CN103178251B - 锂离子动力电池正极材料及包含该材料的锂离子动力电池 - Google Patents
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Abstract
本发明属于锂离子动力电池技术领域,尤其涉及一种锂离子动力电池正极材料,正极材料包括核层和壳层,核层材料为LiNi1‑x‑yCoxMnyO2,壳层材料为LiVFe(PO4)2和/或LiFePO4,壳层材料包覆于核层材料的外表面,并且壳层材料的质量百分比为5‑30%,壳层材料的粒径为50‑1000nm。相对于现有技术,本发明不仅可以隔离壳层材料可能的安全隐患点,进而可以提高动力电池的安全性能,而且纳米级的壳层材料能够填充在较大颗粒的核层材料的空隙中,从而保证使用该正极材料的动力电池的能量密度;同时,由于是非均匀包覆,壳层材料对正极材料的电导率的影响大大减小,可以确保其具有较大的功率。
Description
技术领域
本发明属于锂离子动力电池技术领域,更具体地说,本发明涉及一种锂离子动力电池正极材料及包含该材料的锂离子动力电池。
背景技术
随着现代社会的发展和人们环保意识的增强,越来越多的设备选择以电池作为电源,如笔记本电脑、智能手机、电动汽车和储能电站等,其中电动汽车和储能电站对电池的容量和功率都有较高的要求,需要采用大容量高功率的动力电池。更重要的是,电动汽车和储能电站对电池的安全性能也有更严格的要求。如果锂离子动力电池处在穿刺或挤压等滥用情况下,电池内部的温度就会升高,当温度升高到一定程时度,电池发生热失控,就有可能会起火或爆炸,导致安全问题的发生。
锂离子动力电池一般包括电极组件、用于容纳所述电极组件的金属壳体、注入到所述金属壳体内的电解液和固定连接在所述金属壳体上的顶盖,所述电极组件包括正极片、负极片和间隔于所述正极片和所述负极片之间的隔膜,所述正极片上设有正极极耳,所述负极片上设有负极极耳,所述顶盖上设有与所述正极极耳电连接的正极端子、与所述负极极耳电连接的负极端子、注液孔和防爆阀。
为了改善锂离子动力电池的安全性能,现有技术中很多方法均是使用机械方式来将电池本身的发热传导到另外的地方,以避免电芯内部过热导致热失控。但是,机械方式并没有从根本上解决锂离子动力电池的安全性问题。为此,一些专利申请中公开了一些新的解决方法:例如,公开号为CN102117913的中国专利申请将NCM三元材料和LiFePO4在搅拌制浆的时候混合在一起作为正极材料,以提高电池的安全性能,但是搅拌混合过程中两种材料不能很好的混合在一起,安全性好的LiFePO4材料不能很好地包覆在NCM三元材料的外表面,从而使得电池安全性能提高的幅度十分有限。而申请号为US20120141873A的专利申请则使用富Li的NCM三元材料,再在其外面包覆(Fe)3(PO4)2,经过高温烧结之后在富Li的NCM三元材料的外表面形成LiFePO4和(Fe)3(PO4)2的复合包覆层,这个过程工艺复杂,而且富Li的NCM三元材料的合成需要氧化性气氛,而LiFePO4的合成又需要还原性气氛,两个条件难以同时满足,此外,如果在富Li的NCM三元材料的外层完善的生长了一层LiFePO4和(Fe)3(PO4)2的复合包覆层,那么整个材料的电导率会由导电性差的LiFePO4和(Fe)3(PO4)2来决定,从而降低了材料本身的功率性能。
有鉴于此,确有必要提供一种锂离子动力电池正极材料及包含该材料的锂离子动力电池,该正极材料具有压实密度高、功率大和安全性好等优点。
发明内容
本发明的目的之一在于:针对现有技术的不足,而提供一种锂离子动力电池正极材料,该正极材料具有压实密度高、功率大和安全性好等优点。能够提高能量密度且安全性高的锂离子动力电池用正极材料及其锂离子动力电池。
为了达到上述目的,本发明采用如下技术方案:一种锂离子动力电池正极材料,所述正极材料包括核层和壳层,核层材料为LiNi1-x-yCoxMnyO2,其中0≤x≤1, 0≤y≤1,壳层材料为LiVFe(PO4)2和/或LiFePO4,所述壳层材料包覆于所述核层材料的外表面,并且所述壳层材料占所述正极材料总质量的质量百分比为5-30%,所述壳层材料的粒径为50-1000nm。若所述壳层材料占所述正极材料总质量的质量百分比太小,则包覆对动力电池的安全性能的提高有限;若所述壳层材料占所述正极材料总质量的质量百分比太大,又会影响电池的功率和能量密度。所述壳层材料的粒径为50-1000nm,纳米级的壳层材料能够填充在较大颗粒的核层材料的空隙中,因此,本发明并没有减小三元正极材料的压实密度,从而能够有效提高动力电池的能量密度。需要说明的是,所述壳层材料非均匀地包覆于所述核层材料的外表面,因为将壳层材料包覆在核层材料的外表面通常很难达到完全均匀的效果。
作为本发明锂离子动力电池正极材料的一种改进,所述壳层材料占所述正极材料总质量的质量百分比为10-20%,这是优选的范围。
作为本发明锂离子动力电池正极材料的一种改进,所述壳层材料占所述正极材料总质量的质量百分比为15%,这是较佳的选择。
作为本发明锂离子动力电池正极材料的一种改进,所述核层材料的粒径为1-15um。
作为本发明锂离子动力电池正极材料的一种改进,所述壳层材料的粒径为100-200nm。
作为本发明锂离子动力电池正极材料的一种改进,所述正极材料的外表面还包覆有碳层,所述碳层与所述正极材料的质量比为(1-10):100,以提高正极材料的导电性能。
作为本发明锂离子动力电池正极材料的一种改进,所述碳层为包覆在所述正极材料外表面的蔗糖、柠檬酸、葡萄糖、果糖、纤维素或者淀粉经过热分解而形成。这种原位包覆的方法可以确保碳层在正极材料外表面的良好包覆。
作为本发明锂离子动力电池正极材料的一种改进,所述壳层材料通过高能球磨法包覆于所述核层材料的外表面。研磨提供的热能使得LiVFe(PO4)2和/或LiFePO4纳米颗粒优先在LiNi1-x-yCoxMnyO2(0≤x≤1, 0≤y≤1)的外表面形成非均匀包覆,形成一次保护层,这样既隔离了LiNi1-x-yCoxMnyO2(0≤x≤1, 0≤y≤1)的可能的安全隐患点,又没有影响到LiNi1-x-yCoxMnyO2(0≤x≤1, 0≤y≤1)的高功率的优点。
当然,所述壳层材料还可以通过湿法包覆于所述核层材料的外表面。例如,把LiNi1-x-yCoxMnyO2(0≤x≤1, 0≤y≤1)和壳层材料混合在乙醇、丙酮等有机溶剂或者水中,搅拌均匀后,过滤,对滤纸上的正极材料用100-200℃的低温烘烤,使壳层材料包覆在LiNi1-x-yCoxMnyO2(0≤x≤1, 0≤y≤1)的外表面,从而对LiNi1-x-yCoxMnyO2(0≤x≤1, 0≤y≤1)的安全隐患点起到保护作用。
两种方法中,优选为高能球磨法,因为高能球磨法操作简单,能够很容易地实现壳层材料在核层材料表面的非均匀包覆。
作为本发明锂离子动力电池正极材料的一种改进,所述核层材料为LiNi1/3Co1/ 3Mn1/3O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 或LiNi0.4Co0.3Mn0.3O2。
相对于现有技术,本发明通过在LiNi1-x-yCoxMnyO2的外表面非均匀地包覆LiVFe(PO4)2和/或LiFePO4,不仅可以隔离壳层材料可能的安全隐患点,进而可以提高采用该正极材料的动力电池的安全性能,而且纳米级的壳层材料能够填充在较大颗粒的核层材料的空隙中,从而保证正极材料的压实密度,进而保证使用该正极材料的动力电池的能量密度;同时,由于是非均匀包覆,因此,壳层材料对正极材料的电导率的影响大大减小,进而可以确保正极材料具有较大的功率。
本发明的另一个目的在于提供一种锂离子动力电池,包括电极组件、用于容纳所述电极组件的金属壳体、注入到所述金属壳体内的电解液和固定连接在所述金属壳体上的顶盖,所述电极组件包括正极片、负极片和间隔于所述正极片和所述负极片之间的隔膜,所述正极片包括正极集流体和设置于所述正极集流体表面的正极膜片,所述正极膜片包括正极活性物质、粘接剂和导电剂,所述正极活性物质为本发明所述的正极材料。
相对于现有技术,本发明的锂离子动力电池具有较高的安全性,这是因为:当电池遭受外部严重的破坏时,电池发生内短路急剧发热,而本发明使用的正极材料在高温下具有好的热稳定性,不会大量释放出活性氧,从而避免电池中的电解液和负极材料起火或者爆炸。而且和同等质量的未包覆的LiNi1-x-yCoxMnyO2材料相比,本发明的具有核壳结构的正极材料在化学反应过程中的发热量也大大降低,进一步提升了电池在受到严重破坏时的安全性。
附图说明
下面结合附图和具体实施方式,对本发明锂离子二次电池及其有益技术效果进行详细说明,其中:图1是比较例1的正极材料的扫描电子显微镜(SEM)图。
图2为本发明实施例1的正极材料的扫描电子显微镜(SEM)图。
图3为比较例1和本发明实施例2的正极材料的DSC(示差扫描量热法)曲线。
具体实施方式
下面结合说明书附图和具体实施方式,对本发明及其有益技术效果进行详细说明,但本发明并不限于此。
本发明提供了一种锂离子动力电池正极材料。
实施例1:本实施例提供的一种锂离子动力电池正极材料,该正极材料包括核层和壳层,其核层材料为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2,其壳层材料为LiFePO4,壳层材料非均匀地包覆于核层材料的外表面,并且壳层材料占正极材料总质量的质量百分比为5%,壳层材料的粒径为100nm。核层材料的粒径为5um。
实施例2:本实施例提供的一种锂离子动力电池正极材料,该正极材料包括核层和壳层,其核层材料为LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2,其壳层材料为LiFePO4,壳层材料非均匀地包覆于核层材料的外表面,并且壳层材料占正极材料总质量的质量百分比为10%,壳层材料的粒径为200nm。核层材料的粒径为10um。
实施例3:本实施例提供的一种锂离子动力电池正极材料,该正极材料包括核层和壳层,其核层材料为LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2,其壳层材料为LiFePO4,壳层材料非均匀地包覆于核层材料的外表面,并且壳层材料占正极材料总质量的质量百分比为20%,壳层材料的粒径为500nm。核层材料的粒径为15um。
实施例4:本实施例提供的一种锂离子动力电池正极材料,该正极材料包括核层和壳层,其核层材料为LiNi0.4Co0.3Mn0.3O2,其壳层材料为LiVFe(PO4)2,壳层材料非均匀地包覆于核层材料的外表面,并且壳层材料占正极材料总质量的质量百分比为15%,壳层材料的粒径为700nm。核层材料的粒径为12um。
实施例5:本实施例提供的一种锂离子动力电池正极材料,该正极材料包括核层和壳层,其核层材料为LiNi0.2Co0.4Mn0.4O2,其壳层材料为LiFePO4和LiVFe(PO4)2的混合物(二者的质量比为2:1),壳层材料非均匀地包覆于核层材料的外表面,并且壳层材料占正极材料总质量的质量百分比为18%,壳层材料的粒径为150nm。核层材料的粒径为3um。
实施例6:本实施例提供的一种锂离子动力电池正极材料,该正极材料包括核层和壳层,其核层材料为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2,其壳层材料为LiFePO4 和LiVFe(PO4)2的混合物(二者的质量比为3:1),壳层材料非均匀地包覆于核层材料的外表面,并且壳层材料占正极材料总质量的质量百分比为30%,壳层材料的粒径为50nm。核层材料的粒径为1um,并且正极材料的外表面还包覆有碳层,碳层与正极材料的质量比为1:100。该碳层的制备方法如下:先在正极材料的外表面包覆一层蔗糖,再加热,使蔗糖发生热分解,即可在正极材料的外表面形成一层碳层。
实施例7:本实施例提供的一种锂离子动力电池正极材料,该正极材料包括核层和壳层,其核层材料为LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2,其壳层材料为LiVFe(PO4)2,壳层材料非均匀地包覆于核层材料的外表面,并且壳层材料占正极材料总质量的质量百分比为25%,壳层材料的粒径为1000nm。核层材料的粒径为15um,并且正极材料的外表面还包覆有碳层,碳层与正极材料的质量比为5:100。该碳层的制备方法如下:先在正极材料的外表面包覆一层柠檬酸,再加热,使柠檬酸发生热分解,即可在正极材料的外表面形成一层碳层。
实施例8:本实施例提供的一种锂离子动力电池正极材料,该正极材料包括核层和壳层,其核层材料为LiNi0.4Co0.3Mn0.3O2,其壳层材料为LiFePO4,壳层材料非均匀地包覆于核层材料的外表面,并且壳层材料占正极材料总质量的质量百分比为12%,壳层材料的粒径为800nm。核层材料的粒径为8um,并且正极材料的外表面还包覆有碳层,碳层与正极材料的质量比为10:100。该碳层的制备方法如下:先在正极材料的外表面包覆一层纤维素,再加热,使纤维素发生热分解,即可在正极材料的外表面形成一层碳层。
比较例1:本比较例提供的锂离子动力电池正极材料,该正极材料为未经包覆处理的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2,其粒径为5um。
对比较例1和实施例1提供的正极材料进行扫描电子显微镜测试(SEM),所得结果分别见图1和图2。比较图1和图2可以看出,本发明的正极材料具有核-壳结构,壳层材料为纳米级的材料,并且壳层材料非均匀地包覆在核层材料的外表面。
对比较例1和实施例2提供的正极材料进行DSC(示差扫描量热法)测试,以测试其其反应放热情况,所得结果见图3。由图3可以看出,相比比较例1,实施例2的放热峰往高温方向移动了10℃,放热量降低了20%,这说明本发明中的正极材料具有优秀的安全性能。
本发明还提供了一种锂离子动力电池。
实施例9:本实施例提供的锂离子动力电池,包括电极组件、用于容纳电极组件的金属壳体、注入到金属壳体内的电解液和固定连接在金属壳体上的顶盖,电极组件包括正极片、负极片和间隔于正极片和负极片之间的隔膜,正极片包括正极集流体和设置于正极集流体表面的正极膜片,正极膜片包括正极活性物质、粘接剂和导电剂,正极活性物质为实施例1的正极材料。其中的金属壳体为钢壳。
实施例10-16:与实施例9不同是,实施例10-16提供的锂离子动力电池中的正极活性物质为实施例2-8提供的正极材料,其余同实施例9,这里不再赘述。
比较例2:与实施例9不同的是,本比较例提供的锂离子动力电池中的正极活性物质为比较例1提供的正极材料,其余同实施例9,这里不再赘述。
对比较例2、实施例9至16的锂离子动力电池进行穿钉测试:首先,将比较例2、实施例9至16的动力电池满充,具体而言,用0.5C的电流进行恒流充电,直到电压达到4.2V,然后进行恒压充电,直到电流达到0.05C为止。然后进行穿刺测试,具体流程如下:用直径为8mm的钉子以10mm/秒的速度分别刺入比较例2、实施例9至16的锂离子动力电池中,观察动力电池的冒烟情况,并测试穿刺过程中动力电池的最高温升,所得结果如表1所示。
对比较例2、实施例9至16的锂离子动力电池进行挤压测试:首先,将比较例2、实施例9至16的动力电池满充,具体而言,用0.5C的电流进行恒流充电,直到电压达到4.2V,然后进行恒压充电,直到电流达到0.05C为止。然后进行挤压测试,具体流程如下:用直径为150mm的圆柱形挤压头以10mm/秒的速度分别挤压比较例2、实施例9至16的锂离子动力电池,使其厚度均变成该动力电池起始厚度的50%,观察动力电池的冒烟和爆炸情况,同时记录挤压测试过程中的最高温升,所得结果如表1所示。
表1:比较例2和实施例9至16的锂离子动力电池的穿刺测试和挤压测试结果。
由表1可以看出:实施例9至16的锂离子动力电池在穿刺测试时没有起火,冒烟颜色为白色,反应速度较缓慢,电池的温升低;而比较例2中的锂离子动力电池在穿刺测试剧烈冒黑烟,最大温升甚至超过350℃。
而且,实施例9至16的锂离子动力电池在挤压测试时没有起火,冒烟颜色为灰色或者白色,反应速度较缓慢,电池的温升低;而比较例2中的锂离子动力电池在挤压测试发生了起火爆炸。
由此可知,本发明的正极材料可以极大地改善锂离子动力电池的安全性能。这是因为当本发明的动力电池遭受外部严重的破坏时,其正极材料放热量少,而且本发明的正极材料本身又能够耐受更高的温度,从而可以避免电池发生起火爆炸等热失控现象,保证了锂离子动力电池的安全。
此外,纳米级的壳层材料能够填充在较大颗粒的核层材料的空隙中,从而保证正极材料的压实密度,进而保证使用该正极材料的动力电池的能量密度;同时,由于是非均匀包覆,因此,壳层材料对正极材料的电导率的影响大大减小,进而可以确保正极材料具有较大的功率。
根据上述原理,本发明还可以对上述正极材料进行适当的变更和修改。因此,本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式,对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外,尽管本说明书中使用了一些特定的术语,但这些术语只是为了方便说明,并不对本发明构成任何限制。
Claims (9)
1. 一种锂离子动力电池正极材料,所述正极材料包括核层和壳层,核层材料为LiNi1-x-yCoxMnyO2,其中0 ≤ x ≤ 1, 0 ≤ y ≤ 1,其特征在于:壳层材料为LiVFe(PO4)2和/或LiFePO4,所述壳层材料非均匀地包覆于所述核层材料的外表面,并且所述壳层材料占所述正极材料总质量的质量百分比为5-30%,所述壳层材料的粒径为50-1000nm,所述核层材料的粒径为1-15μm。
2. 根据权利要求1 所述的锂离子动力电池正极材料,其特征在于:所述壳层材料占所述正极材料总质量的质量百分比为10-20%。
3. 根据权利要求2 所述的锂离子动力电池正极材料,其特征在于:所述壳层材料占所述正极材料总质量的质量百分比为15%。
4. 根据权利要求1 所述的锂离子动力电池正极材料,其特征在于:所述壳层材料的粒径为100-200nm。
5. 根据权利要求1 所述的锂离子动力电池正极材料,其特征在于:所述正极材料的外表面还包覆有碳层,所述碳层与所述正极材料的质量比为(1-10):100。
6. 根据权利要求5 所述的锂离子动力电池正极材料,其特征在于:所述碳层为包覆在所述正极材料外表面的蔗糖、柠檬酸、葡萄糖、果糖、纤维素或者淀粉经过热分解而形成。
7. 根据权利要求5 所述的锂离子动力电池正极材料,其特征在于:所述壳层材料可以通过高能球磨法包覆于所述核层材料的外表面。
8. 根据权利要求1 所述的锂离子动力电池正极材料,其特征在于:所述核层材料为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 或LiNi0.4Co0.3Mn0.3O2。
9. 一种锂离子动力电池,包括电极组件、用于容纳所述电极组件的金属壳体、注入到所述金属壳体内的电解液和固定连接在所述金属壳体上的顶盖,所述电极组件包括正极片、负极片和间隔于所述正极片和所述负极片之间的隔膜,所述正极片包括正极集流体和设置于所述正极集流体表面的正极膜片,所述正极膜片包括正极活性物质、粘接剂和导电剂,其特征在于:所述正极活性物质为权利要求1 至8 任一项所述的正极材料。
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