CN102760776A - 一种柔性衬底硅化铁(βFeSi2)薄膜太阳电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种柔性衬底硅化铁(β-FeSi2)薄膜太阳电池及其制备方法，涉及多晶β-FeSi2薄膜太阳电池器件结构设计和薄膜半导体材料制备方法。本发明的特点是以柔性金属箔为衬底材料[1]，底电极为金属钼(Mo)膜[2]，以N型多晶薄膜β-FeSi2[4]、弱N型多晶薄膜β-FeSi2[5]和P型多晶薄膜β-FeSi2[6]形成n-p结，透明导电层为氧化锌铝(ZnO:Al)[7]，其特征为：太阳电池pn结都由β-FeSi2多晶薄膜材料组成。柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池其制备方法，包括在衬底[1]上顺序制备底电极[2]、过渡层[3]、N型薄膜层[4]、弱N型薄膜层[5]、P型薄膜层[6]、透明导电层[7]和上电极金属膜[8]材料，其特点是：电池各层材料都可在真空环境下采用磁控溅射沉积获得。本发明的太阳电池结构简单，电池具有轻质、可卷曲和高性价比等优点，电池原材料成本廉价，制备方法简单、无污染，易于采用卷对卷连续化方式进行大面积电池产品的规模化生产，电池应用领域广。
Description
技术领域
本发明属于太阳电池技术领域，特别是涉及一种柔性衬底硅化铁(β-FeSi2)薄膜太阳电池及其制备方法。
背景技术
直接带隙半导体材料硅化铁(β-FeSi2)具有原材料储量丰富、无毒性、高吸收系数(～105cm-1)等特点，其带隙宽度为0.8eV～0.92eV，在光电、热电、微电子等领域越来越受到重视和发展。
β-FeSi2材料带隙宽度较窄，其对太阳光光谱的响应范围可扩展至1450nm左右，大大地提高了太阳光谱的利用率，基于β-FeSi2材料的太阳电池理论转换效率可达25％以上。太阳电池中的β-FeSi2材料厚度小于1μm，并可采用磁控溅射等低成本镀膜方法进行制备，将大幅降低太阳电池的制备成本。因此，β-FeSi2薄膜被视为一种可实现高性价比、长寿命太阳电池的新型光伏材料。
目前，基于β-FeSi2材料的太阳电池结构主要为β-FeSi2/Si异质结形式，即在单晶Si衬底上沉积β-FeSi2材料，从而制备出太阳电池。2006年日本产业技术综合研究所研究人员制备出β-FeSi2/Si异质结太阳电池，电池效率为3.7％(Solar Energy Materials&Solar Cells 90(2006)276)。上述研究机构也开展了在金属钼、铁、不锈钢等非硅廉价衬底材料上制备β-FeSi2薄膜材的相关研究，β-FeSi2材料由面向对靶磁控溅射沉积获得(Thin Solid Films 515(2006)1532)；另外，该机构研究人员在不锈钢上预沉积Fe3Si过渡薄层，以制备出低剩余电子浓度的单一相结构β-FeSi2，但效果并不理想(Journal of Crystal Growth 307(2007)82)。专利CN101388423B提出了一种在陶瓷薄片、耐高温金属薄片等非硅衬底上制备β-FeSi2薄膜材料的制备方法，主要采用磁控溅射 等镀膜手段，通过多周期方式制备出Si/Fe多层膜，随后进行700℃～1000℃下热退火获得晶态半导体β-FeSi2薄膜，但是这种制备方法增加了工艺过程，提高了制造成本。专利CN200910068154.3提出了在单晶硅上制备β-FeSi2/Si异质结太阳电池的方法，其中利用直流磁控溅射Fe-Si组合靶沉积出Fe-Si薄膜，然后通过后续的Ar气氛围、100℃～1000℃下热退火工艺获得单一相β-FeSi2薄膜，退火时间为0.5～20小时；Fe-Si组合靶采用孪生对向靶方式，其靶材结构为硅片绑定在铁靶上面组合而成。
目前，硅化铁薄膜太阳电池衬底主要使用Si材料，材料成本高，不利于电池产品的市场应用。在廉价的不锈钢箔等非硅衬底上，制备β-FeSi2薄膜太阳电池，可大幅降低材料成本，同时电池具有轻质、可卷曲、便于携带等特点，大大提高了电池产品的应用领域，并易于采用卷对卷连续化方式进行大面积电池产品的规模化生产，进一步降低电池成本。
发明内容
本发明的目的在于提供一种新型结构的柔性硅化铁(β-FeSi2)薄膜太阳电池及其制备方法，不但可以提高电池性能，而且太阳电池pn结都由β-FeSi2多晶薄膜材料组成，大幅降低电池材料成本，并具有轻质、可卷曲等特点。
本发明是通过如下技术方案实现的：一种柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池，依次由衬底[1]、底电极[2]、过渡层[3]、N型薄膜层[4]、弱N型薄膜层[5]、P型薄膜层[6]、透明导电层[7]和上电极金属膜[8]材料组成，其特征在于：所述的衬底[1]为柔性金属箔材料。
在上述技术方案中，本发明以N型多晶薄膜β-FeSi2、弱N型多晶薄膜β-FeSi2和P型多晶薄膜β-FeSi2形成n-p同质结，其导电类型由Fe/Si元素比进行调节，有利于实现高性价比的柔性衬底β-FeSi2薄膜太阳电池。
本发明中的柔性金属箔材料为不锈钢箔，不锈钢箔厚度为0.5μm～200μm，具有可卷曲的特点。
本发明中电池的底电极为金属钼(Mo)膜，Mo膜厚度为500nm～900nm， 可有效地提高电池附着力和改善后续薄膜材料质量。
本发明中电池的过渡层为二硅化钼(MoSi2)膜，MoSi2膜厚度为10nm～20nm，具有良好的高温稳定性、导电性等特点，并可有效阻止β-FeSi2材料和衬底中元素互扩散。
本发明中电池的透明导电层为氧化锌铝(ZnO:Al)膜，ZnO:Al膜厚度为200nm～300nm。
一种制备上述太阳电池的方法，其特征包括以下步骤：
步骤一、在不锈钢箔衬底上，磁控溅射沉积背电极Mo膜，厚度为500nm～900nm；
步骤二、采用磁控溅射硅(Si)靶，在背电极上沉积厚度为3nm～10nm的Si薄层，硅靶材料纯度为99.99％以上。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Mo与Si互扩散反应，在背电极上形成二硅化钼(MoSi2)膜过渡层，MoSi2膜厚度为10nm～20nm。快速热退火温度为500℃～750℃，退火处理时间为3秒～10秒。
步骤三、采用磁控溅射孪生双靶硅靶、铁(Fe)靶，通过混合溅射方式沉积制备出Fe-Si膜，沉积时的衬底温度为300℃～350℃，硅靶、铁靶材料纯度均为99.99％以上。混合溅射过程中，通过分别改变硅靶、铁靶的溅射工艺参数，在Fe-Si膜层中的Fe/Si原子比逐渐由0.35增加至0.55。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Fe与Si互扩散反应，Fe-Si层转变为膜层致密的N型β-FeSi2，膜层厚度为500nm～900nm。快速热退火温度为650℃～750℃，退火处理时间为10秒～30秒。
步骤四、采用磁控溅射铁靶，在N型β-FeSi2薄膜层上沉积厚度为0.5nm～3nm的Fe薄层，铁靶材料纯度为99.99％以上。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Fe与Si互扩散反应，在N型β-FeSi2薄膜层上形成厚度为5nm～20nm的弱N型β-FeSi2薄膜层。快速热退火温度为550℃～690℃，退火处理时间为2秒～5秒。
步骤五、采用磁控溅射孪生双靶硅靶、铁靶，通过混合溅射方式沉积制备出Fe-Si膜，沉积时的衬底温度为300℃～350℃，硅靶、铁靶材料纯度均为99.99％以上。混合溅射过程中，通过分别改变硅靶、铁靶的溅射工艺参数，在Fe-Si膜层中的Fe/Si原子介于0.55～0.75。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Fe与Si互扩散反应，Fe-Si层转变为膜层致密的P型β-FeSi2，膜层厚度为150nm～300nm。快速热退火温度为500℃～650℃，退火处理时间为6秒～20秒。
步骤六、采用磁控溅射沉积厚度为200nm～300nm的透明导电层ZnO:Al膜，然后制备上电极Al膜。
上述制备步骤一至步骤六中的电池材料都可在真空环境下采用磁控溅射沉积获得，磁控溅射沉积使用中频、射频或直流脉冲方法之一。
上述制备步骤三和步骤五中孪生双靶，为两个靶位以肩并肩形式并排放置。
本发明具有的优点和有益效果：采用厚度为0.5μm～200μm的为衬底制备硅化铁(β-FeSi2)薄膜太阳电池，使β-FeSi2薄膜太阳电池具有轻质、可卷曲、易于采用卷对卷连续化生产等优点，电池应用领域广；采用以N型多晶薄膜β-FeSi2、弱N型多晶薄膜β-FeSi2和P型多晶薄膜β-FeSi2形成n-p同质结，其导电类型由Fe/Si元素比进行调节，有利于实现高性价比的薄膜太阳电池。本发明中电池材料都可在真空环境下采用磁控溅射沉积获得，易于实现真空氛围下的连续化制备。因此，本发明具有太阳电池结构简单，制备方法简单、无污染，电池轻质可卷曲、高性价比高转换效率等优点。
附图说明
图1为应用本发明的柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池的结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和优选实施例对本发明的发明内容、特点进行详细的说明。
参照附图1，本发明涉及的柔性衬底硅化铁(β-FeSi2)薄膜太阳电池依次由不锈钢箔衬底[1]、金属钼底电极[2]、二硅化钼过渡层[3]、N型β-FeSi2薄膜层[4]、弱N型β-FeSi2薄膜层[5]、P型β-FeSi2薄膜层[6]、ZnO:Al透明导电层[7]和上电极金属Al膜[8]材料组成。
在不锈钢箔衬底上，磁控溅射沉积背电极Mo膜，然后磁控溅射硅靶获得Si薄层，并通过快速热退火在Mo上形成厚度为10nm～20nm的MoSi2膜过渡层。随后，采用磁控溅射孪生双靶硅靶、铁靶，通过混合溅射方式沉积制备出Fe-Si膜，在后续真空环境下的快速热退火将Fe-Si层转变为膜层致密的N型β-FeSi2。接着，采用磁控溅射铁靶，在N型β-FeSi2薄膜层上沉积厚度为0.5nm～3nm的Fe薄层，并通过后续真空环境下的快速热退火工艺，在N型β-FeSi2薄膜层上形成弱N型β-FeSi2薄膜层。然后，采用磁控溅射孪生双靶硅靶、铁靶，通过混合溅射方式沉积制备出Fe-Si膜，通过后续真空环境下的快速热退火工艺将Fe-Si层转变为膜层致密的P型β-FeSi2。最后，采用磁控溅射沉积透明导电层ZnO:Al膜和上电极Al膜，从而制备出柔性衬底β-FeSi2薄膜太阳电池。
本发明中采用的磁控溅射孪生双靶为两个靶位以肩并肩形式并排放置，在混合溅射过程中，可通过分别改变硅靶、铁靶的溅射工艺参数，容易调节Fe-Si膜层中的Fe/Si原子比，有利于获得P型或N型β-FeSi2薄膜。
本发明中采用的快速热退火工艺，退火温度500℃～650℃，退火时间很短，仅为2秒～30秒，有利于控制电池材料间的元素互扩散，获得高质量的电池材料。
实施例1
参照附图1，制备柔性β-FeSi2薄膜太阳电池的制造方法包括如下的步骤：
步骤一、在不锈钢箔衬底上，采用直流脉冲磁控溅射沉积背电极Mo膜，厚度为500nm～900nm，溅射时氛围为Ar气，氛围真空度为0.5Pa～1Pa；
步骤二、采用射频磁控溅射Si靶，在背电极上沉积厚度为3nm～10nm的Si薄层，Si靶材料纯度为99.99％以上。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Mo与Si互扩散反应，在背电极上形成MoSi2膜过渡层，MoSi2膜厚度为10nm～20nm。快速热退火温度为500℃～750℃，退火处理时间为3秒～10秒。
步骤三、采用直流脉冲磁控溅射孪生双靶Si靶、Fe靶，通过混合溅射方式沉积制备出Fe-Si膜，沉积时的衬底温度为300℃～350℃，硅靶、铁靶材料纯度均为99.99％以上。混合溅射过程中，通过分别改变硅靶、铁靶的溅射工艺参数，在Fe-Si膜层中的Fe/Si原子比逐渐由0.35增加至0.55。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Fe与Si互扩散反应，Fe-Si层转变为膜层致密的N型β-FeSi2，膜层厚度为500nm～900nm。快速热退火温度为650℃～750℃，退火处理时间为10秒～30秒。
步骤四、采用直流脉冲磁控溅射Fe靶，在N型β-FeSi2薄膜层上沉积厚度为0.5nm～3nm的Fe薄层，铁靶材料纯度为99.99％以上。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Fe与Si互扩散反应，在N型β-FeSi2薄膜层上形成厚度为5nm～20nm的弱N型β-FeSi2薄膜层。快速热退火温度为550℃～690℃，退火处理时间为2秒～5秒。
步骤五、采用直流脉冲磁控溅射孪生双靶Si靶、Fe靶，通过混合溅射方式沉积制备出Fe-Si膜，沉积时的衬底温度为300℃～350℃，硅靶、铁靶材料纯度均为99.99％以上。混合溅射过程中，通过分别改变硅靶、铁靶的溅射工艺参数，在Fe-Si膜层中的Fe/Si原子介于0.55～0.75。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Fe与Si互扩散反应，Fe-Si层转变为膜层致密的P型β-FeSi2，膜层厚度为150nm～300nm。快速热退火温度为500℃～650℃，退火处理时间为6秒～20秒。
步骤六、采用直流脉冲磁控溅射沉积厚度为200nm～300nm的透明导电层ZnO:Al膜，然后制备上电极Al膜。
实施例2
上述步骤三和步骤五，可中频磁控溅射沉积Fe-Si膜。其余步骤同实施例1。
实施例3
上述步骤一，可以在不锈钢箔衬底上，采用直流脉冲磁控溅射沉积两层Mo膜，总厚度为500nm～900nm。在不锈钢箔衬底上，溅射沉积厚度30nm～100nm的Mo膜，溅射时氛围为Ar气，氛围真空度为0.8Pa～0.9Pa。然后，溅射沉积厚度700nm～800nm的Mo膜，溅射时氛围为Ar气，氛围真空度为0.5Pa～0.6Pa。双层Mo膜具有(110)择优取向，有利于后续制备出高质量的β-FeSi2薄膜。其余步骤同实施例1。
实施例4
上述步骤三中，在真空环境下的快速热退火工艺中，退火环境可以为氩气和氢气混合氛围，氢气氛围压力10-4～10-5Pa。其余步骤同实施例1。
Claims (9)
1.柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池，依次由衬底[1]、底电极[2]、过渡层[3]、N型薄膜层[4]、弱N型薄膜层[5]、P型薄膜层[6]、透明导电层[7]和上电极金属膜[8]材料组成，其特征在于：所述的衬底[1]为柔性金属箔材料。
2.如权利要求1所述的柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池，其特征在于：所述的柔性金属箔材料为不锈钢箔，不锈钢箔厚度为0.5μm～200μm。
3.如权利要求1所述的柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池，其特征在于：所述的底电极[2]为金属钼(Mo)膜，Mo膜厚度为500nm～900nm。
4.如权利要求1所述的柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池，其特征在于：所述的过渡层[3]为二硅化钼(MoSi2)膜，MoSi2膜厚度为10nm～20nm。
5.如权利要求1所述的柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池，其特征在于：所述的N型薄膜层[4]、弱N型薄膜层[5]和P型薄膜层[6]材料，均为多晶薄膜β-FeSi2，其导电类型由Fe/Si元素比进行调节。
6.如权利要求1所述的柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池，其特征在于：所述的透明导电层[7]为氧化锌铝(ZnO:Al)膜，ZnO:Al膜厚度为200nm～300nm。
7.一种如权利要求1所述的柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池制备方法，其特征包括以下步骤：
步骤一、在不锈钢箔衬底[1]上，磁控溅射沉积背电极Mo膜[2]，厚度为500nm～900nm；
步骤二、采用磁控溅射硅(Si)靶，在背电极[2]上沉积厚度为3nm～10nm的Si薄层，硅靶材料纯度为99.99％以上。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Mo与Si互扩散反应，在背电极[2]上形成二硅化钼(MoSi2)膜过渡层[3]，MoSi2膜厚度为10nm～20nm。快速热退火温度为500℃～750℃，退火处理时间为3秒～10秒。
步骤三、采用磁控溅射孪生双靶硅靶、铁(Fe)靶，通过混合溅射方式沉积制备出Fe-Si膜，沉积时的衬底温度为300℃～350℃，硅靶、铁靶材料纯度均为99.99％以上。混合溅射过程中，通过分别改变硅靶、铁靶的溅射工艺参数，在Fe-Si膜层中的Fe/Si原子比逐渐由0.35增加至0.55。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Fe与Si互扩散反应，Fe-Si层转变为膜层致密的N型β-FeSi2[4]，膜层厚度为500nm～900nm。快速热退火温度为650℃～750℃，退火处理时间为10秒～30秒。
步骤四、采用磁控溅射铁靶，在N型β-FeSi2薄膜层[4]上沉积厚度为0.5nm～3nm的Fe薄层，铁靶材料纯度为99.99％以上。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Fe与Si互扩散反应，在N型β-FeSi2薄膜层[4]上形成厚度为5nm～20nm的弱N型β-FeSi2薄膜层[5]。快速热退火温度为550℃～690℃，退火处理时间为2秒～5秒。
步骤五、采用磁控溅射孪生双靶硅靶、铁靶，通过混合溅射方式沉积制备出Fe-Si膜，沉积时的衬底温度为300℃～350℃，硅靶、铁靶材料纯度均为99.99％以上。混合溅射过程中，通过分别改变硅靶、铁靶的溅射工艺参数，在Fe-Si膜层中的Fe/Si原子介于0.55～0.75。在随后真空环境下的快速热退火工艺中，通过Fe与Si互扩散反应，Fe-Si层转变为膜层致密的P型β-FeSi2[6]，膜层厚度为150nm～300nm。快速热退火温度为500℃～650℃，退火处理时间为6秒～20秒。
步骤六、采用磁控溅射沉积厚度为200nm～300nm的透明导电层[7]ZnO:Al膜，然后制备上电极Al膜[8]。
8.如权利要求7所述的柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池制备方法，其特征在于：所述的步骤一至步骤六中的电池材料都可在真空环境下采用磁控溅射沉积获得，磁控溅射沉积使用中频、射频或直流脉冲方法之一。
9.如权利要求7所述的柔性衬底硅化铁薄膜太阳电池制备方法，其特征在于：所述的步骤三和步骤五中孪生双靶，为两个靶位以肩并肩形式并排放置。
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Application publication date: 20121031 |