CN102916122A - 一种低漏电流半导体薄膜异质结及制备方法 - Google Patents

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刘秋香
马才兵
唐新桂
蒋艳平
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Abstract

本发明公开一种低漏电流半导体薄膜异质结及制备方法，其低漏电流半导体薄膜异质结是在基底上沉积具有钙钛矿结构的弱铁电性薄膜层，然后在铁电薄膜层上再沉积多铁性薄膜，形成ABO3型多铁性薄膜／ABO3铁电薄膜／基底异质结薄膜结构，结合合适的气氛和退火工艺，此薄膜异质结的漏电流密度比单层ABO3型多铁薄膜的漏电流密度低约3至5个数量级。

Description

一种低漏电流半导体薄膜异质结及制备方法
技术领域
本发明涉及的是一种新型半导体复合材料，更确切地说是一种低漏电流半导体薄膜异质结及制备方法。
背景技术
近年来，随着电子技术的飞速发展，铁电材料和铁磁材料的应用需求日益增长，许多由铁电材料和铁磁材料制成的电子器件被广泛应用于电子领域，如铁电存储器，相位器，表面滤波器等等，它们有着传统电子器件所没有的许多优良品质，如铁电存储器的抗疲劳性比传统浮动栅存储器高好几个数量级，多铁相位器应用的带宽比传统滤波器的带宽宽几倍，滤波器的使用频率范围也大大增加。
尤其是，随着多铁材料的进一步发展，人们对在同一材料或在复合材料中实现磁电耦合与调控的热情高涨。铁电性来源于材料晶格的自发极化，这一极化随外加电场的变化翻转，同时也伴随着晶格的畸变。另一方面，材料的铁磁性来源于其自发磁矩，一般伴随着较高漏电流。虽然目前铁电-铁磁复合材料的磁电耦合系数已经高达几百mW/cm·O，但是这种薄膜的高漏电流严重阻碍了铁电-铁磁复合材料的应用。
发明内容
发明目的在于提供一种低漏电流半导体薄膜异质结，这种半导体薄膜异质结能够很好地降低ABO3型多铁性薄膜的漏电流密度，制备简单方便，便于大规模工业生产。
本发明的技术方案为：
一种低漏电流半导体薄膜异质结，包括依次叠层结合的基层（1）、铁质薄膜（2），还包括覆盖在铁质薄膜（2）上的多铁性薄膜（3）。
所述基底为Si、Pt/Ti/SiO2/Si、单晶SrTiO3或LaAlO3(LAO)等ABO3型单晶基底。
所述铁电薄膜（2）为(BaxSr1-x)TiO3（0≤x≤1）或Ba(ZrxTi1-x)O3（0≤x≤1）。
所述多铁性薄膜（3）为(NxBi1-x)(MyFe1-y)O3，其中N是过渡金属元素，M是稀土元素，0≤x＜1，0≤y＜1。
本发明的另一目的是提出一种应用于低漏电流半导体薄膜异质结的制备方法，包括以下步骤：
1）制备钛酸锶钡或锆钛酸钡靶材及铁酸铋靶材，
2）将钛酸锶钡或锆钛酸钡两靶材分别退火，在一定的条件和基底（1）的温度下；
3）采用射频磁控溅射法在基底（1）上沉积钛酸锶钡或锆钛酸钡铁电薄膜（2）；
4）采用射频磁控溅射法在铁电薄膜（2）上沉积铁酸铋多铁性薄膜（3）。
所述步骤2）的钛酸锶钡或锆钛酸钡靶材通过固相反应法制备，钛酸锶钡或锆钛酸钡靶材的退火温度分别为1350℃和1450℃。
所述步骤2）的铁酸铋靶材为含钕的铁质铋靶材，含钕的铁酸铋靶材的退火温度为850℃。
所述铁酸铋靶材通过共沉淀法或者固相反应法制备。
所述一定的条件为氮气氛或氧气氛；基底（1）的温度范围为550℃至650℃。
半导体薄膜的电学性能受气氛环境、基底温度、真空度等影响很大，需严格控制。
附图说明
图1为本发明的薄膜异质结结构图；
图2为本发明在Pt/Ti/SiO2/Si(100) 基底上沉积的BNF、BST和BNF/BST 薄膜的XRD图谱图；
图3为本发明在Pt/Ti/SiO2/Si基底上沉积的BNF/BST 薄膜异质结扫描截面图；
图4为本发明实施例的薄膜异质结的漏电流密度图。
具体实施方式
下面通过实施例进一步阐明本发明：
如图1本发明的薄膜异质结结构图所示，薄膜异质结包括依次叠层结合的基底层（1）、铁电薄膜（2），及覆盖在铁电薄膜（2）上的多铁性薄膜（3）。
如图2本发明在Pt/Ti/SiO2/Si(100) 基底上沉积的BNF、BST和BNF/BST 薄膜的XRD图谱图；*星号表示Bi2O3 and Bi2Fe4O9 的峰，是因为(Bi，Nd)FeO3靶材含过量的铋造成的。
图3为本发明在Pt/Ti/SiO2/Si基底上沉积的BNF/BST 薄膜异质结扫描截面图；平均晶粒尺寸约为20nm，BST和BNF膜厚度分别为140 nm和150 nm。
图4为本发明实施例的薄膜异质结的漏电流密度图。从图中可以看出，薄膜异质结的漏电流密度比单层铁酸钕铋薄膜的漏电流密度低5个数量级。漏电流密度在300 kV/cm高电场情况下，低至～10-7A/cm2，显著提高了该类器件的电性能。为便于比较，插图为生长在Pt/Ti/SiO2/Si(100)基底上BNF薄膜、BST薄膜和BNF/BST薄膜异质结三种结构薄膜的漏电流密度比较图。
实施例1
通过传统固相反应法制备富钡的钛酸锶钡(Ba1-xSrx)TiO3(BST, x=0.35)靶材，用共沉淀法制备掺杂钕的铁酸钕铋 (Bi0.875Nd0.125)FeO3靶材，在1350℃和850℃下将两靶材分别退火。用射频磁控溅射法在基底Pt/Ti/SiO2/Si上沉积(Ba0.65Sr0.35) TiO3薄膜，薄膜厚度小于200 nm，沉积环境：基底温度保持在550oС范围左右，气氛保持氧气／氩气摩尔比为4：1，真空度在1.5Pa，然后在(Ba0.65Sr0.35)TiO3薄膜上再次用射频磁控溅射方法沉积铁酸钕铋 (Bi0.875Nd0.125)FeO3 (BNF) 薄膜，基底温度和真空度等条件同钛酸锶钡(Ba0.65Sr0.35) TiO3薄膜制备条件一致。把沉积好的薄膜在氮气氛中快速退火，退火过程必须考虑基底的晶格匹配，选择合适的薄膜退火温度。得到的异质结薄膜的在300 kV/cm电场下漏电流密度为10-7A/cm2，比同样情况下制备的没有铁电过渡层的掺杂铁钕酸铋 (Bi0.875Nd0.125)FeO3薄膜的漏电流密度低5个数量级。
实施例2
通过传统固相反应法制备富锶的钛酸锶钡(Ba1-xSrx)TiO3(BST, x=0.75)靶材，用共沉淀法制备掺杂钕的铁酸钕铋 (Bi0.875Nd0.125)FeO3靶材，在1350℃和850℃下将两靶材分别退火。用射频磁控溅射法在基底Pt/Ti/SiO2/Si上沉积(Ba0.25Sr0.75)TiO3薄膜，薄膜厚度、沉积环境、基底温度与气氛等工艺条件同实施例１。得到的异质结薄膜的在300 kV/cm电场下漏电流密度为10-4A/cm2，比同样情况下制备的没有铁电过渡层的掺杂铁钕酸钕铋 (Bi0.875Nd0.125)FeO3薄膜的漏电流密度低３个数量级。
实施例3
通过传统固相反应法制备锆钛酸钡Ba(ZryTi1-y)O3(BZT, y=0.20)靶材，用共沉淀法制备掺杂钕的铁酸钕铋 (Bi0.875Nd0.125)FeO3靶材，在1350℃和850℃下将两靶材分别退火。用射频磁控溅射法在基底Pt/Ti/SiO2/Si上沉积Ba(Zr0.20Ti0.80)O3薄膜，薄膜厚度、沉积环境、基底温度与气氛等工艺条件同实施例１。得到的异质结薄膜的在300 kV/cm电场下漏电流密度为10-7A/cm2，比同样情况下制备的没有铁电过渡层的掺杂铁酸钕铋 (Bi0.875Nd0.125)FeO3薄膜的漏电流密度低５个数量级。
实施例4
通过化学溶液法合成摩尔浓度为0.2M/L的LaNiO3前驱液，在Si(100)基底上用匀胶工艺(3500转/分)制备LaNiO3薄膜，经700℃退火晶化。掺钕的铁酸铋 (Bi0.9Nd0.1)FeO3靶材，在850℃下退火。用射频磁控溅射法在基底LaNiO3/Si(100)上沉积(Bi0.9Nd0.1)FeO3 薄膜，薄膜厚度、沉积环境、基底温度与气氛等工艺条件同实施例１。得到的异质结薄膜的在300 kV/cm电场下漏电流密度为2.98′10-7A/cm2，比同样情况下制备的没有铁电过渡层的掺杂铁钕酸铋 (Bi0.9Nd0.1)FeO3薄膜的漏电流密度低4个数量级。
实施例5
通过化学溶液法合成摩尔浓度为0.2M/L的LaNiO3前驱液，在单晶SrTiO3(001)基底上用匀胶工艺(3500转/分)外延制备出高度(001)取向生长的LaNiO3薄膜，经650℃退火晶化。掺钕的铁酸铋 (Bi0.9Nd0.1)FeO3靶材，在850℃下退火。用射频磁控溅射法在基底LaNiO3/SrTiO3(001)上沉积(Bi0.9Nd0.1)FeO3 薄膜，薄膜厚度、沉积环境、基底温度与气氛等工艺条件同实施例１。得到的异质结薄膜的在300 kV/cm电场下漏电流密度为5.24′10-7A/cm2，比同样情况下制备的没有铁电过渡层的掺杂铁钕酸铋 (Bi0.9Nd0.1)FeO3薄膜的漏电流密度低4个数量级。
实施例6
通过化学溶液法合成摩尔浓度为0.2M/L的LaNiO3前驱液，在单晶LSAT(001)基底上用匀胶工艺(3500转/分)外延制备出高度(001)取向生长的LaNiO3薄膜，经650℃退火晶化。掺钕的铁酸铋 (Bi0.9Nd0.1)FeO3靶材，在850℃下退火。用射频磁控溅射法在基底LaNiO3/LSAT(001)上沉积(Bi0.9Nd0.1)FeO3 薄膜，薄膜厚度、沉积环境、基底温度与气氛等工艺条件同实施例１。得到的异质结薄膜在300 kV/cm电场下漏电流密度为9.13′10-7A/cm2，比同样情况下制备的没有铁电过渡层的掺杂铁钕酸铋 (Bi0.9Nd0.1)FeO3薄膜的漏电流密度低4个数量级。
本发明提供的新型半导体薄膜异质结显著改善了ABO3型多铁性薄膜的漏电流水平，解决了多铁薄膜材料中漏电流的缺点，为铁电与多铁材料复合，铁电与铁磁等材料的复合解决了漏电流密度高的缺点。

Claims (9)

1.一种低漏电流半导体薄膜异质结，包括依次叠层结合的基底层（1）、铁电薄膜（2），其特征在于还包括覆盖在铁电薄膜（2）上的多铁性薄膜（3）。
2.根据权利要求1所述低漏电流半导体薄膜异质结，其特征在于所述基底层（1）为Si、Pt/Ti/SiO2/Si、单晶SrTiO3或LaAlO3(LAO)。
3.根据权利要求1所述低漏电流半导体薄膜异质结，其特征在于所述铁电薄膜（2）为(BaxSr1-x)TiO3（0≤x≤1）或Ba(ZrxTi1-x)O3（0≤x≤1）。
4.根据权利要求1所述低漏电流半导体薄膜异质结，其特征在于所述多铁性薄膜（3）为(NxBi1-x)(MyFe1-y)O3，其中N是过渡金属元素，M是稀土元素，0≤x＜1，0≤y＜1。
5.应用于权利要求1-4所述低漏电流半导体薄膜异质结的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
1）制备钛酸锶钡或锆钛酸钡靶材及铁酸铋靶材，
2）将钛酸锶钡或锆钛酸钡两靶材分别退火，在一定的条件和基底（1）的温度下；
3）采用射频磁控溅射法在基底（1）上沉积钛酸锶钡或锆钛酸钡铁电薄膜（2）；
4）采用射频磁控溅射法在铁电薄膜（2）上沉积铁酸铋多铁性薄膜（3）。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于所述步骤2）的钛酸锶钡或锆钛酸钡靶材是通过固相反应法制备，其中钛酸锶钡或锆钛酸钡靶材的退火温度分别为1350℃和1450℃。
7.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于所述步骤1）的铁酸铋靶材为含钕的铁质铋靶材，其中含钕的铁酸铋靶材的退火温度为850℃。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于所述铁酸铋靶材通过共沉淀法或者固相反应法制备。
9.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于所述一定的条件为氧气氛或氮气氛；基底（1）温度为550℃至650℃。
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