CN103390590A - 基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法，其特征是按如下步骤进行：在硅片1上制备绝缘层2，将P型ZnSe/N型Si核壳纳米线分散在绝缘层2上，在绝缘层上制备与N型Si壳层为欧姆接触的N型Si电极对，N型Si电极对通过纳米线连通；将N型Si电极对之间的N型Si壳层刻蚀至露出P型ZnSe纳米线核，并在露出的P型ZnSe纳米线核上制备与P型ZnSe纳米线核交叉呈欧姆接触的P型ZnSe电极。本发明利用P型ZnSe/N型Si核壳纳米线制备的存储器，开关比大、存储时间长、性能稳定且可重复性好，为存储器件的高度集成化奠定基础。

Description

基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法
技术领域
本发明涉及存储器，更确切的说是涉及纳米线异质结存储器。
背景技术
存储器是用来存放各种程序和数据的记忆设备，其采用记忆元件来存储信息，在现代社会的信息保存以及传递中具有重要的作用。记忆元件为呈现多种稳定状态的物理器件。在数据存储中，不同的稳定状态对应不同的数码来表示数据。纳米存储器采用纳米材料作为基础，构筑纳米器件，具有低成本、易集成以及低功耗等特点。但现有纳米存储器存在材料选择面窄，开关比小，及存储时间短的问题。其中II-VI族和Si的pn异质结器件具有优异的存储特性，但目前尚无关于相关异质结纳米存储器的报道。
发明内容
本发明是为避免上述现有技术所存在的不足之处，提供一种开关比大、存储时间长、重复性好的纳米存储器。
本发明为解决技术问题采用如下技术方案：
本发明基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法的特点是是按如下步骤进行：
a、合成P型ZnSe/N型Si核壳纳米线，所述P型ZnSe/N型Si核壳纳米线是在P型ZnSe纳米线核的外表面包裹有N型Si壳层；
b、在硅片上制备绝缘层，将P型ZnSe/N型Si核壳纳米线分散在所述绝缘层上；
c、通过紫外光刻与电子束镀膜在分散有P型ZnSe/N型Si核壳纳米线的绝缘层上制备一N型Si电极对，所述N型Si电极对通过P型ZnSe/N型Si核壳纳米线连通且所述N型Si电极对与所述N型Si壳层为欧姆接触；
d、通过紫外光刻与RIE刻蚀将所述N型Si电极对之间的N型Si壳层刻蚀至露出P型ZnSe纳米线核；
e、通过紫外光刻与电子束镀膜在刻蚀后露出的P型ZnSe纳米线核上制备P型ZnSe电极，所述P型ZnSe电极位于所述N型Si电极对之间且与所述P型ZnSe纳米线核交叉呈欧姆接触，得到基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器，所述P型ZnSe电极不与所述N型Si电极对接触。
本发明基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法的特点也在于：所述绝缘层是以SiO2、Al2O3、Si3N4、HfO2为材质，所述绝缘层的厚度不小于100nm。
所述N型Si电极对为Ti/Ag复合电极或Al电极。
所述P型ZnSe电极为Cu/Au复合电极或Au电极。
所述P型ZnSe纳米线核的掺杂元素为N、P、Ag、Bi、As或Sb，掺杂浓度为1%-50%原子百分含量。
所述N型Si壳的掺杂元素为N或P，掺杂浓度为1%-50%原子百分含量。
所述RIE刻蚀的条件为：功率为50W、气压为3Pa，刻蚀气体为流量为23sccm的四氟化碳，刻蚀时间为10分钟。
所述P型ZnSe/N型Si核壳纳米线是按如下步骤合成：
a、通过热蒸发的方法在管式炉中合成P型ZnSe纳米线：
取质量纯度不低于99.9%的ZnSe粉末0.25g作为原材料，取纯度不低于99.9%的Ag2S粉末0.05g作为掺杂源，或取纯度不低于99.9%的铋粉0.05g作为掺杂源，或取纯度不低于99%的锑粉作为掺杂源，或取纯度不低于99%的砷粉作为掺杂源，将原材料和掺杂源充分研磨后放入氧化铝瓷舟，以蒸镀有5-10nm金的硅片作为衬底，将氧化铝瓷舟和衬底放入石英管中并将石英管转移在管式炉的反应腔中，所述管式炉以温度为1040℃和气压为120托的反应条件保持两个小时结束反应，在保持阶段以100sccm的流量持续通入氩气与氢气体积比为95：5的氩氢混合气，待反应腔的温度自然冷却到室温时取出样品，硅片衬底上沉积的一层黄褐色绒状产物即为制备所得的P型ZnSe纳米线；
或：采用质量纯度不低于99.9%的ZnSe粉末为原材料，将原材料放入氧化铝瓷舟，以蒸镀有5-10nm金的硅片作为衬底，将氧化铝瓷舟和衬底放入石英管中并将石英管转移在管式炉的反应腔中，所述管式炉以温度为1040℃和气压为120托的反应条件保持两个小时；对于N掺杂ZnSe纳米线，在保持阶段持续通入NH3气体，气体流量恒定为15sccm；对于P掺杂ZnSe纳米线，在保持阶段持续通入PH5气体，气体流量恒定为12sccm；待反应腔的温度自然冷却到室温时取出衬底，衬底上沉积的一层黄褐色绒状产物即为制备所得的P型ZnSe纳米线；
b、将步骤a所合成的P型ZnSe纳米线连同硅片衬底放入管式炉的反应腔中，用机械泵将反应腔内气压抽至10-1Pa后，再启动分子泵抽至不大于5×10-3Pa；
c、以20℃/min的速度将反应腔升温至580-750℃，在升温时持续通入流量为100sccm的H2；
d、保持580-750℃的温度40min，并在保持阶段通入气体：硅烷40-50sccm、氨气8-12sccm和H2 40-60sccm，且保持阶段气压维持在3300-4250Pa，其中氨气作为N型Si壳层（5）的掺杂源；或保持580-750℃的温度40min，并在保持阶段通入气体：硅烷40-50sccm、磷烷8-12sccm和H2 40-60sccm，且保持阶段气压维持在3300-4250Pa，其中磷烷作为N型Si壳层（5）的掺杂源；
e、关闭恒温系统，待反应腔自然冷却到室温时取出衬底，衬底上沉积的一层棕色产物即为P型ZnSe/N型Si核壳纳米线。
与已有技术相比，本发明有益效果体现在：
1、本发明利用P型ZnSe/N型Si核壳纳米线制备的存储器，开关比大、存储时间长、性能稳定且可重复性好，为存储器件的高度集成化奠定基础；
2、本发明探索了P型ZnSe纳米材料的存储性能，开拓了P型ZnSe纳米材料的应用领域；
3、本发明存储器的制备利用现有的成熟工艺，方法简单成本低。
附图说明
图1为本发明基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的结构示意图；
图2为本发明基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的扫描电子显微镜图；
图3为本发明实施例1所制备的P型ZnSe/N型Si核壳纳米线的透射电子显微镜图；
图4为本发明实施例1所制备的P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的电流-电压曲线图；
图5为本发明实施例1所制备的P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的稳定时间图；
图6为本发明实施例1所制备的多个P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的电流-电压曲线图；
图7为本发明实施例2所制备的P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的电流-电压曲线图；
图中标号：1硅片；2绝缘层；3P型ZnSe电极；4N型Si电极对；5N型Si壳层；6P型ZnSe纳米线核。
具体实施例
实施例1
本实施例基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器是按如下步骤进行制备：
1、按如下步骤合成P型ZnSe/N型Si核壳纳米线，P型ZnSe/N型Si核壳纳米线为在P型ZnSe纳米线核6的外表面包裹有N型Si壳层5：
a、通过热蒸发的方法在三温区管式炉中合成P型ZnSe纳米线：
取质量纯度为99.9%的ZnSe粉末0.25g作为原材料，取质量纯度为99.9%的Ag2S粉末0.05g作为掺杂源，将原材料和掺杂源充分研磨后放入氧化铝瓷舟，以蒸镀有10nm金的硅片作为衬底，将氧化铝瓷舟和衬底放入石英管中并将石英管转移在管式炉的反应腔中，管式炉以温度为1040℃，气压为120托的反应条件保持两个小时后结束反应，在保持阶段持续通入氩气与氢气体积比为95：5的氩氢混合气100sccm，待反应腔温度自然冷却到室温时取出衬底，硅片衬底上沉积的一层黄褐色绒状产物即为制备所得的P型ZnSe纳米线；
b、将步骤a所合成的P型ZnSe纳米线连同硅片衬底放入三温区管式炉的反应腔中，用机械泵将反应腔内气压抽至10-1Pa后，再启动分子泵抽至5×10-3Pa以下；
c、以20℃/min的速度将反应腔升温至580℃，在升温时持续通入流量为100sccm的H2；
d、保持580℃的温度40min，并在保持阶段通入气体：硅烷50sccm、磷烷12sccm和H240sccm，且保持阶段气压维持在3300-4250Pa，其中磷烷作为N型Si壳层5的掺杂源；保持阶段是N型Si壳层5的沉积生长阶段，最优气压是3700Pa，在此阶段因硅烷的分解会导致气压的变化，但是只要通过人工控制，将气压维持在3300-4250Pa之间，都不会影响其生长。硅烷的流量和通入的时间成反比，流量越大通入时间约短，本方法所选择的流量值和时间值是经大量实验后所得到的最优值。
e、关闭恒温系统，待反应腔自然冷却到室温时取出衬底，衬底上沉积的一层棕色产物即为P型ZnSe/N型Si核壳纳米线。所制备的P型ZnSe/N型Si核壳纳米线的透射电子显微镜图如图3所示。
2、在硅片1上制备200nm厚的二氧化硅作为绝缘层2，将P型ZnSe/N型Si核壳纳米线分散在绝缘层2上；
3、通过紫外光刻与电子束镀膜在分散有P型ZnSe/N型Si核壳纳米线的所述绝缘层2上制备一N型Si电极对4，N型Si电极对4通过P型ZnSe/N型Si核壳纳米线连通且N型Si电极对4与N型Si壳层5为欧姆接触；N型Si电极对4采用Ti(20nm)/Ag(40nm)；
4、通过紫外光刻与RIE刻蚀将N型Si电极对4中间的N型Si壳层5刻蚀至露出P型ZnSe纳米线核6；RIE刻蚀的条件为：功率为50W、气压为3Pa，刻蚀气体为流量为23sccm的四氟化碳，刻蚀时间为10分钟；刻蚀时可以将N型Si电极对4中间的N型Si壳层5全部刻掉，也可以选择一段长度刻掉；
5、通过紫外光刻与电子束镀膜在刻蚀后露出的P型ZnSe纳米线核6上制备P型ZnSe电极3，P型ZnSe电极3位于N型Si电极对4之间且与P型ZnSe纳米线核6交叉呈欧姆接触，得到基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器，P型ZnSe电极3不与N型Si电极对4接触，P型ZnSe电极3采用Cu(4nm)/Au(50nm)。如图1所示为基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的结构示意图；图2为基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的扫描电子显微镜图；
为证明本实施例所制备存储器的性能，对其进行了一系列的测试。如图4P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的电流-电压曲线图所示，异质结具有明显的整流特性。此外，当扫描模式选择为“dual sweep”（即电压从-5V到5V后再返回到-5V）时，异质结表现出了电阻开关的性能。异质结具有两种稳定的电阻状态：高阻态（high-resistance state，简称HRS或OFF)和低阻态（low-resistance state，简称LRS或ON)，两种电阻下的电流比高达105。从图4可以看出，当对异质结施加正电压时，器件出现从HRS到LRS的“置1”（SET）状态，而当对异质结施加负电压时，器件出现从LRS到HRS的“清零”（RESET）状态，当器件处于SET状态后，器件处于非易失性开启（ON）状态，向器件写入数据，而当器件处于RESET状态后，器件处于非易失性关闭状态(OFF)，从器件删除数据。
图5为本实施例所制备的P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的稳定时间图。从图中可以看出HRS与LRS两种阻态下，异质结的电流比高达105，经过连续测试，异质结的HRS与LRS两种阻态都持续了很长的时间，LRS持续18h后，骤变到了HRS。
为证明本实施例P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的存储性能的重复性，本实施例按相同方法制备了另外三个器件，图6为该三个P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的电流-电压曲线图，从图中可以看出器件皆表现出了非常好的存储性能，证实了本方法制备存储器的重复性好、成功率高。
实施例2
本实施例基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器按与实施例1相同的步骤进行制备：N型Si电极对4采用Al(50nm)，P型ZnSe电极3采用Au(50nm)，P型ZnSe采用N掺杂，N型Si也采用N掺杂。本实施例所制备P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的电流电压曲线如图7所示，从图中可以看出本实施例所制备的存储器也表现出存储性能，且其存储能力与实施例1基本相同，这是因为本方法制备的存储器的存储性能来自于P型ZnSe与N型Si所形成的异质结，而与两者所选用的掺杂源以及所选用的欧姆接触电极关系不大。另外掺杂浓度虽会影响器件的电流电压信号的大小，进而影响存储器的性能，但其不会导致存储性能的消失，经大量实验可以看出不同掺杂浓度的P型ZnSe/N型Si核壳纳米线按本方法制备的器件都具有存储性能。

Claims (8)

1.基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法，其特征是按如下步骤进行：
a、合成P型ZnSe/N型Si核壳纳米线，所述P型ZnSe/N型Si核壳纳米线是在P型ZnSe纳米线核（6）的外表面包裹有N型Si壳层（5）；
b、在硅片（1）上制备绝缘层（2），将P型ZnSe/N型Si核壳纳米线分散在所述绝缘层（2）上；
c、通过紫外光刻与电子束镀膜在分散有P型ZnSe/N型Si核壳纳米线的绝缘层（2）上制备一N型Si电极对（4），所述N型Si电极对（4）通过P型ZnSe/N型Si核壳纳米线连通且所述N型Si电极对（4）与所述N型Si壳层（5）为欧姆接触；
d、通过紫外光刻与RIE刻蚀将所述N型Si电极对（4）之间的N型Si壳层（5）刻蚀至露出P型ZnSe纳米线核（6）；
e、通过紫外光刻与电子束镀膜在刻蚀后露出的P型ZnSe纳米线核（6）上制备P型ZnSe电极（3），所述P型ZnSe电极（3）位于所述N型Si电极对（4）之间且与所述P型ZnSe纳米线核（6）交叉呈欧姆接触，得到基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器，所述P型ZnSe电极（3）不与所述N型Si电极对（4）接触。
2.根据权利要求1所述基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法，其特征是：所述绝缘层（2）是以SiO2、Al2O3、Si3N4、HfO2为材质，所述绝缘层（2）的厚度不小于100nm。
3.根据权利要求1所述基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法，其特征是：所述N型Si电极对（4）为Ti/Ag复合电极或Al电极。
4.根据权利要求1所述基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法，其特征是：所述P型ZnSe电极（3）为Cu/Au复合电极或Au电极。
5.根据权利要求1所述基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法，其特征是：所述P型ZnSe纳米线核（6）的掺杂元素为N、P、Ag、Bi、As或Sb，掺杂浓度为1%-50%原子百分含量。
6.根据权利要求1所述基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法，其特征是：所述N型Si壳（5）的掺杂元素为N或P，掺杂浓度为1%-50%原子百分含量。
7.根据权利要求1所述基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法，其特征是：所述RIE刻蚀的条件为：功率为50W、气压为3Pa，刻蚀气体为流量为23sccm的四氟化碳，刻蚀时间为10分钟。
8.根据权利要求1所述基于P型ZnSe/N型Si核壳纳米线异质结的存储器的制备方法，其特征是：所述P型ZnSe/N型Si核壳纳米线是按如下步骤合成：
a、通过热蒸发的方法在管式炉中合成P型ZnSe纳米线：
取质量纯度不低于99.9%的ZnSe粉末0.25g作为原材料，取纯度不低于99.9%的Ag2S粉末0.05g作为掺杂源，或取纯度不低于99.9%的铋粉0.05g作为掺杂源，或取纯度不低于99%的锑粉作为掺杂源，或取纯度不低于99%的砷粉作为掺杂源，将原材料和掺杂源充分研磨后放入氧化铝瓷舟，以蒸镀有5-10nm金的硅片作为衬底，将氧化铝瓷舟和衬底放入石英管中并将石英管转移在管式炉的反应腔中，所述管式炉以温度为1040℃和气压为120托的反应条件保持两个小时结束反应，在保持阶段以100sccm的流量持续通入氩气与氢气体积比为95：5的氩氢混合气，待反应腔的温度自然冷却到室温时取出样品，硅片衬底上沉积的一层黄褐色绒状产物即为制备所得的P型ZnSe纳米线；
或：采用质量纯度不低于99.9%的ZnSe粉末为原材料，将原材料放入氧化铝瓷舟，以蒸镀有5-10nm金的硅片作为衬底，将氧化铝瓷舟和衬底放入石英管中并将石英管转移在管式炉的反应腔中，所述管式炉以温度为1040℃和气压为120托的反应条件保持两个小时；对于N掺杂ZnSe纳米线，在保持阶段持续通入NH3气体，气体流量恒定为15sccm；对于P掺杂ZnSe纳米线，在保持阶段持续通入PH5气体，气体流量恒定为12sccm；待反应腔的温度自然冷却到室温时取出衬底，衬底上沉积的一层黄褐色绒状产物即为制备所得的P型ZnSe纳米线；
b、将步骤a所合成的P型ZnSe纳米线连同硅片衬底放入管式炉的反应腔中，用机械泵将反应腔内气压抽至10-1Pa后，再启动分子泵抽至不大于5×10-3Pa；
c、以20℃/min的速度将反应腔升温至580-750℃，在升温时持续通入流量为100sccm的H2；
d、保持580-750℃的温度40min，并在保持阶段通入气体：硅烷40-50sccm、氨气8-12sccm和H2 40-60sccm，且保持阶段气压维持在3300-4250Pa，其中氨气作为N型Si壳层（5）的掺杂源；或保持580-750℃的温度40min，并在保持阶段通入气体：硅烷40-50sccm、磷烷8-12sccm和H2 40-60sccm，且保持阶段气压维持在3300-4250Pa，其中磷烷作为N型Si壳层（5）的掺杂源；
e、关闭恒温系统，待反应腔自然冷却到室温时取出衬底，衬底上沉积的一层棕色产物即为P型ZnSe/N型Si核壳纳米线。
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