CN103406022A - 一种利用可见光催化转化甲烷的装置 - Google Patents

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王罗春
武文燕
陈飞
李亭
林志静
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Abstract

一种利用可见光催化转化甲烷的装置，包括一个筒体，筒体的内部设置有一个支架，支架上设置有钛网，钛网上设置有催化剂，支架的下部设置有一个风扇，筒体的上端设置有一个可透光的盖子，盖子的垂直方向上设置有一个光源，筒体的外周设置有一个通水套管，通水套管的一侧的侧壁的上部设置有一个进水口，通水套管的另外一侧的侧壁的下部设置有一个出水口，筒体的底部设置有至少一个进气口，筒体的上端的一个侧壁上设置有一个出气口。本发明的钛网将粉末催化剂负载其上，使得其具有光传质损失低、有效光照面积大的优势。本发明的筒体的底部布气风扇设计，保证混合气体在反应器内均匀布气，提高传质效率及降解速率。

Description

一种利用可见光催化转化甲烷的装置
技术领域
本发明属于化学工程领域，尤其涉及一种光催化转化甲烷的装置，具体来说是一种利用可见光催化转化甲烷的装置。
 
背景技术
甲烷是一种全球变暖潜能（GWP）很高的强效温室气体，其CH3—H键的离解能为435 kJ/mol，C原子与四个H原子形成四个等价的C-H键，形成一个非常对称的正四面体结构，并且不具备利于其他物质进攻的官能团和磁性、极性，化学性质十分稳定，难于转化。因此迫切需要寻求一种能够在常温常压下快速转化甲烷的方法，光催化氧化方法被认为是打破这种热力学壁垒的方法之一。以传统的TiO2为光催化剂，利用紫外光的能量突破CH4中C-H键活化的热力学限制已证实了其可行性，而太阳光中紫外光仅占5%左右，太阳光利用率低，制约着这一技术的大规模应用，因此需要开发更有效的可见光光催化转化CH4的方法。
李晓华等曾经发明了一种利用低压汞灯快速光催化分解甲烷的方法，该方法对于甲烷、二氧化碳混合气（甲烷20%，二氧化碳80%），以涂覆在钛网板上的TiO2为催化剂，相对湿度为15.5%RH时，在间歇光照条件（开灯10min关灯10min）下，甲烷转化速率达到430.37mg/（m3﹒min）。但是此法局限于在紫外光照条件下对甲烷的降解。本发明通过改变反应器的构造及催化剂类型，开发了一种可见光照下降解甲烷的光源外置式反应装置。
发明内容
针对上述现有技术中存在的缺陷，本发明所要解决的技术问题是提供了一种利用可见光催化转化甲烷的装置，所述的这种利用可见光催化转化甲烷的装置解决了现有技术中只有在紫外灯光照条件下才能对甲烷降解的技术问题。
本发明为一种利用可见光催化转化甲烷的装置，包括一个筒体，所述的筒体的内部设置有一个支架，所述的支架上设置有钛网，所述的钛网上设置有催化剂，所述的催化剂为BiVO4粉末，所述的支架的下部设置有一个风扇，所述的筒体的上端设置有一个可透光的盖子，所述的盖子的垂直方向上设置有一个光源，所述的筒体的底部设置有至少一个进气口，所述的筒体的上端的一个侧壁上设置有一个出气口。
进一步的，所述的筒体的外周设置有一个通水套管，所述的通水套管和所述的筒体密闭连接，所述的通水套管的一侧的侧壁的上部设置有一个进水口，所述的通水套管的另外一侧的侧壁的下部设置有一个出水口，
进一步的，所述的钛网为至少两层套合的网状结构，所述的钛网上部开口，所述的圆柱状钛网的内侧还固定设置有两个圆锥体钛网，所述的圆锥体钛网的开口朝上。
进一步的，所述的筒体上设置有一个测量温度的装置和测量湿度的装置，所述的测量温度的装置和测量湿度的装置和所述的筒体的内腔相通。
进一步的，所述的可透光的盖子由石英玻璃构成。
进一步的，所述的通水套管的外壁上设置有一层避光层。
进一步的，所述的避光层为锡箔纸。
进一步的，所述的光源采用太阳光模拟器。
本发明的这种利用可见光催化转化甲烷的装置的测定步骤及方法如下：
（1）向光催化反应装置内通入体积比为CH4 : CO2 = 1 : 9的混合气体，同时调节气体初始湿度RH（8—10%）。温度在通气及反应的过程中可通过通水套管调节。
（2）待甲烷含量和湿度稳定后，密封进气口和出气口，并检测反应器出口处甲烷的浓度。
（3）打开太阳光模拟器进行间歇5min暗反应、10min光反应，进行可见光催化降解，每90min检测反应器出口处甲烷的浓度，直至反应进行450min，终止反应。
甲烷的光催化降解反应分两步进行：1.甲烷吸附到催化剂表面；2.吸附到催化剂表面的甲烷发生光催化分解反应。
本发明中所述的甲烷转化速率的计算公式如下：
                                                                  
Figure 2013103498692100002DEST_PATH_IMAGE002
其中，c0为光照反应开始时甲烷的浓度g/L；ct为光照反应结束时甲烷的浓度g/L；t为光照时间min。
本发明的装置是一个耐热玻璃制成的圆柱形反应器。反应器外壁设通水套管来调节反应器温度。容器顶部盖子为石英窗口，使光有效照射到反应器内部。容器内底部设一均匀布气的小风扇，确保布气均匀。光源采用PLS SXE 300C太阳光模拟器，可配合使用各种滤光片进行选择性波长的光催化反应。反应时，入射光由反应器石英窗口垂直射入反应器。反应器外壁包覆锡箔纸，避免外界光干扰。负载催化剂用钛网设计为双层圆柱形与内置开口向上的圆锥体相结合，且上层圆柱设计为无盖，减少因反射造成的光损失。
本发明和已有技术相比，其技术进步是显著的。本发明的钛网具有比重轻、强度高，耐酸、碱，不易氧化等优点，将粉末催化剂负载其上，使得其具有光传质损失低、有效光照面积大的优势。同时，本发明采用了石英窗口的设计，使得光源外置式反应器的光损失较低，且可灵活进行间歇光照条件的实验。另外，本发明的筒体的底部布气风扇设计，保证混合气体在反应器内均匀布气，提高传质效率及降解速率。
附图说明
图1是本发明一种利用可见光催化转化甲烷的装置的结构示意图。
    图2是本发明一种利用可见光催化转化甲烷的装置中钛网的结构示意图。
具体实施方式
本实验中所用的主要实验仪器为：天美GC7900气相色谱仪，路格LGR-WSD20温湿度记录仪，Fluke-53
Figure 2013103498692100002DEST_PATH_IMAGE004
温度记录仪，PLS SXE 300C太阳光模拟器，400nm滤光片。
实施例1
如图1和图2所示，本发明一种利用可见光催化转化甲烷的装置，包括一个筒体11，所述的筒体11的内部设置有一个支架12，所述的支架12上设置有钛网9，所述的钛网9上设置有催化剂，所述的催化剂为BiVO4粉末，所述的支架12的下部设置有一个风扇5，所述的筒体11的上端设置有一个可透光的盖子1，所述的盖子1的垂直方向上设置有一个光源10，所述的筒体11的外周设置有一个通水套管4，所述的通水套管4和所述的筒体11密闭连接，所述的通水套管4的一侧的侧壁的上部设置有一个进水口3，所述的通水套管4的另外一侧的侧壁的下部设置有一个出水口7，所述的筒体11的底部设置有至少一个进气口6，所述的筒体11的上端的一个侧壁上设置有一个出气口2。
进一步的，所述的钛网9为圆柱状结构，所述的钛网9的上部开口，所述的钛网9为至少两层套合的网状结构，所述的钛网9中还固定设置有至少一个圆锥体钛网13，所述的圆锥体钛网13的开口朝上。
进一步的，所述的筒体11上设置有一个测量温度的装置和测量湿度的装置8，所述的测量温度的装置和测量湿度的装置8和所述的筒体11的内腔相通。
进一步的，所述的可透光的盖子1由石英玻璃构成。
进一步的，所述的通水套管4的外壁上设置有一层避光层。
进一步的，所述的避光层为锡箔纸。
进一步的，所述的光源10采用太阳光模拟器。
进一步的，所述的筒体11由耐热玻璃构成。
具体的，所述筒体11的内径d=90mm，高h=200mm，有效容积约为1.27L。
具体的，容器顶部盖子1为一直径为d=140mm，厚2mm的石英窗口，
具体实验步骤如下：
第一步：负载BiVO4可见光催化剂钛网9的制备：将钛网板加工成如图2所示的形状，用丙酮：无水乙醇（体积比1 : 1）的混合溶液超声清洗1h，再用大量去离子水冲洗，100度干燥30min备用。水热法合成粉末BiVO4光催化剂，然后采用浸渍法将光催化剂负载到钛网9上，负载量为1%。
第二步：连接好实验装置，将负载好催化剂的钛网9放置到反应器内，用真空硅脂密封各个通气管接口，保证装置气密性良好。
第三步：将体积比为CH4 : CO2 = 1 : 9 的混合气体通入反应装置中，直至通气90min,反应器内所测甲烷浓度保持在70.2 g/L基本稳定不变，控制气体初始湿度为9.6%，密封进气口6和出气口，测量出气口2的气体含量。
第四步：打开太阳光模拟器进行光催化反应，本发明中采用400nm的滤光片进行可见光催化反应，光束外径为63mm，钛网9圆柱外径为70mm，使得光可以充分照射到催化剂表面，间歇光照（光：暗=10min:5min），每90 min出气口取气利用气相色谱仪进行测量，并实时记录温度和湿度，直至反应450min，终止反应。
根据公式计算出甲烷转化速率为0.01872g/(L·min)，达到在可见光范围内光催化转化的效果。
利用发明的反应装置于常温常压和间歇光照条件下实现了体积比为CH4 : CO2 = 1 : 9的混合气体中的CH4的快速降解。

Claims (7)

1.一种利用可见光催化转化甲烷的装置，包括一个筒体，其特征在于：所述的筒体的内部设置有一个支架，所述的支架上设置有一个钛网，所述的钛网上设置有催化剂，所述的催化剂为BiVO4粉末，所述的支架的下部设置有一个风扇，所述的筒体的上端设置有一个可透光的盖子，所述的盖子的垂直方向上设置有一个光源，所述的筒体的底部设置有至少一个进气口，所述的筒体的上端的一个侧壁上设置有一个出气口。
2. 如权利要求1所述的一种利用可见光催化转化甲烷的装置，其特征在于：所述的筒体的外周设置有一个通水套管，所述的通水套管和所述的筒体密闭连接，所述的通水套管的一侧的侧壁的上部设置有一个进水口，所述的通水套管的另外一侧的侧壁的下部设置有一个出水口，
如权利要求1所述的一种利用可见光催化转化甲烷的装置，其特征在于：所述的钛网为至少两层套合的网状结构，所述的钛网上部开口，所述的圆柱状钛网的内侧还固定设置有两个圆锥体钛网，所述的圆锥体钛网的开口朝上。
3. 如权利要求1所述的一种利用可见光催化转化甲烷的装置，其特征在于：所述的筒体上设置有一个测量温度的装置和测量湿度的装置，所述的测量温度的装置和测量湿度的装置和所述的筒体的内腔相通。
4. 如权利要求1所述的一种利用可见光催化转化甲烷的装置，其特征在于：所述的可透光的盖子由石英玻璃构成。
5. 如权利要求1所述的一种利用可见光催化转化甲烷的装置，其特征在于：所述的通水套管的外壁上设置有一层避光层。
6. 如权利要求5所述的一种利用可见光催化转化甲烷的装置，其特征在于：所述的避光层为锡箔纸。
7.如权利要求1所述的一种利用可见光催化转化甲烷的装置，其特征在于：所述的光源采用太阳光模拟器。
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