CN103259042A - 锂离子电池用电解液及含该电解液的锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种锂离子电池用电解液及含该电解液的锂离子电池，属于锂离子电池技术领域。其可以解决现有锂离子电池循环性能差等问题。本发明提供了一种包括溶剂、锂盐和添加剂的锂离子电池用电解液，所述的添加剂为琥珀酸酐。琥珀酸酐作为添加剂加入到电解液中有助于在硅基复合材料表面形成稳定完整的固态电解质膜（SEI膜），有效地阻止了电解质的分解。该稳定完整的SEI膜在电池充放电循环过程中，缓解了硅基复合材料的脱落粉化现象，有效的缓解了硅基复合材料随着循环次数增加其容量的迅速衰减。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种锂离子电池用电解液及含该电解液的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池由于其能量密度高，循环性能好而受到人们的关注，近20年来，得到了飞速的发展。随着电动汽车的逐步发展，人们对锂离子电池的能量密度提出了更高的要求。目前商用的锂离子电池负极材料充放电比容量较低，理论容量为372mAh/g，已不能适应目前各种便携式电子设备的小型化和电动汽车对大容量高功率化学电源的广泛需求。
硅基复合材料已成为替代石墨类负极材料的最理想的候选材料之一，因为其不仅有高的理论比容量（4200mAh/g），同时含量也极为丰富。然而，硅基复合材料低的首次库伦效率和差的循环性能限制了它的实际应用。
阻碍硅基复合材料的应用的主要原因是硅在充放电过程中存在的巨大体积效应导致材料结构的塌陷和固液界面层的破坏。近年来，大量研究人员在此领域进行了很多的研究，与纯硅相比较，经过碳包覆和改性的硅基复合材料的循环性能有了较大的改善，但是现有的双草酸硼酸锂（LiBOB）体系、六氟磷酸锂（LiPF6）体系电解液，由于导电性差或不能在硅表面形成致密的固态电解质膜（SEI膜）层，降低了硅基复合材料的充放电效率和循环性能，难以适应实际应用。
因此，有必要开发一种新的电解液用于保持硅基复合材料的高比容量的特点，同时兼具良好循环性能。
发明内容
本发明的目的是解决现有锂离子电池的循环性能差问题，提供一种能够改善电池循环性能的锂离子电池用电解液。
解决本发明技术问题所采用的技术方案是一种锂离子电池用电解液，包括溶剂、锂盐和添加剂，所述的添加剂包括琥珀酸酐。
琥珀酸酐作为添加剂加入到电解液中有助于在硅基复合材料表面形成稳定完整的固态电解质膜（SEI膜），有效地阻止了电解质的分解。该稳定完整的SEI膜在电池充放电循环过程中，缓解了硅基复合材料的脱落粉化现象，有效的缓解了硅基复合材料随着循环次数增加其容量的迅速衰减。
其中，本发明的锂离子电池用电解液可通过将各原料直接混合得到。
优选的是，所述的琥珀酸酐的质量分数为1%-5%，其中，琥珀酸酐的质量分数是相对于溶剂和添加剂的质量之和的质量分数。
优选的是，所述的溶剂的质量分数为95%-99%，其中，溶剂的质量分数是相对于溶剂和添加剂的质量之和的质量分数。
优选的是，所述的溶剂选自碳酸乙烯酯、二乙基碳酸酯、二甲基碳酸酯、乙基甲基碳酸酯和氟代碳酸乙烯酯中的任意一种或几种。
优选的是，所述锂盐的物质的量浓度为0.5mol/L-1.2mol/L。
进一步优选的是，所述的锂盐为六氟磷酸锂和/或二草酸硼酸锂。
上述技术方案中选择高介电常数低粘度的溶剂，以保证电解液中锂盐的有效溶解及电极表面固体电解质界面（SEI）膜的稳定形成。
本发明所解决解决问题还包括，针对现有锂离子电池循环性能差等问题，提供一种循环性能好的锂离子电池。
解决本发明上述问题所采用的技术方案是一种锂离子电池，包括正极材料、负极材料和电解液，所述的电解液为上述的锂离子电池用电解液。
优选的是，所述的锂离子电池的负极材料为硅基复合材料。
优选的是，所述负极材料由以下质量分数的物质组成：88%-92%的硅基复合材料，2%-4%的导电剂，6%-8%的聚丙烯酸，所述的质量分数是相对于负极材料总质量的质量分数。
进一步优选的是，所述的导电剂由导电炭黑、石墨粉、碳纤维和碳纳米管中的一种或几种组成。
上述方案中的导电炭黑优选小颗粒导电炭黑（商品名为supper-P），石墨粉优选大颗石墨粉（商品名为KS-6），碳纤维优选商品名为VGCF的碳纤维。
由于本发明的提供的锂离子电池使用了上述的电解液，形成稳定完整的固态电解质膜（SEI膜），有效地阻止了电解质的分解。该稳定完整的SEI膜在电池充放电循环过程中，缓解了硅基复合材料的脱落粉化现象，有效的缓解了硅基复合材料随着循环次数增加其容量的迅速衰减。
附图说明
图1为本发明的对比例和实施例1的制备CR2025型扣式电池放电循环性能曲线。
具体实施方式
为使本领域技术人员更好地理解本发明的技术方案，下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细描述。
对比例
本对比例提供一种锂离子电池。
锂离子电池的正极材料的组成（以正极材料质量分数为100%计）：93%的LiNi0.5Mn1.5O4，3%的碳纳米管，4%的聚偏氟乙烯。
锂离子电池的负极材料的组成（以负极材料质量分数为100%计）：90%的硅基复合材料（Si-C），4%的小颗粒导电炭黑，6%的聚丙烯酸。
电解液的组成（以溶剂和添加剂的质量之和为100%计）：溶剂为：25%的二乙基碳酸酯（DEC），37%的乙基甲基碳酸酯（EMC），35%的氟代碳酸乙烯酯（FEC）；
添加剂为：3%的亚硫酸丙烯酯；
电解质盐为：六氟磷酸锂LiPF6和二草酸硼酸锂LiBOB，其中六氟磷酸锂LiPF6在电解液中的物质的量浓度为0.4mol/L，二草酸硼酸锂LiBOB在电解液中的物质的量浓度为0.6mol/L。
电池的制备方法：
正极制备：按照上述正极配方称量各原料，均匀分散于N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)溶液中，制备成正极的混合浆料，并将浆料涂布于正极电流集流体铝箔上，经过干燥辊压后得到正极极片。
负极制备：按照上述负极配方称量各原料，均匀分散于N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)溶液中，制备成负极的混合浆料，并将浆料涂布于负极电流集流体铝箔上，经过干燥辊压后得到负极极片。
电解液的制备：按上述电解液配方称量各原料，混合配料、配制成电解液。
将上述制备的锂离子电池的正极片、负极片和电解液以及其它必要的电池组件，例如，隔膜（celgard2400膜）和外壳等，在充满氩气气氛的手套箱内装配成CR2025型扣式电池。
对本对比例制备的CR2025型扣式电池进行常温循环测试，测试电流为0.2CA，充放电电压区间为0.01～1.5V。结果见图1。
实施例1：
本实施例提供一种锂离子电池。
锂离子电池的正极材料的组成（以正极材料质量分数为100%计）：93%的LiNi0.5Mn1.5O4，3%的碳纳米管，4%的聚偏氟乙烯。
锂离子电池的负极材料的组成（以负极材料质量分数为100%计）：90%的硅基复合材料（Si-C），4%的小颗粒导电炭黑，6%的聚丙烯酸。
电解液的组成（以溶剂和添加剂的质量之和为100%计）：溶剂为：25%的二乙基碳酸酯（DEC），37%的乙基甲基碳酸酯（EMC），35%的氟代碳酸乙烯酯（FEC）；
添加剂为：3%的琥珀酸酐（SA）；
电解质盐为：六氟磷酸锂LiPF6和二草酸硼酸锂LiBOB，其中六氟磷酸锂LiPF6在电解液中的物质的量浓度为0.4mol/L，二草酸硼酸锂LiBOB在电解液中的物质的量浓度为0.6mol/L。
电池的制备方法：与对比例中电池的制备方法相同。
对本实施例制备的CR2025型扣式电池进行常温循环测试，测试电流为0.2CA，充放电电压区间为0.01～1.5V。结果见图1。如图1所示，60次循环后，电解液中添加3%的琥珀酸酐（SA）的电池容量保持率约为78.21%。而对比例的电解液中由于未添加琥珀酸酐（SA），其电池的容量衰减非常明显，60次循环后电池的容量保持率为61.26%。
琥珀酸酐（SA）作为添加剂加入到电解液中有助于在硅基复合材料表面形成稳定完整的固态电解质膜（SEI膜），有效地阻止了电解质（例如LiPF6和/或二草酸硼酸锂）的分解。该稳定完整的SEI膜在电池充放电循环过程中，缓解了硅基复合材料的脱落粉化现象，有效的缓解了硅基复合材料随着循环次数增加其容量的迅速衰减。
实施例2：
本实施例提供一种锂离子电池。
锂离子电池的正极材料的组成（以正极材料质量分数为100%计）：94%的LiNi0.5Mn1.5O4，2%的碳纤维，4%的聚偏氟乙烯。
锂离子电池的负极材料的组成（以负极材料质量分数为100%计）：92%的硅基复合材料（Si-C），4%的大颗粒石墨粉，4%的聚丙烯酸。
电解液的组成（以溶剂和添加剂的质量之和为100%计）：溶剂为：40%的二乙基碳酸酯（DEC），58%的乙基甲基碳酸酯（EMC）；
添加剂为：2%的琥珀酸酐（SA）；
电解质盐为：六氟磷酸锂LiPF6，其在电解液中的物质的量浓度为1.2mol/L。
电池的制备方法：与对比例中电池的制备方法相同。
对本实施例制备的CR2025型扣式电池进行常温循环测试，测试电流为0.2CA，充放电电压区间为0.01～1.5V。如图1所示，60次循环后，电解液中添加2%的琥珀酸酐（SA）的电池容量保持率约为80.74%。
实施例3：
本实施例提供一种锂离子电池。
锂离子电池的正极材料的组成（以正极材料质量分数为100%计）：91%的LiNi0.5Mn1.5O4，4%的小颗粒导电炭黑，5%的聚偏氟乙烯。
锂离子电池的负极材料的组成（以负极材料质量分数为100%计）：88%的硅基复合材料（Si-C），2%的小颗粒导电炭黑和2%的大颗粒石墨粉，8%的聚丙烯酸。
电解液的组成（以溶剂和添加剂的质量之和为100%计）：溶剂为：99%的碳酸乙烯酯（EC）；
添加剂为：1%的琥珀酸酐（SA）；
电解质盐为：六氟磷酸锂LiPF6，其中六氟磷酸锂LiPF6在电解液中的物质的量浓度为0.5mol/L。
电池的制备方法：与对比例中电池的制备方法相同。
对本实施例制备的CR2025型扣式电池进行常温循环测试，测试电流为0.2CA，充放电电压区间为0.01～1.5V。如图1所示，60次循环后，电解液中添加1%的琥珀酸酐（SA）的电池容量保持率约为77.52%。
实施例4：
本实施例提供一种锂离子电池。
锂离子电池的正极材料的组成（以正极材料质量分数为100%计）：92%的LiNi0.5Mn1.5O4，2%的碳纳米管和2%的碳纤维，6%的聚偏氟乙烯。
锂离子电池的负极材料的组成（以负极材料质量分数为100%计）：91%的硅基复合材料（Si-C），3%的碳纤维，6%的聚丙烯酸。
电解液的组成（以溶剂和添加剂的质量之和为100%计）：溶剂为：25%的碳酸乙烯酯（EC），32%的二甲基碳酸酯（DMC），35%的乙基甲基碳酸酯（EMC）；
添加剂为：4%的琥珀酸酐（SA）；
电解质盐为：二草酸硼酸锂LiBOB，其中二草酸硼酸锂LiBOB在电解液中的物质的量浓度为0.6mol/L。
电池的制备方法：与对比例中电池的制备方法相同。
对本实施例制备的CR2025型扣式电池进行常温循环测试，测试电流为0.2CA，充放电电压区间为0.01～1.5V。如图1所示，60次循环后，电解液中添加4%的琥珀酸酐（SA）的电池容量保持率约为77.86%。。
实施例5：
本实施例提供一种锂离子电池。
锂离子电池的正极材料的组成（以正极材料质量分数为100%计）：91%的LiNi0.5Mn1.5O4，4%的小颗粒导电炭黑，5%的聚偏氟乙烯。
锂离子电池的负极材料的组成（以负极材料质量分数为100%计）：92%的硅基复合材料（Si-C），2%的大颗粒石墨粉，4%的聚丙烯酸。
电解液的组成（以溶剂和添加剂的质量之和为100%计）：溶剂为：33%的碳酸乙烯酯（EC），31%的二乙基碳酸酯（DEC），31%的氟代碳酸乙烯酯（FEC）；
添加剂为：5%的琥珀酸酐（SA）；
电解质盐为：六氟磷酸锂LiPF6和二草酸硼酸锂LiBOB，其中六氟磷酸锂LiPF6在电解液中的物质的量浓度为0.5mol/L，二草酸硼酸锂LiBOB在电解液中的物质的量浓度为0.4mol/L。
电池的制备方法：与对比例中电池的制备方法相同。
对本实施例制备的CR2025型扣式电池进行常温循环测试，测试电流为0.2CA，充放电电压区间为0.01～1.5V。如图1所示，60次循环后，电解液中添加3%的琥珀酸酐（SA）的电池容量保持率约为76.35%。
可以理解的是，只要电池的电解液中加入了琥珀酸酐（SA）作为添加改善电池的循环性能，就属于本发明的保护范围。其中，溶剂的种类和含量、锂盐的种类和含量、其它种类的添加剂（例如可以是硫酸亚乙酯、亚硫酸丙烯酯等）和含量均可以从现有技术中进行选择。当然、上述电池的正极材料也可以从现有技术中进行选择，例如，正极材料可以是锂钴氧化物、锂镍氧化物、锂锰氧化物等。
可以理解的是，以上实施方式仅仅是为了说明本发明的原理而采用的示例性实施方式，然而本发明并不局限于此。对于本领域内的普通技术人员而言，在不脱离本发明的精神和实质的情况下，可以做出各种变型和改进，这些变型和改进也视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种锂离子电池用电解液，包括溶剂、锂盐和添加剂，其特征在于，所述的添加剂包括琥珀酸酐。
2.如权利要求1所述的锂离子电池用电解液，其特征在于，所述的琥珀酸酐的质量分数为1%-5%，其中，琥珀酸酐的质量分数是相对于溶剂和添加剂的质量之和的质量分数。
3.如权利要求1所述的锂离子电池用电解液，其特征在于，所述的溶剂的质量分数为95%-99%，其中，溶剂的质量分数是相对于溶剂和添加剂的质量之和的质量分数。
4.如权利要求1所述的锂离子电池用电解液，其特征在于，所述的溶剂选自碳酸乙烯酯、二乙基碳酸酯、二甲基碳酸酯、乙基甲基碳酸酯和氟代碳酸乙烯酯中的任意一种或几种。
5.如权利要求1所述的锂离子电池用电解液，其特征在于，所述锂盐的物质的量浓度为0.5mol/L-1.2mol/L。
6.如权利要求5所述的锂离子电池用电解液，其特征在于，所述的锂盐为六氟磷酸锂和/或二草酸硼酸锂。
7.一种锂离子电池，包括正极材料、负极材料和电解液，其特征在于，所述的电解液为权利要求1-6任意一项所述的锂离子电池用电解液。
8.如权利要求7所述的锂离子电池，其特征在于，所述的锂离子电池的负极材料为硅基复合材料。
9.如权利要求7所述的锂离子电池，其特征在于，
所述负极材料由以下质量分数的物质组成：88%-92%的硅基复合材料，2%-4%的导电剂，6%-8%的聚丙烯酸，所述的质量分数是相对于负极材料总质量的质量分数。
10.如权利要求9所述的锂离子电池，其特征在于，所述的导电剂由导电炭黑、石墨粉、碳纤维和碳纳米管中的一种或几种组成。
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