浓度含砷废渣中添加一定比例的解吸剂，对混合物进行充分搅拌混合；
(4)稳定化过程：添加一定比例的稳定化剂，之后添加一定比例的水，对混合物进行充分搅拌混合；
(5)pH调节：采用pH调节剂对混合物pH进行调节；
(6)固化过程：添加一定比例固化剂与处理后混合物混合，对混合物进行充分搅拌混合；
(7)成型过程：混合物进入成型模具，固化成型后拆掉模具；
(8)养护过程：成型后砌块与阴凉处进行养护。
优选地，在步骤(1)中采用破碎筛分的方法对废渣进行预处理，并且步骤(1)中对高浓度含砷废渣破碎处理直径要求为D＜2.0cm。
优选地，步骤(2)氧化处理过程中氧化剂为K2MnO4，相对于原始含砷废渣质量百分比为2.0％、水的添加比例为相对于原始含砷废渣质量比为10.0％，混合搅拌强度为30r/min，搅拌混合时间为5min。
优选地，步骤(3)中解吸液为浓度为10.0％的KH2PO4溶液，相对于原始含砷废渣质量百分比为10.0％，并且步骤(3)在实施步骤(2)之后2小时实施。
优选地，步骤(4)中稳定化剂为Fe2(SO4)3，相对于原始含砷废渣质量百分比为4.0％，水的添加比例为相对于原始含砷废渣质量百分比为10.0％，混合搅拌强度为30r/min，搅拌混合时间为5min，并且步骤(4)在实施步骤(3)之后2小时实施。
优选地，步骤(5)中采用的pH调节剂为浓度为10.0％的C6H8O7溶液与浓度为10.0％的NaHCO3溶液，调节处理后混合物的pH值控制在8.0-12.0范围内。
优选地，步骤(6)中固化过程中固化剂为普通的425硅酸盐水泥，添加比例为相对于原始含砷废渣质量百分比为20.0％，水的添加比例为10.0％，混合搅拌强度为30r/min，搅拌混合时间为2min。
优选地，步骤(7)中模具的规格为39cm×19cm×24cm，固化成型时间为24小时。
优选地，步骤(8)中养护条件为阴凉避光，养护时间为7天。
该技术可以有效的对高浓度(砷浓度＜1.0×105mg/kg)含砷废渣进行安全处置，长期有效的限制土壤环境中砷迁移与扩散；本技术具有修复效果好、稳定性高、修复周期短、资金水平低、操作简单、处理量大、可大规模工程化等特点。采用该技术对高浓度含砷废渣安置后，产品依照《危险废物鉴别标准_浸出毒性鉴别》(GB5085.3-2007)标准进行毒性浸出检测，其毒性浸出指标符合《危险废物填埋污染控制标准》(GB18598-2001)限值要求，可以进入危险废物填埋场进行安全填埋，其为高浓度含砷废渣的安全处置提供了有效的方法。
附图说明
图1为本发明的安全处置方法的具体步骤流程图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步的详细说明。可以理解的是，此处所描述的具体实施例仅仅用于解释本发明，而非对本发明的限定。另外还需要说明的是，为了便于描述，附图中仅示出了与本发明相关的部分而非全部结构。
实施例1：
参见图1，公开了根据本发明的安全处置方法的具体步骤流程图。本方法能够对工业企业生产过程中产生的或废弃工业企业遗留的高浓度含砷废渣进行物理和化学的安全处置，该方法包括如下步骤：
(1)破碎筛分：对高浓度含砷废渣进行破碎筛分处理。
(2)氧化处理：高浓度含砷废渣中添加一定比例的氧化剂，之后添加一定比例的水，对混合物进行充分搅拌混合。
(3)交换吸附过程：高浓度含砷废渣中添加一定比例的解吸剂，对混合物进行充分搅拌混合。
(4)稳定化过程：添加一定比例的稳定化剂，之后添加一定比例的水，对混合物进行充分搅拌混合。
(5)pH调节：采用pH调节剂对混合物pH进行调节。
(6)固化过程：添加一定比例固化剂与处理后混合物混合，对混合物进行充分搅拌混合。
(7)成型过程：混合物进入成型模具，固化成型后拆掉模具。
(8)养护过程：成型后砌块与阴凉处进行养护。
从上述可见，本发明的安全处置的方法首先对含砷废渣进行破碎、筛分以增大后期处理过程中添加的药剂同含砷废渣的充分接触；然后通过氧化处理使得环境中的As3+氧化成为As5+；解吸剂能够促进环境中的AsO4 3-、AsO3 3-和AsO2 -解吸进入环境溶质；稳定化过程通过添加稳定化剂使得环境中可游离AsO4 3-、AsO3 3-和AsO2 -与稳定化剂中元素形成稳定沉淀；后对pH调节，以确保稳定沉淀存在的环境条件；固化过程通过固化剂进一步限值污染物在环境中的迁移扩散能力；氧化与成型确保其长期安全性。本发明可以有效的对高浓度(砷浓度＜1.0×105mg/kg)含砷废渣进行安全处置，本技术具有修复效果好、稳定性高、修复周期短、资金水平低、操作简单、处理量大、可大规模工程化等特点。采用本发明对高浓度含砷废宅安全处置后，产品毒性浸出指标符合《危险废物填埋污染控制标准》(GB18598-2001)限值要求，可以进入危险废物填埋场进行安全填埋。
在每个步骤中：
(1)是采用破碎筛分的方法对废渣进行预处理，确保含砷废渣与后期添加的药剂能够充分混合接触，优选地，步骤(1)中对高浓度含砷废渣破碎处理直径要求为D＜2.0cm。。
步骤(2)氧化处理过程主要通过添加相对于原始含砷废渣质量百分比为2.0％的K2MnO4、添加相对于原始含砷废渣质量比为的10.0％水，同含砷废渣在30r/min强度下持续搅拌混合5min，本过程的主要目的在于将废渣中的As3+氧化成为As5+，As5+溶解度远低于As3+，通过降低其解溶度从而降低其在环境溶质中迁移的能力，同时，As5+毒性远低于As3+，氧化后砷的存在形态发生改变从而环境毒性降低。
步骤(3)交换吸附过程主要通过添加相对于原始含砷废渣质量百分比为10.0％，浓度为10.0％的KH2PO4溶液对步骤(2)处理后混合物进行处理。PO4 3-能够促进AsO4 3-、AsO3 3-和AsO2-解吸进入环境溶质，保障步骤(4)稳定化处理过程效果，并且步骤(3)在实施步骤(2)之后2小时实施。
步骤(4)稳定化处理过程主要通过添加相对于原始含砷废渣质量百分比为4.0％的Fe2(SO4)3和相对于原始含砷废渣质量百分比为10.0％的水同步骤(3)处理后混合物在30r/min强度下持续搅拌混合5min。可溶性AsO4 3-、AsO3 3-和AsO2-能够与Fe3+形成稳定沉淀，降低其在环境中的移动性，并且步骤(4)在实施步骤(3)之后2小时实施。
步骤(5)pH调节过程主要通过添加浓度10.0％的C6H8O7与浓度10.0％的NaHCO3溶液，当环境pH＞10时，AsO4 3-、AsO3 3-与OH-置换，使一部分砷重新溶于水，同时，AsO4 3-与AsO3 3-易溶于酸，因此，调节处理后混合物的pH优选控制在8.0-12.0范围内。
步骤(6)固化过程主要通过添加相对于原始含砷废渣质量百分比为20.0％普通425硅酸盐水泥、相对于原始含砷废渣质量百分比为10.0％的水同步骤(5)处理后混合物在30r/min强度下持续搅拌混合2min。
步骤(7)中模具的规格优选为为39cm×19cm×24cm，固化成型时间优选为24小时。
步骤(8)中养护条件优选为阴凉避光，养护时间优选为7天。
实施例2：
下面的实施例可以使本领域的普通技术人员更全面的理解本发明，但不以任何方式限值本发明。
砷全量分析采用《危险废物鉴别标准_毒性物质含量鉴别》(GB5085.6-2007)原子荧光法，毒性浸出试验分析方法采用《固体废物_浸出毒性浸出方法_硫酸硝酸法》(HJ-T299-2007)附录E：P32-34。产品毒性浸出指标参照标准为《危险废物填埋污染控制标准》(GB18598-2001)。
具体实施步骤入下图(图1)所示。
(1)破碎筛分：参照《工业固废采样技术规范》(HJ-T20-1998)中系统采样法对某砒霜生产厂对厂区内工业遗留废渣采样(共计1000kg)，对采集杨平进行破碎筛分。参照《工业固体废物采样制样技术规范》(HJ20-1998)对采集样品制样测定样品总砷含量，样品砷浓度由低到高依次为：230mg/kg、1568mg/kg、14243mg/kg、58181mg/kg、99863mg/kg；参照《固体废物_浸出毒性浸出方法_硫酸硝酸法》(HJ-T299-2007)附录E：P32-34对样品的进行毒性浸出检测，毒性浸出浓度依次为：182mg/L、987mg/L、11024mg/L、45003mg/L、77750mg/L。
(2)氧化处理：取砷渣200kg置于搅拌机中(型号：SDGN-200)，依次添加4.0kgK2MnO4和20.0kg水，在搅拌机中混合搅拌5min，搅拌强度为30r/min，静置2h。
(3)交换吸附：样品中添加浓度为10.0％的KH2PO420.0kg，在搅拌机中同氧化处理后的含砷废渣混合搅拌5min，搅拌强度为30r/min，静置2h。
(4)稳定化处理：(3)处理后样品中依次添加8.0kgFe2(SO4)3和20.0kg水，在搅拌机中混合搅拌5min，搅拌强度为30r/min，静置2h。
(5)pH调节：对(4)处理后样品进行pH测定，用浓度为10.0％的C6H8O7与浓度为10.0％的NaHCO3溶液对混合物的pH值进行动态监测，监测过程中间断搅拌，使样品混合均匀，至pH位于8.0-12.0范围内。
(6)固化处理：(5)处理后样品中依次添加40.0kg硅酸盐水泥和20.0kg水，在搅拌机中混合搅拌2min，搅拌强度为30r/min。
(7)成型处理：(6)处理后样品转移进入形成模具，模具的规格优选为为39cm×19cm×24cm，静置24h。
(8)养护处理：模具内样品转移到阴凉避光处，静置7d。
养护结束后参照《固体废物_浸出毒性浸出方法_硫酸硝酸法》(HJ-T299-2007)附录E：P32-34对样品的进行毒性浸出检测，检测分析结果如下。
编号 1 2 3 4 5
原始总砷含量(mg/kg) 230 1568 14243 58181 99863
原始样品毒性浸出(mg/L) 82 987 11024 45003 77750
处理后毒性浸出(mg/L) -- 0.02 0.33 1.08 2.21
《危险废物填埋污染控制标准》(mg/L) 2.5 2.5 2.2 2.5 2.5
达标情况 达标 达标 达标 达标 达标
采用该技术处理后，产品毒性浸出浓度依次为：未检测出、0.02mg/L、0.33mg/L、1.08mg/L和2.20mg/L。说明本发明能够有效的对高浓度含砷废渣进行安全处置，安全处置后产品能够达到《危险废物填埋污染控制标准》(GB18598-2001)要求。
因此，该砷废渣安全处置的方法可以有效的对高浓度(砷浓度＜1.0×105mg/kg)含砷废渣进行安全处置，长期有效的限制土壤环境中砷迁移与扩散；本技术具有修复效果好、稳定性高、修复周期短、资金水平低、操作简单、处理量大、可大规模工程化等特点。采用该技术对高浓度含砷废渣安置后，产品依照《危险废物鉴别标准_浸出毒性鉴别》(GB5085.3-2007)标准进行毒性浸出检测，其毒性浸出指标符合《危险废物填埋污染控制标准》(GB18598-2001)限值要求，可以进入危险废物填埋场进行安全填埋，其为高浓度含砷废渣的安全处置提供了有效的方法。
以上内容是结合具体的优选实施方式对本发明所作的进一步详细说明，不能认定本发明的具体实施方式仅限于此，对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干简单的推演或替换，都应当视为属于本发明由所提交的权利要求书确定保护范围。

Claims (4)

1.一种高浓度砷渣安全处置方法，包括如下步骤：
(1)破碎筛分：对高浓度含砷废渣进行破碎筛分处理；
(2)氧化处理：高浓度含砷废渣中添加一定比例的氧化剂，之后添加一定比例的水，对混合物进行充分搅拌混合；
(3)交换吸附过程：高浓度含砷废渣中添加一定比例的解吸剂，对混合物进行充分搅拌混合；
(4)稳定化过程：添加一定比例的稳定化剂，之后添加一定比例的水，对混合物进行充分搅拌混合；
(5)pH调节：采用pH调节剂对混合物pH进行调节；
(6)固化过程：添加一定比例固化剂与处理后混合物混合，对混合物进行充分搅拌混合；
(7)成型过程：混合物进入成型模具，固化成型后拆掉模具；
(8)养护过程：成型后砌块于阴凉处进行养护；
其中，在步骤(1)中采用破碎筛分的方法对废渣进行预处理，并且步骤(1)中对高浓度含砷废渣破碎处理直径要求为D＜2.0cm；
步骤(2)氧化处理过程中氧化剂为K2MnO4，相对于原始含砷废渣质量百分比为2.0％、水的添加比例为相对于原始含砷废渣质量比为10.0％，混合搅拌强度为30r/min，搅拌混合时间为5min；
步骤(3)中解吸剂为浓度为10.0％的KH2PO4溶液，相对于原始含砷废渣质量百分比为10.0％，并且步骤(3)在实施步骤(2)之后2小时实施；
步骤(4)中稳定化剂为Fe2(SO4)3，相对于原始含砷废渣质量百分比为4.0％，水的添加比例为相对于原始含砷废渣质量百分比为10.0％，混合搅拌强度为30r/min，搅拌混合时间为5min，并且步骤(4)在实施步骤(3)之后2小时实施；
步骤(5)中采用的pH调节剂为浓度为10.0％的C6H8O7溶液与浓度为10.0％的NaHCO3溶液，调节处理后混合物的pH值控制在8.0-12.0范围内。
2.根据权利要求1所述的高浓度砷渣安全处置方法，其特征在于：
步骤(6)中固化过程中固化剂为425硅酸盐水泥，添加比例为相对于原始含砷废渣质量百分比为20.0％，水的添加比例为10.0％，混合搅拌强度为30r/min，搅拌混合时间为2min。
3.根据权利要求1所述的高浓度砷渣安全处置方法，其特征在于：
步骤(7)中模具的规格为39cm×19cm×24cm，固化成型时间为24小时。
4.根据权利要求1所述的高浓度砷渣安全处置方法，其特征在于：
步骤(8)中养护条件为阴凉避光，养护时间为7天。
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