CN103384920B - 波长转换型太阳能电池密封材料及太阳能电池组件 - Google Patents
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Abstract
本发明提供波长转换型太阳能电池密封材料及含有其的太阳能电池组件。所述波长转换型太阳能电池密封材料具有至少1个含有球状荧光体群的发光层，对于所述球状荧光体群，在将所述球状荧光体群的体积粒度分布中的中位直径设为D50、将所述发光层的总膜厚设为t时，中位直径D50与总膜厚t之比为0.1以上且1.0以下；在将所述球状荧光体群的体积粒度分布的累积值达到25%时的粒径值设为D25、达到75%时的粒径值设为D75时，所述球状荧光体群在D25～D75的范围内的个数粒度分布的累积值N为5%以上。
Description
技术领域
本发明涉及波长转换型太阳能电池密封材料及使用了其的太阳能电池组件。
背景技术
现有的结晶硅太阳能电池组件为以下的构成。
即表面的保护玻璃(也称作护罩玻璃)重视耐冲击性而使用钢化玻璃，为了使得与密封材料(通常是以乙烯-醋酸乙烯酯共聚物为主成分的树脂，也称作填充材料)的密合性良好，单面施有利用压花加工形成的凹凸图案。
另外，该凹凸图案形成于内侧，太阳能电池组件的表面是平滑的。此外，在保护玻璃的下侧设置有用于保护密封太阳能电池元件和接头线(tabline)的密封材料及背膜。
在日本特开2000-328053号公报等中提出了许多将通过使用荧光物质(也称为发光材料)对太阳光光谱中对发电没有贡献的紫外区域或红外区域的光进行波长转换、从而发出对发电可作出贡献的波长区域的光的层设置在太阳能电池受光面一侧的方法。
另外，在日本特开2006-303033号公报中提出了在前罩和结晶性硅元件之间的密封材料中含有作为荧光物质的稀土类络合物的太阳能电池组件。
此外，一直以来，例如如日本特开2006-303033号公报及日本特开2003-51605号公报等所公开的那样，广泛使用作为太阳能电池用透明密封材料而被赋予了热固化性的乙烯-醋酸乙烯酯共聚物。
发明内容
发明要解决的课题
对于日本特开2006-303033号公报中公开的太阳能电池组件，由于作为密封材料中的荧光物质的稀土类金属分子之间容易凝聚，凝聚体会使激发波长发生散射，因此存在作为荧光体的利用效率变得极差的课题。
本发明的波长转换型太阳能电池密封材料要改善上述的问题，其目的在于提供抑制激发波长光的散射、提高太阳能电池组件中的光利用效率、能够稳定地提高发电效率的波长转换型太阳能电池密封材料、以及含有该密封材料的太阳能电池组件。
用于解决课题的手段
本发明人们为了解决上述课题而进行了深入研究，结果发现，通过使用粒径的偏差小的球状荧光体构成的球状荧光体群、并使其中位直径与发光层的总膜厚之比为0.1以上，可以将高效转换后的波长入射到元件中，从而完成了本发明。
即本发明如下所述。
[1]一种波长转换型太阳能电池密封材料，
其具有至少1个含有球状荧光体群的发光层，
对于所述球状荧光体群，在将所述球状荧光体群的体积粒度分布中的中位直径设为D50、将所述发光层的总膜厚设为t时，中位直径D50与总膜厚t之比为0.1以上且1.0以下；在将所述球状荧光体群的体积粒度分布的累积值达到25%时的粒径值设为D25、达到75%时的粒径值设为D75时，所述球状荧光体群在D25～D75的范围内的个数粒度分布的累积值N为5%以上。
[2]如上述[1]所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述球状荧光体群的中位直径D50为1μm～600μm。
[3]如上述[1]或[2]所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述发光层的总膜厚为10μm～600μm。
[4]如上述[1]～[3]任一项所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述球状荧光体群中所含的球状荧光体含有荧光物质和透明材料。
[5]如上述[1]～[4]任一项所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述透明材料为选自丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂、聚氨酯树脂、环氧树脂、聚酯、聚乙烯以及聚氯乙烯中的至少1种。
[6]如上述[1]～[5]任一项所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，进一步具有除所述发光层以外的透光层。
[7]如上述[1]～[6]任一项所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其总膜厚为10μm～1000μm。
[8]如上述[1]～[7]任一项所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述球状荧光体群中所含的球状荧光体含有荧光物质和透明材料，所述球状荧光体中荧光物质的含有率相对于透明材料100质量份为0.001质量份～30质量份。
[9]如上述[1]～[8]任一项所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述球状荧光体群中所含的球状荧光体含有选自有机荧光物质、无机荧光物质以及稀土类金属络合物中的至少1种荧光物质。
[10]如上述[1]～[9]任一项所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述球状荧光体群中所含的球状荧光体含有稀土类金属络合物作为荧光物质，所述稀土类金属络合物为选自铕络合物和钐络合物中的至少1种。
[11]一种太阳能电池组件，其含有太阳能电池元件和配置在所述太阳能电池元件的受光面上的上述[1]～[10]任一项所述的波长转换型太阳能电池密封材料。
发明效果
根据本发明，能够提供可以抑制激发波长区域的光的散射、提高太阳能电池组件中的光利用效率、可稳定地提高发电效率的波长转换型太阳能电池密封材料以及含有该密封材料的太阳能电池组件。
附图说明
图1为表示实施例1中的球状荧光体的体积粒度分布曲线（体积分率）和个数分布曲线（个数分率）的曲线图。
图2为表示比较例1中的球状荧光体的体积粒度分布曲线（体积分率）和个数分布曲线（个数分率）的曲线图。
图3为表示比较例2中的球状荧光体的体积粒度分布曲线（体积分率）和个数分布曲线（个数分率）的曲线图。
具体实施方式
本发明的波长转换型太阳能电池密封材料（以下有时仅称为“密封材料”）具有至少1个含有球状荧光体群的发光层，对于上述球状荧光体群，在将该球状荧光体群的体积粒度分布中的中位直径设为D50、将上述发光层的总膜厚设为t时，中位直径D50与总膜厚t之比（D50/t）为0.1以上且1.0以下，在将该球状荧光体群的体积粒度分布的累积值达到25%时的粒径值设为D25、达到75%时的粒径值设为D75时，上述球状荧光体群在D25～D75的范围内的个数粒度分布的累积值N为5%以上。
根据本发明发现，通过使用粒径偏差小的球状荧光体群作为上述发光层中所含的球状荧光体群、并使球状荧光体群的体积粒度分布中的中位直径D50与发光层的总膜厚t之比为0.1以上且1.0以下，可以将高效转换后的波长入射到元件中，由此可以抑制密封材料中的荧光物质的凝聚等所引起的激发波长区域的散射。
即对于本发明的波长转换型太阳能电池密封材料，在将发光层的总膜厚设为t、将球状荧光体群的体积粒度分布中的中位直径设为D50时，由于中位直径D50与上述发光层的总膜厚t之比为0.1以上且1.0以下，因此在相对于发光层膜厚的深度方向上各个球状荧光体难以互相重叠。另外，在将上述球状荧光体群的体积粒度分布的累积值达到25%及75%时的粒径分别记为D25及D75、将D25～D75范围内的个数粒度分布的累积值设为N时，由于累积值N为5%以上，因此接近中位直径D50的粒径的球状荧光体增多，粒径的偏差变小。
向具备这种密封材料的太阳能电池组件入射光时，设置在受光面侧的密封材料的发光层中含有的球状荧光体将光吸收。此时，如果球状荧光体群的上述中位直径D50与发光层的总膜厚t之比小于0.1，发光层的膜厚方向上重叠的球状荧光体的数目较多，因此在发光层膜厚方向的较深部分、即远离受光面的部分存在的球状荧光体对波长转换的贡献变少，推测球状荧光体对光的吸收随着在发光层的膜厚方向上变深而衰减。
此外，通过减小发光层中所含的球状荧光体群的粒径的偏差、减少小粒径的球状荧光体，可抑制光的散射，增大入射光透射率。由此，到达太阳能电池元件的光量增加，太阳能电池组件的光利用效率提高，可以提高发电效率。
这样，根据本发明，可以将高效转换后的波长入射到单元，提高太阳能电池组件中的光利用效率，可以稳定地提高发电效率。
需要说明的是，本发明中使用的“中位直径”的用语是指在由粒度分布曲线获得的体积分布中体积累积值为50%时的粒径。
另外，体积粒度分布的累积值从小径侧的25%到75%的D25～D75的范围的球状荧光体群的个数粒度分布的累积值N大表示接近中位直径的粒径的球状荧光体多，累积值N小表示粒径的偏差大、小于中位直径的粒径的粒子多。
本说明书中“工序”的用语不仅指独立的工序，即使在与其它工序无法明确区分时，只要可以达成该工序所期望的作用，则也包含在本用语中。
另外，本说明书中“～”是表示将其前后所记载的数值分别作为最小值和最大值而包含在内的范围。
此外，本说明书中组合物中各成分的量在组合物中含有多个相当于各成分的物质时，如果没有特别说明则是指组合物中存在的该多个物质的合计量。
以下对本发明进行说明。
本发明的太阳能电池组件至少具有太阳能电池元件和在该太阳能电池元件的受光面上作为透光性层之一设置的波长转换型太阳能电池密封材料。
另外，本发明的波长转换型太阳能电池密封材料例如作为上述太阳能电池组件的透光性层之一来使用，具有至少1个含有上述球状荧光体群的发光层。优选的是上述波长转换型太阳能电池密封材料（以下有时仅称为“密封材料”）中将不含上述球状荧光体群的支撑层和含有球状荧光体的发光层层叠。
《波长转换型太阳能电池密封材料》
本发明的密封材料具有至少1个含有上述球状荧光体群的发光层。上述发光层可以以1层形成，也可以以2层以上形成，从成本和制造工序的简化等观点出发，含有球状荧光体群的发光层优选以1层构成。
<球状荧光体群的粒径特征>
上述发光层中所含的上述球状荧光体群具有由体积粒度分布获得的中位直径D50与发光层的总膜厚t的规定关系和由粒度分布曲线获得的体积分布与个数分布的规定关系。具体来说，对于上述球状荧光体群，在将上述球状荧光体群的体积粒度分布中的中位直径（μm）设为D50、将上述发光层的总膜厚（μm）设为t时，中位直径D50与总膜厚t之比需要为0.1以上且1.0以下，在将上述球状荧光体群的体积粒度分布的累积值达到25%时的粒径值设为D25、达到75%时的粒径值设为D75时，上述球状荧光体群在D25～D75的范围内的个数粒度分布的累积值N需要为5%以上。如果不是显示这种由粒度分布获得的体积分布与个数分布的规定关系和由体积粒度分布获得的中位直径与发光层的总膜厚的规定关系的球状荧光体群，则无法充分地抑制激发波长区域的散射。
上述球状荧光体群的D50与发光层的总膜厚t之比从入射的太阳光的转换效率的观点出发优选为0.3～1.0，更优选为0.5～1.0。如果为0.3以上，则具有发光层的膜厚方向上重叠的球状荧光体的数目变少的倾向。
另外，上述球状荧光体群的体积粒度分布的累积值D25～D75范围内的个数粒度分布的累积值N从光散射的抑制及入射光透射率的观点出发优选为10%以上，更优选为20%以上。如果为10%以上，则具有发光层的膜厚方向上重叠的球状荧光体的数目变少、光散射得以抑制、透射率变高的倾向。需要说明的是，对上述个数分布的累积值N的上限没有特别限制。
上述球状荧光体群的D50与上述发光层的总膜厚t之比、以及上述球状荧光体的D25～D75范围内的个数分布的累积值N可以通过上述球状荧光体群、具体来说通过为了获得用于构成球状荧光体群的各个荧光体粒子的树脂而应用的聚合条件以及聚合时的各成分的种类或其使用量来进行调节。例如通过减少表面活性剂的量，可以增大所得球状荧光体群的D50，或者，通过控制聚合开始时及聚合过程中的剪切，可以增大个数粒度分布的累积值N。
作为上述球状荧光体群的中位直径（D50），优选为1μm～600μm，更优选为50μm～300μm，进一步优选为50μm～200μm。如果为1μm以上，则具有难以凝聚的倾向，如果为600μm以下，则合成容易。
本发明中的球状荧光体群的粒度分布曲线一般是通过激光衍射散射法测定粒度分布而获得的。具体来说，在25℃的条件下使球状荧光体以10质量%的浓度分散于水系介质，利用激光衍射散射法粒度分布测定装置（BeckmanCoulter公司制LS13320）在0.04μm～2000μm的粒径范围内进行测定，由此可以获得体积粒度分布曲线、个数粒度分布曲线。在所得体积粒度分布曲线中，从小径侧开始描绘体积累积分布曲线时，将体积累积值达到50%时的粒径值作为中位直径（D50）。
另外，属于D25～D75范围的球状荧光体的个数分布累积值N是由与上述球状荧光体的中位直径（D50）同样地利用激光衍射散射法获得的个数粒度分布曲线获得的。
作为上述球状荧光体群，从激发波长区域的散射及所得太阳能电池组件中的发电效率的观点出发，更优选为以下的任一种：
（1）中位直径D50为50μm～300μm、中位直径D50与发光层的总膜厚t之比为0.5～1.0、上述个数分布的累积值N为5%以上的球状荧光体群；
（2）中位直径D50为50μm～300μm、中位直径D50与发光层的总膜厚t之比为0.5～1.0、上述个数分布的累积值N为10%以上的球状荧光体群；
（3）中位直径D50为50μm～200μm、中位直径D50与发光层的总膜厚t之比为0.5～1.0、上述个数分布的累积值N为5%以上的球状荧光体群；
（4）中位直径D50为50μm～200μm、中位直径D50与发光层的总膜厚t之比为0.5～1.0、上述个数分布的累积值N为10%以上的球状荧光体群。
＜球状荧光体的构成及其制造方法＞
以下对本发明的波长转换型太阳能电池密封材料中使用的球状荧光体（以下如果没有特别说明，是指构成球状荧光体群的各个球状荧光体）及其制造方法进行详细说明。
上述球状荧光体例如含有在波长转换型太阳能电池密封材料所含的发光层中来使用。例如结晶硅太阳能电池中，太阳光中短于400nm的波长、长于1200nm的波长的光未能有效利用，太阳光能量中约56%由于该光谱失配而对发电没有贡献。本发明中由于优选使用耐湿性、耐热性优异、分散性良好、浓度消光得以抑制的特定形状的荧光体，因此通过波长转换来高效且稳定地利用太阳光，由此可以克服特别是短波长侧的光谱失配。
上述球状荧光体只要是能够将通常的太阳能电池中可利用的波长区域外的光转换成太阳能电池中可利用的波长区域的荧光体则没有特别限制。从太阳能电池组件中的光利用效率的观点出发，优选为由荧光物质和含有该荧光物质的球状透明材料构成的球状的树脂粒子，进而更优选为含有后述的荧光物质的至少1种和透明材料的至少1种、且是通过乳液聚合或悬浮聚合获得的球状的树脂粒子。这里形成球状的定义是指使用例如MalvernInstrumentsLtd.公司制的粒径-形状自动图像解析测定装置SysmexFPIA-3000对1000个以上且10000个以下的被测定粒子数用其分析软件内定义的圆形度例如为0.90以上的情况等。但是，本发明中并不是用圆形度的范围来定义球状的程度。
（荧光物质）
作为上述荧光物质，只要是能够将通常的太阳能电池中可利用的波长区域外的光转换成太阳能电池中可利用的波长区域的化合物则没有特别限制。例如优选为能够将通常的太阳能电池中利用效率不充分的波长区域的光转换成太阳能电池中利用效率高的波长区域的化合物，更优选激发波长为500nm以下、发光波长为比此更长的波长的荧光物质。
作为荧光物质，具体地例如可优选举出有机荧光物质、无机荧光物质以及稀土类金属络合物。其中，从波长转换效率的观点出发，优选为有机荧光物质及稀土类金属络合物中的至少1种，更优选为稀土类金属的有机络合物质。在使用作为荧光物质的稀土类金属络合物时，可以将稀土类金属络合物的利用效率提高到最大限度，可以提高实际有效的发光效率。由此可以在将昂贵的稀土类金属络合物控制在极少量的情况下对发电作出贡献。
-无机荧光物质-
作为上述无机荧光物质，例如可举出Y2O2S：Eu、Mg、Ti的荧光粒子、含有Er3＋离子的氧化氟化物系结晶化玻璃、在氧化锶和氧化铝构成的化合物中添加有稀土类元素的铕（Eu）和镝（Dy）的SrAl2O4：Eu、Dy、或Sr4Al14O25：Eu、Dy、或CaAl2O4：Eu，Dy、或ZnS：Cu等无机荧光物质。
-有机荧光物质-
作为上述有机荧光物质，例如可以举出花青系色素、吡啶系色素、若丹明系色素等有机色素、BASF公司制的LumogenFViolet570、LumogenFYellow083、LumogenFOrange240、LumogenFRed300、田冈化学工业株式会社制的碱性染料RhodamineB、住化fine-chem株式会社制的SumiplastYellowFL7G、Bayer公司制的MACROLEXFluorescentRedG、MACROLEXFluorescentYellow10GN等有机荧光物质。
-稀土类金属络合物-
作为上述稀土类金属的有机络合物，从发光效率及发光波长的观点出发优选为选自铕络合物和钐络合物中的至少1种，更优选为铕络合物。
另外，作为构成有机络合物的配位基没有特别限制，可以根据所用金属适当选择。其中，优选为可与铕及钐中的至少1种形成络合物的配位基。
本发明中对配位基并无限定，但优选为选自作为中性配位基的羧酸、含氮有机化合物、含氮芳香族杂环式化合物、β-二酮类以及氧化膦中的至少1种。
另外，作为稀土类络合物的配位基，可以含有通式R1COCHR2COR3（式中，R1表示芳基、烷基、环烷基、环烷基烷基、芳烷基或者它们的取代体，R2表示氢原子、烷基、环烷基、环烷基烷基、芳烷基或者芳基，R3表示芳基、烷基、环烷基、环烷基烷基、芳烷基或者它们的取代体）所示的β-二酮类。
作为β-二酮类，具体地可举出乙酰丙酮、全氟乙酰丙酮、苯甲酰基-2-呋喃甲酰基甲烷、1，3-二（3-吡啶基）-1，3-丙二酮、苯甲酰三氟丙酮、苯甲酰丙酮、5-氯磺酰基-2-噻吩甲酰三氟丙酮、二（4-溴苯甲酰基）甲烷、二苯甲酰基甲烷、d，d-二樟脑基甲烷、1，3-二氰基-1，3-丙二酮、对二（4，4，5，5，6，6，6-七氟-1，3-己二酰基）苯、4，4’-二甲氧基二苯甲酰基甲烷、2，6-二甲基-3，5-庚二酮、二萘甲酰基甲烷、二特戊酰基甲烷、二（全氟-2-丙氧基丙酰基）甲烷、1，3-二（2-噻吩基）-1，3-丙二酮、3-（三氟乙酰基）-d-樟脑、6，6，6-三氟-2，2-二甲基-3，5-己二酮、1，1，1，2，2，6，6，7，7，7-十氟-3，5-庚二酮、6，6，7，7，8，8，8-七氟-2，2-二甲基-3，5-辛二酮、2-呋喃基三氟丙酮、六氟乙酰丙酮、3-（七氟丁酰基）-d-樟脑、4，4，5，5，6，6，6-七氟-1-（2-噻吩基）-1，3-己二酮、4-甲氧基二苯甲酰基甲烷、4-甲氧基苯甲酰基-2-呋喃甲酰基甲烷、6-甲基-2，4-庚二酮、2-萘甲酰三氟丙酮、2-（2-吡啶基）苯并咪唑、5，6-二羟基-1，10-菲绕啉、1-苯基-3-甲基-4-苯甲酰基-5-吡唑、1-苯基-3-甲基-4-（4-丁基苯甲酰基）-5-吡唑、1-苯基-3-甲基-4-异丁酰基-5-吡唑、1-苯基-3-甲基-4-三氟乙酰基-5-吡唑、3-（5-苯基-1，3，4-噁二唑-2-基）-2，4-戊二酮、3-苯基-2，4-戊二酮、3-[3’，5’-双（苯基甲氧基）苯基]-1-（9-菲基）-1-丙烷-1，3-二酮、5，5-二甲基-1，1，1-三氟-2，4-己二酮、1-苯基-3-（2-噻吩基）-1，3-丙二酮、1-（4-氟苯基）-3-（2-噻吩基）-1，3-丙二酮（FTP）、、3-（叔丁基羟基亚甲基）-d-樟脑、1，1，1-三氟-2，4-戊二酮、1，1，1，2，2，3，3，7，7，8，8，9，9，9-十四氟-4，6-壬二酮、2，2，6，6-四甲基-3，5-庚二酮、4，4，4-三氟-1-（2-萘基）-1，3-丁二酮、1，1，1-三氟-5，5-二甲基-2，4-己二酮、2，2，6，6-四甲基-3，5-庚二酮、2，2，6，6-四甲基-3，5-辛二酮、2，2，6-三甲基-3，5-庚二酮、2，2，7-三甲基-3，5-辛二酮、4，4，4-三氟-1-（噻吩基）-1，3-丁二酮（TTA）、1-（对叔丁基苯基）-3-（N-甲基-3-吡咯）-1，3-丙二酮（BMPP）、1-（对叔丁基苯基）-3-（对甲氧基苯基）-1，3-丙二酮（BMDBM）、1，3-二苯基-1，3-丙二酮、苯甲酰丙酮、二苯甲酰丙酮、二异丁酰基甲烷、二特戊酰基甲烷、3-甲基戊烷-2，4-二酮、2，2-二甲基戊烷-3，5-二酮、2-甲基-1，3-丁二酮、1，3-丁二酮、3-苯基-2，4-戊二酮、1，1，1-三氟-2，4-戊二酮、1，1，1-三氟-5，5-二甲基-2，4-己二酮、2，2，6，6-四甲基-3，5-庚二酮、3-甲基-2，4-戊二酮、2-乙酰环戊酮、2-乙酰环己酮、1-七氟丙基-3-叔丁基-1，3-丙二酮、1，3-二苯基-2-甲基-1，3-丙二酮、或者1-乙氧基-1，3-丁二酮等。
作为稀土类络合物的中性配位基的含氮有机化合物、含氮芳香族杂环式化合物、氧化膦，例如可举出1，10-菲绕啉、2-2’-联二吡啶、2-2’-6，2”-三联吡啶、4，7-二苯基-1，10-菲绕啉、2-（2-吡啶基）苯并咪唑、三苯基氧化膦、三正丁基氧化膦、三正辛基氧化膦、三正丁基磷酸酯等。
作为具有上述配位基的稀土类络合物，其中从波长转换效率的观点出发，例如可优选利用Eu（FTP）3Phen（（1，10-菲咯啉)三[1-（4-氟苯基）-3-（2-噻吩基）-1，3-丙二酮]铕（III）））、Eu（TTA）3phen（（1，10-菲咯啉）三[4，4，4-三氟-1-（2-噻吩基）-1，3-丁二酮]铕（III））、Eu（BMPP）3phen（（1，10-菲咯啉）三[1-（对叔丁基苯基）-3-（N-甲基-3-吡咯）-1，3-丙二酮]铕（III）））、Eu（BMDBM）3phen（（1，10-菲咯啉)三[1-（对叔丁基苯基）-3-（对甲氧基苯基）-1，3-丙二酮]铕（III）））等。
Eu（TTA）3Phen的制造方法例如可以参照MasayaMitsuishi，ShinjiKikuchi，TokujiMiyashita，YutakaAmano，J.Mater.Chem.2003，13，285-2879中公开的方法。另外，Eu（FTP）3Phen可以按照Eu（TTA）3Phen的制造法来制造。
本发明中，通过特别地使用铕络合物作为荧光物质，可以构成具有高发电效率的太阳能电池组件。铕络合物将紫外线区域的光以高的波长转换效率转换成红色的波长区域的光，该转换后的光对太阳能电池元件的发电作出贡献。
（透明材料）
上述荧光物质优选含有在透明材料中。本发明中的透明是指1cm光路长下波长为400nm～800nm的光的透射率为90%以上。
作为上述透明材料，只要是透明的则没有特别限制，例如可以举出丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂、聚氨酯树脂、环氧树脂、聚酯、聚乙烯、聚氯乙烯等树脂类。其中，从抑制光散射的观点出发，优选为丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂。作为构成上述树脂的单体化合物没有特别限制，从抑制光散射的观点出发，优选为乙烯基化合物。
另外，作为使上述荧光物质含有在上述透明材料中并将形状形成为球状的方法，例如可以通过将上述荧光物质溶解或分散处理在单体化合物中制备组合物、然后将其进行聚合（乳液聚合或者悬浮聚合）来进行制备。具体地说，例如制备含有荧光物质和乙烯基化合物的混合物（以下也称为“乙烯基化合物组合物”），将其例如使用自由基聚合引发剂将乳化物或者悬浮物中含有的乙烯基化合物进行聚合（乳液聚合或者悬浮聚合），从而可以以含有荧光物质的球状树脂粒子的形式构成球状荧光体。
本发明中，从发电效率的观点出发，优选如下方法：制备含有荧光物质和乙烯基化合物的混合物（乙烯基化合物组合物），将其分散在介质（例如水系介质）中获得悬浮物，将其例如使用自由基聚合引发剂将悬浮物中含有的乙烯基化合物进行聚合（悬浮聚合），从而以含有荧光物质的球状树脂粒子的形式构成球状荧光体。
（乙烯基化合物）
上述乙烯基化合物只要是具有至少1个烯键式不饱和键的化合物则无特别限制，可以没有特别限制地使用在发生聚合反应时可变为乙烯基树脂、特别是丙烯酸树脂或甲基丙烯酸树脂的丙烯酸单体、甲基丙烯酸单体、丙烯酸低聚物、甲基丙烯酸低聚物等。本发明中优选地可举出丙烯酸单体和甲基丙烯酸单体等。
作为丙烯酸单体和甲基丙烯酸单体，例如可举出丙烯酸、甲基丙烯酸以及它们的烷基酯，另外还可并用能够与它们共聚的其他乙烯基化合物，可单独使用1种，也可组合使用2种以上。
作为丙烯酸烷基酯和甲基丙烯酸烷基酯，例如可举出丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯等丙烯酸未取代烷基酯和甲基丙烯酸未取代烷基酯；（甲基）丙烯酸二环戊烯基酯；（甲基）丙烯酸四氢糠酯；（甲基）丙烯酸苄酯；使α，β-不饱和羧酸与多元醇反应所获得的化合物（例如聚乙二醇二（甲基）丙烯酸酯（亚乙基的数目为2～14者）、三羟甲基丙烷二（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷乙氧基三（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷丙氧基三（甲基）丙烯酸酯、四羟甲基甲烷三（甲基）丙烯酸酯、四羟甲基甲烷四（甲基）丙烯酸酯、聚丙二醇二（甲基）丙烯酸酯（亚丙基的数目为2～14者）、二季戊四醇五（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、双酚A聚氧乙烯二（甲基）丙烯酸酯、双酚A二氧乙烯二（甲基）丙烯酸酯、双酚A三氧乙烯二（甲基）丙烯酸酯、双酚A十氧乙烯二（甲基）丙烯酸酯等）；使α，β-不饱和羧酸与含缩水甘油基的化合物加成所获得的化合物（例如三羟甲基丙烷三缩水甘油基醚三丙烯酸酯、双酚A二缩水甘油基醚二丙烯酸酯等）；多元羧酸（例如苯二甲酸酐）与具有羟基及烯键式不饱和基团的物质（例如（甲基）丙烯酸β-羟基乙酯）的酯化物；氨基甲酸酯（甲基）丙烯酸酯（例如甲苯二异氰酸酯与（甲基）丙烯酸2-羟基乙酯的反应物、三甲基六亚甲基二异氰酸酯与环己烷二甲醇与（甲基）丙烯酸2-羟基乙酯的反应物等）；在它们的烷基上取代有羟基、环氧基、卤素基团等的丙烯酸取代烷基酯或甲基丙烯酸取代烷基酯等。
另外，作为能够与丙烯酸、甲基丙烯酸、丙烯酸烷基酯或甲基丙烯酸烷基酯共聚的其他乙烯基化合物，可举出丙烯酰胺、丙烯腈、二丙酮丙烯酰胺、苯乙烯、乙烯基甲苯等。这些乙烯基单体可单独使用1种，还可组合使用2种以上。
作为本发明中的乙烯基化合物，可以按照所形成的树脂粒子的折射率达到所期望的值的方式进行适当选择，优选使用选自丙烯酸烷基酯和甲基丙烯酸烷基酯中的至少1种。
（自由基聚合引发剂）
为了使上述乙烯基化合物聚合，优选使用自由基聚合引发剂。作为自由基聚合引发剂，可没有特别限制地使用通常所用的自由基聚合引发剂。例如可优选地举出过氧化物等。具体地优选在热的作用下产生游离自由基的有机过氧化物和偶氮系自由基引发剂。
作为有机过氧化物，例如可以使用异丁基过氧化物、α，α’-双（新癸酰过氧基）二异丙基苯、过氧化新癸酸异丙苯酯、过氧化二碳酸二正丙基酯、过氧化二碳酸二仲丁基酯、新癸酸1，1，3，3-四甲基丁酯、过氧化二碳酸双（4-叔丁基环己基）酯、过氧化新癸酸1-环己基-1-甲基乙酯、过氧化二碳酸二-2-乙氧基乙基酯、过氧化二碳酸双（乙基己基）酯、新癸酸叔己酯、过氧化二碳酸二甲氧基丁基酯、过氧化二碳酸双（3-甲基-3-甲氧基丁基）酯、过氧化新癸酸叔丁酯、过氧化新戊酸叔己酯、3，5，5-三甲基己酰基过氧化物、辛酰基过氧化物、月桂酰基过氧化物、硬脂酰基过氧化物、1，1，3，3-四甲基丁基过氧基-2-乙基己酸酯、过氧化琥珀酰、2，5-二甲基-2，5-二（2-乙基己酰基）己烷、1-环己基-1-甲基乙基过氧基-2-乙基己酸酯、叔己基过氧基-2-乙基己酸酯、4-甲基过氧化苯甲酰、叔丁基过氧基-2-乙基己酸酯、间甲苯酰过氧化苯甲酰、过氧化苯甲酰、过氧化异丁酸叔丁酯、1，1-双（叔丁基过氧基）2-甲基环己烷、1，1-双（叔己基过氧基）-3，3，5-三甲基环己烷、1，1-双（叔己基过氧基）环己烷、1，1-双（叔丁基过氧基）-3，3，5-三甲基环己烷、1，1-双（叔丁基过氧基）环己酮、2，2-双（4，4-二丁基过氧化环己基）丙烷、1，1-双（叔丁基过氧基）环十二烷、叔己基过氧化异丙基单碳酸酯、过氧化马来酸叔丁酯、叔丁基过氧基-3，5，5-三甲基己酸酯、过氧化月桂酸叔丁酯、2，5-二甲基-2，5-双（间甲苯酰基过氧基）己烷、叔丁基过氧化异丙基单碳酸酯、叔丁基过氧基-2-乙基己基单碳酸酯、过氧化苯甲酸叔己酯、2，5-二甲基-2，5-双（苯甲酰基过氧基）己烷、过氧化乙酸叔丁酯、2，2-双（叔丁基过氧基）丁烷、过氧化苯甲酸叔丁酯、正丁基-4，4-双（叔丁基过氧基）戊酸酯、过氧化间苯二甲酸二-叔丁基酯、α，α’-双（叔丁基过氧基）二异丙基苯、二枯基过氧化物、2，5-二甲基-2，5-双（叔丁基过氧基）己烷、叔丁基枯基过氧化物、二叔丁基过氧化物、对萜烷过氧化氢、2，5-二甲基-2，5-双（叔丁基过氧基）己炔、二异丙苯过氧化氢、叔丁基三甲基甲硅烷基过氧化物、1，1，3，3-四甲基丁基过氧化氢、异丙苯过氧化氢、叔己基过氧化氢、叔丁基过氧化氢、2，3-二甲基-2，3-二苯基丁烷等。
作为偶氮系自由基引发剂，例如可以举出偶氮二异丁腈（AIBN、别品名V-60）、2，2’-偶氮二（2-甲基异丁腈）（别名V-59）、2，2’-偶氮二（2，4-二甲基戊腈）（别名V-65）、二甲基-2，2’-偶氮二（异丁酯）（别名V-601）、2，2’-偶氮二（4-甲氧基-2，4-二甲基戊腈）（别名V-70）等。
自由基聚合引发剂的使用量可以根据上述乙烯基化合物的种类或所形成的树脂粒子的折射率等来适当选择，以通常所用的使用量进行使用。具体地说，例如相对于乙烯基化合物100质量份，可以以0.01～2质量份进行使用，优选以0.1质量份～1质量份进行使用。
对于本发明中的透明材料的折射率没有特别限制，但从抑制光散射的观点出发，优选低于上述荧光物质的折射率，更优选低于上述荧光物质的折射率且与后述的密封树脂的折射率之比接近1。通常荧光物质的折射率大于1.5，密封树脂的折射率为1.4～1.5左右，因此上述透明材料的折射率优选为1.4～1.5。
另外，上述球状荧光体优选在荧光物质的激发波长下折射率高于成为分散介质的密封树脂、在发光波长下折射率低于密封树脂。通过为这样的形态，激发波长区域内的光的利用效率进一步提高。
＜球状荧光体的制造方法＞
作为使上述荧光物质、以及进一步根据需要使用的自由基捕捉剂等含有在上述透明材料中并将形状形成为球状来制造球状荧光体的方法，例如可以含有通过将上述荧光物质和自由基捕捉剂溶解或分散处理在上述单体化合物中制备组合物、然后将其进行聚合（乳液聚合或者悬浮聚合）。具体地说，例如制备含有荧光物质、乙烯基化合物以及根据需要使用的自由基捕捉剂的混合物，将其乳化或分散在介质（例如水系介质）中获得乳化物或者悬浮物。将其例如使用自由基聚合引发剂将乳化物或者悬浮物中含有的乙烯基化合物进行聚合（乳液聚合或者悬浮聚合），从而可以以含有荧光物质的球状树脂粒子的形式构成球状荧光体。
本发明中，从发电效率的观点出发，优选如下方法：制备含有荧光物质和乙烯基化合物的混合物，将其分散在介质（例如水系介质）中获得悬浮物，将其例如使用自由基聚合引发剂将悬浮物中含有的乙烯基化合物进行聚合（悬浮聚合），从而以含有荧光物质的球状树脂粒子的形式构成球状荧光体。
作为上述各成分的混合方法没有特别限制，例如通过超声波混合、混合转子、磁力搅拌器、用搅拌叶片搅拌来进行即可。
通过适当调整悬浮聚合的聚合反应中的搅拌条件，可以对反应体系整体赋予所期望的剪切力，可以将球状荧光体的个数粒度分布的累积值N调整到规定的范围。
作为聚合条件，可以根据所用的乙烯基化合物、自由基聚合引发剂来适当选择，以通常的聚合条件为参考适当调整即可。
生成的聚合物可以根据其玻璃化转变温度来选择其状态。如果是玻璃化转变温度高的例如甲基丙烯酸甲酯等，可以使混合有荧光物质、自由基聚合引发剂的溶液悬浮在保持规定温度的水中加入有表面活性剂的溶液中，由此获得粒子状的聚合物（悬浮聚合）。另外，通过适当改变表面活性剂的种类，通过更微细地悬浮，也可以获得更微细的粒子（乳液聚合）。
另外，玻璃化转变温度低于室温的例如丙烯酸丁酯等可以通过将混合有荧光物质、自由基聚合引发剂的溶液直接在烧瓶等容器内聚合而获得粘度高的聚合物。
关于自由基聚合引发剂，例如过氧化月桂酰等有机过氧化物是优选的，为过氧化月桂酰时，在50℃～60℃下聚合是适宜的。
作为聚合时使用的表面活性剂，可以使用公知的物质，可以举出阴离子系表面活性剂、非离子系表面活性剂等。从粒子的稳定性的观点出发优选使用非离子系表面活性剂，作为非离子系表面活性剂，可以举出聚乙烯醇、聚乙烯吡咯烷酮、甲基纤维素等。从球状荧光体群的粒径的控制的观点出发，表面活性剂优选以单体的总质量的0.01质量%～10质量%来使用，更优选以0.1质量%～5质量%来使用。
＜发光层＞
上述发光层为具有波长转换能力的透光性的树脂组合物的层，上述球状荧光体分散在透明密封树脂中。
波长转换型太阳能电池密封材料通过具备含有上述球状荧光体的发光层，在作为太阳能电池组件中的透光性层之一使用时，可以使其光利用效率提高，可以使发电效率稳定地提高。
含有上述球状荧光体的上述发光层的总膜厚t从波长转换效率的观点出发优选为10μm～600μm，更优选为50μm～300μm，进一步优选为50μm～200μm。
上述发光层的总膜厚t是使用株式会社Mitutoyo制高精度DIGIMATICMICROMETERMDH-25M测量5处上述密封材料的厚度、取5点测定值的平均值而得到的。
上述球状荧光体中的荧光物质的浓度优选根据荧光物质的种类等来适当调节。一般来说，球状荧光体中的荧光物质的含有率相对于透明材料100质量份优选为0.001质量份～30质量份，更优选为0.01质量份～10质量份。通过为0.001质量份以上，波长转换效率可以更充分，另外通过为30质量份以下，可以进一步抑制到达太阳能电池单元的光量的降低。
光的散射和后述的透明密封树脂的球状荧光体、即球体与透明密封树脂的折射率之比相关。具体地说，对于光的散射，如果球体的折射率与透明密封树脂的折射率之比接近“1”，则光的散射也小。特别是将本发明适用于太阳能电池组件时，优选对太阳能电池元件有感度的波长区域、即400nm～1200nm内的折射率之比接近“1”。另一方面，为了在球状荧光体内高效地引起激发波长区域的光的全反射，球状荧光体内的折射率优选高于激发波长区域内作为介质的密封树脂的折射率。
由以上要求出发，通过例如使用铕络合物（例如Eu（FTP）3phen）作为荧光物质、使用聚甲基丙烯酸甲酯作为透明材料（球体母材料）、使用乙烯-醋酸乙烯酯共聚物（EVA）作为密封树脂，从激发波长、发光波长的观点、以及太阳能电池的感度的观点出发，可以形成最良好的折射率的相互关系。但是，本发明中，优选按照荧光物质、透明材料和密封树脂各自的折射率的相互关系满足上述条件的方式来分别适当选择，并不仅限于上述组合。
（密封树脂）
本发明中的波长转换性的发光层含有密封树脂（透明密封树脂）。作为透明密封树脂，优选使用光固化性树脂、热固化性树脂及热塑性树脂等。
一直以来，作为用作太阳能电池用透明密封材料的透明密封树脂，广泛使用上述的日本特开2006-303033号公报中那样的赋予了热固化性的乙烯-醋酸乙烯酯共聚物（EVA），但本发明并不限定于此。
在上述透明密封树脂中使用光固化性树脂时，对光固化性树脂的树脂构成和光固化方法没有特别限制。例如在利用光自由基引发剂的光固化方法中，波长转换型太阳能电池密封材料用树脂组合物由上述球状树脂粒子、以及包含（A）光固化性树脂、（B）交联性单体及（C）在光的作用下生成游离自由基的光引发剂等的分散介质树脂构成。
这里，作为（A）光固化性树脂，可以使用丙烯酸或甲基丙烯酸以及它们的烷基酯、将可与它们共聚的其它乙烯基单体作为构成单体进行共聚而成的共聚物。这些共聚物可以单独使用，还可以将2种以上组合使用。作为丙烯酸烷基酯或甲基丙烯酸烷基酯，例如可以举出丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯等丙烯酸未取代烷基酯或甲基丙烯酸未取代烷基酯、在它们的烷基上取代有羟基、环氧基、卤素基团等的丙烯酸取代烷基酯及甲基丙烯酸取代烷基酯等。
另外，作为可与丙烯酸或甲基丙烯酸、丙烯酸烷基酯或甲基丙烯酸烷基酯共聚的其它乙烯基单体，可以举出丙烯酰胺、丙烯腈、二丙酮丙烯酰胺、苯乙烯、乙烯基甲苯等。这些乙烯基单体可以单独使用或者将2种以上组合使用。另外，（A）成分的分散介质树脂的重均分子量从涂膜性以及涂膜强度的方面出发优选为10,000～300,000。
作为（B）交联性单体，例如可举出使α，β-不饱和羧酸与多元醇反应所获得的化合物（例如聚乙二醇二（甲基）丙烯酸酯（亚乙基的数目为2～14者）、三羟甲基丙烷二（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷乙氧基三（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷丙氧基三（甲基）丙烯酸酯、四羟甲基甲烷三（甲基）丙烯酸酯、四羟甲基甲烷四（甲基）丙烯酸酯、聚丙二醇二（甲基）丙烯酸酯（亚丙基的数目为2～14者）、二季戊四醇五（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、双酚A聚氧乙烯二（甲基）丙烯酸酯、双酚A二氧乙烯二（甲基）丙烯酸酯、双酚A三氧乙烯二（甲基）丙烯酸酯、双酚A十氧乙烯二（甲基）丙烯酸酯等）；使α，β-不饱和羧酸与含缩水甘油基的化合物加成所获得的化合物（例如三羟甲基丙烷三缩水甘油基醚三丙烯酸酯、双酚A二缩水甘油基醚二丙烯酸酯等）；多元羧酸（例如苯二甲酸酐）与具有羟基及烯键式不饱和基团的物质（例如（甲基）丙烯酸β-羟基乙酯）的酯化物；氨基甲酸酯（甲基）丙烯酸酯（例如甲苯二异氰酸酯与（甲基）丙烯酸2-羟基乙酯的反应物、三甲基六亚甲基二异氰酸酯与环己烷二甲醇与（甲基）丙烯酸2-羟基乙酯的反应物等）等。
作为特别优选的（B）交联性单体，从交联密度和反应性的控制容易性的意思出发，可举出三羟甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、双酚A聚氧乙烯二甲基丙烯酸酯。需要说明的是，上述化合物可以单独使用或者将2种以上组合使用。
如后所述，在特别是提高波长转换型太阳能电池密封材料或者其下层（与太阳能电池元件接触的一侧）的折射率时，在（A）光固化性树脂和/或（B）交联性单体中含有溴、硫原子是有利的。作为含溴单体的例子，可以举出第一工业制药公司制NEWFRONTIERBR-31、NEWFRONTIERBR-30、NEWFRONTIERBR-42M等。作为含硫单体组合物，可以举出三菱瓦斯化学公司制IU-L2000、IU-L3000、IU-MS1010。但本发明中使用的含溴、硫原子的单体（含有其的聚合物）并不限定于在此列举的物质。
作为（C）光引发剂，优选在紫外线或者可见光线的作用下生成游离自由基的光引发剂，例如可以举出苯偶姻甲基醚、苯偶姻乙基醚、苯偶姻丙基醚、苯偶姻异丁基醚、苯偶姻苯基醚等苯偶姻醚类、二苯甲酮、N，N’-四甲基-4，4’-二氨基二苯甲酮（米氏酮）、N，N’-四乙基-4，4’-二氨基二苯甲酮等二苯甲酮类、苄基二甲基缩酮（BASFJapan公司制、IRGACURE651）、苄基二乙基缩酮等苄基缩酮类、2，2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、对叔丁基二氯苯乙酮、对二甲基氨基苯乙酮等苯乙酮类、2，4-二甲基噻吨酮、2，4-二异丙基噻吨酮等呫吨酮类、或者羟基环己基苯基酮（BASFJapan公司制、IRGACURE184）、1-（4-异丙基苯基）-2-羟基-2-甲基丙烷-1-酮（BASFJapan公司制，DAROCUR1116）、2-羟基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮（BASFJapan公司制、DAROCUR1173）等，它们可以单独使用或者将2种以上组合使用。
另外，作为可用作（C）光引发剂的光引发剂，例如还可以举出2，4，5-三芳基咪唑二聚物和2-巯基苯并噁唑、隐色结晶紫、三（4-二乙基氨基-2-甲基苯基）甲烷等的组合。另外，还可以使用其本身没有光引发性、但通过与上述物质组合使用而整体上成为光引发性能更良好的增感剂系的添加剂、例如针对二苯甲酮的三乙醇胺等叔胺。
此外，为了使密封树脂为热固化性，将上述（C）光引发剂变更为热引发剂即可。
作为（C）热引发剂，优选在热的作用下产生游离自由基的有机过氧化物，例如可以举出与作为用于获得上述球状荧光体的自由基聚合引发剂举出的有机过氧化物相同的物质。
上述是针对丙烯酸系的光固化性树脂及热固化性树脂的例示，但通常使用的环氧系的光固化性树脂、热固化性树脂也可以作为本发明的波长转换型太阳能电池密封材料的透明密封树脂来使用。从对上述球状荧光体或作为荧光物质的稀土类金属络合物的影响出发，更优选丙烯酸系。
在波长转换型太阳能电池密封材料用树脂组合物的透明密封树脂中使用通过加热或者加压而流动的热塑性树脂时，例如可以使用天然橡胶、聚乙烯、聚丙烯、聚醋酸乙烯酯、聚异戊二烯、聚-1，2-丁二烯、聚异丁烯、聚丁烯、聚-2-戊基-1，3-丁二烯、聚-2-叔丁基-1，3-丁二烯、聚-1，3-丁二烯等（二）烯类、聚氧乙烯、聚氧丙烯、聚乙烯基乙基醚、聚乙烯基己基醚、聚乙烯基丁基醚等聚醚类、聚醋酸乙烯酯、聚丙酸乙烯酯等聚酯类、聚氨酯、乙基纤维素、聚氯乙烯、聚丙烯腈、聚甲基丙烯腈、聚砜、苯氧基树脂、聚丙烯酸乙酯、聚丙烯酸丁酯、聚丙烯酸-2-乙基己酯、聚丙烯酸叔丁酯、聚丙烯酸-3-乙氧基丙酯、聚氧羰基四甲基丙烯酸酯、聚丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸异丙酯、聚甲基丙烯酸十二烷基酯、聚甲基丙烯酸十四烷基酯、聚甲基丙烯酸正丙酯、聚甲基丙烯酸-3，3，5-三甲基环己酯、聚甲基丙烯酸乙酯、聚甲基丙烯酸-2-硝基-2-甲基丙酯、聚甲基丙烯酸-1，1-二乙基丙酯、聚甲基丙烯酸甲酯等聚（甲基）丙烯酸酯作为透明密封树脂。
这些热塑性树脂也可以根据需要将2种以上共聚，还可将2种以上掺混来使用。
进而，作为与上述树脂的共聚树脂，还可以使用环氧丙烯酸酯、氨基甲酸酯丙烯酸酯、聚醚丙烯酸酯、聚酯丙烯酸酯等。特别是从粘接性的方面出发，氨基甲酸酯丙烯酸酯、环氧丙烯酸酯、聚醚丙烯酸酯是优异的。
作为环氧丙烯酸酯，可以举出1，6-乙二醇二缩水甘油醚、新戊二醇二缩水甘油醚、烯丙醇二缩水甘油醚、间苯二酚二缩水甘油醚、己二酸二缩水甘油酯、苯二甲酸二缩水甘油酯、聚乙二醇二缩水甘油醚、三羟甲基丙烷三缩水甘油醚、甘油三缩水甘油醚、季戊四醇四缩水甘油醚、山梨糖醇四缩水甘油醚等（甲基）丙烯酸加成物。
如环氧丙烯酸酯等那样可在分子内形成羟基的聚合物对于粘接性提高是有效的。这些共聚树脂根据需要可以并用2种以上。这些树脂的软化温度从处理性出发优选200℃以下，进一步优选150℃以下。考虑到太阳能电池单元的使用环境温度通常为80℃以下以及加工性，上述树脂的软化温度特别优选为80℃～120℃。
将热塑性树脂作为透明密封树脂使用时的其它的树脂组合物的构成只要是含有上述球状荧光体则无特别限制，可以含有通常使用的成分、例如增塑剂、阻燃剂、稳定剂等。
作为本发明的波长转换型太阳能电池密封材料的透明密封树脂，如上所述，为光固化性、热固化性、热塑性，并不特别限制树脂，作为特别优选的树脂，可以举出在现有的广泛用作太阳能电池用密封材料的乙烯-醋酸乙烯酯共聚物中配合有热自由基引发剂的组成。
＜除发光层以外的层＞
本发明的波长转换型太阳能电池密封材料可以仅由含有上述球状荧光体的发光层构成，但优选除所述发光层以外还进一步具有除上述发光层以外的透光层。
作为除上述发光层以外的透光层，例如可以举出从上述发光层中除去了上述球状荧光体后的作为透光性层的支撑层。
作为上述支撑层，除了不含上述球状荧光体以外，可以含有与上述发光层同样的成分。作为上述支撑层中所含的成分，可以直接适用关于上述发光层记载的透明密封树脂有关的事项。
在波长转换型太阳能电池密封材料由含有发光层的多个透光性层构成时，各层的透明密封树脂优选具有至少与其光入射侧的层为同等程度或比其更高的折射率。
详细而言，在从光入射侧起依次将上述多个透光性层设为层1、层2、…、层m、并将它们的折射率设为n1、n2、…、nm时，优选n1≤n2≤…≤nm成立。
作为本发明的波长转换型太阳能电池密封材料的折射率没有特别限制，但优选为1.5～2.1，更优选为1.5～1.9。另外，在本发明的波长转换型太阳能电池密封材料由多个透光层构成时，优选波长转换型太阳能电池密封材料整体的折射率在上述范围内。
另外，密封材料优选仅具有上述的发光层及支撑层，但并不排除具有除它们以外的层。作为这样的层，可以举出光扩散层。
＜密封材料的厚度＞
上述密封材料中发光层及支撑层的合计膜厚为10μm～1000μm，这从密封效果的观点出发是优选的，更优选为200μm～800μm。进而，上述发光层的总膜厚t相对于支撑层及发光层的总厚的比例从成本的方面出发优选为0.1%～80%，更优选为1%～50%。
密封材料的总膜厚为10μm～1000μm从密封效果的观点出发是优选的，更优选为200μm～800μm。
发光层及支撑层的合计膜厚、以及密封材料的总膜厚可以按照有关发光层的总膜厚记载的方法来进行测定。需要说明的是，上述密封材料仅由发光层及支撑层构成时，通过测定上述密封材料的总膜厚，可以获得发光层及支撑层的合计膜厚。
＜波长转换型太阳能电池密封材料的制造方法＞
本发明的波长转换型太阳能电池密封材料配置在太阳能电池元件的受光面上。如此可以无间隙地追随太阳能电池元件受光表面的包含织构结构、单元电极、接头线等的凹凸形状。
本发明的波长转换型太阳能电池密封材料从操作简便性的方面出发优选为片材状，更优选为具有含有球状荧光体的发光层和不含球状荧光体的支撑层的片材状。
本发明的波长转换型太阳能电池密封材料的制造方法优选具有：（1）准备上述球状荧光体的工序、（2）制备使上述球状荧光体混合或分散在密封树脂中获得的树脂组合物的工序、（3）将上述树脂组合物形成为片材状来制作作为透光性的树脂组合物层的发光层的工序、以及根据制作支撑层等其它层并与上述发光层一体化的工序。还可以具有其它工序。
-球状荧光体的准备工序-
准备球状荧光体的工序中，购买上述球状荧光体来准备，或者通过上述方法制造来准备。
具体来说，准备上述球状荧光体的工序含有将前述荧光物质溶解或分散处理在单体化合物中并将其聚合。具体地直接适用上述球状荧光体的制造方法中记载过的事项即可。
-树脂组合物的制备工序-
作为将上述球状荧光体混合或分散在密封树脂中制备树脂组合物的方法，可以没有特别限制地使用通常所用的方法。还可以为了使球状荧光体均匀地分散在密封树脂中而使用辊磨机、PLASTO磨等进行混炼。例如通过在颗粒状或粉末状的乙烯-醋酸乙烯酯共聚物中加入球状荧光体和根据需要使用的自由基聚合引发剂、硅烷偶联剂等添加剂，使用调整至90℃的辊进行混炼来获得。
-发光层制作工序-
作为将上述树脂组合物形成为片材状来制作发光层的方法，可以没有特别限制地使用通常所用的方法。在使用热固化性树脂作为密封树脂时，例如可以使用经加热的压制机形成半固化状态的片材。发光层的厚度如前所述优选为10μm以上且600μm以下，更优选为50μm以上且300μm以下。
为了形成片材状，可以通过调节至90℃的压制机借助隔离物来形成。通过使隔离物的厚度为0.4～1.0mm左右，可以获得容易使用的片材状的树脂组合物。
另外，还可以在片材表面上施以压花加工。通过施加压花加工，可以在制作太阳能电池组件的工序中减少气泡的卷入。
需要说明的是，上述树脂组合物还可以在形成流延膜状后粘贴在太阳能电池单元或保护玻璃的内侧来构成太阳能电池组件的透光性层的至少一层。
用于流延膜的上述树脂组合物可以通过在甲苯等溶液中聚合得到的丙烯酸树脂中适当配合交联性单体、光或热聚合引发剂、并在其中混合上述球状荧光体来获得。
将该树脂组合物的混合液使用涂覆器涂布在作为基材的膜（例如PET膜）上，干燥溶剂后获得流延膜。
-支撑层制作工序-
除了不含上述球状荧光体以外同样地操作，制作作为半固化状态的片材的上述支撑层，在形成于半固化状态的片材的上述发光层上层叠支撑层。在具有任意的其它层时，分别同样地形成片材状，在未层叠发光层一侧的支撑层上进行层叠。层叠各层后，通过例如加热压接等将整体一体化，可以获得密封材料。支撑层的厚度没有特别限制，可以是对应密封材料整体的总膜厚的厚度。密封材料的厚度如前所述为10μm～1000μm从密封效果的观点出发是优选的，更优选为200μm～800μm。
《太阳能电池组件》
本发明将使用了上述波长转换型太阳能电池密封材料的太阳能电池组件也作为保护范围。
本发明的太阳能电池组件具有太阳能电池元件和配置在该太阳能电池元件的受光面上的上述波长转换型太阳能电池密封材料，根据需要具备其它构成要件。由此发电效率提高。
本发明的波长转换型太阳能电池密封材料例如作为具有多个透光性层和太阳能电池元件的太阳能电池组件的透光性层之一来使用。
本发明中，太阳能电池组件例如由防反射膜、保护玻璃、波长转换型太阳能电池密封材料、太阳能电池元件、背膜、单元电极、接头线等必要部件构成。这些部件中，作为具有透光性的透光性层，可以举出防反射膜、保护玻璃、本发明的波长转换型太阳能电池密封材料、太阳能电池的SiNx：H层以及Si层等。
本发明中，上述列举的透光性层的层叠顺序通常是从太阳能电池组件的受光面起依次为根据需要形成的防反射膜、保护玻璃、本发明的波长转换型太阳能电池密封材料、太阳能电池元件的SiNx：H层、Si层。
即，本发明的波长转换型太阳能电池密封材料中，为了将从所有角度进入的外部光在反射损失少的情况下高效地导入至太阳能电池元件内，优选：波长转换型太阳能电池密封材料的折射率高于比该波长转换型太阳能电池密封材料更靠光入射侧配置的透光性层、即防反射膜、保护玻璃等的折射率，且该波长转换型太阳能电池密封材料的折射率低于比该波长转换型太阳能电池密封材料更靠光入射侧的相反侧配置的透光性层、即太阳能电池元件的SiNx：H层（也称为“元件防反射膜”）及Si层等的折射率。
具体地说，使用比波长转换型太阳能电池密封材料更靠光入射侧设置的透光性层、即防反射膜的折射率为1.25～1.45、保护玻璃的折射率通常为1.45～1.55左右者。使用配置于该波长转换型太阳能电池密封材料的光入射侧的相反侧的透光性层、即太阳能电池元件的SiNx：H层（元件防反射膜）的折射率通常为1.9～2.1左右及Si层等的折射率通常为3.3～3.4左右者。由此，本发明的波长转换型太阳能电池密封材料的折射率通常为1.5～2.1，优选为1.5～1.9。
任一情况下都优选：为了波长转换，使上述球状荧光体、优选铕络合物或钐络合物溶解或分散在单体、优选乙烯基单体的透明密封树脂组合物中，将通过使其进行乳液聚合或悬浮聚合而获得的球状荧光体分散在透明密封树脂组合物中制成波长转换型太阳能电池密封材料。
作为本发明的波长转换型太阳能电池密封材料中所用的球状荧光体，通过使用由粒度分布曲线获得的体积分布与个数分布的关系、由体积分布获得的中位直径（D50）与发光层的总膜厚t的关系在规定范围的上述球状荧光体，可以实现具有高发电效率的太阳能电池组件。
＜太阳能电池组件及其制造方法＞
上述太阳能电池组件的制造方法具有准备上述波长转换型太阳能电池密封材料的工序和将上述波长转换型太阳能电池密封材料配置在太阳能电池元件的受光面侧的工序，根据需要含有其它工序而构成。
-波长转换型太阳能电池密封材料的准备工序-
在准备波长转换型太阳能电池密封材料的工序中，可以购买上述波长转换型太阳能电池密封材料来准备，或者可以通过上述波长转换型太阳能电池密封材料的制造方法制造来准备。
-波长转换型太阳能电池密封材料的配置工序-
具体地说，与通常的结晶硅太阳能电池组件的制造方法相同，只是在代替通常的密封材料片材而使用本发明的波长转换型太阳能电池密封材料（特别优选片材状）这一点上有所不同。
一般来说，结晶硅太阳能电池组件中，首先在作为受光面的护罩玻璃上放置片材状的密封材料（大多为将乙烯-醋酸乙烯酯共聚物用热自由基引发剂制成热固化型的材料）。本发明中，将本发明的波长转换型太阳能电池密封材料作为这里使用的密封材料。接着，放置用接头线连接的太阳能电池元件，然后放置片材状的密封材料（但本发明中仅在受光面侧使用波长转换型太阳能电池密封材料即可，对于其背面，可以使用现有的材料），按照朝向受光面侧的方式放置上述发光层，再放置背面片材，使用太阳能电池组件专用的真空加压层压机制成组件。
此时，层压机的热板温度是密封材料发生软化、熔融、包裹太阳能电池元件后再发生固化所需的温度，通常为120℃～180℃，多为140℃～160℃，按照发生这些物理变化、化学变化的方式来设计。
实施例
以下通过实施例更详细地说明本发明，但本发明并不限于这些实施例。另外，只要没有特别说明，“份”及“%”为质量标准。
（实施例1）
＜荧光物质的合成＞
＜FTP〔1-（4-氟苯基）-3-（2-噻吩基）-1，3-丙二酮〕的合成＞
称取氢氧化钠0.96g（0.04mol），在氮气气氛下添加脱水四氢呋喃22.5ml。一边剧烈搅拌，一边用1小时滴加在脱水四氢呋喃12.5ml中溶解有2-乙酰基噻吩2.52g（0.02mol）及4-氟苯甲酸甲酯3.70g（0.024mol）的溶液。之后，将水浴设定在76℃，在氮气气流下回流8小时。将其返回至室温（25℃），添加纯水10.0g，进而添加3N盐酸5.0ml。分离有机层，在减压下浓缩。将浓缩物重结晶，获得2.83g（收率为57%）的FTP。
＜Eu（FTP）3Phen的合成＞
将如上合成的FTP的556.1mg（2.24mmol）、1，10-菲咯啉（Phen）151.4mg（0.84mmol）分散于甲醇25.0g中。在该分散液中添加在甲醇10.0g中溶解有氢氧化钠112.0mg（2.80mmol）的溶液，搅拌1小时。
接着，滴加在甲醇5.0g中溶解有256.5mg（0.7mmol）的氯化铕（III）6水合物的溶液。在室温（25℃）下搅拌2小时后，抽滤所生成的沉淀物，用甲醇进行洗涤。通过干燥，获得Eu（FTP）3Phen。
＜球状荧光体的制作＞
使2.14mg（相对于单体为0.05%）上述的荧光物质Eu（FTP）3Phen、过氧化月桂酰（LPO）21.4mg（相对于单体为0.50%）溶解在作为单体的甲基丙烯酸甲酯（MMA）42.86g中。将该单体溶液投入到含有聚乙烯醇0.42g（相对于单体为1.00%）的300g水溶液中，一边用半月叶片以350rpm搅拌一边在室温（25℃）下进行氮气鼓泡后，在氮气流下升温到60℃后，在该温度下聚合4小时。之后，为了使残留的自由基引发剂消失，再升温到80℃，搅拌2小时，使反应结束。返回至室温（25℃），过滤出生成的球状荧光体，用纯水充分洗涤，在60℃下干燥，获得球状荧光体。
＜利用粒径-形状自动图像解析测定装置进行的测定＞
使所得球状荧光体悬浮于水中，使用激光衍射散射法粒度分布测定装置（BeckmanCoulter公司制LS13320）测定粒度分布，由此获得体积粒度分布曲线（体积分率）和个数粒度分布曲线（个数分率）。将该结果示于图1。另外，求出体积粒度分布曲线中累积值为50%时的粒径（中位直径）、体积粒度分布的累积值从小径侧达到25%及75%时的粒径的范围内的个数分布的累积值（N）。将该结果示于表1。
对所得的球状荧光体，使用MalvernInstrumentsLtd.公司制的粒径-形状自动图像解析测定装置SysmexFPIA-3000对1000个被测定粒子数确认了其分析软件内定义的圆形度为0.90以上。
＜波长转换型太阳能电池密封材料用树脂组合物的制备＞
将由作为透明密封树脂（分散介质树脂）的Tosoh株式会社制的EVA树脂NM30PW100g、日本化成株式会社制TAIC（三烯丙基异氰脲酸酯）2g、1.3g的Arkema吉富株式会社制的过氧化物热自由基引发剂Luperox101、0.5g的DowCorningToray株式会社制的硅烷偶联剂SZ6030、以及1g的上述球状荧光体在调整为100℃的辊磨机中进行混炼，获得波长转换型太阳能电池密封材料用树脂组合物。
＜不含荧光物质（球状荧光体）的支撑层的制作＞
除了在上述的波长转换型太阳能电池密封材料用树脂组合物的制备中不添加球状荧光体以外，同样地制备了树脂组合物。将该树脂组合物15g夹在脱模片材之间，使用不锈钢制隔离物，使用将热板调整为90℃的压制机，制作450μm厚度的不含荧光物质（球状荧光体）的支撑层。需要说明的是，膜厚是使用株式会社Mitutoyo制高精度DIGIMATICMICROMETERMDH-25M、取5点测定值的平均值而得到的。
＜含有荧光物质（球状荧光体）的发光层的制作＞
除了改变隔离物的厚度以外，将上述获得的波长转换用树脂组合物与上述支撑层的制作同样地操作，获得150μm厚度的含有荧光物质（球状荧光体）的发光层。需要说明的是，膜厚是与上述支撑层中的测定同样测定的平均值。
＜波长转换型太阳能电池密封材料的制作＞
将上述支撑层和发光层夹在脱模片材之间，使用不锈钢制隔离物，使用将热板调整为90℃的压制机，获得2层结构的波长转换型太阳能电池密封材料。所得波长转换型太阳能电池密封材料的厚度为600μm。需要说明的是，膜厚是与上述支撑层中的测定同样测定的平均值。
＜背面用太阳能电池密封片材的制作＞
组成与上述支撑层同样，将厚度调节到600μm，除此以外用同样的方法制作了背面用太阳能电池密封片材。
＜波长转换型太阳能电池组件的制作＞
在作为保护玻璃的钢化玻璃（旭硝子株式会社制）上，按照支撑层与钢化玻璃接触的方式放置上述波长转换型太阳能电池密封材料片材，在其上按照受光面与发光层接触的方式放置使得能够将电动势取出至外部的太阳能电池元件，进而放置背面用太阳能电池密封材料片材及作为背膜的PET膜（东洋纺株式会社制，商品名：A-4300），使用太阳能电池用真空加压层压机（株式会社NPC，LM-50×50-S），在热板为150℃、真空10分钟、加压15分钟的条件下进行层压，制作了实施例1的太阳能电池组件。
＜太阳能电池组件的特性评价＞
作为模拟太阳光线，使用太阳模拟器（株式会社Wacom电创制，WXS-155S-10、AM1.5G），将电流电压特性用I-V曲线描绘器（英弘精机株式会社制，MP-160）分别测定组件密封前的太阳能电池元件的状态的短路电流密度Jsc和组件密封后的短路电流密度Jsc，取其比值（组件密封后的Jsc除以组件密封前的Jsc所得的值）进行评价。短路电流Jsc是按照JIS-C-8912进行测定而获得的。测定结果与比较例一起示于表1。其中，此处的评价是在不使用太阳模拟器的UV滤光器的情况下进行测定。
（比较例1）
＜球状荧光体的制作＞
使用与实施例1同样的方法合成的荧光物质Eu（FTP）3Phen0.15g（相对于单体为0.05%）、过氧化月桂酰（LPO）1.53g（相对于单体为0.50%）溶解于甲基丙烯酸甲酯（MMA）300g。将该单体溶液投入到含有聚乙烯醇3g（相对于单体为1.00%）的300g水溶液中，使用匀浆机以3000rpm搅拌1分钟，制作了悬浮液。一边将该悬浮液用FD叶片以300rpm搅拌，一边在室温下进行氮气鼓泡后，在氮气流下升温至60℃后，在该温度下聚合4小时。之后，为了使残留的自由基引发剂消失，再升温至80℃，搅拌2小时，使反应结束。返回至室温（25℃），过滤出生成的球状荧光体，用纯水充分洗涤，在60℃下干燥，获得球状荧光体。
以下通过同样的顺序及方法进行体积粒度分布曲线、个数粒度分布曲线、中位直径D50、累积值N、Jsc比的测定。将体积粒度分布曲线（体积分率）、个数粒度分布曲线（个数分率）示于图2，将中位直径D50、累积值N、Jsc比示于表1。
（比较例2）
＜球状荧光体的制作＞
使用作为荧光物质的上述获得的Eu（FTP）3Phen0.15g（相对于单体为0.05%）、甲基丙烯酸甲酯（MMA）300g、作为链转移剂的正辛烷硫醇0.012g，将它们混合搅拌，准备单体混合液。另外，加入离子交换水300g、作为表面活性剂的花王株式会社制烷基苯磺酸钠G-153.65g，向其中加入前述的单体混合液，使用回流管、氮气流下的烧瓶，一边搅拌一边保持在60℃，加入作为自由基聚合引发剂的过硫酸钾0.03g，进行4小时乳液聚合，最后升温至90℃，使聚合反应结束。返回至室温（25℃），过滤出生成的球状荧光体，用异丙醇充分洗涤，在60℃下干燥，获得球状荧光体。
以下通过同样的顺序及方法进行体积粒度分布曲线、个数粒度分布曲线、中位直径D50、累积值N、Jsc比的测定。将体积粒度分布曲线（体积分率）、个数粒度分布曲线（个数分率）示于图3，将中位直径D50、累积值N、Jsc比示于表1。
表1
由表1所示可以认为，通过即使中位直径为同等程度但累积值N（D25～D75）大（5%以上）、不含较多的粒径小的粒子、以及使球状荧光体的中位直径（D50）为发光层的膜厚（t：150μm）的1/10以上（15μm以上），抑制了发光层的膜厚的深度方向上重叠的荧光体的数目。其结果可知，散射被抑制，因此转换效率提高，由此确认了，激发波长区域下的散射得到抑制，发电效率提高。
将2011年2月23日申请的日本专利申请2011-036964号的公开的全部内容通过参照纳入本说明书中。
本说明书中记载的全部文献、专利申请和技术标准通过参照被纳入本发明书中，其程度等同于各个文献、专利申请和技术标准通过参照被纳入具体且分别地记载了的情况。
Claims (10)
1.一种波长转换型太阳能电池密封材料，
其具有至少1个含有球状荧光体群的发光层，
对于所述球状荧光体群，在将所述球状荧光体群的体积粒度分布中的中位直径设为D50、将所述发光层的总膜厚设为t时，中位直径D50与总膜厚t之比为0.1以上且1.0以下；在将所述球状荧光体群的体积粒度分布的累积值达到25％时的粒径值设为D25、达到75％时的粒径值设为D75时，所述球状荧光体群在D25～D75的范围内的个数粒度分布的累积值N为5％以上，并且所述球状荧光体群的中位直径D50为1μm～600μm。
2.如权利要求1所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述发光层的总膜厚为10μm～600μm。
3.如权利要求1或2所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述球状荧光体群中所含的球状荧光体含有荧光物质和透明材料。
4.如权利要求3所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述透明材料为选自丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂、聚氨酯树脂、环氧树脂、聚酯、聚乙烯以及聚氯乙烯中的至少1种。
5.如权利要求1或2所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，进一步具有除所述发光层以外的透光层。
6.如权利要求1或2所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其总膜厚为10μm～1000μm。
7.如权利要求1或2所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述球状荧光体群中所含的球状荧光体含有荧光物质和透明材料，所述球状荧光体中荧光物质的含有率相对于透明材料100质量份为0.001质量份～30质量份。
8.如权利要求1或2所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述球状荧光体群中所含的球状荧光体含有选自有机荧光物质、无机荧光物质以及稀土类金属络合物中的至少1种荧光物质。
9.如权利要求1或2所述的波长转换型太阳能电池密封材料，其中，所述球状荧光体群中所含的球状荧光体含有稀土类金属络合物作为荧光物质，所述稀土类金属络合物为选自铕络合物和钐络合物中的至少1种。
10.一种太阳能电池组件，其含有太阳能电池元件和配置在所述太阳能电池元件的受光面上的权利要求1～9任一项所述的波长转换型太阳能电池密封材料。
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