CN103084176B - 一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂及其制备方法，包括沿着发动机排气口轴向依次设置的前级载体和后级载体，所述前级载体靠近发动机排气口设置，所述后级载体远离发动机排气口设置，所述前级载体上涂覆有前级涂层，所述后级载体上涂覆有后级涂层，用于制备前级涂层和后级涂层的浆料中均包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝、粘结剂以及活性组分，且用于制备前级涂层和后级涂层的两个浆料中至少有一个浆料中还包含硅铝复合氧化物。该一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂及其制备方法有效的增加活性涂层上载量，克服涂层脱落，且涂层均匀，具有明显的催化活性，能有效实现柴油车尾气净化。
Description
技术领域
本发明涉及柴油车尾气净化技术领域，具体涉及一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂及其制备方法。
背景技术
柴油车尾气净化催化剂一般包括载体、活性涂层两部分。传统的柴油车氧化型催化剂多为单氧化型催化剂，采用一次涂覆工艺，活性涂层上载量有限且涂层易脱落，为了满足排放法规的要求只能增加活性组分贵金属的含量，成本较高。此外，与汽油车相比，柴油车工作温度相对较低。在柴油发动机运行过程中，80-90%的碳氢化合物以及大部分一氧化碳排放发生在冷启动阶段。这是因为冷启动阶段柴油车尾气净化器内温度相对较低，尚未达到污染物尤其是碳氢化合物和一氧化碳的转化温度。如果柴油车冷启动排放得不到有效控制，那么柴油车达到日趋严格的排放法规的要求将无从谈起。
发明内容
本发明所要解决的问题是提供一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂，涂层均匀，具有明显的催化活性，能有效实现柴油车尾气净化，尤其是对柴油车冷启动排放具有很好的控制效果。本发明所要解决另一个问题是提供一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂的制备方法，采用分级分层涂覆技术，有效的增加活性涂层上载量，克服涂层脱落并显著降低活性组分贵金属的用量。
为了解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂，包括沿着发动机排气口轴向依次设置的前级载体和后级载体，所述前级载体靠近发动机排气口设置，所述后级载体远离发动机排气口设置，所述前级载体上涂覆有前级涂层，所述后级载体上涂覆有后级涂层，用于制备前级涂层和后级涂层的浆料中均包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝、粘结剂以及活性组分，且用于制备前级涂层和后级涂层的两个浆料中至少有一个浆料中还包含硅铝复合氧化物。硅铝复合氧化物结合载体独特的孔道结构及特定的孔径对HC具有较好的吸附性能，对HC起到捕集作用，提高双氧化型催化剂对HC的低温冷启动转化效率。
改进的，用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3。
改进的，用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2。
改进的，用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3。
改进的，所述粘结剂为拟薄水铝石或者硝酸铝或者拟薄水铝石和硝酸铝的混合物，用于制备前级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的10%，用于制备后级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的12%，所述活性组分为铂或者钯或者铂和钯组成的双贵金属体系，用于制备前级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为1.4～2.1g/L，用于制备后级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为0.2～0.7g/L。
改进的，所述前级涂层包括第一涂层和第二涂层，所述后级涂层包括第三涂层和第四涂层，所述第一涂层的上载量为60～80g/L，所述前级涂层的上载量为150～200g/L，所述第三涂层的上载量为40～60g/L，所述后级涂层的上载量为100～150g/L。
改进的，所述硅铝复合氧化物中硅和铝的质量比为30～40。适当的硅铝比使得双氧化型催化剂对HC的低温冷启动转化效率得到最优化。
改进的，所述稀土复合氧化物主要由铈、锆、镧的氧化物组成，所述铈、锆的摩尔比为8:1～5:1，所述镧氧化物的质量占稀土复合氧化物总质量的3%～5%。
改进的，所述改性氧化铝为镧改性的γ-Al2O3，所述镧氧化物的质量占改性氧化铝总质量的3%～10%。
对于一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂的制备方法这一技术主题，本发明的制备方法包括：①稀土复合氧化物的制备：在室温条件下，将硝酸铈、硝酸氧锆、硝酸镧按照一定比例混合均匀，在搅拌条件下加入沉淀剂至溶液的pH为9.0～10.0，反应结束后陈化3～6h，将得到的复合氧化物前驱体经过滤、洗涤后，110oC烘干并于550oC焙烧后得到主要由铈、锆、镧的氧化物组成的稀土复合氧化物，所述稀土复合氧化物中铈、锆的摩尔比为8:1～5:1且镧氧化物的质量占稀土复合氧化物总质量的3%～5%；②在室温条件下，将硅酸钠与硝酸铝按照一定比例混合，在搅拌条件下加入沉淀剂至溶液pH为9.0～9.5。反应到达pH终点后，老化2～4h，形成的复合氧化物前驱体经过滤、洗涤后110°C烘干，350°C焙烧0.5h并550°C焙烧2h后得到硅铝复合氧化物，所述硅铝复合氧化物中硅和铝的质量比为30～40；③浆料的制备：按照一定比例将去离子水加入到稀土复合氧化物、改性氧化铝、硅铝复合氧化物与粘结剂中，其比例为：用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3，或者用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2，或者用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3，而所述粘结剂为拟薄水铝石或者硝酸铝或者拟薄水铝石和硝酸铝的混合物，用于制备前级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的10%，用于制备后级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的12%，搅拌均匀后用砂磨机研磨至浆液的粒度为10～20um，将活性组分贵金属溶液加入到涂层浆料中，搅拌8～10h至活性组分贵金属溶液完全吸附，所述活性组分为铂或者钯或者铂和钯组成的双贵金属体系，用于制备前级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为1.4～2.1g/L，用于制备后级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为0.2～0.7g/L；④涂层的涂覆：采用分级分层涂覆，涂涂覆过程为：将前级载体浸入用于前级涂层的浆料中，取出浸满浆料的前级载体用气枪吹去多余浆料，180°C快速烘干后，350°C焙烧0.5h并500°C焙烧2h后得到一次涂覆后的前级载体，第一涂层的上载量为60～80g/L；将一次涂覆后的前级载体浸入与用于第一涂层相同的浆料中，取出浸满浆料的前级载体用气枪吹去多余浆料，180°C快速烘干后，350°C焙烧0.5h并500°C焙烧2h后得到二次涂覆后的前级载体，此时前级涂层的上载量为150～200g/L；将后级载体浸入用于后级涂层的浆料中，取出浸满浆料的后级载体用气枪吹去多余浆料，180°C快速烘干后，350°C焙烧0.5h并500°C焙烧2h后得到一次涂覆后的后级载体，第三涂层的上载量为40～60g/L；将一次涂覆后的后级载体浸入与用于第三涂层相同的浆料中，取出浸满浆料的后级载体用气枪吹去多余浆料，180°C快速烘干后，350°C焙烧0.5h并500°C焙烧2h后得到二次涂覆后的后级载体，此时后级涂层的上载量为100～150g/L。分级分层涂覆还可有效的提高贵金属的分散度、节约贵金属的用量，降低生产成本。
有益效果：
采用上述技术方案后，该发明一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂及其制备方法采用了前后级模式制得了双氧化型催化剂且前后级载体均采用了分层涂覆技术，大大提高了涂层的上载量，且涂层与载体的粘结强度更高，涂层的均匀性更好，进而直接提高了催化剂对柴油车尾气的净化效果，此外还可有效的提高贵金属的分散度、节约贵金属的用量，降低生产成本；又因加入了具有一定硅铝比的硅铝复合氧化物，其独特的孔道结构及特定的孔径对HC具有较好的吸附性能，可对HC起到捕集作用，提高双氧化型催化剂对HC的低温冷启动转化效率。
附图说明
下面结合附图对本发明的具体实施方式作进一步说明：
图1为实施例一、实施例二和实施例三的发动机台架HC起燃活性实验结果；
图2为实施例一、实施例二和实施例三的发动机台架CO起燃活性实验结果。
具体实施方式
实施例一：
一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂，包括沿着发动机排气口轴向依次设置的前级载体和后级载体，所述前级载体靠近发动机排气口设置，所述后级载体远离发动机排气口设置，所述前级载体上涂覆有前级涂层，所述后级载体上涂覆有后级涂层，用于制备前级涂层和后级涂层的浆料中均包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝、粘结剂以及活性组分，且用于制备前级涂层和后级涂层的两个浆料中至少有一个浆料中还包含硅铝复合氧化物。
用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3，所述粘结剂为拟薄水铝石或者硝酸铝或者拟薄水铝石和硝酸铝的混合物，用于制备前级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的10%，用于制备后级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的12%，所述活性组分为铂或者钯或者铂和钯组成的双贵金属体系，用于制备前级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为1.4～2.1g/L，用于制备后级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为0.2～0.7g/L。所述前级涂层包括第一涂层和第二涂层，所述后级涂层包括第三涂层和第四涂层，所述第一涂层的上载量为60～80g/L，所述前级涂层的上载量为150～200g/L，所述第三涂层的上载量为40～60g/L，所述后级涂层的上载量为100～150g/L。
所述硅铝复合氧化物的硅铝比为30～40；所述稀土复合氧化物主要由铈、锆、镧的氧化物组成，所述铈、锆的摩尔比为8:1～5:1，所述镧氧化物的质量占稀土复合氧化物总质量的3%～5%；所述改性氧化铝为镧改性的γ-Al2O3，所述镧氧化物的质量占改性氧化铝总质量的3%～10%。
实施例二：
与实施例一的区别在于，用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2。
实施例三：
与实施例一和实施例二的区别在于，用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3。
实施例四：
本实施例提供了一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂的制备方法，包括：1）稀土复合氧化物的制备：在室温条件下，将硝酸铈、硝酸氧锆、硝酸镧按照一定比例混合均匀，在搅拌条件下加入沉淀剂至溶液的pH为9.0～10.0，反应结束后陈化3～6h，将得到的复合氧化物前驱体经过滤、洗涤后，110°C烘干并于550°C焙烧后得到主要由铈、锆、镧的氧化物组成的稀土复合氧化物，所述稀土复合氧化物中铈、锆的摩尔比为8:1～5:1且镧氧化物的质量占稀土复合氧化物总质量的3%～5%；2）硅铝复合氧化物的制备：在室温条件下，将硅酸钠与硝酸铝按照一定比例混合，在搅拌条件下加入沉淀剂至溶液pH为9.0～9.5。反应到达pH终点后，老化2～4h，形成的复合氧化物前驱体经过滤、洗涤后110°C烘干，350°C焙烧0.5h并550°C焙烧2h后得到硅铝复合氧化物，所述硅铝复合氧化物中硅和铝的质量比为30～40；3）浆料的制备：按照一定比例将去离子水加入到稀土复合氧化物、改性氧化铝、硅铝复合氧化物与粘结剂中，其比例为：用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3，或者用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2，或者用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3，而所述粘结剂为拟薄水铝石或者硝酸铝或者拟薄水铝石和硝酸铝的混合物，用于制备前级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的10%，用于制备后级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的12%，搅拌均匀后用砂磨机研磨至浆液的粒度为10～20um，将活性组分贵金属溶液加入到涂层浆料中，搅拌8～10h至活性组分贵金属溶液完全吸附，所述活性组分为铂或者钯或者铂和钯组成的双贵金属体系，用于制备前级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为1.4～2.1g/L，用于制备后级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为0.2～0.7g/L；4）涂层的涂覆：采用分级分层涂覆，涂涂覆过程为：将前级载体浸入用于前级涂层的浆料中，取出浸满浆料的前级载体用气枪吹去多余浆料，180°C快速烘干后，350°C焙烧0.5h并500°C焙烧2h后得到一次涂覆后的前级载体，第一涂层的上载量为60～80g/L；将一次涂覆后的前级载体浸入与用于第一涂层相同的浆料中，取出浸满浆料的前级载体用气枪吹去多余浆料，180°C快速烘干后，350°C焙烧0.5h并500°C焙烧2h后得到二次涂覆后的前级载体，此时前级涂层的上载量为150～200g/L；将后级载体浸入用于后级涂层的浆料中，取出浸满浆料的后级载体用气枪吹去多余浆料，180°C快速烘干后，350°C焙烧0.5h并500°C焙烧2h后得到一次涂覆后的后级载体，第三涂层的上载量为40～60g/L；将一次涂覆后的后级载体浸入与用于第三涂层相同的浆料中，取出浸满浆料的后级载体用气枪吹去多余浆料，180°C快速烘干后，350°C焙烧0.5h并500°C焙烧2h后得到二次涂覆后的后级载体，此时后级涂层的上载量为100～150g/L。
如图1所示，三种类型的双氧化型催化剂对HC均有较好的起燃活性，反应温度为130°C时HC已有较高的转化率。当反应温度继续升高后，HC的转化率有所下降，这主要是硅铝复合氧化物在低温下吸附的HC在该温度下释放所致。这充分说明硅铝复合氧化物在低温下对HC发生了捕集并在相对较高的温度下将HC释放并催化转化。
如图2所示，三种类型的双氧化型催化剂对CO均有较好的起燃活性，反应温度为200～250°C时即可实现CO的完全催化转化。
如表1所示，实施例一中的双氧化型催化剂可达到欧IV排放标准。
表1
Claims (8)
1.一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂，包括沿着发动机排气口轴向依次设置的前级载体和后级载体，所述前级载体靠近发动机排气口设置，所述后级载体远离发动机排气口设置，其特征在于：所述前级载体上涂覆有前级涂层，所述后级载体上涂覆有后级涂层，用于制备前级涂层和后级涂层的浆料中均包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝、粘结剂以及活性组分，且用于制备前级涂层和后级涂层的两个浆料中至少有一个浆料中还包含硅铝复合氧化物，所述稀土复合氧化物主要由铈、锆、镧的氧化物组成，所述铈、锆的摩尔比为8:1～5:1，所述镧氧化物的质量占稀土复合氧化物总质量的3%～5%，所述改性氧化铝为镧改性的γ-Al2O3，用于对氧化铝进行改性的镧氧化物的质量占改性氧化铝总质量的3%～10%，所述活性组分为铂或者钯或者铂和钯组成的双贵金属体系，用于制备前级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为1.4～2.1g/L，用于制备后级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为0.2～0.7g/L。
2.根据权利要求1所述的一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂，其特征在于：用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3。
3.根据权利要求1所述的一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂，其特征在于：用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2。
4.根据权利要求1所述的一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂，其特征在于：用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3。
5.根据权利要求1至4任一项所述的一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂，其特征在于：所述粘结剂为拟薄水铝石或者硝酸铝或者拟薄水铝石和硝酸铝的混合物，用于制备前级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的10%，用于制备后级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的12%。
6.根据权利要求1至4任一项所述的一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂，其特征在于：所述前级涂层包括第一涂层和第二涂层，所述后级涂层包括第三涂层和第四涂层，所述第一涂层的上载量为60～80g/L，所述前级涂层的上载量为150～200g/L，所述第三涂层的上载量为40～60g/L，所述后级涂层的上载量为100～150g/L。
7.根据权利要求1至4任一项所述的一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂，其特征在于：所述硅铝复合氧化物中硅和铝的质量比为30～40。
8.一种柴油车尾气净化双氧化型催化剂的制备方法，其特征在于：包括：
（1）稀土复合氧化物的制备：在室温条件下，将硝酸铈、硝酸氧锆、硝酸镧按照一定比例混合均匀，在搅拌条件下加入沉淀剂至溶液的pH为9.0～10.0，反应结束后陈化3～6h，将得到的复合氧化物前驱体经过滤、洗涤后，110oC烘干并于550oC焙烧后得到主要由铈、锆、镧的氧化物组成的稀土复合氧化物，所述稀土复合氧化物中铈、锆的摩尔比为8:1～5:1且镧氧化物的质量占稀土复合氧化物总质量的3%～5%；
（2）硅铝复合氧化物的制备：在室温条件下，将硅酸钠与硝酸铝按照一定比例混合，在搅拌条件下加入沉淀剂至溶液pH为9.0～9.5，反应到达pH终点后，老化2～4h，形成的复合氧化物前驱体经过滤、洗涤后110oC烘干，350oC焙烧0.5h并550oC焙烧2h后得到硅铝复合氧化物，所述硅铝复合氧化物中硅和铝的质量比为30～40；
（3）浆料的制备：按照一定比例将去离子水加入到稀土复合氧化物、改性氧化铝、硅铝复合氧化物与粘结剂中，其比例为：用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3，或者用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物和改性氧化铝，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2，或者用于制备前级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.2～0.6:0.3～0.5:0.6～0.7，用于制备后级涂层的浆料中包含去离子水、稀土复合氧化物、改性氧化铝和硅铝复合氧化物，其质量比为1:0.04～0.06:0.1～0.2:0.15～0.3，而所述粘结剂为拟薄水铝石或者硝酸铝或者拟薄水铝石和硝酸铝的混合物，用于制备前级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的10%，用于制备后级涂层的浆料中粘结剂的用量为涂层总体积的12%，搅拌均匀后用砂磨机研磨至浆液的粒度为10～20μm，将活性组分贵金属溶液加入到涂层浆料中，搅拌8～10h至活性组分贵金属溶液完全吸附，所述活性组分为铂或者钯或者铂和钯组成的双贵金属体系，用于制备前级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为1.4～2.1g/L，用于制备后级涂层的浆料中活性组分的贵金属前驱体添加量为0.2～0.7g/L；
（4）涂层的涂覆：采用分级分层涂覆，涂覆过程为：将前级载体浸入用于前级涂层的浆料中，取出浸满浆料的前级载体用气枪吹去多余浆料，180oC快速烘干后，350oC焙烧0.5h并500oC焙烧2h后得到一次涂覆后的前级载体，第一涂层的上载量为60～80g/L；将一次涂覆后的前级载体浸入与用于第一涂层相同的浆料中，取出浸满浆料的前级载体用气枪吹去多余浆料，180oC快速烘干后，350oC焙烧0.5h并500oC焙烧2h后得到二次涂覆后的前级载体，此时前级涂层的上载量为150～200g/L；将后级载体浸入用于后级涂层的浆料中，取出浸满浆料的后级载体用气枪吹去多余浆料，180oC快速烘干后，350oC焙烧0.5h并500oC焙烧2h后得到一次涂覆后的后级载体，第三涂层的上载量为40～60g/L；将一次涂覆后的后级载体浸入与用于第三涂层相同的浆料中，取出浸满浆料的后级载体用气枪吹去多余浆料，180oC快速烘干后，350oC焙烧0.5h并500oC焙烧2h后得到二次涂覆后的后级载体，此时后级涂层的上载量为100～150g/L。
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