CN102549860B - Iii族氮化物半导体激光器元件及iii族氮化物半导体激光器元件的制作方法 - Google Patents

Iii族氮化物半导体激光器元件及iii族氮化物半导体激光器元件的制作方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种对于COD具有较大耐性的III族氮化物半导体激光器元件。III族氮化物半导体激光器元件(11)具有在m-n面与半极性面(17a)的交叉线的方向延伸的激光波导路。在激光波导路的两端，设有成为激光谐振器的第1及第2端面(26、28)。第1及第2端面(26、28)与m-n面(或a-n面)交叉。c+轴向量与波导路向量WV成锐角。该波导路向量WV与自第2端面(28)朝向第1端面(26)的方向对应。第1端面(C+侧)(26)上的第1电介质多层膜(43a)的厚度比第2端面(C-侧)(28)上的第2电介质多层膜(43b)的厚度薄。

Description

III族氮化物半导体激光器元件及III族氮化物半导体激光器元件的制作方法
技术领域
本发明涉及一种III族氮化物半导体激光器元件及III族氮化物半导体激光器元件的制作方法。
背景技术
在非专利文献1中记载有在m面GaN基板上制作的激光二极管。激光二极管具有用于谐振器的2个解理端面。其中一个解理端面为+c面，另一解理端面为-c面。在该激光二极管中，前侧端面(出射面)的电介质多层膜的反射率为70％，后侧端面的电介质多层膜的反射率为99％。
在非专利文献2中记载有在自m面向-c轴方向以1度的角度倾斜的GaN基板上制作的激光二极管。激光二极管具有用于谐振器的2个解理端面。其中一个解理端面为+c面，另一解理端面为-c面。在该激光二极管中，前侧端面(出射面)的电介质多层膜的反射率为90％，后侧端面的电介质多层膜的反射率为95％。
在先技术文献
非专利文献
非专利文献1：APPLIED PHYSICS LETTERS 94，(2009)，071105。
非专利文献2：Applied Physics Express 2，(2009)，082102。
发明内容
发明要解决的问题
可在氮化镓基板的半极性面上制作发光元件。在表现半极性的氮化镓面上，氮化镓的c轴相对于氮化镓基板的半极性面的法线倾斜。在使用氮化镓的半极性面的半导体激光器制作中，当使氮化镓的c轴向半导体激光器的波导路的延伸方向倾斜时，可形成能够用于谐振器的端面。在这些端面上形成具有预期的反射率的电介质多层膜，而形成谐振器。为了获得具有互不相同的反射率的电介质多层膜，两端面上的电介质多层膜的厚度互不相同。将前侧的端面的电介质多层膜的反射率制作成小于后侧的端面的电介质多层膜的反射率，而使激光自前侧的端面射出。
在氮化物半导体激光器元件中也产生端面破坏(COD：catastrophicoptical damage，灾变性光学损伤)。根据发明人的实验，当制作如上所述的若干半导体激光器时，这些半导体激光器达到端面破坏的光强度为多种值，达到端面破坏的光强度的分布较大的原因不明。发明人针对此点进行研究后发现，与用于谐振器的半导体端面的结晶取向及电介质多层膜层的厚度有关。
本发明的一个目的为提供一种对COD具有耐性的III族氮化物半导体激光器元件。此外，本发明的另一目的为提供一种对COD具有耐性的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法。
用于解决问题的技术手段
本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件包括：(a)激光器构造体，其包含支撑基体和半导体区域，所述支撑基体具有由III族氮化物半导体构成的半极性主面，所述半导体区域设于上述支撑基体的上述半极性主面上；以及(b)第1及第2电介质多层膜，其分别设于上述半导体区域的第1及第2端面上，用于该氮化物半导体激光二极管的谐振器。上述半导体区域包括由第1导电型的氮化镓系半导体构成的第1包覆层、由第2导电型的氮化镓系半导体构成的第2包覆层、及设于上述第1包覆层与上述第2包覆层之间的活性层，上述第1包覆层、上述第2包覆层及上述活性层沿上述半极性主面的法线轴排列，上述活性层含有氮化镓系半导体层，表示上述支撑基体的上述III族氮化物半导体的<0001>轴的方向的c+轴向量系相对于表示上述法线轴的方向的法线向量而向上述III族氮化物半导体的m轴及a轴中的任一结晶轴的方向以45度以上80度以下及100度以上135度以下的范围的角度倾斜，上述第1及第2端面与由上述六方晶系III族氮化物半导体的上述结晶轴及上述法线轴规定的基准面交叉，上述c+轴向量与表示自上述第2端面朝向上述第1端面的方向的波导路向量成锐角，上述第1电介质多层膜的厚度比上述第2电介质多层膜的厚度薄。
根据该III族氮化物半导体激光器元件，c+轴向量与波导路向量成锐角，该波导路向量朝向自第2端面朝第1端面的方向。此外，第2端面的法线向量与c+轴向量所成的角大于第1端面的法线向量与c+轴向量所成的角。此时，第1端面上的第1电介质多层膜的厚度比第2端面上的第2电介质多层膜的厚度薄，因此，第1端面上的第1电介质多层膜成为前侧，自该前侧射出激光。第2端面上的第2电介质多层膜成为后侧，激光的大部分在该后侧受到反射。半极性面上的激光器元件中，当前侧的第1电介质多层膜的厚度比后侧的第2电介质多层膜的厚度薄时，对于COD的端面破坏的耐性变大，因端面上的电介质多层膜而引起的元件劣化减少。
本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中优选，上述激光器构造体含有第1及第2面，上述第1面为上述第2面的相反侧的面，上述半导体区域位于上述第1面与上述支撑基体之间，上述第1及第2端面各自包含在自上述第1面的边缘延伸至上述第2面的边缘的切断面中。
根据III族氮化物半导体激光器元件，激光器构造体的第1及第2端面与由六方晶系III族氮化物半导体的a轴或m轴和主面的法线轴规定的基准面交叉，因此可将第1及第2端面形成为切断面，该切断面自第1面的边缘延伸至第2面的边缘。
本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述III族氮化物半导体的c轴可向上述氮化物半导体的m轴的方向倾斜。或者，本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述III族氮化物半导体的c轴可向上述氮化物半导体的a轴的方向倾斜。
本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述支撑基体的主面可自{10-11}面、{20-21}面、{20-2-1}面、及{10-1-1}面中的任一面在-4度以上4度以下的范围倾斜。此外，本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述支撑基体的主面可为{10-11}面、{20-21}面、{20-2-1}面、及{10-1-1}面中的任一面。
该III族氮化物半导体激光器元件中，当III族氮化物半导体的c轴向氮化物半导体的m轴的方向倾斜时，实用性的面取向及角度范围至少包含上述面取向及角度范围。
本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述支撑基体的主面可自{11-22}面、{11-21}面、{11-2-1}面、及{11-2-2}面中的任一面在-4度以上4度以下的范围倾斜。此外，本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述支撑基体的主面可为{11-22}面、{11-21}面、{11-2-1}面、及{11-2-2}面中的任一面。
该III族氮化物半导体激光器元件中，当III族氮化物半导体的c轴向氮化物半导体的a轴的方向倾斜时，实用性的面取向及角度范围至少包含上述面取向及角度范围。
本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述活性层可含有由氮化镓系半导体构成的阱层，该氮化镓系半导体中作为构成元素含有In且内含应变。此外，本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述活性层可含有由InGaN构成的阱层，该InGaN内含应变。
根据该III族氮化物半导体激光器元件，可观察到作为III族构成元素含有In的氮化镓系半导体自身的劣化。此外，劣化的程度随着铟组成的增加而变得显著。
本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述活性层可设置成生成波长430～550nm的振荡光。
根据该III族氮化物半导体激光器元件，可使用由氮化镓系半导体构成的阱层而提供上述波长范围的发光，该氮化镓系半导体中作为III族构成元素含有例如In且内含应变。
本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述III族氮化物半导体可为GaN。根据该III族氮化物半导体激光器元件，通过使用GaN主面的激光器构造体的实现，可实现例如上述波长范围(自蓝色至绿色为止的波长范围)的发光。
本发明的一个方式的III族氮化物半导体激光器元件中，上述第1电介质多层膜内的电介质层可由如下物质中的至少一种构成：氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氧化钛、氮化钛、氮氧化钛、氧化锆、氮化锆、氮氧化锆、氟化锆、氧化钽、氮化钽、氮氧化钽、氧化铪、氮化铪、氮氧化铪、氟化铪、氧化铝、氮化铝、氮氧化铝、氟化镁、氧化镁、氮化镁、氮氧化镁、氟化钙、氟化钡、氟化铈、氧化锑、氧化铋、氧化钆。上述第2电介质多层膜内的电介质层可由如下物质中的至少一种构成：氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氧化钛、氮化钛、氮氧化钛、氧化锆、氮化锆、氮氧化锆、氟化锆、氧化钽、氮化钽、氮氧化钽、氧化铪、氮化铪、氮氧化铪、氟化铪、氧化铝、氮化铝、氮氧化铝、氟化镁、氧化镁、氮化镁、氮氧化镁、氟化钙、氟化钡、氟化铈、氧化锑、氧化铋、氧化钆。
根据该III族氮化物半导体激光器元件，实用性的电介质膜的材料可包含：氧化硅(例如SiO2)、氮化硅(例如Si3N4)、氮氧化硅(例如SiOxN1-x)、氧化钛(例如TiO2)、氮化钛(例如TiN)、氮氧化钛(例如TiOxN1-x)、氧化锆(例如ZrO2)、氮化锆(例如ZrN)、氮氧化锆(例如ZrOxN1-x)、氟化锆(例如ZrF4)、氧化钽(例如Ta2O5)、氮化钽(例如Ta3N5)、氮氧化钽(例如TaOxN1-x)、氧化铪(例如HfO2)，氮化铪(例如HfN)、氮氧化铪(例如HfOxN1-x)、氟化铪(例如HfF4)、氧化铝(例如Al2O3)、氮化铝(例如AlN)、氮氧化铝(例如AlOxN1-x)、氟化镁(例如MgF2)、氧化镁(例如MgO)、氮化镁(例如Mg3N2)、氮氧化镁(例如MgOxN1-x)、氟化钙(例如CaF2)、氟化钡(例如BaF2)、氟化铈(例如CeF3)、氧化锑(例如Sb2O3)、氧化铋(例如Bi2O3)、氧化钆(例如Gd2O3)。
本发明的另一个方式的发明涉及一种III族氮化物半导体激光器元件的制作方法。该方法包括如下步骤：(a)准备具有由六方晶系III族氮化物半导体构成的半极性主面的基板；(b)形成具有激光器构造体、阳极电极及阴极电极的基板产物，所述激光器构造体包含形成在上述半极性主面上的半导体区域与上述基板；(c)在上述基板产物形成之后，形成第1及第2端面；(d)在上述第1及第2端面分别形成用于该氮化物半导体激光器元件的谐振器的第1及第2电介质多层膜。上述第1及第2端面与由上述六方晶系III族氮化物半导体的a轴及m轴中的任一结晶轴及上述半极性主面的法线轴规定的基准面交叉，上述半导体区域包括由第1导电型的氮化镓系半导体构成的第1包覆层、由第2导电型的氮化镓系半导体构成的第2包覆层、及设于上述第1包覆层与上述第2包覆层之间的活性层，上述第1包覆层、上述第2包覆层及上述活性层沿上述法线轴的方向排列，上述活性层含有氮化镓系半导体层，上述基板的上述半极性主面相对于与表示该氮化物半导体的<0001>轴的方向的c+轴向量正交的平面以45度以上80度以下及100度以上135度以下的范围的角度交叉，上述c+轴向量与表示自上述第2端面朝向上述第1端面的方向的波导路向量成锐角，上述第1电介质多层膜的厚度比上述第2电介质多层膜的厚度薄。
根据该方法，与c+轴向量成锐角的波导路向量与自第2端面朝向第1端面的方向对应，此外，使第1端面上的第1电介质多层膜(C+侧)的厚度形成为比第2端面上的第2电介质多层膜(C-侧)的厚度薄，因此，端面上的因电介质多层膜与半导体的界面引起的光吸收减少，而使得对于COD的端面破坏的耐性变大。该III族氮化物半导体激光器元件中，第2端面的法线向量与c+轴向量所成的角大于第1端面的法线向量与c+轴向量所成的角。当前侧的第1电介质多层膜(C-侧)的厚度比后侧的第2电介质多层膜(C+侧)的厚度薄时，第1端面上的第1电介质多层膜成为前侧，激光自该前侧射出。第2端面上的第2电介质多层膜成为后侧，激光的大部分在该后侧受到反射。
本发明的另一个方式的方法中，在形成上述第1及第2电介质多层膜之前，还包括判断上述第1及第2端面的面取向的步骤。根据该方法，可按照该判断，针对各个端面选择适当的电介质多层膜且使其在端面生长。
本发明的另一个方式的方法中，形成第1及第2端面的上述步骤可包括如下步骤：对上述基板产物的第1面进行刻划；及通过向上述基板产物的第2面的挤压而进行上述基板产物的分离，而形成具有上述第1及第2端面的激光条(laser bar)。上述激光条的上述第1及第2端面通过上述分离而形成，上述第1面为上述第2面的相反侧的面，上述半导体区域位于上述第1面与上述基板之间，上述激光条的上述第1及第2端面各自包含在自上述第1面延伸至上述第2面且通过上述分离而形成的切断面中。
根据该方法，激光条的第1及第2端面与由六方晶系III族氮化物半导体的a轴或m轴和主面的法线轴规定的基准面交叉，因此，第1及第2端面可通过刻划形成及挤压而形成为切断面，该切断面自第1面的边缘延伸至第2面的边缘。
本发明的另一个方式的方法中，上述III族氮化物半导体的c轴可向上述氮化物半导体的m轴的方向倾斜。或者，本发明的另一个方式的方法中，上述III族氮化物半导体的c轴可向上述氮化物半导体的a轴的方向倾斜。
本发明的另一个方式的方法中，上述基板的主面可自{10-11}面、{20-21}面、{20-2-1}面、及{10-1-1}面中的任一面在-4度以上4度以下的范围倾斜。此外，本发明的另一个方式的方法中，上述基板的主面可为{10-11}面、{20-21}面、{20-2-1}面、及{10-1-1}面中的任一面。
该方法中，当III族氮化物半导体的c轴向氮化物半导体的m轴的方向倾斜时，实用性的面取向及角度范围至少包含上述面取向及角度范围。
本发明的另一个方式的方法中，上述基板的主面可自{11-22}面、{11-21}面、{11-2-1}面、及{11-2-2}面中的任一面在-4度以上4度以下的范围倾斜。此外，本发明的另一个方式的方法中，上述基板的主面可为{11-22}面、{11-21}面、{11-2-1}面、及{11-2-2}面中的任一面。
该基板中，当III族氮化物半导体的c轴向氮化物半导体的a轴的方向倾斜时，实用性的面取向及角度范围至少包含上述面取向及角度范围。
本发明的另一个方式的方法中，上述活性层的形成中，优选生长由氮化镓系半导体构成的阱层，该氮化镓系半导体中作为构成元素包含In且内含应变。此外，本发明的另一个方式的方法中，上述活性层的形成中所生长的阱层由内含应变的InGaN构成。该应变起因于来自与阱层相邻的半导体层的应力。根据该方法，观察到作为III族构成元素含有In的氮化镓系半导体自身的劣化。此外，劣化的程度随着铟组成的增加而变得显著。
本发明的另一个方式的方法中，上述活性层可以生成波长430～550nm的振荡光的方式构成。根据该方法，根据该方法，可使用由氮化镓系半导体构成的阱层而提供上述波长范围的发光，该氮化镓系半导体中作为构成元素包含In且内含应变。
本发明的另一个方式的方法中，优选上述III族氮化物半导体为GaN。根据该方法，通过使用GaN主面的激光器构造体的实现，可实现例如上述波长范围(自蓝色至绿色为止的波长范围)的发光。
本发明的另一个方式的方法中，上述第1电介质多层膜内的电介质层可使用如下物质中的至少一种而形成：氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氧化钛、氮化钛、氮氧化钛、氧化锆、氮化锆、氮氧化锆、氟化锆、氧化钽、氮化钽、氮氧化钽、氧化铪、氮化铪、氮氧化铪、氟化铪、氧化铝、氮化铝、氮氧化铝、氟化镁、氧化镁、氮化镁、氮氧化镁、氟化钙、氟化钡、氟化铈、氧化锑、氧化铋、氧化钆。此外，上述第2电介质多层膜内的电介质层可使用如下物质中的至少一种而形成：氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氧化钛、氮化钛、氮氧化钛、氧化锆、氮化锆、氮氧化锆、氟化锆、氧化钽、氮化钽、氮氧化钽、氧化铪、氮化铪、氮氧化铪、氟化铪、氧化铝、氮化铝、氮氧化铝、氟化镁、氧化镁、氮化镁、氮氧化镁、氟化钙、氟化钡、氟化铈、氧化锑、氧化铋、氧化钆。
根据该方法，实用性的电介质膜可包含：氧化硅(例如SiO2)、氮化硅(例如Si3N4)、氮氧化硅(例如SiOxN1-x)、氧化钛(例如TiO2)、氮化钛(例如TiN)、氮氧化钛(例如TiOxN1-x)、氧化锆(例如ZrO2)、氮化锆(例如ZrN)、氮氧化锆(例如ZrOxN1-x)、氟化锆(例如ZrF4)、氧化钽(例如Ta2O5)、氮化钽(例如Ta3N5)、氮氧化钽(例如TaOxN1-x)、氧化铪(例如HfO2)、氮化铪(例如HfN)、氮氧化铪(例如HfOxN1-x)、氟化铪(例如HfF4)、氧化铝(例如Al2O3)、氮化铝(例如AlN)、氮氧化铝(例如AlOxN1-x)、氟化镁(例如MgF2)、氧化镁(例如MgO)、氮化镁(例如Mg3N2)、氮氧化镁(例如MgOxN1-x)、氟化钙(例如CaF2)、氟化钡(例如BaF2)、氟化铈(例如CeF3)、氧化锑(例如Sb2O3)、氧化铋(例如Bi2O3)、氧化钆(例如Gd2O3)。
本发明的上述目的及其它目的、特征、以及优点可通过参照附图说明的本发明的优选实施方式的以下详细描述而更加明确。
发明效果
如上所述，根据本发明，可提供对COD具有耐性的III族氮化物半导体激光器元件。此外，根据本发明，可提供对COD具有耐性的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法。
附图说明
图1是概略地表示本实施方式的III族氮化物半导体激光器元件的构造的图。
图2是表示III族氮化物半导体激光器元件的活性层上的发光的偏光的图。
图3是表示III族氮化物半导体激光器元件的端面与活性层的m面的关系的图。
图4是表示本实施方式的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法中的主要步骤的步骤流程图。
图5是示意性表示本实施方式的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法中的主要步骤的图。
图6是表示晶格的{20-21}面并且表示谐振器端面的扫描型电子显微镜像的图。
图7是表示实施例1中所示的激光二极管的构造的图。
图8是表示实施例1中所示的激光二极管的构造的图。
图9是表示求出的偏光度ρ与阈值电流密度的关系的图。
图10是表示GaN基板的c轴向m轴方向的倾斜角与振荡合格率的关系的图。
图11是表示与(0001)面主面垂直的(-1010)面及(10-10)面的原子排列、以及与(10-17)面主面垂直的(-2021)面及(20-2-1)面的原子排列的图。
图12是表示与(10-12)面主面垂直的(-4047)面及(40-4-7)面的原子排列、以及与(10-11)面主面垂直的(-2027)面及(20-2-7)面的原子排列的图。
图13是表示与(20-21)面主面垂直的(-1017)面及(10-1-7)面的原子排列、以及与(10-10)面主面垂直的(0001)面及(000-1)面的原子排列的图。
图14是表示与(20-2-1)面主面垂直的(10-17)面及(-101-7)面的原子排列、以及与(10-1-1)面主面垂直的(20-27)面及(-202-7)面的原子排列的图。
图15是表示与(10-1-2)面主面垂直的(40-47)面及(-404-7)面的原子排列、以及与(10-1-7)面主面垂直的(20-21)面及(-202-1)面的原子排列的图。
图16是表示与(000-1)面主面垂直的(10-10)面及(-1010)面的原子排列的图。
标号说明
11  III族氮化物半导体激光器元件
13  激光器构造体
13a 第1面
13b 第2面
13c、13d  边缘
15  电极
17  支撑基体
17a 半极性主面
17b 支撑基体背面
17c 支撑基体端面
19  半导体区域
19a 半导体区域表面
19c 半导体区域端面
21  第1包覆层
23  第2包覆层
25  活性层
25a 阱层
25b 势垒层
27、29  切断面
ALPHA 角度
Sc  c面
NX  法线轴
31  绝缘膜
31a 绝缘膜开口
35  n侧导光层
37  p侧导光层
39  载波阻挡层
41  电极
43a、43b  电介质多层膜
MA  m轴向量
BETA  角度
DSUB  支撑基体厚度
51  基板
51a 半极性主面
SP  基板产物
57  氮化镓系半导体区域
59  发光层
61  氮化镓系半导体区域
53  半导体区域
54  绝缘膜
54a 绝缘膜开口
55  激光器构造体
58a 阳极电极
58b 阴极电极
63a 第1面
63b 第2面
10a 激光刻划器
65a 刻划槽
65b 刻划槽
LB  激光束
SP1 基板产物
LB1 激光条
69  刮刀
69a 边缘
69b、69c  刮刀面
71  支撑装置
71a 支撑面
71b 凹部
具体实施方式
本发明的观点参考例示所示的附图并考虑以下的详细描述而容易理解。接下来，参照附图对III族氮化物半导体激光器元件及III族氮化物半导体激光器元件的制作方法的实施方式进行说明。在可能的情况下，对同一部分标注同一标号。
图1是概略地表示本实施方式的III族氮化物半导体激光器元件的构造的图。III族氮化物半导体激光器元件11虽具有增益导引型的构造，但本发明的实施方式中并不限定为增益导引型的构造。III族氮化物半导体激光器元件11具有激光器构造体13及电极15。激光器构造体13包括支撑基体17及半导体区域19。支撑基体17具有由六方晶系III族氮化物半导体构成的半极性主面17a，且具有背面17b。半导体区域19设于支撑基体17的半极性主面17a上。电极15设于激光器构造体13的半导体区域19上。半导体区域19包含第1包覆层21、第2包覆层23、及活性层25。第1包覆层21由第1导电型的氮化镓系半导体构成，例如由n型AlGaN、n型InAlGaN等构成。第2包覆层23由第2导电型的氮化镓系半导体构成，例如由p型AlGaN、p型InAlGaN等构成。活性层25设于第1包覆层21与第2包覆层23之间。活性层25包含氮化镓系半导体层，该氮化镓系半导体层例如为阱层25a。活性层25包括由氮化镓系半导体构成的势垒层25b，阱层25a及势垒层25b交替排列。阱层25a由例如InGaN等构成，势垒层25b由例如GaN、InGaN等构成。活性层内含应变。活性层25可包含以生成波长360nm以上600nm以下的光的方式而设置的量子阱构造。因利用半极性面，适于产生波长430nm以上550nm以下的光。第1包覆层21、第2包覆层23及活性层25沿半极性主面17a的法线轴NX排列。法线轴NX向法线向量NV的方向延伸。支撑基体17的III族氮化物半导体的c轴Cx在c轴向量VC的方向延伸。
激光器构造体13包括用于谐振器的第1端面26及第2端面28。用于谐振器的波导路自第2端面28延伸至第1端面26，波导路向量WV表示自第2端面28朝向第1端面26的方向。激光器构造体13的第1及第2端面26、28与由六方晶系III族氮化物半导体的结晶轴(m轴或a轴)及法线轴NX规定的基准面交叉。图1中，第1及第2端面26、28与由六方晶系III族氮化物半导体的m轴及法线轴NX规定的m-n面交叉。然而，第1及第2端面26、28也可与由六方晶系III族氮化物半导体的a轴及法线轴NX规定的a-n面交叉。
参照图1，描绘有直角坐标系S及结晶坐标系CR。法线轴NX朝向直角坐标系S的Z轴的方向。半极性主面17a平行于由直角坐标系S的X轴及Y轴规定的预定平面而延伸。此外，图1中描绘有代表性的c面Sc。表示支撑基体17的III族氮化物半导体的<0001>轴的方向的c+轴向量，相对于法线向量NV向III族氮化物半导体的m轴及a轴中的任一结晶轴的方向倾斜。该倾斜角度处于45度以上80度以下及100度以上135度以下的范围。本实施例中，c+轴向量的朝向与向量VC的朝向一致。图1所示的实施例中，支撑基体17的六方晶系III族氮化物半导体的c+轴向量，相对于法线轴NX向六方晶系III族氮化物半导体的m轴的方向以有限的角度ALPHA倾斜。该角度ALPHA可处于45度以上80度以下的范围内，此外可处于100度以上135度以下的范围。
第1电介质多层膜(C+侧)43a的厚度DREF1比第2电介质多层膜(C-侧)43b的厚度DREF2薄。根据III族氮化物半导体激光器元件11，c+轴向量与波导路向量WV成锐角，该波导路向量WV与自第2端面28朝向第1端面26的方向对应。此时，第1端面26(C+侧)上的第1电介质多层膜43a的厚度DREF1比第2端面(C-侧)28上的第2电介质多层膜43b的厚度DREF2薄，因此，第1电介质多层膜43a成为前侧，激光自该前侧射出。第2电介质多层膜43b成为后侧，激光的大部分在该后侧受到反射。当前侧的第1电介质多层膜43a的厚度DREF1比后侧的第2电介质多层膜43b的厚度DREF2薄时，端面上的因电介质多层膜与半导体端面的界面引起的光吸收减少，而可提高对COD的端面破坏的耐性。
III族氮化物半导体激光器元件11还具有绝缘膜31。绝缘膜31设于激光器构造体13的半导体区域19的表面19a上，且覆盖表面19a。半导体区域19位于绝缘膜31与支撑基体17之间。支撑基体17由六方晶系III族氮化物半导体构成。绝缘膜31具有开口31a。开口31a成为例如条状。当如本实施例所示c轴向m轴的方向倾斜时，开口31a在半导体区域19的表面19a与上述m-n面的交叉线LIX的方向延伸。交叉线LIX向波导路向量WV的朝向延伸。另外，当c轴向a轴的方向倾斜时，开口31a在a-n面与表面19a的交叉线LIX的方向延伸。
电极15经由开口31a而与半导体区域19的表面19a(例如第2导电型的接触层33)形成接触，在上述交叉线LIX的方向延伸。III族氮化物半导体激光器元件11中，激光波导路包括第1包覆层21、第2包覆层23及活性层25，且在上述交叉线LIX的方向延伸。
III族氮化物半导体激光器元件11中，第1端面26及第2端面28各自可为切断面。后续说明中，将第1端面26及第2端面28作为第1切断面27及第2切断面29进行参照。第1切断面27及第2切断面29与由六方晶系III族氮化物半导体的m轴及法线轴NX规定的m-n面交叉。III族氮化物半导体激光器元件11的激光谐振器包含第1及第2切断面27、29，激光波导路自第1切断面27及第2切断面29中的一方而向另一方延伸。激光器构造体13包含第1面13a及第2面13b，第1面13a为第2面13b的相反侧的面。第1及第2切断面27、29自第1面13a的边缘13c延伸至第2面13b的边缘13d。第1及第2切断面27、29与c面、m面或a面等目前的解理面不同。
根据该III族氮化物半导体激光器元件11，构成激光谐振器的第1及第2切断面27、29与m-n面交叉。因此，可设置在m-n面与半极性面17a的交叉线的方向延伸的激光波导路。因此，III族氮化物半导体激光器元件11具有可实现低阈值电流的激光谐振器。
III族氮化物半导体激光器元件11包括n侧导光层35及p侧导光层37。n侧导光层35包含第1部分35a及第2部分35b，n侧导光层35由例如GaN、InGaN等构成。p侧导光层37包含第1部分37a及第2部分37b，p侧导光层37由例如GaN、InGaN等构成。载波阻挡层39设于例如第1部分37a与第2部分37b之间。在支撑基体17的背面17b设有另一电极41，电极41例如覆盖支撑基体17的背面17b。
图2为表示III族氮化物半导体激光器元件11的活性层25上的发光的偏光的图。图3为示意性表示由c轴及m轴规定的剖面的图。如图2所示，电介质多层膜43a、43b分别设于第1及第2切断面27、29。电介质多层膜43a、43b的电介质层各自的材料可由如下物质中的至少一种构成：例如氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氧化钛、氮化钛、氮氧化钛、氧化锆、氮化锆、氮氧化锆、氟化锆、氧化钽、氮化钽、氮氧化钽、氧化铪、氮化铪、氮氧化铪、氟化铪、氧化铝、氮化铝、氮氧化铝、氟化镁、氧化镁、氮化镁、氮氧化镁、氟化钙、氟化钡、氟化铈、氧化锑、氧化铋、氧化钆。根据该III族氮化物半导体激光器元件11，实用性的电介质膜可由如下物质中的至少一种构成：氧化硅(例如SiO2)、氮化硅(例如Si3N4)、氮氧化硅(例如SiOxN1-x)、氧化钛(例如TiO2)、氮化钛(例如TiN)、氮氧化钛(例如TiOxN1-x)、氧化锆(例如ZrO2)、氮化锆(例如ZrN)、氮氧化锆(例如ZrOxN1-x)、氟化锆(例如ZrF4)、氧化钽(例如Ta2O5)、氮化钽(例如Ta3N5)、氮氧化钽(例如TaOxN1-x)、氧化铪(例如HfO2)、氮化铪(例如HfN)、氮氧化铪(例如HfOxN1-x)、氟化铪(例如HfF4)、氧化铝(例如Al2O3)、氮化铝(例如AlN)、氮氧化铝(例如AlOxN1-x)、氟化镁(例如MgF2)、氧化镁(例如MgO)、氮化镁(例如Mg3N2)、氮氧化镁(例如MgOxN1-x)、氟化钙(例如CaF2)、氟化钡(例如BaF2)、氟化铈(例如CeF3)、氧化锑(例如Sb2O3)、氧化铋(例如Bi2O3)、氧化钆(例如Gd2O3)。利用这些材料，断裂面27、29均可应用端面涂布。可通过端面涂布而调整反射率。根据该经调整的反射率，当第1电介质多层膜(C-侧)43a的反射率小于第2电介质多层膜(C+侧)43b的反射率时，对于COD而言，可减少端面上的因电介质多层膜与半导体的界面而引起的元件劣化。
如图2的(b)部所示，来自活性层25的激光L向六方晶系III族氮化物半导体的a轴的方向偏光。该III族氮化物半导体激光器元件11中，可实现低阈值电流的能带跃迁能产生具有偏光性的光。用于激光谐振器的第1及第2切断面27、29与c面、m面或a面等目前的解理面不同。然而，第1及第2切断面27、29具有用于谐振器的作为镜面的平坦性、垂直性。因此，使用第1及第2切断面27、29与在这些切断面27、29之间延伸的激光波导路，如图2的(b)部所示，利用因跃迁而产生的发光I1可实现低阈值的激光振荡，该发光I1比向将c轴投影至主面的方向偏光的因跃迁而产生的发光I2强。
III族氮化物半导体激光器元件11中，第1及第2切断面27、29各自呈现出支撑基体17的端面17c及半导体区域19的端面19c，端面17c及端面19c由电介质多层膜43a覆盖。支撑基体17的端面17c及活性层25的端面25c的法线向量NA与活性层25的m轴向量MA所成的角度BETA，由在III族氮化物半导体的c轴及m轴所规定的第1平面S1上规定的分量(BETA)1、以及在与第1平面S1及法线轴NX正交的第2平面S2上规定的分量(BETA)2而规定。分量(BETA)1优选在III族氮化物半导体的c轴及m轴所规定的第1平面S1上为(ALPHA-4)度以上(ALPHA+4)度以下的范围。该角度范围在图3中表示为代表性的m面SM与参照面FA所成的角度。为便于理解，图3中将代表性的m面SM描绘成自激光器构造体的内侧抵达外侧。参照面FA沿活性层25的端面25c延伸。该III族氮化物半导体激光器元件11中，具有关于自c轴及m轴的一方向另一方获取的角度BETA满足上述垂直性的端面。此外，分量(BETA)2优选在第2平面S2上为-4度以上+4度以下的范围。此处，BETA2＝(BETA)1 2+(BETA)2 2。此时，III族氮化物半导体激光器元件11的端面27、29，关于在与半极性面17a的法线轴NX垂直的面上规定的角度，在光学含义上满足垂直性。
再次参照图1，III族氮化物半导体激光器元件11中优选，支撑基体17的厚度DSUB为400μm以下。该III族氮化物半导体激光器元件中，适于获得用于激光谐振器的优质的切断面。III族氮化物半导体激光器元件11中更优选，支撑基体17的厚度DSUB为50μm以上100μm以下。该III族氮化物半导体激光器元件11中，更适于获得用于激光谐振器的优质的切断面。此外，处理变得容易，且可提高生产合格率。
III族氮化物半导体激光器元件11中，法线轴NX与六方晶系III族氮化物半导体的c轴所成的角度ALPHA优选为45度以上，此外优选为80度以下。此外，角度ALPHA优选为100度以上，此外优选为135度以下。若角度小于45度或大于135度，则通过挤压而形成的端面由m面构成的可能性变大。此外，若角度大于80度而小于100度，则可能无法获得预期的平坦性及垂直性。
III族氮化物半导体激光器元件11中，自形成断裂面的观点出发，更优选的是，法线轴NX与六方晶系III族氮化物半导体的c轴所成的角度ALPHA为63度以上，此外优选为80度以下。此外，角度ALPHA优选为100度以上，此外优选为117度以下。若角度小于63度或大于117度，则在通过挤压而形成的端面的一部分可能会出现m面。此外，若角度大于80度而小于100度，则可能无法获得预期的平坦性及垂直性。
III族氮化物半导体激光器元件11中，当III族氮化物半导体的c轴向氮化物半导体的m轴的方向倾斜时，实用性的面取向及角度范围至少包括以下的面取向及角度范围。例如，支撑基体17的主面17a可自{10-11}面、{20-21}面、{20-2-1}面、{10-1-1}面中的任一面在-4度以上4度以下的范围倾斜。此外，支撑基体17的主面17a可为{10-11}面、{20-21}面、{20-2-1}面、{10-1-1}面中的任一面。
III族氮化物半导体激光器元件11中，当III族氮化物半导体的c轴向氮化物半导体的a轴的方向倾斜时，实用性的面取向及角度范围至少包括以下的面取向及角度范围。支撑基体17的主面17a可自{11-22}面、{11-21}面、{11-2-1}面、{11-2-2}面中的任一面在-4度以上4度以下的范围倾斜。此外，支撑基体17的主面17a可为{11-22}面、{11-21}面、{11-2-1}面、{11-2-2}面中的任一面。
在这些典型的半极性面17a上，可提供具有能构成该III族氮化物半导体激光器元件11的激光谐振器的程度的充分的平坦性及垂直性的第1及第2端面26、28。在跨及这些典型的面取向的角度范围内，可获得表现出充分的平坦性及垂直性的端面。当第1电介质多层膜(C-侧)43a的厚度比第2电介质多层膜(C+侧)43b的厚度薄时，可避免因电介质多层膜与半导体发光层的端面的界面而引起的劣化。此外，当第1电介质多层膜(C-侧)43a的反射率小于第2电介质多层膜(C+侧)43b的反射率时，端面上的因电介质多层膜与半导体端面的界面而引起的光吸收减少，而可提高对COD的端面破坏的耐性。
支撑基体17可由GaN、AlN、AlGaN、InGaN及InAlGaN中的任一种构成。当使用由这些氮化镓系半导体构成的基板时，可获得能作为谐振器使用的切断面27、29。
支撑基体17可为GaN。根据该III族氮化物半导体激光器元件，通过使用GaN主面的激光器构造体的实现，可实现例如上述波长范围(自蓝色至绿色为止的波长范围)的发光。此外，当使用AlN或AlGaN基板时，可增大偏光度，此外，可通过低折射率而加强光束缚。使用InGaN基板时，可减小基板与发光层的晶格失配率，而可提高结晶品质。此外，III族氮化物半导体激光器元件11中，支撑基体17的堆垛层错密度可为1×104cm-1以下。因堆垛层错密度为1×104cm-1以下，从而因偶发事端而破坏切断面的平坦性及/或垂直性的可能性较低。
图4为表示本实施方式的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法的主要步骤的图。参照图5的(a)部，表示有基板51。本实施例中，基板51的<0001>轴向m轴的方向倾斜，但本制作方法也可适用于<0001>轴向a轴的方向倾斜的基板51。图4的步骤S101中，准备用于制作III族氮化物半导体激光器元件的基板51。基板51的六方晶系III族氮化物半导体的<0001>轴(向量VC)相对于法线轴NX向六方晶系III族氮化物半导体的m轴方向(向量VM)的方向以有限的角度ALPHA倾斜。因此，基板51具有由六方晶系III族氮化物半导体构成的半极性主面51a。
步骤S102中形成基板产物SP。图5的(a)部中，虽基板产物SP描绘成大致圆板形的构件，但基板产物SP的形状并不限于此。为了获得基板产物SP，首先，在步骤S103中，形成激光器构造体55。激光器构造体55包含半导体区域53及基板51，在步骤S103中，半导体区域53形成在半极性主面51a上。为形成半导体区域53，在半极性主面51a上依次生长第1导电型的氮化镓系半导体区域57、发光层59、及第2导电型的氮化镓系半导体区域61。氮化镓系半导体区域57可包含例如n型包覆层，氮化镓系半导体区域61可包含例如p型包覆层。发光层59设于氮化镓系半导体区域57与氮化镓系半导体区域61之间，此外可包含活性层、导光层及电子阻挡层等。氮化镓系半导体区域57、发光层59、及第2导电型的氮化镓系半导体区域61沿半极性主面51a的法线轴NX排列。这些半导体层在主面51a上外延生长。半导体区域53上覆盖有绝缘膜54。绝缘膜54由例如氧化硅构成。绝缘膜54具有开口54a。开口54a成为例如条状。参照图5的(a)部，描绘有波导路向量WV，本实施例中，该向量WV平行于m-n面而延伸。根据需要，也可在形成绝缘膜54之前在半导体区域53形成脊状构造。该脊状构造可包含加工成脊形状的氮化镓系半导体区域61。
步骤S104中，在激光器构造体55上形成阳极电极58a及阴极电极58b。此外，在基板51的背面形成电极之前，对用于结晶生长的基板的背面进行研磨，而形成预期厚度DSUB的基板产物SP。形成电极时，例如使阳极电极58a形成在半导体区域53上，且使阴极电极58b形成在基板51的背面(研磨面)51b上。阳极电极58a在X轴方向延伸，阴极电极58b覆盖整个背面51b。通过这些步骤，形成基板产物SP。基板产物SP包含第1面63a、以及与其位于相反侧的第2面63b。半导体区域53位于第1面63a与基板51之间。
继而，在步骤S105中，形成用于激光谐振器的端面。本实施例中，由基板产物SP制作激光条。激光条具有可形成电介质多层膜的一对端面。接着，对激光条及端面的制作的一例进行说明。
步骤S106中，如图5的(b)部所示，对基板产物SP的第1面63a进行刻划。该刻划使用激光刻划器10a而进行。通过刻划而形成刻划槽65a。在图5的(b)部中，已形成5个刻划槽，使用激光束LB促进刻划槽65b的形成。刻划槽65a的长度比由六方晶系III族氮化物半导体的a轴及法线轴NX规定的a-n面与第1面63a的交叉线AIS的长度短，对交叉线AIS的一部分照射激光束LB。通过激光束LB的照射，在第1面63a上形成沿特定的方向延伸而到达半导体区域的槽。刻划槽65a可形成在例如基板产物SP的一边缘。
步骤S107中，如图5的(c)部所示，通过对基板产物SP的第2面63b的挤压而进行基板产物SP的分离，从而形成基板产物SP1及激光条LB1。挤压使用例如刮刀69等致断(breaking)装置进行。刮刀69包含向一个方向延伸的边缘69a、以及规定边缘69a的至少2个刮刀面69b、69c。此外，基板产物SP1的挤压在支撑装置71上进行。支撑装置71包含支撑面71a及凹部71b，凹部71b向一个方向延伸。凹部71b形成在支撑面71a上。使基板产物SP1的刻划槽65a的朝向及位置对准支撑装置71的凹部71b的延伸方向，使基板产物SP 1定位于支撑装置71上的凹部71b。使致断装置的边缘的朝向对准凹部71b的延伸方向，自与第2面63b交叉的方向将致断装置的边缘向基板产物SP 1挤压。交叉方向优选为与第2面63b大致垂直的方向。由此，进行基板产物SP的分离，而形成基板产物SP1及激光条LB1。通过挤压，形成具有第1及第2端面67a、67b的激光条LB1，这些端面67a、67b中至少发光层的一部分具有可适用于半导体激光器的谐振镜的程度的垂直性及平坦性。
所形成的激光条LB1具有通过上述分离而形成的第1及第2端面67a、67b，端面67a、67b分别自第1面63a延伸至第2面63b。因此，端面67a、67b构成该III族氮化物半导体激光器元件的激光谐振器，且与XZ面交叉。该XZ面与由六方晶系III族氮化物半导体的m轴及法线轴NX规定的m-n面对应。激光条LB0、LB1各自表示有波导路向量WV。波导路向量WV朝向自端面67a朝着端面67b的方向。在图5的(c)部，为了表示c轴向量VC的朝向，而使激光条LB0的一部分断裂而表示。波导路向量WV与c轴向量VC成锐角。
根据该方法，在六方晶系III族氮化物半导体的a轴的方向对基板产物SP的第1面63a进行刻划之后，通过对基板产物SP的第2面63b的挤压而进行基板产物SP的分离，从而形成新的基板产物SP1及激光条LB1。因此，以与m-n面交叉的方式在激光条LB1形成第1及第2端面67a、67b。通过该端面的形成，第1及第2端面67a、67b可提供能构成该III族氮化物半导体激光器元件的激光谐振器的程度的充分的平坦性及垂直性。所形成的激光波导路在六方晶系III族氮化物的c轴的倾斜方向延伸。该方法中，形成可提供该激光波导路的谐振器镜面端面。
根据该方法，通过基板产物SP1的切断，可形成新的基板产物SP1及激光条LB1。步骤S108中，反复通过挤压而进行分离，而制作多个激光条。该切断使用比激光条LB1的切断线BREAK短的刻划槽65a而产生。
步骤S109中，在激光条LB1的端面67a、67b形成电介质多层膜，从而形成激光条产物。该步骤例如以如下方式进行。步骤S110中，判断激光条LB1的端面67a、67b的面取向。为进行判断，可例如了解c+轴向量的朝向。或者，为进行判断，当制作端面67a、67b时，可进行使端面67a、67b与c+轴向量的朝向相关联的例如以下的处理及/或操作：在激光条上制作表示c+轴向量的朝向的标记；及/或，将所制作的激光条配置成表示c+轴向量的朝向。进行判断之后，在激光条LB1上，第2端面67b的法线向量与c+轴向量所成的角大于第1端面67a的法线向量与c+轴向量所成的角。
进行判断之后，在步骤S111中，在激光条LB1的端面67a、67b形成电介质多层膜。根据该方法，在激光条LB1上，与c+轴向量成锐角的波导路向量WV的朝向，与自第2端面67a朝第1端面67b的方向对应。该激光条产物中，第1端面67b上的第1电介质多层膜(C+侧)的厚度DREF1形成为比第2端面67a上的第2电介质多层膜(C-侧)的厚度DREF2薄，因此可提高对COD的端面破坏的耐性。当第1电介质多层膜(C+侧)的厚度DREF1比第2电介质多层膜(C-侧)的厚度DREF2薄时，第1端面上的第1电介质多层膜成为前侧，激光自该前侧射出。第2端面上的第2电介质多层膜成为后侧，激光的大部分在该后侧受到反射。
在步骤S112中，使该激光条产物分离成各个半导体激光器的芯片。
本实施方式的制造方法中，角度ALPHA可为45度以上80度以下及100度以上135度以下的范围。若角度小于45度或大于135度，则通过挤压形成的端面由m面构成的可能性变大。此外，若角度大于80度而小于100度，则有无法获得预期的平坦性及垂直性的可能。更优选的是，角度ALPHA可为63度以上80度以下及100度以上117度以下的范围。若角度小于45度或大于135度，则可能在通过挤压形成的端面的一部分形成m面。此外，若角度大于80度而小于100度，则有无法获得预期的平坦性及垂直性的可能。半极性主面51a可为{20-21}面、{10-11}面、{20-2-1}面、及{10-1-1}面中的任一面，或者，当c轴向a轴的方向倾斜时可为{11-22}面、{11-21}面、{11-2-1}面、{11-2-2}面中的任一面。进而，自这些面以-4度以上+4度以下的范围微倾斜的面也适于作为上述主面。这些典型的半极性面中，以能构成该III族氮化物半导体激光器元件的激光谐振器的程度的光学性平坦性及垂直性而可提供用于激光谐振器的端面。
此外，基板51可由GaN、AlN、AlGaN、InGaN及InAlGaN中的任一种构成。当使用由这些氮化镓系半导体构成的基板时，可获得能用作激光谐振器的端面。基板51优选由GaN构成。
在形成基板产物SP的步骤S 106中，结晶生长中所使用的半导体基板受到切片或研削等加工以使基板厚度为400μm以下，第2面63b可为通过研磨而形成的加工面。在该基板厚度下，当进行切断时，可以良好的合格率而获得能构成该III族氮化物半导体激光器元件的激光谐振器的程度的充分的平坦性、垂直性。此外，当进行切断时，可形成无离子损坏的端面67a、67b。第2面63b为通过研磨而形成的研磨面，若研磨后基板厚度为100μm以下则更优选。此外，为了容易对基板产物SP进行处理，优选为基板厚度为50μm以上。当不进行切断时，端面67a、67b可为例如通过蚀刻而形成的蚀刻面。蚀刻面上呈现出发光层的端面。
本实施方式的激光器端面的制造方法中，在激光条LB1上也规定了参照图2说明的角度BETA。激光条LB1中，角度BETA的分量(BETA)1优选在由III族氮化物半导体的c轴及m轴规定的第1平面(与参照图2说明的第1平面S1对应的面)上为(ALPHA-4)度以上(ALPHA+4)度以下的范围。激光条LB1的端面67a、67b关于在自c轴及m轴中的一方向另一方获取的面上规定的角度BETA的角度分量，满足上述垂直性。此外，角度BETA的分量(BETA)2优选在第2平面(与图2所示的第2平面S2对应的面)上为-4度以上+4度以下的范围。此时，激光条LB1的端面67a、67b关于在与半极性面51a的法线轴NX垂直的面上规定的角度BETA的角度分量，满足上述垂直性。
端面67a、67b通过对外延生长在半极性面51a上的多个氮化镓系半导体层的挤压而产生的断裂(break)而形成。因为半极性面51a上的外延膜，故端面67a、67b并非之前用作谐振器镜面的c面、m面、或a面等低晶面指数的解理面。然而，半极性面51a上的外延膜的积层的断裂中，端面67a、67b具有可用作谐振器镜面的平坦性及垂直性。
(实施例1)
如下所述，通过有机金属气相生长法生长激光二极管。原料可使用三甲基镓(TMGa)、三甲基铝(TMAl)、三甲基铟(TMIn)、氨(NH3)、硅烷(SiH4)、双环戊二烯基镁(Cp2Mg)。作为基板71，准备{20-21}GaN基板。该GaN基板通过自利用HVPE法生长的较厚的(0001)GaN结晶块向m轴方向以75度的范围的角度使用晶圆切片装置切取而制作。
将该基板配置在反应炉内的基座上之后，按照以下生长顺序生长图7及图8所示的用于激光器构造体的外延层。将基板71配置在生长炉之后，首先，在基板71上生长n型GaN层(厚度：1000nm)72。继而，使n型InAlGaN包覆层(厚度：1200nm)73生长在n型GaN层72上。接着，制作发光层。首先，使n型GaN导引层(厚度：200nm)74a及非掺杂InGaN导引层(厚度：65nm)74b生长在n型InAlGaN包覆层73上。继而，生长活性层75。该活性层75具有由GaN(厚度：15nm)/InGaN(厚度：3nm)构成的2周期的多重量子阱构造(MQW)。此后，使非掺杂InGaN导引层(厚度：65nm)76a、p型AlGaN阻挡层(厚度：20nm)76d、p型InGaN导引层(厚度：50nm)76b及p型GaN导引层(厚度200nm)76c生长在活性层75上。继而，使p型InAlGaN包覆层(厚度：400nm)77生长在发光层上。最后，使p型GaN接触层(厚度：50nm)78生长在p型InAlGaN包覆层77上。
使用该外延基板，通过光刻法及蚀刻法而制作折射率导引型激光器。首先，使用光刻形成条状掩模。掩模在将c轴投影至主面的方向延伸。使用该掩模进行干式蚀刻，而制作宽为2μm的条状脊状构造。干式蚀刻中使用例如氯气(Cl2)。在脊状构造的表面形成具有条状开口的绝缘膜79。作为绝缘膜79使用例如通过真空蒸镀法所形成的SiO2。绝缘膜79形成之后，制作p侧电极80a及n侧电极80b，从而制作基板产物。通过真空蒸镀法制作p侧电极80a。p侧电极80a为例如Ni/Au。对该外延基板的背面进行研磨，直至薄成100μm为止。背面的研磨使用金刚石研磨液进行。在研磨面上通过蒸镀形成n侧电极80b。n侧电极80b由Ti/Al/Ti/Au构成。
为了自该基板产物通过刻划而制作激光条，使用可照射波长355nm的YAG激光的激光刻划器。作为刻划槽的形成条件，使用以下条件。
激光输出100mW。
扫描速度5mm/秒。
所形成的刻划槽为例如长度30μm、宽度10μm、深度40μm的槽。以800μm的间距穿过基板的绝缘膜开口部位向外延表面直接照射激光，从而形成刻划槽。谐振器长度为600μm。使用刮刀，通过切断而制作谐振镜。通过基板产物的背面的挤压而断裂，从而制作激光条。
图6为表示晶格的{20-21}面并且表示谐振器端面的扫描型电子显微镜像的图。更具体而言，在图6的(b)部与图6的(c)部中，对于{20-21}面的GaN基板，示出了结晶取向与切断面的关系。图6的(b)部表示将激光条纹(laser stripe)设于<11-20>方向的端面的面取向，将作为现有的氮化物半导体激光器的谐振器端面而使用的m面或c面上所示的解理面表示为端面81d或c面81。图6的(c)部表示将激光条纹设于将c轴投影至主面的方向(以下，称作M方向)的端面的面取向，示出了半极性面71a以及用于激光谐振器的端面81a、81b。端面81a、81b与半极性面71a大致正交，但与现有的c面、m面或a面等之前的解理面不同。
本实施例的{20-21}面GaN基板上的激光二极管中，用于谐振器的端面相对于具有极性的方向(例如c+轴向量的方向)倾斜，这些端面的晶面的化学性质并不相同。后续说明中，将靠近+c面的端面81a作为{-1017}端面参照，且将靠近-c面的端面81b作为{10-1-7}端面参照。此外，作为这些端面的法线向量，可方便地使用大致成为法线向量的<-1014>及<10-1-4>方向。
在激光条的端面通过真空蒸镀法涂布电介质多层膜82a、82b。电介质多层膜由折射率互不相同的2层、例如SiO2与TiO2交替层积而构成。膜厚分别在50～100nm的范围内调整，设计成反射率的中心波长为500～530nm的范围。预先将同一晶圆分割成3份，制作以下3种试样。
器件A。
在{10-1-7}端面上形成反射膜(4周期，反射率60％)。将{10-1-7}端面作为光出射面(前)。
在{-1017}端面上形成反射膜(10周期，反射率95％)。将{-1017}端面作为反射面(后)。
器件B。
在{10-1-7}端面上形成反射膜(10周期，反射率95％)。将{10-1-7}端面作为反射面(后)。
在{-1017}端面上形成反射膜(4周期，反射率60％)。将{-1017}端面作为光出射面(前)。
器件C。
不考虑晶面(通过条而混杂的状态下)形成光出射面(前)反射面(后)。反射膜的膜厚与上述相同。
将这些激光器元件安装在TO头之后，对该安装器件通电而对元件寿命进行评估。电源使用DC电源。所制作的激光二极管中，对振荡波长为520～530nm的器件的电流-光输出特性进行评估。测定光输出时，通过光电二极管检测来自激光器元件的端面的发光。对激光器元件通电，最大至400mA为止，调查产生COD破坏的电流值。关于判定为COD破坏的基准，本实施例中，根据电流-光输出特性的高电流域内的光输出下降的有无、及通电后的端面上物理性破坏的有无来判断。
器件A～C的数值表示通电直至400mA为止时的最大光输出值(单位：毫瓦：mW)。
标注圆括号的表述表示在最大电流400mA下也未出现COD破坏，为400mA下的光输出。
根据上述结果，预估每个器件产生COD破坏的光输出值(COD阈值)，得出以下结果。
器件A：
10个芯片中有7个芯片出现COD破坏。
7个芯片的平均值：144mW。
器件B：
10个芯片中0个芯片出现COD破坏。
器件C：
10个芯片中有4个芯片出现COD破坏。
4个芯片的平均值：142mW。
上述结果表示，由同一外延基板所制作的激光二极管芯片上，通过考虑晶面与反射膜总数的关系，而获得良好的元件寿命。可知，即便是自同一外延晶圆切取的激光器芯片，若未考虑到晶面与光出射面的关系，则COD阈值(COD level)较低。认为，当如器件A那样将化学性质较弱的{10-1-7}面侧作为光出射面时，COD阈值较低。工作电流越高、工作电压越高，则COD阈值越会下降。因此，元件的发热越大、元件的散热越小，则COD阈值越下降。此外，在发光的阱层的总厚度为6nm以下、每个单一阱层的光密度提高的构造中，COD阈值进而下降。
激光条的端面的极性(c轴朝向哪里的面取向)的判断可例如以如下方式进行：利用集束离子束(FIB)法切取平行于波导路的面而利用透过型电子显微镜(TEM)法进行观察，通过收束电子线衍射(CBED评估)进行判断。膜总数可通过利用透过型电子显微镜观察电介质多层膜的部位而调查。元件劣化的原因推测为与反射膜接触的高In组成的阱层的结晶质量劣化。为了抑制该劣化而获得长寿命的元件，优选较厚地形成靠近-c面的端面的反射膜厚，而较薄地形成靠近+c面的端面的反射膜厚。
为了评估所制作的激光器的基本特性，在室温下通电进行评估。电源使用脉冲宽度500ns、占空比0.1％的脉冲电源。测定光输出时，通过光电二极管检测来自激光器端面的发光，调查电流-光输出特性(I-L特性)。测定发光波长时，使来自激光器端面的发光通过光纤，使用光谱分析仪作为检测器进行光谱测定。调查偏光状态时，使来自激光器的发光通过偏光板而进行观测并且使偏光板旋转，从而调查激光的偏光状态。观测LED模式光时，将光纤配置在激光器的上表面侧，对自激光器元件的上表面放射的光进行测定。
对所有激光器中振荡后的偏光状态进行确认后发现，向a轴方向偏光。振荡波长为500～530nm。
对所有激光器中LED模式(自然放射光)的偏光状态进行测定。将a轴的方向的偏光分量定义为I1，将使m轴投影至主面的方向的偏光分量定义为I2，将(I1-I2)/(I1+I2)定义为偏光度ρ。以此，调查求出的偏光度ρ与阈值电流密度的最小值的关系，获得图9。自图9可知，当偏光度为正时，激光条纹M方向的激光器中，阈值电流密度大幅下降。即，可知当偏光度为正(I1＞I2)、且在偏离方向设有波导路时，阈值电流密度大幅下降。图9所示的数据如下所示。
调查GaN基板的c轴向m轴方向的倾斜角与振荡合格率的关系，获得图10。本实施例中，振荡合格率定义为(振荡芯片数)/(测定芯片数)。此外，图10为描绘了基板的堆垛层错密度为1×104(cm-1)以下的基板且包含M方向的激光条纹的激光器的测定值的图。根据图10可知，当倾斜角为45度以下时，振荡合格率极低。利用光学显微镜观察端面状态，结果可知，当角度小于43度时，几乎所有芯片上呈现出m面，未获得垂直性。此外，可知，当偏离角处于63度以上80度以下的范围时，垂直性提高，且振荡合格率增加至50％以上。根据这些情况，GaN基板的倾斜角度的范围最优选为63度以上80度以下。另外，在具有结晶性上等价的端面的角度范围、即100度以上117度以下的范围内，也可获得同样的结果。
图10所示的数据如下所示。
(实施例2)
以下表示氮化镓的基板主面的晶面指数及与基板主面垂直且与将c轴投影至主面的方向大致垂直的晶面指数。角度的单位为「度」。
主面晶面指数：与(0001)所成的角，与主面垂直的第1端面的晶面指数，与主面所成的角。
(0001)：0.00，(-1010)，90.00。图11的(a)部。
(10-17)：15.01，(-2021)，90.10。图11的(b)部。
(10-12)：43.19，(-4047)，90.20。图12的(a)部。
(10-11)：61.96，(-2027)，90.17。图12的(b)部。
(20-21)：75.09，(-1017)，90.10。图13的(a)部。
(10-10)：90.00，(0001)，90.00。图13的(b)部。
(20-2-1)：104.91，(10-17)，89.90。图14的(a)部。
(10-1-1)：118.04，(20-27)，89.83。图14的(b)部。
(10-1-2)：136.81，(40-47)，89.80。图15的(a)部。
(10-1-7)：164.99，(20-21)，89.90。图15的(b)部。
(000-1)：180.00，(10-10)，90.00。图16。
图11～图16为示意性表示可成为作为与主面垂直的光谐振器的端面的晶面指数的结晶表面的原子排列的图。参照图11的(a)部，示意性表示了与(0001)面主面垂直的(-1010)面及(10-10)面的原子排列。参照图11的(b)部，示意性表示了与(10-17)面主面垂直的(-2021)面及(20-2-1)面的原子排列。参照图12的(a)部，示意性表示了与(10-12)面主面垂直的(-4047)面及(40-4-7)面的原子排列。参照图12的(b)部，示意性表示了与(10-11)面主面垂直的(-2027)面及(20-2-7)面的原子排列。参照图13的(a)部，示意性表示了与(20-21)面主面垂直的(-1017)面及(10-1-7)面的原子排列。参照图13的(b)部，示意性表示了与(10-10)面主面垂直的(0001)面及(000-1)面的原子排列。参照图14的(a)部，示意性表示了与(20-2-1)面主面垂直的(10-17)面及(-101-7)面的原子排列。参照图14的(b)部，示意性表示了与(10-1-1)面主面垂直的(20-27)面及(-202-7)面的原子排列。参照图15的(a)部，示意性表示了与(10-1-2)面主面垂直的(40-47)面及(-404-7)面的原子排列。参照图15的(b)部，表示了与(10-1-7)面主面垂直的(20-21)面及(-202-1)面的原子排列。参照图16，示意性表示了与(000-1)面主面垂直的(10-10)面及(-1010)面的原子排列。这些图中，黑球表示氮原子，白球表示III族原子。
图11～参照图16可理解，即便是自c面以较小的倾斜角倾斜的面，构成原子的表面排列也有变化，表面的样态有较大变化。例如，图11的(b)部中，是基板主面为(10-17)的情形，与(0001)面所成的角度约为15度。此时的第1端面为(-2021)，第2端面为(20-2-1)，该2个晶面中最表面的构成元素的种类及与结晶结合的键数及角度大不相同，因此，化学性质大不相同。以往，当广泛用于氮化物半导体激光器中的基板主面为(0001)面时，如图11的(a)部所示，用于谐振器的端面为(10-10)面与(-1010)面，该2个晶面中最表面的构成元素的种类及与结晶结合的键数及角度相同，因此化学性质相同。随着基板主面与(0001)面的倾斜角度变大，端面的表面的构成元素的种类及与结晶结合的键数及角度有较大变化。因此，基板主面为(0001)面的激光二极管中，即便不特别注意端面涂布的特性也可制作良好的激光器元件，但是基板主面为半极性面的激光二极管中，在端面涂布的形成时必需使端面的面取向统一，从而实现器件特性的改善。
COD破坏的原因认为如下：半导体与电介质的界面上，带隙中的缺陷等的能级吸收光、发热、减小实效带隙、进而增加吸收量等负的反馈而产生破坏。根据发明人的观点推测：构成元素的表面配置中，若以3个键与结晶结合的氮原子的数量连续配置在2处以上的比例提高，则会促进上述反应。此时，表示GaN基板的<0001>轴的方向的c+轴向量，相对于表示GaN基板的主面的法线轴的方向的法线向量而向GaN基板的m轴及a轴中的任一结晶轴的方向以约45度以上80度以下及100度以上135度以下的范围的角度倾斜。例如，图13的(a)部中，是基板主面为(20-21)面的情形，与(0001)面所成的角度约为75度。此时的第1端面为(-1017)面，第2端面为(10-1-7)面，在(10-1-7)面上以3个键与结晶结合的氮原子的数量连续配置在3处。因此，端面涂布膜与高In组成InGaN阱层之间容易产生界面能级，该界面能级的光吸收受到促进，发热及吸收量增大的情况增加，最终导致产生COD破坏。
该激光二极管中，与c+轴向量成锐角的波导路向量WV朝向自第2端面(例如图1的端面28)朝第1端面(例如图1的端面26)的方向时，若使第1端面(C+侧)上的第1电介质多层膜的厚度比第2端面(C-侧)上的第2电介质多层膜的厚度薄，则第1电介质多层膜位于前侧，激光自该前侧射出。第2电介质多层膜位于后侧，激光在该后侧受到反射。当第1电介质多层膜的厚度比第2电介质多层膜的厚度薄时，可避免产生COD破坏，而抑制对COD破坏的耐性的下降。
通过包含上述实施例在内的各种实验，角度ALPHA可为45度以上80度以下及100度以上135度以下的范围。为了提高振荡芯片合格率及提高元件寿命，角度ALPHA可为63度以上80度以下及100度以上117度以下的范围。<0001>轴向m轴方向的倾斜中，可为典型的半极性主面，例如{20-21}面、{10-11}面、{20-2-1}面、及{10-1-1}面中的任一面。进而，可为自这些半极性面的微倾斜面。此外，半极性主面可为例如自{20-21}面、{10-11}面、{20-2-1}面、及{10-1-1}面中的任一面向m面方向以-4度以上+4度以下的范围倾斜的微倾斜面。<0001>轴向a轴方向的倾斜中，可为典型的半极性主面，例如{11-22}面、{11-21}面、{11-2-1}面、{11-2-2}面中的任一面。进而，可为自这些半极性面的微倾斜面。此外，半极性主面可为例如自{11-22}面、{11-21}面、{11-2-1}面、及{11-2-2}面中的任一面向a面方向以-4度以上+4度以下的范围倾斜的微倾斜面。
在优选的实施方式中图示说明了本发明的原理，但本领域技术人员可知，本发明可在不脱离上述原理的范围内对其配置及细节进行变更。本发明并不限于本实施方式中揭示的特定构成。因此，对于根据权利要求及其精神的范围而进行的所有修正及变更请求权利。
产业利用性
如上所述，根据上述实施方式，可提供对COD具有耐性的III族氮化物半导体激光器元件。此外，根据上述实施方式，可提供对COD具有耐性的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法。

Claims (21)

1.一种III族氮化物半导体激光器元件，其特征在于，包括：
激光器构造体，其包含支撑基体及半导体区域，所述支撑基体具有由III族氮化物半导体构成的半极性主面，所述半导体区域设于上述支撑基体的上述半极性主面上；和
第1电介质多层膜及第2电介质多层膜，其分别设于上述半导体区域的第1端面及第2端面上，用于该氮化物半导体激光器元件的谐振器，
上述半导体区域含有由第1导电型的氮化镓系半导体构成的第1包覆层、由第2导电型的氮化镓系半导体构成的第2包覆层、以及设于上述第1包覆层与上述第2包覆层之间的活性层，
上述第1包覆层、上述第2包覆层及上述活性层沿上述半极性主面的法线轴排列，
上述活性层含有氮化镓系半导体层，
表示上述支撑基体的上述III族氮化物半导体的<0001>轴的方向的c+轴向量，相对于表示上述法线轴的方向的法线向量而向上述III族氮化物半导体的m轴及a轴中的任一结晶轴的方向以45度以上80度以下及100度以上135度以下的范围的角度ALPHA倾斜，
上述第1端面及第2端面与由上述III族氮化物半导体的上述结晶轴及上述法线轴规定的基准面交叉，
上述c+轴向量与表示自上述第2端面朝向上述第1端面的方向的波导路向量成锐角，
上述半导体区域的上述活性层的端面的法线向量与上述活性层的m轴向量所成的角度，在由上述III族氮化物半导体的c轴及m轴所规定的第1平面上，为(ALPHA-4)度以上(ALPHA+4)度以下的范围，
上述第1电介质多层膜的厚度比上述第2电介质多层膜的厚度薄，
上述III族氮化物半导体为六方晶系III族氮化物半导体。
2.如权利要求1所述的III族氮化物半导体激光器元件，其中，
上述激光器构造体含有第1面及第2面，上述第1面为上述第2面的相反侧的面，
上述半导体区域位于上述第1面与上述支撑基体之间，
上述第1端面及第2端面各自包含在自上述第1面的边缘延伸至上述第2面的边缘的切断面中。
3.如权利要求1或2所述的III族氮化物半导体激光器元件，其中，
上述III族氮化物半导体的c轴向上述氮化物半导体的m轴的方向倾斜。
4.如权利要求1或2所述的III族氮化物半导体激光器元件，其中，
上述支撑基体的主面自{10-11}、{20-21}、{20-2-1}、及{10-1-1}中的任一面以-4度以上4度以下的范围倾斜。
5.如权利要求1或2所述的III族氮化物半导体激光器元件，其中，
上述III族氮化物半导体的c轴向上述氮化物半导体的a轴的方向倾斜。
6.如权利要求1或2所述的III族氮化物半导体激光器元件，其中，
上述支撑基体的主面自{11-22}、{11-21}、{11-2-1}、及{11-2-2}中的任一面以-4度以上4度以下的范围倾斜。
7.如权利要求1或2所述的III族氮化物半导体激光器元件，其中，
上述活性层含有由氮化镓系半导体构成的阱层，该氮化镓系半导体中作为构成元素含有In且内含应变。
8.如权利要求1或2所述的III族氮化物半导体激光器元件，其中，
上述活性层被设置成产生波长430nm～550nm的振荡光。
9.如权利要求1或2所述的III族氮化物半导体激光器元件，其中，
上述III族氮化物半导体为GaN。
10.如权利要求1或2所述的III族氮化物半导体激光器元件，其中，
上述第1电介质多层膜内的电介质层由如下物质中的至少一种构成：氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氧化钛、氮化钛、氮氧化钛、氧化锆、氮化锆、氮氧化锆、氟化锆、氧化钽、氮化钽、氮氧化钽、氧化铪、氮化铪、氮氧化铪、氟化铪、氧化铝、氮化铝、氮氧化铝、氟化镁、氧化镁、氮化镁、氮氧化镁、氟化钙、氟化钡、氟化铈、氧化锑、氧化铋、氧化钆，
上述第2电介质多层膜内的电介质层由如下物质中的至少一种构成：氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氧化钛、氮化钛、氮氧化钛、氧化锆、氮化锆、氮氧化锆、氟化锆、氧化钽、氮化钽、氮氧化钽、氧化铪、氮化铪、氮氧化铪、氟化铪、氧化铝、氮化铝、氮氧化铝、氟化镁、氧化镁、氮化镁、氮氧化镁、氟化钙、氟化钡、氟化铈、氧化锑、氧化铋、氧化钆。
11.一种III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其特征在于，包括如下步骤：
准备具有由六方晶系III族氮化物半导体构成的半极性主面的基板；
形成具有激光器构造体、阳极电极及阴极电极的基板产物，所述激光器构造体包含形成在上述半极性主面上的半导体区域与上述基板；
在上述基板产物形成之后，形成第1端面及第2端面；及
在上述第1端面及第2端面分别形成用于该氮化物半导体激光器元件的谐振器的第1电介质多层膜及第2电介质多层膜，
上述第1端面及第2端面与由上述六方晶系III族氮化物半导体的a轴及m轴中的任一结晶轴及上述半极性主面的法线轴规定的基准面交叉，
上述半导体区域包括由第1导电型的氮化镓系半导体构成的第1包覆层、由第2导电型的氮化镓系半导体构成的第2包覆层、及设于上述第1包覆层与上述第2包覆层之间的活性层，
上述第1包覆层、上述第2包覆层及上述活性层沿上述法线轴的方向排列，
上述活性层含有氮化镓系半导体层，
上述基板的上述半极性主面相对于与表示该氮化物半导体的<0001>轴的方向的c+轴向量正交的平面以45度以上80度以下及100度以上135度以下的范围的角度ALPHA交叉，
上述c+轴向量与表示自上述第2端面朝向上述第1端面的方向的波导路向量成锐角，
上述半导体区域的上述活性层的端面的法线向量与上述活性层的m轴向量所成的角度，在由上述III族氮化物半导体的c轴及m轴所规定的第1平面上，为(ALPHA-4)度以上(ALPHA+4)度以下的范围，
上述第1电介质多层膜的厚度比上述第2电介质多层膜的厚度薄。
12.如权利要求11所述的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其中，
在上述第1电介质多层膜及第2电介质多层膜形成之前，还包括判断上述第1端面及第2端面的面取向的步骤。
13.如权利要求11或12所述的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其中，
形成第1端面及第2端面的上述步骤中包括如下步骤：
对上述基板产物的第1面进行刻划；及
通过向上述基板产物的第2面的挤压而进行上述基板产物的分离，形成具有上述第1端面及第2端面的激光条，
上述激光条的上述第1端面及第2端面通过上述分离而形成，
上述第1面为上述第2面的相反侧的面，
上述半导体区域位于上述第1面与上述基板之间，
上述激光条的上述第1端面及第2端面各自包含在自上述第1面延伸至上述第2面且通过上述分离而形成的切断面中。
14.如权利要求11或12所述的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其中，
上述III族氮化物半导体的c轴向该氮化物半导体的m轴的方向倾斜。
15.如权利要求11或12所述的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其中，
上述基板的主面自{10-11}、{20-21}、{20-2-1}、及{10-1-1}中的任一面在-4度以上4度以下的范围倾斜。
16.如权利要求11或12所述的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其中，
上述III族氮化物半导体的c轴向上述氮化物半导体的a轴的方向倾斜。
17.如权利要求11或12所述的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其中，
上述基板的主面自{11-22}、{11-21}、{11-2-1}、及{11-2-2}中的任一面在-4度以上4度以下的范围倾斜。
18.如权利要求11或12所述的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其中，
上述活性层的形成包括如下步骤：生长由氮化镓系半导体构成的阱层的步骤，该氮化镓系半导体中作为构成元素含有In且内含应变。
19.如权利要求11或12所述的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其中，
上述活性层以生成波长430nm～550nm的振荡光的方式构成。
20.如权利要求11或12所述的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其中，
上述III族氮化物半导体为GaN。
21.如权利要求11或12所述的III族氮化物半导体激光器元件的制作方法，其中，
上述第1电介质多层膜内的电介质层使用如下物质中的至少一种而形成：氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氧化钛、氮化钛、氮氧化钛、氧化锆、氮化锆、氮氧化锆、氟化锆、氧化钽、氮化钽、氮氧化钽、氧化铪、氮化铪、氮氧化铪、氟化铪、氧化铝、氮化铝、氮氧化铝、氟化镁、氧化镁、氮化镁、氮氧化镁、氟化钙、氟化钡、氟化铈、氧化锑、氧化铋、氧化钆，
上述第2电介质多层膜内的电介质层使用如下物质中的至少一种而形成：氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氧化钛、氮化钛、氮氧化钛、氧化锆、氮化锆、氮氧化锆、氟化锆、氧化钽、氮化钽、氮氧化钽、氧化铪、氮化铪、氮氧化铪、氟化铪、氧化铝、氮化铝、氮氧化铝、氟化镁、氧化镁、氮化镁、氮氧化镁、氟化钙、氟化钡、氟化铈、氧化锑、氧化铋、氧化钆。
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