CN102544540B - 一种无电解质燃料电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种无电解质燃料电池。该无电解质燃料电池包括单或双反应体部件，反应体部件的两外侧面分别设有集电极，反应体部件和集电极位于壳体内，壳体的一侧分别设有空气进口和空气出口，另一侧分别设有氢气进口和氢气出口。本发明用非常简单的方法构造单部件反应体或双部件反应体的装置取代传统燃料电池阳极，阴极和电解质三个部件的构造同样达到燃料电池的电能转化。这种新型的燃料（化学能-电能的转化）装置技术可望从根本上解决燃料电池高造价，高难、复杂技术对其商业化的限制，快速实现燃料电池的产业化和商业化。
Description
技术领域
本发明属于能源转化技术领域，具体涉及一种由化学能转化为电能的燃料电池装置。
背景技术
所有现行燃料电池都是遵从170年前GROVE发明的阳极8-电解质9-阴极10三部件的结构，见图3，所谓MEA（membrane electrode assembly）技术。其中电解质是关键部件。它是一种纯的离子导体用于燃料电池的隔膜实现对阳极和阴极的隔离防止燃料电池短路，以及输运离子来实现燃料电池反应和转化电能。电解质的离子导电纯度越高越好，通常需要90%-98以上任何电子导电都会带来燃料电池的电能泄露而降低燃料电池的电能转化效率。由于受电解质材料的限制，高和纯的离子电导，以及复杂的3部件构造技术，燃料电池自从1839年发明以来，一直没有达到其商业化的目的。现行燃料电池研发一个主流方向是对高温（1000ºC）钇稳定的二氧化锆(YSZ)电解质进行减薄制备微米级的薄膜来减少电解质材料的电阻，以达到降低燃料电池操作温度的目的。但是微米级薄膜电解质无法保证燃料电池的性能和重复性，而且由于YSZ电导率的限制，仍然需要700ºC以上温度的操作。电解质成为实现燃料电池商业化的瓶颈。如果把电解质减薄为零厚度，即没有电解质，那么这个商业化瓶颈将被根本去除。
发明内容
为了解决电解质成为实现燃料电池商业化的瓶颈问题，本发明提供一种无电解质燃料电池。
实现上述目的的技术解决方案如下：
一种无电解质燃料电池包括单反应体部件或双反应体部件，单反应体部件或双反应体部件的外侧面两处分别设有集电极，单反应体部件或双反应体部件和集电极位于壳体内，壳体的一侧分别设有空气进口和空气出口，另一侧分别设有氢气进口和氢气出口。
所述单反应体部件或双反应体部件包含至少一种离子导体和一种电子导体（包括n 和p型）。
所述单反应体部件或双反应体部件为片状或柱状。
所述空气进口和氢气进口分别设于壳体上部，所述空气出口和氢气出口分别设于壳体下部。
本发明不同于现有技术中的燃料电池的原理和技术及其构造。本发明用非常简单的方法构造单部件反应体或双部件反应体的装置取代传统燃料电池阳极，阴极和电解质三个部件的构造同样达到燃料电池的电能转化。这种新型的燃料（化学能-电能的转化）装置技术可望从根本上解决燃料电池高造价，高难、复杂技术对其商业化的限制，快速实现燃料电池的产业化和商业化。
本发明单反应体部件具有混合均匀的离子和电子导体。其离子导体为掺杂氧化铈或掺杂氧化铈与碳酸盐的纳米复合材料，包括碳酸盐对氧化铈或掺杂氧化铈包裹的纳米复合材料；所述掺杂氧化铈中的掺杂元素为Y、La、Pr、Sm、Gd或Ca，掺杂元素与Ce的摩尔比为1：1%-50%；而电子导体为金属氧化物，典型为氧化镍、铜、铁、锌以及他们的混合或复合材料。而双反应体部件则是由一个离子导体（如上述）和电子（如上述，即n型）混合部件以及一个离子和电子空穴（即p型）导电材料的混合部件组成。
与现有技术的燃料电池相比，本发明的有益技术效果体现在以下方面：
1．单反应体部件、双反应体部件的无电解质燃料电池装置完全避免了电解质对燃料电池的性能以及商业化形成的瓶颈。
2. 本发明没有电解质也就没有阳极-阴极-电解质三个部件之间的化学相容和稳定性的问题，根本解决了3部件之间的长期稳定性和化学相容的问题。使得装置的性能和稳定性得到保障。
3. 本发明根本解决燃料电池复杂的技术和高难度，有效地降低生产成本，并能够大幅度提高产品生产效率。具有更大的商业化前景；从根本是提供了发展具有市场竞争性燃料电池的产品开辟了新路。无电解质燃料电池的发明以及相应材料的开发和发展为燃料电池高技术产业提供了强有力的支持。
应该指出，燃料电池自发明170年以来，一直使用传统的以电解质为核心的3部件构造技术。而本发明无电解质的单部件或双部件燃料电池意味着对燃料电池170多年的历史的改写，是燃料电池的一个新诞生和新发展的里程碑。这将产生燃料电池的革命无论在燃料电池科学和技术以及应用的经济价值都将获得突破性的变革，必将大大加速燃料电池的产业化和商业化应用。
附图说明
图1为本发明无电解质单反应体部件的燃料电池装置构造图。
图2为本发明无电解质双反应体部件的燃料电池装置构造图。
图3为传统的电解质为核心的三个部件燃料电池示意图。
图4为采用本发明制备的单部件无电解质燃料电池实测获得代表性的电流-电压（I-V）和电流-功率（I-P）曲线；图中(a)、(b) 和 (c) 分别为450oC, 500oC 和 550oC的实测数据；在550摄氏度下取得760mW/cm2的功率。
图5无电解质燃料电池的工作原理图（以单部件为例）：
图中(a)为单部件电子和离子导体材料的混合体；(b)在该部件两边通氢气和氧气；(c)该部件在氢气和氧气的作用下完成燃料电池的功能，实现电能的产生。
具体实施方式
下面结合附图，通过实施例对本发明作进一步地描述。
实施例1：
参见图1，一种无电解质燃料电池包括一个反应体部件1，即单反应体部件，单反应体部件为圆片状，单反应体部件的外侧面两处分别设有集电极2，集电极2材料为银，单反应体部件和集电极2位于壳体3内；壳体3的一侧分别设有空气进口4和空气出口5，另一侧分别设有氢气进口6和氢气出口7，其中空气进口4和氢气进口6分别位于壳体3上部，空气出口5和氢气出口7分别位于壳体3下部。
单反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍氧化物（LiNiO2）按照掺杂氧化铈和锂镍氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合，投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得450 mW/cm2的功率密度输出。
实施例2
单反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍锌氧化物（Li0.3Ni0.5Zn0.2O2 ）材料按照掺杂氧化铈和锂镍锌氧化物（Li0.3Ni0.5Zn0.2O2 ）的重量比30-70 ：70-30之间混合，投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得500 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例1。
实施例3
单反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍铜氧化物（Li0.3Ni0.5Cu0.2O2 ）按照掺杂氧化铈和锂镍铜氧化物（Li0.3Ni0.5Cu0.2O2 ）的重量比30-70 ：70-30之间混合，投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得460 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例1。
实施例4
单反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍化锌化铜氧化物（Li0.3Ni0.3Cu0.2 Zn0.2O2）按照掺杂氧化铈和锂镍化锌化铜氧化物（Li0.3Ni0.3Cu0.2 Zn0.2O2）的重量比30-70 ：70-30之间混合，投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得760 mW/cm2的功率密度输出，见图4。
其结构同实施例1。
实施例5
单反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍铁氧化物（Li0.3Ni0.5Fe0.2O2）按照掺杂氧化铈和锂镍铁氧化物（Li0.3Ni0.5Fe0.2O2）的重量比30-70 ：70-30之间混合，投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径1.0 毫米厚的圆片，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得610 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例1。
实施例6
单反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂锌铁氧化物（Li0.5Zn0.3Fe0.2O2 ）按照掺杂氧化铈和锂锌铁氧化物（Li0.5Zn0.3Fe0.2O2 ）的重量比30-70 ：70-30之间混合，投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径1.0毫米厚的圆片，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得610 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例1。
实施例7
单反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂铜铁氧化物（Li0.3Cu0.5Fe0.2O2 ）按照掺杂氧化铈和锂铜铁氧化物（Li0.3Cu0.5Fe0.2O2 ）的重量比30-70 ：70-30之间混合，投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得440 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例1。
实施例8
单反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂铁氧化物（Li0.5Fe0.5O2 ）按照掺杂氧化铈和锂铁氧化物（Li0.5Fe0.5O2 ）的重量比30-70 ：70-30之间混合，投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得470 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例1。
实施例9
参见图2，一种无电解质燃料电池包括两个对应配合的反应体部件，即双反应体部件1，双反应体部件1为圆片状，两个对应配合的双反应体部件1的外侧面两处分别设有集电极2，集电极2材料为银，双反应体部件1和集电极2位于壳体3内；壳体3的一侧分别设有空气进口4和空气出口5，另一侧分别设有氢气进口6和氢气出口7，其中空气进口4和氢气进口6分别位于壳体3上部，空气出口5和氢气出口7分别位于壳体3下部。
双反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍氧化物（LiNiO2 ）按照掺杂氧化铈和LiNiO2 的重量比30-70 ：70-30之间混合作为一个部件；另一部件用离子掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物（Ba0.5Sr0.5Co0.2 Fe0.8O3 ）按照掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物（Ba0.5Sr0.5Co0.2 Fe0.8O3 ）的重量比30-70 ：70-30之间混合.分别将两种混合材料投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得400 mW/cm2的功率密度输出。
实施例10
双反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍锌氧化物（Li0.3Ni0.5Zn0.2O2）氧化物混合材料按照掺杂氧化铈和锂镍锌氧化物（Li0.3Ni0.5Zn0.2O2）的重量比30-70 ：70-30之间混合作为一个部件；另一部件用离子掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物按照掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合.分别将两种混合材料投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片装置，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得460 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例9。
实施例11
双反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂铁氧化物（Li0.5Fe0.5O2）氧化物混合材料按照掺杂氧化铈和锂铁氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合作为一个部件；另一部件用离子掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物按照掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合.分别将两种混合材料投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片装置，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得500 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例9。
实施例12
双反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍铁锌氧化物（Li0.3Ni0.3Fe0.2 Zn0.2O2）氧化物混合材料按照掺杂氧化铈和锂镍铁锌氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合作为一个部件；另一部件用离子掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物按照掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合.分别将两种混合材料投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片装置，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得520 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例9。
实施例13
双反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍铁氧化物（Li0.3Ni0.3Fe0.5O2）混合材料按照掺杂氧化铈和锂镍铁氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合作为一个部件；另一部件用离子掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物按照掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合.分别将两种混合材料投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片装置，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得570 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例9。
实施例14
双反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍铜氧化物（Li0.3Ni0.5Cu0.2O2 ）混合材料按照掺杂氧化铈和锂镍铜氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合作为一个部件；另一部件用离子掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物按照掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合.分别将两种混合材料投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片装置，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得410 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例9。
实施例15
双反应体部件的无电解质燃料电池用离子掺杂氧化铈和锂镍铜锌氧化物（Li0.3Ni0.3Cu0.2 Zn0.2O2）氧化物混合材料按照掺杂氧化铈和锂镍铜锌氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合作为一个部件；另一部件用离子掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物按照掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物的重量比30-70 ：70-30之间混合.分别将两种混合材料投入模具，在300MPa压力下成型为13毫米直径0.8毫米厚的圆片装置，双面涂银浆，在H2/空气操作，550度下获得580 mW/cm2的功率密度输出。
其结构同实施例9。
本发明单反应体部件的无电解质燃料电池装置的工作原理如图5所示。
当在无电解质部件（单或双）两边通氢气和氧气，氢气通过单或双部件（含电子n导电的部件）一侧被催化产生质子；而另一侧（对双部件而言为含p导电即含钡锶钴铁氧化物）与空气接触则产生氧离子。这是由于使用的部件材料对氢和氧同时具备良好的催化作用来实现的。氢和氧离子分别向内扩散，在部件的任何地方碰到，就会结合产生水，同时释放出电子从而实现转化产生电能。其过程的反应方程如下：
在氢气（ H2 ）一边：H2 → 2H+ +2e− (1)
在空气（O2）一边：1/2O2 + 2 e− → O2− (2)
装置的总反应：H2 + 1/2O2 → 2H+ + O2− (3a)
2 H+ + O2− → H2O (3b)
而图3所示传统的以电解质为核心的3部件装置以氧离子传导电解质的氧化物燃料电池为例。当氢气和氧气分别提供到阳极和阴极，空气中氧被阴极催化剂作用产生氧离子，再经过氧离子输运的电解质从阴极输运到阳极，和氢气作用完成燃料电池的反应，同时实现对燃料（氢气）化学能到电能的转化。其熟悉的燃料电池反应如下：
对氧离子传输的电解质燃料电池，
在阳极： H2 + O2− → H2O – 2e− (4)
在阴极： 1/2O2 + 2 e− → O2− (5)
总反应： H2 + 1/2O2 → H2O (6)
而对于质子传导的电解质燃料电池反应如下：
在阳极： H2 → 2H+ + 2e− (7)
在阴极： 1/2O2 + 2 H+ + 2e− → H2O (8)
总反应： H2 + 1/2O2 → H2O (9)
本发明反应原理和传统燃料电池比较，最大的差别在于本发明的装置没有电解质离子的输运过程也没有电解质隔膜，而传统燃料电池必须通过电解质对阳极和阴极实现隔离，不产生短路，并同时对离子进行输运：或氧离子从阴极通过氧离子传导的电解质被输运到阳极或质子从阳极通过质子导电的电解质输运到阴极，才能实现燃料电池的功能，即实现对燃料的化学能到电能的转化。本发明更直接实现了燃料电池的能量转化和电能产生的目的，同时也避免了传统多部件的材料和电化学反应的复杂技术和过程。
本申请不仅在小面积实验室的实验装置上实现了本发明的无电解质燃料电池，而且完成了工程放大的装置，即6x6cm2面积的装置取得了10-15瓦的功率输出。
本发明无电解质装置可以实现燃料电池的功能，既实现电化学反应完成燃料化学能到电能的转化。从这个意义上说，本发明的装置可以称为燃料电池，既无电解质的燃料电池。但是从燃料电池发展170年历史，燃料电池都是以电解质为核心的3部件装置，所以从这个意义上说，本发明装置又不足以称为燃料电池。更准确的说是一种新的能源转化技术的装置。
Claims (4)
1.一种无电解质燃料电池，其特征在于：包括单反应体部件，单反应体部件的外侧面两处分别设有集电极，单反应体部件和集电极位于壳体内，壳体的一侧分别设有空气进口和空气出口，另一侧分别设有氢气进口和氢气出口；
所述集电极材料为银；
所述单反应体部件为离子掺杂氧化铈和金属氧化物按质量比30～70：70～30混合，投入模具，并在300MPa压力下成型的固体部件；
所述离子掺杂氧化铈中掺杂元素为钇、镧、镨、钐、钆、或钙；
所述金属氧化物为锂镍锌氧化物Li0.3Ni0.5Zn0.2O2或锂镍铜氧化物Li0.3Ni0.5Cu0.2O2或锂镍锌铜氧化物Li0.3Ni0.3Cu0.2Zn0.2O2或锂镍铁氧化物Li0.3Ni0.5Fe0.2O2或锂锌铁氧化物Li0.5Zn0.3Fe0.2O2或锂铜铁氧化物Li0.3Cu0.5Fe0.2O2。
2.一种无电解质燃料电池，其特征在于：包括两个对应配合的双反应体部件，两个对应配合的双反应体部件的外侧面两处分别设有集电极，两个对应配合的双反应体部件和集电极位于壳体内，壳体的一侧分别设有空气进口和空气出口，另一侧分别设有氢气进口和氢气出口；
所述集电极材料为银；
其中一个双反应体部件为离子掺杂氧化铈和金属氧化物按质量比30～70：70～30混合，投入模具，并在300MPa压力下成型的固体部件；
另一个双反应体部件为离子掺杂氧化铈和钡锶钴铁氧化物Ba0.5Sr0.5Co0.2Fe0.8O3按质量比30～70：70～30混合，投入模具，并在300MPa压力下成型的固体部件；
所述离子掺杂氧化铈中掺杂元素为钇、镧、镨、钐、钆、或钙；
所述金属氧化物为锂镍锌氧化物Li0.3Ni0.5Zn0.2O2或锂镍铁锌氧化物Li0.3Ni0.3Fe0.2Zn0.2O2或锂镍铁氧化物Li0.3Ni0.3Fe0.5O2或锂镍铜氧化物Li0.3Ni0.5Cu0.2O2或锂镍铜锌氧化物Li0.3Ni0.3Cu0.2Zn0.2O2。
3.根据权利要求1或2所述的一种无电解质燃料电池，其特征在于：所述单反应体部件或双反应体部件为片状或柱状。
4.根据权利要求1或2所述的一种无电解质燃料电池，其特征在于：所述空气进口和氢气进口分别设于壳体上部，或所述空气出口和氢气出口分别设于壳体下部。
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