CN108318653A - 一种甲烷气相光反应检测装置及其反应检测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种甲烷气相光反应检测装置及其反应检测方法，所述反应装置包括：水蒸气混合装置，用于将甲烷气与水蒸气混合；甲烷光反应装置，用于将甲烷光催化转化；所述水蒸气混合装置和所述甲烷光反应装置连通。本发明的反应检测装置设计简单，反应方便，检测准确等优点，在甲烷光催化转化反应中可广泛应用，具有极高的应用前景，解决在甲烷光催化转化中装置的简单操作，且精准控制并高效及时的检测问题。
Description
技术领域
本发明属于化学工艺及装置领域，涉及一种甲烷气相光反应检测装置及其反应检测方法。
背景技术
伴随石油资源的日益减少，天然气的综合利用越来越受到人们的关注。甲烷是天然气的主要成分，甲烷的活化转化具有重大的应用需求，然而甲烷分子具有四面体对称性，其碳氢键特别稳定，因而甲烷在温和条件下的活化转化是一个科学难题。而利用光催化高效地部分氧化甲烷为其他有用的小分子化合物也一直是科学家追求的目标。
甲烷的催化转化目前已有研究生成各种小分子化合物，如氢气、一氧化碳、乙烯等，而目前主要的研究成果依然在热催化方面，光催化方面研究较少。现在已有的研究中光催化甲烷转化的反应产物主要是合成气(即一氧化碳和氢气)或者甲醇，均可以被气相色谱直接检测。而在光催化甲烷转化反应的时候所选用的装置也有一些研究，目前有将催化剂直接分散在水中，然后将甲烷气通入水中，在光照条件下反应得到产物的方法，此方法的优点在于催化剂和反应物水混合均匀，缺点在于甲烷在水中的溶解度太小，会影响反应速率。现有技术中，在石英玻璃反应器中加入适量的水(90℃),水中加入少量的电子传递物质(如二氯甲基紫精水合物、1,4-二氰基苯、氯醌等)或其混合物，将La/WO3固体催化剂悬浮于水中，然后通入CH4，并用可见光照射，CH4可直接转化为CH3OH,CH3OH的生成速率为52μmol(gcat)-1h-1(王奂玲,丁勇等，(2004)“甲烷光催化氧化制甲醇研究进展”)。本发明的装置设计简单，操作方便，对实验过程的控制精确，对反应产物的检测及时高效，对整个光催化甲烷转化反应具有重要意义。
发明内容
本发明的目的在于提供一种甲烷气相光反应检测装置及其反应检测方法，所述反应检测装置设计简单，反应方便，检测准确等优点，在甲烷光催化转化反应中可广泛应用，具有极高的应用前景，解决在甲烷光催化转化中装置的简单操作，且精准控制并高效及时的检测问题。
为实现上述目的及其他相关目的，本发明是通过以下技术方案实现的：
本发明第一方面提供一种甲烷气相光反应检测装置，包括：
水蒸气混合装置，用于将甲烷气与水蒸气混合；
甲烷光反应装置，用于将甲烷光催化转化；
所述水蒸气混合装置和所述甲烷光反应装置连通。
优选地，还包括甲烷气与载气的混合装置，用于将甲烷气与载气混合；所述甲烷气与载气的混合装置、所述水蒸气混合装置和所述甲烷光反应装置依次连通。
更优选地，所述甲烷气与载气的混合装置包括甲烷气存储单元、甲烷气体积流量计、载气存储单元、载气体积流量计、三通管和气体导管，所述三通管包括第一进口、第二进口和出口，所述甲烷气存储单元通过气体导管与所述甲烷气体积流量计连通，所述甲烷气体积流量计通过气体导管与三通管的第一进口连通，所述载气存储单元通过气体导管与所述载气体积流量计，所述载气体积流量计通过气体导管与三通管的第二进口连通，三通管的出口通过气体导管与所述水蒸气混合装置连通。
优选地，所述水蒸气混合装置包括密闭的装水容器、水浴锅和气体导管，所述装水容器设有进口和出口，甲烷气或者所述甲烷气与载气的混合装置通过气体导管且经装水容器的进口伸入水中，所述装水容器放置于所述水浴锅中，装水容器的出口经气体导管与所述甲烷光反应装置连通。密闭的装水容器是指除了进口和出口外其他不与外界连通。
更优选地，所述水蒸气混合装置还包括甲烷气存储单元和甲烷气体积流量计，所述甲烷气存储单元通过气体导管与所述甲烷气体积流量计连通，所述甲烷气体积流量计通过气体导管且经装水容器的进口伸入水中。
优选地，所述甲烷光反应装置包括反应器、催化剂承载部件和光源，所述反应器设有进口和出口，所述催化剂承载部件设于反应器的腔体内，所述光源设于反应器的垂直上方，所述水蒸气混合装置经气体导管和甲烷光反应装置的进口通入催化剂承载部件。本发明的甲烷光反应装置体积小，为20～30mL。
更优选地，所述催化剂承载部件部分表面或全部表面设有催化剂涂层。
优选地，还包括甲烷反应产物检测装置，所述水蒸气混合装置、所述甲烷光反应装置和所述甲烷反应产物检测装置依次连通，或者，所述甲烷气与载气的混合装置、所述水蒸气混合装置、所述甲烷光反应装置和所述甲烷反应产物检测装置依次连通。
更优选地，所述甲烷反应产物检测装置为气相色谱。
本发明第二方面提供一种甲烷气相光反应检测方法，采用上述任一项所述的甲烷气相光反应检测装置，包括如下步骤：
1)将甲烷气通入水中，得到水蒸气和甲烷气的混合气；
2)将步骤1)得到的混合气在光照和催化剂的条件下进行甲烷转化。
优选地，包括如下步骤：
1)将甲烷气与载气混合，得到第一混合气；
2)将步骤1)得到的第一混合气通入水中，得到水蒸气、甲烷气和载气的第二混合气；
3)将步骤2)得到的第二混合气在光照和催化剂的条件下进行甲烷转化。
优选地，还包括：将甲烷转化的反应产物进行检测。
优选地，还包括如下技术特征中的至少一项：
1)步骤1)中，甲烷气中甲烷的体积浓度为95.0％-100％；
2)步骤1)中，甲烷气的流速为0.1mL/min-200mL/min，如0.1mL/min-1mL/min、1mL/min-2mL/min、2mL/min-5mL/min、5mL/min-10mL/min、10mL/min-100mL/min或100mL/min-180mL/min或180mL/min-200mL/min；
3)步骤1)中，所述水的温度为10℃-90℃，如10℃-20℃、20℃-30℃、30℃-40℃或40℃-90℃；
4)步骤1)中，所述水放置于所述装水容器中，所述装水容器放置于所述水浴锅中，水浴锅的温度为10℃-90℃，如10℃-20℃、20℃-30℃、30℃-40℃或40℃-90℃；
5)步骤2)中，光照的光源为氙灯光源、太阳光或LED灯；
6)步骤2)中，光照时间为10min-30h，如10min-3h、3h-10h、10h-15h或15min-30h。
优选地，还包括如下技术特征中的至少一项：
1)步骤1)中，甲烷气中甲烷的体积浓度为95.0％-100％；
2)步骤1)中，所述载气为惰性气体，选自氮气、氩气、氦气、氖气和氪气中的一种或多种；
3)步骤1)中，甲烷气的流速为0.1mL/min-200mL/min，如0.1mL/min-1mL/min、1mL/min-2mL/min、2mL/min-5mL/min、5mL/min-10mL/min、10mL/min-100mL/min或100mL/min-180mL/min或180mL/min-200mL/min；
4)步骤1)中，载气的流速为1mL/min-500mL/min，如1mL/min-5mL/min、5mL/min-10mL/min、10mL/min-20mL/mi、20mL/mi-240mL/min或240mL/min-500mL/min；
5)步骤2)中，所述水的温度为10℃-90℃，如10℃-20℃、20℃-30℃、30℃-40℃或40℃-90℃；
6)步骤2)中，所述水放置于所述装水容器中，所述装水容器放置于所述水浴锅中，水浴锅的温度为10℃-90℃，如10℃-20℃、20℃-30℃、30℃-40℃或40℃-90℃；
7)步骤3)中，光照的光源为氙灯光源、太阳光或LED灯；
步骤3)中，光照时间为10min-30h，如10min-3h、3h-10h、10h-15h或15min-30h。
本发明提供的一种甲烷气相光反应和检测装置及其光催化甲烷转化反应中的应用，具有操作简便的优点，从反应产物的检测来看，整个装置对反应速率和过程都有很好的促进作用，对甲烷的光催化转化的产物生成速率能达到几百μmol(gcat)-1h-1，对整个光催化甲烷转化反应具有重要意义。
附图说明
图1是本发明的甲烷气相光反应检测装置示意图一。
图2是本发明的甲烷气相光反应检测装置示意图二。
附图标记：
1-甲烷气与载气的混合装置；11-甲烷气存储单元；12-甲烷气体积流量计；13-载气存储单元；14-载气体积流量计；15-三通管；
2-水蒸气混合装置；21-装水容器；211-装水容器的进口；212-装水容器的出口；22-水浴锅；
3-甲烷光反应装置；31-反应器；311-反应器的进口；312-反应器的出口；32-催化剂承载部件；33-光源；
4-甲烷反应产物检测装置。
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。
一种甲烷气相光反应检测装置，如图1所示，包括：
水蒸气混合装置2，用于将甲烷气与水蒸气混合；
甲烷光反应装置3，用于将甲烷光催化转化；
所述水蒸气混合装置2和所述甲烷光反应装置3连通。
在一个优选的实施例中，所述水蒸气混合装置2包括装水容器21、水浴锅22和气体导管，所述装水容器21设有进口211和出口212，甲烷气通过气体导管且经装水容器的进口211伸入水中，所述装水容器21放置于所述水浴锅22中，装水容器的出口212经气体导管与所述甲烷光反应装置3连通。
在一个优选的实施例中，所述水蒸气混合装置2还包括甲烷气存储单元和甲烷气体积流量计，所述甲烷气存储单元通过气体导管与所述甲烷气体积流量计连通，所述甲烷气体积流量计通过气体导管且经装水容器的进口211伸入水中。
在一个优选的实施例中，所述甲烷光反应装置3包括反应器31、催化剂承载部件32和光源33，所述反应器设有进口311和出口312，所述催化剂承载部件32设于反应器31的腔体内，所述光源33设于反应器35的垂直上方，所述水蒸气混合装置2经气体导管和甲烷光反应装置的进口311通入催化剂承载部件32。
在一个优选的实施例中，所述催化剂承载部件部分表面或全部表面设有催化剂涂层。
在一个优选的实施例中，还包括甲烷反应产物检测装置4，所述水蒸气混合装置2、所述甲烷光反应装置3和所述甲烷反应产物检测装置4依次连通。
在一个优选的实施例中，所述甲烷反应产物检测装置4为气相色谱。
一种甲烷气相光反应检测装置，如图2所示，包括：
甲烷气与载气的混合装置1，用于将甲烷气与载气混合；
水蒸气混合装置2，用于将水蒸气，以及混合后的甲烷气与载气混合；
甲烷光反应装置3，用于将甲烷光催化转化；
所述甲烷气与载气的混合装置1、所述水蒸气混合装置2和所述甲烷光反应装置3依次连通。
在一个优选的实施例中，所述甲烷气与载气的混合装置1包括甲烷气存储单元11、甲烷气体积流量计12、载气存储单元13、载气体积流量计14、三通管15和气体导管，所述三通管15包括第一进口、第二进口和出口，所述甲烷气存储单元11通过气体导管与所述甲烷气体积流量计连通12，所述甲烷气体积流量计12通过气体导管与三通管的第一进口连通，所述载气存储单元13通过气体导管与所述载气体积流量计14，所述载气体积流量计14通过气体导管与三通管的第二进口连通，三通管的出口通过气体导管与所述水蒸气混合装置2连通。
在一个优选的实施例中，所述水蒸气混合装置2包括装水容器21、水浴锅22和气体导管，所述装水容器21设有进口211和出口212，三通管的出口通过气体导管且经装水容器的进口211伸入水中，所述装水容器21放置于所述水浴锅22中，装水容器的出口212经气体导管与所述甲烷光反应装置3连通。
在一个优选的实施例中，所述甲烷光反应装置3包括反应器31、催化剂承载部件32和光源33，所述反应器设有进口311和出口312，所述催化剂承载部件32设于反应器31的腔体内，所述光源33设于反应器35的垂直上方，所述水蒸气混合装置2经气体导管和甲烷光反应装置的进口311通入催化剂承载部件32。
在一个优选的实施例中，所述催化剂承载部件部分表面或全部表面设有催化剂涂层。
在一个优选的实施例中，还包括甲烷反应产物检测装置4，所述甲烷气与载气的混合装置1、所述水蒸气混合装置2、所述甲烷光反应装置3和所述甲烷反应产物检测装置4依次连通。
在一个优选的实施例中，所述甲烷反应产物检测装置4可以为气相色谱。
实施例1
使用上述甲烷气相光反应检测装置，设置甲烷的体积流量计的流速为0.1mL/min，氮气的流速为10mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持20摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照条件3h下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测。经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为245μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例2
设置甲烷的体积流量计的流速为1mL/min，氮气的流速为20mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持20摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照3h条件下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为128μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例3
设置甲烷的体积流量计的流速为200mL/min，氮气的流速为10mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持30摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照3h条件下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为261μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例4
设置甲烷的体积流量计的流速为100mL/min，氮气的流速为10mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持20摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照3h条件下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为178μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例5
设置甲烷的体积流量计的流速为5mL/min，氮气的流速为1mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持20摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照10min条件下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为113μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例6
设置甲烷的体积流量计的流速为10mL/min，氮气的流速为500mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持40摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照3h条件下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为135μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例7
设置甲烷的体积流量计的流速为10mL/min，氮气的流速为10mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持10摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照条件3h下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为217μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例8
设置甲烷的体积流量计的流速为10mL/min，氮气的流速为5mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持90摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照3h条件下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为378μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例9
设置甲烷的体积流量计的流速为5mL/min，氮气的流速为10mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持30摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照30h条件下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为172μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例10
设置甲烷的体积流量计的流速为2mL/min，氮气的流速为10mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持20摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照15h条件下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为212μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例11
设置甲烷的体积流量计的流速为2mL/min，氮气的流速为240mL/min，在石英三通处两路气混合为一路气，混合气体通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持30摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照10h条件下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为192μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
实施例12
设置甲烷的体积流量计的流速为10mL/min，氮气的流速为0mL/min，纯的甲烷通过装水的两通密封螺口瓶，即进气的管子通入水中，出气的管子从水面上携带水蒸气进入下一部分装置。其中恒温水浴锅保持90摄氏度不变，此时水蒸气的饱和蒸汽压固定不变。混合气携带水蒸气进入石英反应器装置，催化剂在石英反应器中涂覆石英反应器中的进气口处，进气口处反应气体直接吹在纳米二氧化钛催化剂表面，在氙灯光照3h条件下，甲烷气体和水蒸气在催化剂表面反应，反应产物为一氧化碳，甲醇，乙醇等。反应后的气体在通过反应器的出气口后经过管道进入检测反应产物的气相色谱进行检测，经过计算得到甲烷生成各反应产物的总反应速率为275μmol(gcat)-1h-1。通过实验过程可以看出，本发明装置具有设计简单，操作方便，对实验过程的控制准确，对反应产物的检测及时高效的特点。
以上所述，仅为本发明的较佳实施例，并非对本发明任何形式上和实质上的限制，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员，在不脱离本发明方法的前提下，还将可以做出若干改进和补充，这些改进和补充也应视为本发明的保护范围。凡熟悉本专业的技术人员，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，当可利用以上所揭示的技术内容而做出的些许更动、修饰与演变的等同变化，均为本发明的等效实施例；同时，凡依据本发明的实质技术对上述实施例所作的任何等同变化的更动、修饰与演变，均仍属于本发明的技术方案的范围内。
Claims (14)
1.一种甲烷气相光反应检测装置，其特征在于，包括：
水蒸气混合装置(2)，用于将甲烷气与水蒸气混合；
甲烷光反应装置(3)，用于将甲烷光催化转化；
所述水蒸气混合装置(2)和所述甲烷光反应装置(3)连通。
2.如权利要求1所述的一种甲烷气相光反应检测装置，其特征在于，还包括甲烷气与载气的混合装置(1)，用于将甲烷气与载气混合；所述甲烷气与载气的混合装置(1)、所述水蒸气混合装置(2)和所述甲烷光反应装置(3)依次连通。
3.如权利要求2所述的一种甲烷气相光反应检测装置，其特征在于，所述甲烷气与载气的混合装置(1)包括甲烷气存储单元(11)、甲烷气体积流量计(12)、载气存储单元(13)、载气体积流量计(14)、三通管(15)和气体导管，所述三通管(15)包括第一进口、第二进口和出口，所述甲烷气存储单元(11)通过气体导管与所述甲烷气体积流量计连通(12)，所述甲烷气体积流量计(12)通过气体导管与三通管的第一进口连通，所述载气存储单元(13)通过气体导管与所述载气体积流量计(14)，所述载气体积流量计(14)通过气体导管与三通管的第二进口连通，三通管的出口通过气体导管与所述水蒸气混合装置(2)连通。
4.如权利要求1或2所述的一种甲烷气相光反应检测装置，其特征在于，所述水蒸气混合装置(2)包括密闭的装水容器(21)、水浴锅(22)和气体导管，所述装水容器(21)设有进口(211)和出口(212)，甲烷气或者所述甲烷气与载气的混合装置(1)通过气体导管且经装水容器的进口(211)伸入水中，所述装水容器(21)放置于所述水浴锅(22)中，装水容器的出口(212)经气体导管与所述甲烷光反应装置(3)连通。
5.如权利要求4所述的一种甲烷气相光反应检测装置，其特征在于，所述水蒸气混合装置(2)还包括甲烷气存储单元和甲烷气体积流量计，所述甲烷气存储单元通过气体导管与所述甲烷气体积流量计连通，所述甲烷气体积流量计通过气体导管且经装水容器的进口(211)伸入水中。
6.如权利要求1或2所述的一种甲烷气相光反应检测装置，其特征在于，所述甲烷光反应装置(3)包括反应器(31)、催化剂承载部件(32)和光源(33)，所述反应器设有进口(311)和出口(312)，所述催化剂承载部件(32)设于反应器(31)的腔体内，所述光源(33)设于反应器(35)的垂直上方，所述水蒸气混合装置(2)经气体导管和甲烷光反应装置的进口(311)通入催化剂承载部件(32)。
7.如权利要求6所述的一种甲烷气相光反应检测装置，其特征在于，所述催化剂承载部件部分表面或全部表面设有催化剂涂层。
8.如权利要求1或2所述的一种甲烷气相光反应检测装置，其特征在于，还包括甲烷反应产物检测装置(4)，所述水蒸气混合装置(2)、所述甲烷光反应装置(3)和所述甲烷反应产物检测装置(4)依次连通，或者，所述甲烷气与载气的混合装置(1)、所述水蒸气混合装置(2)、所述甲烷光反应装置(3)和所述甲烷反应产物检测装置(4)依次连通。
9.如权利要求8所述的一种甲烷气相光反应检测装置，其特征在于，所述甲烷反应产物检测装置(4)为气相色谱。
10.一种甲烷气相光反应检测方法，其特征在于，采用权利要求1至9任一项所述的甲烷气相光反应检测装置，包括如下步骤：
1)将甲烷气通入水中，得到水蒸气和甲烷气的混合气；
2)将步骤1)得到的混合气在光照和催化剂的条件下进行甲烷转化。
11.如权利要求10所述的一种甲烷气相光反应检测方法，其特征在于，包括如下步骤：
1)将甲烷气与载气混合，得到第一混合气；
2)将步骤1)得到的第一混合气通入水中，得到水蒸气、甲烷气和载气的第二混合气；
3)将步骤2)得到的第二混合气在光照和催化剂的条件下进行甲烷转化。
12.如权利要求10或11所述的一种甲烷气相光反应检测方法，其特征在于，还包括：将甲烷转化的反应产物进行检测。
13.如权利要求10所述的一种甲烷气相光反应检测方法，其特征在于，还包括如下技术特征中的至少一项：
1)步骤1)中，甲烷气中甲烷的体积浓度为95.0％-100％；
2)步骤1)中，甲烷气的流速为0.1mL/min-200mL/min；
3)步骤1)中，所述水的温度为10℃-90℃；
4)步骤1)中，所述水放置于所述装水容器中，所述装水容器(21)放置于所述水浴锅(22)中，水浴锅的温度为10℃-90℃；
5)步骤2)中，光照的光源为氙灯光源、太阳光或LED灯；
6)步骤2)中，光照时间为10min-30h。
14.如权利要求11所述的一种甲烷气相光反应检测方法，其特征在于，还包括如下技术特征中的至少一项：
1)步骤1)中，甲烷气中甲烷的体积浓度为95.0％-100％；
2)步骤1)中，所述载气为惰性气体，选自氮气、氩气、氦气、氖气和氪气中的一种或多种；
3)步骤1)中，甲烷气的流速为0.1mL/min-200mL/min；
4)步骤1)中，载气的流速为1mL/min-500mL/min；
5)步骤2)中，所述水的温度为10℃-90℃；
6)步骤2)中，所述水放置于所述装水容器中，所述装水容器(21)放置于所述水浴锅(22)中，水浴锅的温度为10℃-90℃；
7)步骤3)中，光照的光源为氙灯光源、太阳光或LED灯；
8)步骤3)中，光照时间为10min-30h。
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