CN102473965A - 扁平形二次电池用电极组及其制造方法以及具备扁平形二次电池用电极组的扁平形二次电池 - Google Patents
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Abstract
在电极组(1)中,折弯部上的最内周部位(8A、9A)相对于中心线(6)相互位于相反侧。
Description
技术领域
本发明涉及以锂离子二次电池为代表的二次电池,特别涉及扁平形二次电池用电极组(以下记为“扁平形状的电极组”)及其制造方法以及具备扁平形状的电极组的扁平形二次电池。
背景技术
近年来,在作为便携式电子设备的电源广泛应用的锂离子二次电池中,采用能够嵌入和脱嵌锂的碳系材料等作为负极活性物质,采用过渡金属与锂的复合氧化物(例如LiCoO2等)作为正极活性物质。由此,实现高电位、高放电容量的锂离子二次电池。
锂离子二次电池可按以下方法制作。首先,使隔膜(多孔质绝缘体)介于正极板和负极板之间而将其卷绕成螺旋状。将这样制作的电极组与非水电解液一同容纳在不锈钢制、实施了镀镍的铁制或铝制等的电池壳体中。然后,用封口板将电池壳体的开口端部密封。
电极板(正极板或负极板)可按以下方法制作。在将通过使构成材料(活性物质、粘结剂、根据需要添加的导电剂)涂料化而成的合剂涂料涂布在集电体上后使其干燥(电极板基体的制作),通过加压等将电极板基体压缩到规定的厚度。如果增加集电体上的活性物质的涂布量,则电极板上的活性物质密度提高,因此,能够谋求锂离子二次电池的高容量化。
可是,随着近年来的电子设备及通信设备的多功能化以及小型化,希望锂离子二次电池更加小型化且更加高容量化。特别是在薄形的电子设备及通信设备中,为了减少容纳电池的空间的浪费,或者从搭载二次电池的设备的形状等出发,多使用将发电单元(电极组等)容纳在电池壳体中的扁平形锂离子二次电池。
例如在专利文献1中提出了扁平形状的电极组的制作方法。图6(a)~(b)是按工序顺序表示专利文献1中的扁平形状的电极组的制造方法的一部分的示意剖视图。
首先,在圆柱形的卷芯(未图示)上卷绕正极板、负极板及多孔质绝缘板,制作圆筒形的电极组91。接着,如图6(a)所示,将圆柱状的夹具93、94插入电极组91的中空部92中,使夹具93、94向电极组91的径向外侧移动。由此,如图6(b)所示,电极组91的横截面的形状从大致圆形变形为椭圆形。然后,只要对电极组91进行加压就可制成扁平形状的电极组(未图示)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2006-278184号公报
发明内容
发明所要解决的课题
但是,在上述专利文献1所公开的方法中,在图6(b)所示的电极组91中,与夹具93、94接触的部位位于集电体91的长轴上。因此,在对该电极组91进行加压时,在与夹具93、94接触的部位,有时产生电极合剂层的裂纹或电极合剂层从集电体上的浮起(或隆起)(将其简记为“电极合剂层浮起”)。由此,导致二次电池的容量下降。
此外,有时以电极合剂层的裂纹或浮起为开端,引起电极合剂层从集电体上的脱落(将其简记为“电极合剂层的脱落”)。如果脱落的电极合剂层顶破多孔质绝缘体,则导致内部短路的发生。
本发明是鉴于上述以往的课题而完成的,其目的在于,提供一种可在不引起电极合剂层的裂纹或浮起的情况下制造的安全性优良的扁平形二次电池。
用于解决课题的手段
本发明的扁平形状的电极组是在使多孔质绝缘体介于正极板及负极板之间而将其卷绕后,通过加压而成形为扁平形状的电极组。在该电极组的长径方向上的各端部设有折弯部,折弯部中的位于扁平形状的电极组的最内周的部位(以下记为“折弯部上的最内周部位”)相对于通过扁平形状的电极组的厚度方向上的中点而向所述长径方向延伸的中心线,相互位于相反侧,也可以相对于中心线上的一点位于点对称的位置。这里,“中心线”例如是扁平形状的电极组的长轴。“中心线上的一点”例如是扁平形状的电极组的长轴和短轴(短轴是向扁平形状的电极组的短径方向延伸的直线)的交点,换句话说,是扁平形状的电极组的横截面上的中心。
这样的扁平形状的电极组可在不引起电极合剂层的裂纹或浮起的情况下进行制造,因而能够提供安全性优良的扁平形二次电池。
本发明的扁平形状的电极组可按以下所示的方法制作。首先,使多孔质绝缘体介于正极板及负极板之间而将其进行卷绕,以制作横截面的形状为平行四边形的电极组中间体。接着,对电极组中间体进行加压,以制作扁平形状的电极组。此时,在电极组的长径方向上的各端部上形成有折弯部,折弯部上的最内周部位相对于中心线相互位于相反侧。
也可以以将长度方向端部具有R部的间隔物(spacer)插入电极组中间体的中空部的状态,对该电极组中间体进行加压。由此,能够确保中空部的尺寸。因此,充放电时的电极组的体积增加容易被中空部吸收,因而能够抑制与电极板的膨胀相伴随的电池膨胀,因此,能够防止起因于电池膨胀的内部短路的发生等。
在本说明书中,作为“平行四边形”,也包括稍微偏离严格意义上的平行四边形的形状,作为“点对称”,也包括稍微偏离严格意义上的点对称的位置关系,作为“中点”,也包括稍微偏离严格意义上的中点的位置。在不脱离本发明所产生的效果的范围内,可对扁平形状的电极组、电极组中间体、电极组中间体的中空部或卷芯等的形状、或折弯部上的最内周部位的位置等进行变更。
此外,在本说明书中,所谓两个部位相对于特定的点位于点对称的位置,指的是两个部位不在扁平形状的电极组、电极组中间体或卷芯等的长轴上,且相对于特定的点位于点对称的位置。
发明的效果
根据本发明,能够在不引起电极合剂层的裂纹或浮起的情况下制造扁平形状的电极组,因而能够提供安全性优良的扁平形二次电池。
附图说明
图1(a)~(c)是本发明的扁平形状的电极组的示意剖视图。
图2(a)~(d)是按工序顺序表示本发明的扁平形状的电极组的制造方法的示意剖视图。
图3(a)~(b)是按工序顺序表示本发明的扁平形状的电极组的另一制造方法的一部分的示意剖视图。
图4是本发明的扁平形二次电池的局部剖视立体图。
图5(a)~(c)是按工序顺序表示比较例的扁平形状的电极组的制造方法的示意剖视图。
图6(a)~(b)是按工序顺序表示以往的扁平形状的电极组的制造方法的一部分的示意剖视图。
具体实施方式
以下,参照附图对本发明的一实施方式进行说明。再有,本发明并不限定于以下所示的实施方式。
图1(a)~(c)是本发明的实施方式的扁平形状的电极组1的示意剖视图。本实施方式的扁平形状的电极组1是在使多孔质绝缘体4介于负极板2及正极板3之间而将其卷绕后,通过加压而成形为扁平形状的电极组,具有中空部7。在扁平形状的电极组1的横截面上的长度方向(长径方向)的两端,负极板2、正极板3及多孔质绝缘体4被折弯(折弯部8、9)。折弯部上的最内周部位8A、9A不在扁平形状的电极组1的长轴6上,而相对于长轴6相互位于相反侧。
具体地说,在图1(a)所示的电极组1中,折弯部上的最内周部位8A、9A相对于扁平形状的电极组1的短轴5和长轴6的交点X(扁平形状的电极组1的横截面上的大致中心点)位于点对称的位置。折弯部上的最内周部位的从长轴6的偏移量H1与折弯部上的最内周部位的从长轴6的偏移量H2大致相同。
在图1(b)所示的电极组1中,折弯部上的最内周部位的从长轴6的偏移量H1大于折弯部上的最内周部位的从长轴6的偏移量H2。
在图1(c)所示的电极组1中,折弯部上的最内周部位的从长轴6的偏移量H1小于折弯部上的最内周部位的从长轴6的偏移量H2。
而且,无论是图1(a)~(c)所示的哪个电极组1,都能够得到本实施方式的效果(后述)。
图2(a)~(d)是按工序顺序表示本实施方式的扁平形状的电极组1的制造方法的示意剖视图。
图2(a)中示出了扁平形状的电极组1的制造方法中的卷绕工序,示出了对通过用负极板2和正极板3夹着多孔质绝缘体4而形成的层叠体进行卷绕的初期状态。卷绕层叠体的卷芯33由上卷芯32和下卷芯30构成。上卷芯32和下卷芯30的横截面的形状为平行四边形,上卷芯32具备角部36,下卷芯30具备角部35。上卷芯32具备用于在卷绕开始时夹住保持层叠体的中轴34。另外,卷芯33具备用于摁住卷绕体(卷绕层叠体而成的)的推压圆柱体31。如果朝图2(a)所示的A方向旋转卷芯33,则层叠体被卷绕,从而制作出图2(b)所示的电极组中间体1a。该电极组中间体1a在卷芯33的与角部35、36对应的位置具有角部8a、9a,而且具有中空部7a。图2(c)中示出了对电极组中间体1a从其短轴方向进行加压的状态,图2(d)中示出了通过加压成形而制作的扁平形状的电极组1的横截面。
详细地说,卷芯33的角部35、36相对于卷芯33的长轴L被设在相反侧,因而角部8a、9a相对于电极组中间体1a的长轴6相互位于相反侧。在图2(c)所示的工序中,对电极组中间体1a从其短轴方向进行加压,因而不会只有角部8a、9a折弯,在包含角部8a、9a且比角部8a、9a更大的区域形成折弯部8b、9b。该折弯部8b、9b在加压后成为扁平形状的电极组1的折弯部8、9的一部分,折弯部上的最内周部位8A、9A可相对于长轴6相互位于相反侧。通过这样形成折弯部8、9,即使在加压时对折弯部8、9施加新的弯曲应力,也可缓和角部8a、9a所具有的卷绕时的折弯折印或伴随着该折印的残余应力。因此,能够减小负极板2及正极板3上的电极合剂层的裂纹宽度,并且能够抑制电极合剂层的浮起。
在这样制作的扁平形状的电极组1中,可防止起因于电极合剂层的裂纹或浮起的电极合剂层的脱落,因而可防止起因于电极合剂层的脱落的内部短路的发生。因此,能够提供安全性优良的扁平形二次电池。
对扁平形状的电极组1的制造方法进行具体的说明。图2(a)所示的卷绕工序包括主绕工序和余绕工序。在主绕工序中,通过将层叠体夹在上卷芯32和下卷芯30之间,用中轴34和下卷芯30保持层叠体。然后,分别对负极板2、正极板3和多孔质绝缘体4施加规定的张力,使卷芯33向图2(a)所示的A方向旋转规定的圈数。由此,卷绕层叠体。
在余绕工序中,卷取层叠体的剩余部分。因设备上的制约,难以一边对层叠体施加与主绕工序同样的张力一边卷绕该层叠体。因此,在卷取层叠体的长度方向端部时有可能形成无张力状态,从而有时产生层叠体的松卷。为了抑制该松卷的发生,用推压圆柱体31和卷芯33夹住层叠体,在对层叠体进行加压的状态下使卷芯33至少旋转1圈以上而卷取层叠体,另外,一边通过推压圆柱体31对卷绕体加压一边将聚丙烯制的胶带(将该胶带粘贴在层叠体的卷取终端上)贴附在卷绕体的外周面。如果从卷芯33拔出这样制作的卷绕体,则可制作如图2(b)所示那样横截面的形状为平行四边形的电极组中间体1a。然后,在图2(c)所示的加压工序中从短轴方向对电极组中间体1a进行加压,从而制作出图2(d)所示的扁平形状的电极组1。
图3(a)中示意示出了在将间隔物37插入电极组中间体1a的中空部7a中的状态下,从短轴方向对电极组中间体1a进行加压的状态。间隔物37的长度方向两端形成有R部37A,以该R部37A位于电极组中间体1a的中空部7a的长轴方向的端部的方式将将间隔物37插入中空部7a。由此,与不将间隔物37插入中空部7a而进行加压的情况相比,中空部7变大(参照图3(b))。因此,起因于充放电的负极板2及正极板3的膨胀(以下简记为“负极板2及正极板3的膨胀”)容易被中空部7吸收,从而可抑制负极板2及正极板3的与充放电相伴的挠曲。
在本实施方式中,电极组中间体1a的横截面形状并不限定于图1(a)~图1(c)所示的形状。位于电极组中间体1a的对角上的2个角部可以不在与电极组中间体1a的挤压方向正交的同一直线上。即使在此情况下,也可得到与本实施方式中得到的效果相同的效果。可是,如果上述2个角部在与电极组中间体1a的挤压方向正交的同一直线上,则有可能在加压时引起电极合剂层的裂纹或浮起,从而导致内部短路的发生。
换句话说,挤压电极组中间体1a的方向并不限定于电极组中间体1a的短轴方向,也可以是与位于电极组中间体1a的对角上的角部的连结线正交的方向以外的方向。即使在此情况下,也可得到与在本实施方式中得到的效果相同的效果。可是,如果向与上述2个角部的连结线正交的方向挤压电极组中间体1a,则有可能在加压时引起电极合剂层的裂纹或浮起,从而导致内部短路的发生。
如果考虑到卷芯33的设计的容易程度或卷绕的容易程度等,优选采用角部35、36相对于卷芯33的中心点位于点对称位置的卷芯33来制作电极组1。因此,优选电极组1为图1(a)所示的电极组1。可是,不容易高成品率地制作图1(a)所示的电极组1。因此,尽管采用上述卷芯(角部35、36相对于卷芯33的中心点位于点对称位置的卷芯33)来制作电极组1,但有时也可制作图1(b)或图1(c)所示的电极组1。可是,即便是图1(b)或图1(c)所示的电极组1,也由于折弯部上的最内周部位8A、9A相对于长轴6相互位于相反侧,因而可以发挥与图1(a)所示的电极组1所产生的效果大致相同的效果。
只要位于电极组中间体1a的对角上的2个角部相对于电极组中间体1a的长轴6相互位于相反侧,就能得到上述效果。因此,电极组中间体1a的中空部7a的横截面形状只要是平行四边形即可,电极组中间体1a的横截面形状也可以不是平行四边形。
以下,对构成扁平形二次电池的材料进行说明。
正极板3是通过将浆料状的正极合剂涂布在正极集电体的单面或两面上后进行干燥,然后压延到规定的厚度而制作的。正极集电体例如由铝制或铝合金制的箔或无纺布构成,具有5μm~30μm的厚度。浆料状的正极合剂是利用行星式搅拌机等分散机,将正极活性物质、导电剂及粘结剂混合分散在分散介质中而成的。
正极活性物质可以是钴酸锂或其改性体(例如使铝或镁固溶在钴酸锂中而得到的物质等),也可以是镍酸锂或其改性体(例如用钴置换部分镍而得到的物质等),还可以是锰酸锂或其改性体等。
导电剂可以是乙炔黑、科琴碳黑、槽法碳黑、炉法碳黑、灯黑及热裂碳黑等碳黑类,也可以单独或组合使用各种石墨。
正极用粘结剂例如可以是聚偏氟乙烯(PVdF,poly(vinylidenefluoride))、聚偏氟乙烯的改性体、聚四氟乙烯(PTFE,polytetrafluoroethylene)、或具有丙烯酸酯单元的橡胶粒子粘结材料等。
负极板2是通过将浆料状的负极合剂涂布在负极集电体的单面或两面上后进行干燥,然后压延到规定的厚度而制作的。负极集电体例如为压延铜箔、电解铜箔或铜纤维的无纺布,具有5μm~25μm的厚度。浆料状的负极合剂是利用行星式搅拌机等分散机,将负极活性物质及粘结剂(根据需要添加导电剂及增稠剂)混合分散在分散介质中而成的。
负极活性物质例如可以是各种天然石墨、人造石墨、硅化物等硅系复合剂料或各种合金组成材料。
作为负极用粘结材料,能够使用以聚偏氟乙烯(PVdF)及其改性体为代表的各种粘合剂。从提高锂离子的接受性的观点出发,作为负极用粘结材料,优选使用丁苯共聚物橡胶粒子(SBR,styrene-butadiene-rubber)或其改性体等。
增稠剂可以是聚环氧乙烷(PEO,poly(ethylene oxide))或聚乙烯醇(PVA,poly(vinyl alcohol))等具有粘性的溶液。从合剂涂料的分散性及增稠性的观点出发,作为增稠剂优选使用以羧甲基纤维素(CMC,carboxymethyl cellulose)为代表的纤维素系树脂及其改性体。
多孔质绝缘体4只要是扁平形二次电池的使用中能够耐受的组成即可,特别优选的是由聚乙烯或聚丙烯等聚烯烃系树脂构成的微多孔薄膜或其层叠膜。此外,也可以在薄膜的表面上形成多孔质绝缘层,多孔质绝缘体4的厚度以设定为10~25μm为宜。
下面,对本实施方式的扁平形二次电池进行说明。图4是具备本实施方式的扁平形状的电极组1的扁平形二次电池25的局部剖视立体图。按照以下的方法制作扁平形二次电池25。与绝缘框架27一同将扁平形状的电极组1容纳在有底扁平形的电池壳体21的内部。将从扁平形状的电极组1的上部引出的负极引线23连接在端子20(在端子20的周缘上安装有绝缘垫圈29)上,将从扁平形状的电极组1的上部引出的正极引线22连接在封口板26上。将封口板26插入电池壳体21的开口部,沿着电池壳体21的开口部的外周焊接封口板26和电池壳体21。由此,将电池壳体21封口。从封口板26上的封栓口向电池壳体21内供给规定量的非水电解液(未图示),用封栓24堵上封栓口。由此,便制作出扁平形二次电池25。该制造方法只不过为一个例子,扁平形二次电池25的制造方法并不限定于此。
这里,作为非水电解液的电解质盐,能够使用LiPF6及LiBF4等各种锂化合物。此外,作为非电解液的溶剂,可以使用碳酸亚乙酯(EC,ethylene carbonate)、碳酸二甲酯(DMC,dimethyl carbonate)、碳酸二乙酯(DEC,diethyl carbonate)或碳酸甲乙酯(MEC,ethyl methylcarbonate),它们可以单独使用,也可以组合使用。此外,为了在正负极板上形成良好的覆盖膜或确保过充电时的稳定性,作为非电解液的溶剂,优选使用碳酸亚乙烯酯(VC,vinylene carbonate)、环己基苯(CHB,cyclohexyl benzene)或环己苯的改性体。
实施例
在本实施例中,例举电极组的横截面的形状为图1(a)所示的形状的情况,评价了扁平形二次电池的安全性。
1.扁平形二次电池的制作方法
实施例1
(a)正极板3的制作
首先,将钴酸锂(正极活性物质)100重量份、乙炔黑(导电剂)2重量份、聚偏氟乙烯(粘结剂)2重量份与适量的N-甲基-2-吡咯烷酮一起用双臂式拌和机进行搅拌。由此,制作出正极合剂浆料。
接着,在将该正极合剂浆料涂布于厚度为15μm的铝箔(正极集电体)的两面上后,使其干燥,以制成铝箔一面上的正极合剂层的厚度(各正极合剂层的厚度)为100μm的正极板基体。
然后,对正极板基体进行压力加工,使其总厚度达到165μm。由此,各正极合剂层的厚度为75μm。然后,将进行过压力加工的正极板基体裁切成规定的幅度,从而制作出正极板3。
(b)负极板2的制作
首先,将人造石墨(负极活性物质)100重量份、丁苯共聚物橡胶粒子分散体(固体成分为40重量%,粘结剂)2.5重量份(按粘结剂的固体成分换算为1重量份)、羧甲基纤维素(增稠剂)1重量份与适量的水一起用双臂式拌和机进行搅拌。由此,制作出负极合剂浆料。
接着,在将该负极合剂浆料涂布于厚度为10μm的铜箔(负极集电体)的两面上后,使其干燥,以制成铜箔单面上的负极合剂层的厚度(各负极合剂层的厚度)为100μm的负极板基体。
然后,对负极板基体进行压力加工,使其总厚度达到170μm。由此,各负极合剂层的厚度为80μm。然后,将进行过压力加工的负极板基体裁切成规定的幅度,从而制作出负极板2。
(c)扁平形状的电极组1的制作
按照图2(a)~(d)所示的方法,制作扁平形状的电极组1。
具体地说,如图2(a)所示,将用负极板2和正极板3夹着多孔质绝缘膜4而形成的层叠体夹在上卷芯32和下卷芯30之间,用中轴34和下卷芯30保持。
接着,对负极板2和正极板3施加1000gf的张力,对多孔质绝缘膜4施加500gf的张力,并使卷芯33向图2(a)所示的A方向旋转。在主绕工序中卷取7圈,然后在余绕工序中将挤压压力规定为0.06MPa,一边用推压圆柱体31挤压卷绕体,一边卷取3圈。然后,在卷绕体的外周面上贴附聚丙烯制的胶带,将层叠体的长度方向端部固定在其外周面上,从卷芯33中拔出卷绕体。由此,便得到图2(b)所示的电极组中间体1a。
接着,如图2(c)所示,通过对电极组中间体1a从其短轴方向进行加压,从而成形为扁平形状。由此,便得到图2(d)所示的扁平形状的电极组1。在得到的扁平形状的电极组1中,折弯部上的最内周部位8A、9A以交点X为中心位于点对称的位置。
(d)扁平形二次电池25的制作
与绝缘框架27一同将得到的扁平形状的电极组1容纳在有底扁平形的电池壳体21的内部。将负极引线23连接在端子20上,将正极引线22连接在封口板26上。将封口板26插入电池壳体21的开口部,沿着电池壳体21的开口部的外周焊接封口板26和电池壳体21。然后,从封栓口向电池壳体21内供给规定量的非水电解液,用封栓24堵上封栓口。这样便制作出扁平形二次电池25。
实施例2
除了卷绕上述实施例1中的层叠体时的张力的大小以外,按照上述实施例1中的方法制作出实施例2的扁平形二次电池。
具体地说,在将上述实施例1中的层叠体保持在卷芯33上后,对负极板2和正极板3施加800gf的张力,对多孔质绝缘膜4施加200gf的张力,并使卷芯33向图2(a)所示的A方向旋转。即使在这样得到的扁平形状的电极组1中,折弯部上的最内周部位8A、9A也以交点X为中心位于点对称的位置。
实施例3
除了按照图3(a)~(b)所示的方法对电极组中间体1a进行加压以外,按照上述实施例1中的方法制作出实施例3的扁平形二次电池。
具体地说,如图3(a)所示,将具有0.5mm的厚度的间隔物37插入电极组中间体1a的中空部7a。在间隔物37的长度方向两端形成有R部37A,以R部37A位于电极组中间体1a的中空部7a的长轴方向两端的方式将间隔物37插入中空部7a。然后,在将间隔物37插入电极组中间体1a的中空部7a的状态下,从短轴方向对电极组中间体1a进行加压。由此,便得到图3(b)所示的扁平形状的电极组1。即使在这样得到的扁平形状的电极组1中,折弯部上的最内周部位8A、9A也以交点X为中心而位于点对称的位置。
(比较例1)
除了按照图5(a)~(c)所示的方法卷绕上述实施例1中的层叠体以外,按照上述实施例1中的方法制作出比较例1的扁平形二次电池。
图5(a)是表示卷绕上述实施例1中的层叠体的工序中的初期状态的示意剖视图。用于卷绕该层叠体的卷芯47由左卷芯43和右卷芯45构成。左卷芯43及右卷芯45的横截面的形状为菱形,左卷芯43具有角部44,右卷芯45具有角部48。此外,右卷芯45具备用于在卷绕开始时夹着保持上述层叠体的中轴46。另外,卷芯47具备用于挤压卷绕体的推压圆柱体31。如果通过使卷芯47向图5(a)所示的A方向旋转来卷绕层叠体,则如图5(b)所示那样制作出在与角部44、48对应的位置形成有角部58a、59a的电极组中间体49a。也就是说,电极组中间体49a的横截面的形状为菱形。图5(c)中示意示出了通过对图5(b)所示的电极组中间体49a进行加压而成形为扁平形状的扁平形状电极组49的横截面。在该扁平形状的电极组49中,折弯部上的最内周部位58A、59A存在于长轴56上。
(c)扁平形状的电极组49的制作
如图5(a)所示,将上述实施例1中的层叠体夹在左卷芯43和右卷芯45之间,用中轴46和右卷芯45保持。
接着,对负极板2和正极板3施加1000gf的张力,对多孔质绝缘膜4施加500gf的张力,使卷芯47向图5(a)所示的A方向旋转。在主绕工序中卷取7圈,进而在余绕工序中将挤压压力规定为0.06MPa,一边用推压圆柱体31挤压卷绕体,一边卷取3圈。然后,在卷绕体的外周面上贴附聚丙烯制的胶带,将层叠体的长度方向端部固定在其外周面上,从卷芯47中拔出卷绕体。由此,便得到图5(b)所示的电极组中间体49a。
接着,如图5(c)所示,通过对电极组中间体49a从短轴方向进行加压,便得到扁平形状的电极组49。在得到的扁平形状的电极组49中,折弯部58、59被形成在长轴方向上的两端上,折弯部上的最内周部位58A、59A存在于长轴56上。
这里,表1中示出了实施例1~3及比较例1的必要内容。
表1
折弯部上的最内周部位的位置 | 卷绕时的张力 | |
实施例1 | 相对于交点X点对称 | 高 |
实施例2 | 同上 | 低 |
实施例3 | 同上 | 高 |
比较例1 | 长轴上 | 高 |
2.评价方法(之一)
在实施例1~3及比较例1中,分别制作100个扁平形状的电极组,其中,采用60个扁平形状的电极组来制作扁平形二次电池(制作的扁平形二次电池的个数为60个),40个扁平形状的电极组以装入电池壳体中的状态结束。然后,进行以下所示的评价。
(a)电池厚度的增加的有无
在刚制作后和500个充放电循环后,测定扁平形二次电池的厚度,求出它们的平均值。然后,将500个循环后的厚度相对于刚制作后的厚度增加20%以上的情况判定为电池厚度增加(“有”)。
(b)电极板的挠曲的有无
在刚制作后和500个充放电循环后,通过采用X射线的电脑断层扫描(以下简称为CT(computerized tomography))拍摄扁平形二次电池的高度方向的中心部的断面照片。用肉眼观察所拍摄的照片,确认挠曲的有无。
(c)电极合剂层的裂纹及浮起的有无
采用热固性树脂,对扁平形状的电极组容纳在电池壳体中的状态进行粘接固定。然后,从与轴向垂直的方向将该扁平形状的电极组切断。用测定显微镜观察该切断面(扁平形状的电极组的横截面),测定了电极合剂层的裂纹宽度。将裂纹宽度低于0.1mm的情况判定为电极合剂层无裂纹(“无”),将裂纹宽度在0.1mm以上的情况判定为电极合剂层有裂纹(“有”)。此外,用显微镜观察该切断面,确认电极合剂层的浮起的有无。
表2中归纳了上述(a)~(c)的结果。
表2
3.对评价方法(之一)的考察
由表2的结果可知,无论在实施例1~3的哪个中,负极板2及正极板3都没有发生挠曲,500个充放电循环后的电池厚度的增加非常小,对制品(搭载扁平形二次电池的制品)的影响几乎没有。
作为其理由,可以认为如下所示。在电极组中间体1a中,角部8a、9a相对于电极组中间体1a的短轴5和长轴6的交点位于点对称的位置。因此,在对电极组中间体1a从其短轴方向进行加压时,产生的应力被分散,因而可以认为可在扁平形状的电极组1上缓和地形成折弯部8、9。因此,如果将扁平形状的电极组1插入电池壳体21中,因欲返回到加压前的形状而以靠近电池壳体21的内侧面的方式发生变形。由此,可在扁平形状的电极组1中形成中空部7。如果反复进行充放电,则负极板2及正极板3膨胀,但由于在扁平形状的电极组1中形成充分大的中空部7,因此负极板2及正极板3的膨胀被中空部7吸收。其结果是,可抑制负极板2及正极板3上的挠曲的发生,并且可抑制电池厚度的增加。
表2中虽没有示出,但电池厚度的增加量与实施例1相比,实施例2及3的增加量较小。作为电池厚度的增加量在实施例2中较小的理由,可以认为是减少了卷绕时的张力。如果卷绕时的张力小,则能够降低卷绕时产生的应力,因而可减轻折弯部8、9上的电极板的残余应力。因此,如果在充放电时因负极板2及正极板3膨胀而使扁平形状的电极组1的体积增加,则集电体追随着扁平形状的电极组1的体积增加而延伸。由此,可抑制负极板2及负极板3发生挠曲,从而可抑制电池厚度的增加。
作为电池厚度的增加量在实施例3中较小的理由,可以认为是采用间隔物37对电极组中间体1a进行加压。如果以将间隔物37插入中空部7a的状态对电极组中间体1a进行加压,则与不采用间隔物37对电极组中间体1a进行加压的情况相比,可在扁平形状的电极组1上缓和地形成折弯部8、9。由此,因插入电池壳体21后的扁平形状的电极组1的复原量增大而使中空部7增大。因此,负极板2及正极板3的膨胀容易被中空部7吸收,因而可进一步抑制负极板2及正极板3上的挠曲的发生,从而进一步抑制电池厚度的增加。
此外,如表2所示,无论在实施例1~3的哪个中,折弯部上的最内周部位8A、9A处的电极合剂层的裂纹的宽度都非常小,几乎没有观察到折弯部上的最内周部位8A、9A处的电极合剂层的浮起,对制品的影响几乎没有。
作为其理由,可以认为如下所示。在卷芯33中角部35、36相对于卷芯33的横截面上的中心位于点对称的位置,因而在电极组中间体1a中,角部8a、9a相对于电极组中间体1a的短轴5和长轴6的交点位于点对称的位置。如果对这样的电极组中间体1a从其短轴方向进行加压,则不会只有角部8a、9a弯曲,而是形成包括角部8a、9a且比角部8a、9a更大的折弯部8b、9b。因此,如图2(d)所示,折弯部上的最内周部位8A、9A相对于交点X位于点对称的位置。
此外,如果这样形成折弯部上的最内周部位8A、9A,即使在加压时对折弯部8、9施加新的弯曲应力,也可减轻角部8a、9a所具有的卷绕时的折弯折印或伴随着该折印的残余应力。因此,可以认为电极合剂层的裂纹宽度较小,而且能够抑制电极合剂层的浮起。
另一方面,在比较例1中,在负极板2及正极板3上发生挠曲,从而电池的厚度增加。具体地说,电池的厚度增加0.6mm。可以认为该厚度增加对制品产生较大的影响,例如发生扁平形二次电池从设备上脱落等不良情况。
作为其理由,可以认为如下所示。在图5(a)所示的工序中,在没有部分缓解张力的情况下卷绕层叠体。因此,在扁平形状的电极组49中,折弯部上的最内周部位58A、59A的形状变形困难。因此,插入电池壳体21后扁平形状的电极组49几乎不复原,中空部57的尺寸比实施例1~3小。因此,负极板2及正极板3的膨胀难以被中空部57吸收,在负极板2及正极板3上发生挠曲。因发生挠曲,扁平形状的电极组1朝径向外侧大大膨胀,其结果是,电池厚度大大增加。
此外,在折弯部上的最内周部位58A、59A发生电极合剂层的裂纹,该裂纹的宽度为1.1mm。该裂纹宽度是可混入微小的异物的宽度。因此,在比较例1中,与实施例1~3相比,容易招致内部短路的发生,从而达到过热。此外,电极合剂层的浮起不仅引起容量下降造成的质量降低,而且因浮游的合剂的脱落还招致集电体的露出,因此,容易引起内部短路。
作为其理由,可以认为如下所示。在比较例1中,以卷芯47的角部44、48为基点而形成电极组中间体49a的角部58a、59a。因此,在该角部58a、59a的附近强烈存在卷绕中的残余应力或应变。可以认为是由于对这样的电极组中间体49a进行加压,因而发生电极合剂层的裂纹或浮起。
4.评价方法(之二)
从进行了500个充放电循环的扁平形二次电池中取出30个,其中各采用10个分别进行了落下试验、利用圆棒的压坏试验及150℃下的加热试验。
(d)落下试验
对于扁平形二次电池,将上限电压规定为4.2V,将电流规定为2A,进行2小时的充电。然后,从1.5m的高处使扁平形二次电池落在混凝土面上。将该落下试验对扁平形二次电池的6个面各进行10次。然后,在室温25℃下测定发热温度,求出其平均值。
(e)利用圆棒的压坏试验
对于扁平形二次电池,将上限电压规定为4.2V,将电流规定为2A,进行2小时的充电。然后,将电池放平,与电池的长度方向垂直地配置圆棒(直径为10mm),从规定的高度使圆棒落下而压坏电池。在室温25℃下测定发热温度,求出其平均值。
(f)150℃下的加热试验
对于扁平形二次电池,将上限电压规定为4.2V,将电流规定为2A,进行2小时的充电。然后,将电池插入恒温层,从常温以5℃/分钟的条件将恒温层的温度升温到150℃。测定此时的电池的发热温度,求出其平均值。
表3
落下试验 | 利用圆棒的压坏试验 | 150℃下的加热试验 | |
发热温度(℃) | 发热温度(℃) | 发热温度(℃) | |
实施例1 | 25℃(无发热) | 25℃(无发热) | 150℃(无发热) |
实施例2 | 25℃(无发热) | 25℃(无发热) | 150℃(无发热) |
实施例3 | 25℃(无发热) | 25℃(无发热) | 150℃(无发热) |
比较例1 | 50℃(有发热) | 120℃(有发热) | 170℃(有发热) |
5.对评价方法(之二)的考察
由表3的结果可知,在实施例1~3中,对于上述落下试验、上述利用圆棒的压坏试验及上述150℃下的加热试验,没有发现不良情况。作为其理由,可以认为是因为抑制了正极板3及负极板2上的挠曲,从而能够抑制起因于电极板的挠曲的内部短路的发生。
另一方面,在比较例1中,如果在进行了500个充放电循环时通过分解进行观察,则发现锂的析出、电极板的破裂、电极板的压曲及电极合剂层的脱落等不良情况。此外,无论在上述落下试验、上述利用圆棒的压坏试验及上述150℃下的加热试验的哪种试验中,发热温度都高。作为其理由,可以认为是起因于卷绕时的电极合剂层的脱落、电极板的破裂或电极板的压曲而发生了内部短路。
从以上结果判明:通过卷绕层叠体而制作横截面为平行四边形的电极组中间体1a,在对该电极组中间体1a进行加压时,能够在折弯部上的最内周部位8A、9A抑制电极合剂层的裂纹及浮起。
在图2(a)所示的卷绕工序中,将卷芯33的角部35、36设在相对于卷芯33的横截面上的中心点成为点对称的位置,因此在图2(b)中角部8a、9a相对于电极组中间体1a的短轴5和长轴6的交点位于点对称的位置。在图2(c)所示的加压工序中,对电极组中间体1a从其短轴方向进行加压,因而不会只有角部8a、9a折弯,而是形成包含角部8a、9a且比角部8a、9a更大的折弯部8b、9b。因此,在扁平形状的电极组1中,折弯部上的最内周部位8A、9A相对于交点X位于点对称的位置。
由于这样形成折弯部上的最内周部位8A、9A,因而即使在加压时对折弯部8、9施加新的弯曲应力,也可减轻角部8a、9a所具有的卷绕时的折弯折印或伴随着该折印的残余应力。因此,可以认为负极板2及正极板3上的电极合剂层的裂纹较小,而且能够抑制电极合剂层的浮起。
另一方面,如图5(a)~(c)所示,在采用以相对于短轴55左右对称、且相对于长轴56上下对称的菱形形状作为横截面的卷芯47的情况下,以在卷芯47的角部44、48带折印的部位为基点,形成折弯部上的最内周部位58A、59A。因此,推测在折弯部上的最内周部位58A、59A存在卷绕时的残余应力或应变。可以认为由于对该部位进行加压,因而容易发生负极板2及正极板3上的电极合剂层的裂纹或浮起。
再有,在上述实施例1~3中对折弯部上的最内周部位8A、9A相对于交点X位于点对称的位置的情况进行了叙述,但折弯部上的最内周部位8A、9A的位置关系并不限定于上述实施例1~3。例如如图1(b)或图1(c)所示,即使在折弯部上的最内周部位8A、9A相对于长轴6相互位于相反侧时,也可得到与上述实施例1~3同样的效果。
此外,在图1(a)~(c)、图2(b)~(d)、图3(a)~(b)及图5(b)~(c)中,为了防止图面变得复杂而示意性地图示了扁平形状的电极组的横截面。
产业上的可利用性
根据本发明,由于折弯部上的最内周部位相对于扁平形状的电极组的长轴相互位于相反侧,因此可抑制加压时的电极合剂层的浮起或脱落,从而可提供一种安全性高的扁平形二次电池。因此,本发明作为搭载在要求安全性的设备(例如便携式终端或车辆)上的电池是有用的。
符号说明:
1 电极组 1a 电极组中间体
2 负极板 3 正极板
4 多孔质绝缘体 5 短轴
6 长轴 7 中空部
8、9 折弯部 8A、9A 折弯部上的最内周部位
8a、9a 角部 8b、9b 折弯部
25 扁平形二次电池 30 下卷芯
31 圆柱体 32 上卷芯
33 卷芯 34 中轴
35 角部 36 角部
37 间隔物
Claims (5)
1.一种扁平形二次电池用电极组,其使多孔质绝缘体介于正极板及负极板之间而将其卷绕后,通过加压而成形为扁平形状,其特征在于:
在所述电极组的长径方向上的各端部设置有折弯部;
所述折弯部中的位于所述电极组的最内周的部位相对于通过所述电极组的厚度方向上的中点而向所述长径方向延伸的中心线,相互位于相反侧。
2.根据权利要求1所述的扁平形二次电池用电极组,其特征在于:所述折弯部中的位于所述电极组的最内周的部位相对于所述中心线上的一点位于点对称的位置。
3.一种扁平形二次电池用电极组的制造方法,其特征在于:
具备以下工序:
使多孔质绝缘体介于正极板及负极板之间而将其卷绕,以制作横截面的形状为平行四边形的电极组中间体的工序,
通过对所述电极组中间体进行加压而制作扁平形状的电极组的工序;其中,
通过对所述电极组中间体的加压,
在所述电极组的长径方向上的各端部上形成折弯部;而且
所述折弯部中的位于所述电极组的最内周的部位相对于通过所述电极组的厚度方向上的中点而向所述长径方向延伸的中心线,相互位于相反侧。
4.根据权利要求3所述的扁平形二次电池用电极组的制造方法,其特征在于:以将在长度方向端部具有R部的间隔物插入所述电极组中间体的中空部的状态,对该电极组中间体进行加压。
5.一种扁平形二次电池,其通过将权利要求1所述的扁平形二次电池用电极组与电解液一起容纳在电池壳体内而构成。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20120523 |