CN102365549A - 包封纳米粒子 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性可交联多重不饱和脂肪酸基化合物或其衍生物组成。还提供一种纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性可交联C8-C36联乙炔基化合物或其衍生物组成。
Description
本发明涉及包含包封半导体纳米粒子的纳米粒子组合物及其制备方法,具体但不排他地,涉及核、核/壳、或核/多壳半导体纳米粒子,其作为它们的包封的结果,可以充分地分散或溶解在水性介质中,和/或适用于例如生物标记、生物传感等的应用中。
荧光有机分子具有包括光漂白、不同激发辐射频率和宽发射的缺点。然而,采用量子点(QD)半导体纳米粒子替代荧光有机分子绕过了这些不足之处。
半导体纳米粒子的尺寸决定了材料的电子性质;作为量子限制效应的结果,带隙能量可逆地与半导体纳米粒子的尺寸成比例。不同尺寸的QD可用单一波长的光照射而激活,以提供窄带宽的离散荧光发射。另外,纳米粒子大的表面与体积的比率对QD的物理和化学性质具有深远的影响。
包含单一半导体材料的纳米粒子通常具有适度的物理/化学稳定性和伴随的相对低的荧光量子效率。这些低量子效率由无辐射电子-空穴复合产生,无辐射电子-空穴复合在纳米粒子表面的缺陷和悬空键处产生。
核-壳纳米粒子包含带有外延生长在核表面上的典型地更宽带隙和类似晶格尺寸的壳材料的半导体核。该壳消除了核表面的缺陷和悬空键,其将载荷子局限入核内并远离表面态,这样可以作为无辐射复合的中心起作用。最近,半导体纳米粒子的建构学已经进一步地发展到包括核/多壳纳米粒子,其中提供带有两个或更多壳层的核半导体材料以进一步增强纳米粒子的物理、化学和/或光学性质。
核和核/(多)壳半导体纳米粒子的表面经常具有高反应性的悬空键,其可被适当配体的配位作用所钝化,这些配体例如为有机配体化合物。该配体化合物典型地溶入惰性溶剂中或用作纳米粒子核生长和/或壳化工艺中的溶剂,这些过程用于QD的合成。任一方法,配体化合物通过对表面金属原子提供孤对电子来螯合QD的表面,这抑制粒子的聚集,保护粒子不受其周围化学环境的影响,提供电子稳定性并且可以赋予在相对非极性介质中的溶解性。
之前限制QD在水性环境(即,主要含水的介质)中的广泛应用(例如,作为生物标记物或用于生物传感应用)的一个因素是QD与水性介质的不相容性,即,不能形成QD分散或溶入水性介质中的稳定体系。因而,已开发一系列表面改性工艺以实现量子点水相容,即,能均匀分散入水中或主要含水的介质中的QD。
最广泛应用的修饰QD表面的工艺叫做“配体交换”。在核合成和/或壳化工艺中不经意地配合到QD表面的亲脂配体分子随后用一种所选的极性/带电荷的配体化合物所交换。一种备选的表面修饰策略使极性/带电荷的分子或聚合物分子与已配位于QD表面的配体分子相互螯合(interchelate)。
现有配体交换和相互螯合(interchelation)工艺可实现QD与水性介质的相容,但是通常导致与相应的未修饰QD相比更低量子产率和/或显著更大尺寸的材料。
限制QD在生物标记及相关应用中的应用的另一个因素是在将可接受的水相容性与将QD与期望的生物标记物种连接或缔合的能力结合方面的困难。
必须解决的再另一个问题是如何保证携带生物标记物的含QD的物种同时生物相容并且对于使用而言是安全的。
本发明的目的是消除或减轻上述问题中的一项或多项。
根据本发明的第一方面,提供一种纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性可交联多重不饱和脂肪酸基化合物或其衍生物组成。
本发明的第二方面提供一种纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性交联脂肪酸基聚合物或其衍生物组成。
本发明的第三方面提供一种纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性可交联C8-C36联乙炔基化合物或其衍生物组成。
本发明的第四方面提供一种纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性交联C8-C36联乙炔基聚合物或其衍生物组成。
本发明的以上定义的方面提供了稳定、结实的包封纳米粒子,所述包封纳米粒子表现出相对高的量子产率并且被适当地官能化,使得纳米粒子能够被赋予水相容性和/或连接到可以与目标分子或结合部位结合的另外物种。
根据本发明制备的水相容性量子点可用于许多不同的应用,包括但不限于,掺入极性溶剂(如水和水基溶剂)、电子装置、墨、聚合物、玻璃中,或将量子点纳米粒子附着于细胞、生物分子、金属、分子等等。
如技术人员将认识到的,术语“两亲性的”是指同时具有亲水和亲脂性质的分子。本发明的某些方面使用脂肪酸或衍生物,根据定义其结合有亲脂的脂族部分,而本发明的其它方面使用结合有相对长的(C8-C36)亲脂碳链的联乙炔或衍生物。
虽然本发明人不希望受任何具体理论束缚,但是当前认为的是,围绕半导体纳米粒子的包封层的自组装由脂肪酸/联乙炔分子的亲脂区域之间的疏水相互作用,任选地,与结合到纳米粒子表面的已有亲脂配体的疏水相互作用相结合而驱动。方案的后一类型的实例示意性地描绘在图3中,其中结合联乙炔官能团的多个脂肪酸分子的脂族部分与已经与量子点(QD)纳米粒子的表面结合的配体分子(作为黑色曲线显示)的亲脂区域相互螯合。通过如此进行,脂肪酸/联乙炔分子自组装成两亲性包封层,所述两亲性包封层则可以对包覆的纳米粒子赋予水相容性和/或进行另外的化学改性以结合其它官能性。在涉及在图3中所示的体系的本发明的一个优选实施方案中,将脂肪酸/联乙炔分子的羧酸基团首先用不同的水溶性基团例如聚乙二醇(PEG)或其衍生物替换,然后使其与纳米粒子在有效促进如图3中所示的包封层的自组装的条件下接触。
因此,本发明提供纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物结合有离散的包封纳米粒子,所述包封纳米粒子中的每一个本身提供有对纳米粒子赋予水相容性和/或适于进一步官能化的专用表面包覆或层。
在本发明的各个方面的优选实施方案中,半导体纳米粒子结合有由半导体材料,优选发光半导体材料组成的核。半导体材料可以结合来自周期表的第2至16族中的任何一种或多种的离子,包括二元,三元和四元材料,即,分别结合有两种,三种或四种不同离子的材料。举例来说,纳米粒子可以结合核半导体材料,例如但不限于,CdS,CdSe,CdTe,ZnS,ZnSe,ZnTe,InP,InAs,InSb,AlP,AlS,AlAs,AlSb,GaN,GaP,GaAs,GaSb,PbS,PbSe,Si,Ge和它们的组合。根据本发明的纳米粒子优选具有平均直径小于约20nm的核,更优选具有平均直径小于约15nm的核,并且最优选具有平均直径在约2至5nm范围内的核。
包含单种半导体材料,例如CdS,CdSe,ZnS,ZnSe,InP,GaN等的纳米粒子通常具有相对低的荧光量子效率,所述相对低的量子效率由无辐射电子-空穴复合产生,所述无辐射电子-空穴复合在纳米粒子表面的缺陷和悬空键处产生。为了至少部分地解决这些问题,纳米粒子核可以至少部分地被与核不同的材料如半导体材料的一个或多个层(在本文中也称为“壳”)包覆。在所述壳或每一个壳中包含的材料可以结合有来自周期表的第2至16族中的任何一种或多种的离子。在纳米粒子包含两个以上的壳的情况下,每一个壳优选由不同材料形成。在一种示意性的核/壳材料中,核由以上规定的材料中的一种形成,而壳由具有较大带隙能量和与核材料类似的晶格尺寸的半导体材料组成。壳材料的实例包括但不限于ZnS,MgS,MgSe,MgTe和GaN。载荷子在核内并且远离表面状态的限制提供较大稳定性和较高量子产率的量子点。
纳米粒子的平均直径可以变化以改变发射波长。纳米粒子荧光发射的能级以及由此的频率可以通过制备纳米粒子的材料和纳米粒子的大小来控制。一般地,相同材料制备的纳米粒子具有更显著的红色发射,更大的纳米粒子。优选纳米粒子具有约1到15nm的直径,更优选约1到10nm的直径。纳米粒子优选发射具有约400到900nm波长的光,更优选发射约400到700nm波长的光。
本发明的另外方面涉及用于制备纳米粒子组合物的方法。
第一另外方面提供一种用于制备纳米粒子组合物的方法,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性可交联多重不饱和脂肪酸化合物或其衍生物组成,所述方法包括:
a.提供所述半导体纳米粒子;
b.提供所述两亲性脂肪酸基化合物,和
c.在适于使所述两亲性脂肪酸基化合物自组装以形成包封或至少部分包封所述半导体纳米粒子的自组装层的条件下,将所述半导体纳米粒子与所述两亲性脂肪酸基化合物接触。
另一个方面提供一种用于制备纳米粒子组合物的方法,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性交联脂肪酸基聚合物或其衍生物组成,所述方法包括:
a.将所述半导体纳米粒子与所述两亲性脂肪酸基化合物接触,和
b.将所述两亲性脂肪酸基化合物聚合。
优选的是,与所述纳米粒子相比,以至少10倍摩尔过量,更优选至少100倍摩尔过量,并且最优选至少1000倍摩尔过量提供所述脂肪酸基化合物。
优选地,在将所述纳米粒子与所述脂肪酸基化合物接触之前,将所述脂肪酸基化合物与另外的结合有亲水性基团的化合物反应,以将所述亲水性基团结合到所述脂肪酸基化合物中。
所述纳米粒子与所述脂肪酸基化合物的接触优选包括在适当的温度(例如,在室温附近或以上)并且在适当的时间范围(例如,约至少15分钟左右)内进行培育,以促进脂肪酸基化合物围绕所述纳米粒子的自组装,从而形成包封层。
优选的是,聚合是基于溶液的(与固态相反)和/或通过将所述脂肪酸基化合物暴露于光辐射、热和/或化学聚合试剂而实现。在一个优选的实施方案中,聚合通过将所述脂肪酸基化合物暴露于在约360nm的UV光而实现。所述暴露可以进行至少1至2分钟,更优选约5分钟。暴露可以在惰性气氛例如N2下进行。
再另外的方面提供一种用于制备纳米粒子组合物的方法,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性可交联C8-C36联乙炔基化合物或其衍生物组成,所述方法包括:
a.提供所述半导体纳米粒子;
b.提供所述两亲性联乙炔基化合物,和
c.在适于使所述两亲性联乙炔基化合物自组装以形成包封或至少部分包封所述半导体纳米粒子的自组装层的条件下,将所述半导体纳米粒子与所述两亲性联乙炔基化合物接触。
另一个方面提供一种用于制备纳米粒子组合物的方法,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性交联C8-C36联乙炔基聚合物或其衍生物组成,所述方法包括:
a.将所述半导体纳米粒子与所述两亲性联乙炔基化合物接触,和
b.将所述两亲性联乙炔基化合物聚合。
与所述纳米粒子相比,可以以至少10倍摩尔过量,更优选至少100倍摩尔过量,并且最优选至少1000倍摩尔过量提供所述联乙炔基化合物。
优选地,在将所述纳米粒子与所述脂肪酸基化合物接触之前,将所述联乙炔基化合物与另外的结合有亲水性基团的化合物反应,以将所述亲水性基团结合到所述联乙炔基化合物中。
所述纳米粒子与所述联乙炔基化合物的接触优选包括在适当的温度(例如,在室温附近或以上)并且在适当的时间范围(例如,约至少15分钟左右)内进行培育,以促进联乙炔基化合物围绕所述纳米粒子的自组装,从而形成包封层。
聚合优选是基于溶液的而非固态的,并且可以通过将所述联乙炔基化合物暴露于光辐射、热和/或化学聚合试剂而实现。优选地,聚合通过将所述联乙炔基化合物暴露于在约360nm的UV光而实现。暴露可以进行至少1至2分钟,更优选约5分钟,并且可以在惰性气氛(例如N2)下进行。
典型地,作为用于制备核、核/壳或核/多壳纳米粒子的核和/或壳化工艺的产物,纳米粒子至少部分地包覆有表面结合配体,例如肉豆蔻酸,十六碳烷基胺和/或氧化三辛基膦。这些配体典型地源于在其中进行核和/或壳化工艺的溶剂。虽然如同前面所提及的,该类型的配体可提高纳米粒子在非极性介质中的稳定性,提供电子稳定性和/或避免不期望的纳米粒子附聚,但是这些配体通常阻止纳米粒子稳定地分散或溶入更具极性的介质,例如水性溶剂中。
在优选的实施方案中,本发明提供具有高量子产率,稳定并且优选水相容性的纳米粒子。作为核和/或壳化工艺的产物,当将一种或多种亲脂表面结合配体(实例包括十六碳烷基胺、氧化三辛基膦、肉豆蔻酸)配位到纳米粒子的表面时,这些配体可以用脂肪酸或联乙炔基化合物整体或部分交换,和/或脂肪酸或联乙炔基化合物可与现存亲脂表面结合配体相互螯合。
在使用可交联多重不饱和脂肪酸的本发明的方面中,优选的是,脂肪酸结合有由单个碳-碳键分开的至少两个碳-碳双键或三键。所述脂肪酸优选是可通过所述碳-碳双键或三键交联的。
在一个特别优选的实施方案中,所述脂肪酸结合有联乙炔部分,在所述情况下,优选所述脂肪酸是可通过所述联乙炔部分交联的。
脂肪酸可以是可光-、热-和/或化学交联的。
技术人员应当理解,脂肪酸是饱和的或不饱和的脂族羧酸。因此,本发明的优选实施方案的脂肪酸基化合物优选经由脂肪酸的脂族区域与纳米粒子表面连接或缔合。在此情况下,所述脂族区域可以完全取代、部分取代和/或相互螯合与纳米粒子表面结合的其它非脂肪酸配体分子。
在使用联乙炔基聚合物的本发明的方面中,优选所述聚合物包含衍生自可交联C8-C36联乙炔基化合物或其衍生物的交联聚合重复单元。
在使用可交联C8-C36联乙炔基化合物或其衍生物的方面中,优选所述联乙炔基化合物是C15-C30联乙炔基化合物,或更优选C18-C24联乙炔基化合物。
优选地,所述脂肪酸或联乙炔基化合物包含适于能够选择性地连接到目标分子或结合部位例如生物分子或结合部位的结合基团。
在一个优选的实施方案中,所述脂肪酸或联乙炔基化合物具有式(I)
CH3(CH2)m-C≡C-C≡C-(CH2)n-CO2X (I)
其中m=2至20,n=0至10,并且X是氢或其它化学基团。
在另外优选的实施方案中,m=5至15,更优选m=8至12并且最优选m=9。n的值可以为n=6至10,或更优选地,n=8。
所述脂肪酸或联乙炔基化合物可以衍生自选自由下列各项组成的组的脂肪酸化合物:10,12-二十七碳二炔酸,10,12-十七碳二炔酸,10,12-二十九碳二炔酸,10,12-二十五碳二炔酸,10,12-二十三碳二炔酸,2,4-二十一碳二炔酸,2,4-十七碳二炔酸,2,4-十九碳二炔酸,和2,4-十五碳二炔酸。
优选的是,脂肪酸或联乙炔基化合物结合有有助于化合物的两亲性特征的亲水性基团。因此,在式(I)中,X优选是亲水性基团。
亲水性基团可以结合到衍生自脂肪酸化合物的羧酸基团的碳原子(如在式(I)中,当X为亲水性基团时)或联乙炔化合物的末端碳原子。
可以将任何合适的亲水性基团结合到脂肪酸或联乙炔基化合物中。
合适的亲水性基团结合聚醚键。优选所述亲水性基团是聚乙二醇或其衍生物,其可以具有约1至10,000,更优选约3至7,000并且最优选约5,000的平均分子量。
亲水性基团优选包含适于能够选择性地结合目标分子或连接部位的连接基团。
在优选的实施方案中,亲水性基团可以衍生自有机基团和/或含有一个或多个杂原子(即,非碳原子),例如硫,氮,氧和/或磷。示意性的亲水性基团可以衍生自包括下列各项的基团:氢氧化物,醇盐,羧酸,羧酸酯,胺,硝基,聚乙二醇,磺酸,磺酸酯,磷酸和磷酸酯。
尽管可以使用任何合适的亲水性基团,但是在一个优选的实施方案中,亲水性基团是带电荷的或极性基团,例如,氢氧化物盐,醇盐,羧酸盐,铵盐,磺酸盐或磷酸盐。
羧酸酯基团还可以提供适当的化学功能性,以参与一项或多项偶联/交联反应,例如羧酸和胺之间的碳二亚胺调节的偶联,或连接到其它物种,包括蛋白,肽,抗体,碳水化合物,糖脂,糖蛋白和/或核酸。
应当理解,本发明的范围不限于以上所述的优选实施方案,并且在不背离作为以上定义的本发明的每一个方面基础的基本概念的情况下,可以对所述实施方案进行更改。
现在将参考下列非限制性附图和实施例而仅作为举例说明来进一步描述本发明。
图1是示例性联乙炔配体的非排他性列表;
图2示例优选联乙炔单体10,12二十三碳二炔酸的聚合;
图3是在聚合之前,量子点(QD)表面与联乙炔单体的官能化中的初始阶段的示意性表示;
图4是在pH 8.5的50mM硼酸盐缓冲液中的与优选的PEG化聚联乙炔配体结合的InP/ZnS量子点的发射光谱;
图5是提供图4中所示结果的InP/ZnS量子点的流体力学尺寸的归一化曲线图;和
图6a和6b是分析用于提供图4和5中所示结果的InP/ZnS量子点的样品的照片;图6a在环境光下获得,而图6b在360nM的UV光下获得。
图7是示例跨过根据本发明制备然后分散在水基硼酸盐缓冲液中的联乙炔包封的量子点的总体(population)的粒度分布的图。
实施例
实施例1
量子点的官能化
使用PEG化的联乙炔化合物
如下将无镉量子点(QD)的样品官能化以结合PEG化的聚联乙炔表面包覆剂。
首先通过制备合适的可聚合单体制备表面包覆剂。使用DCC偶联将10,12-二十三碳二炔酸的羧基末端偶联至相等化学计算量的CH3-O-PEG5000-NH2。通过使用氯仿重复洗涤和沉淀而纯化得到的PEG化的联乙炔化合物。通过NMR确认产物的化学结构并且显示反应进行完全。
然后将预先制备的联乙炔单体加入到无镉InP/ZnS QD的样品中。向在氯仿中的具有肉豆蔻酸包覆剂的InP/ZnS QD中加入1000倍(单体/量子点摩尔比)的PEG化的联乙炔单体。将得到的溶液短暂涡流混合,然后在50℃培育30分钟。
然后通过下列方法实现结合到InP/ZnS QD的PEG化的联乙炔单体的聚合:在N2气下,用在360nm的UV光照射含有包覆的QD的溶液5分钟。在照射以后,将溶液在室温储存过夜(~15h)。
然后如下制备QD的稳定水溶液。向含QD的溶液中以1%w/体积的比率加入非官能化的PEG 3000。使用旋转蒸发器干燥得到的澄清溶液。向干燥的残余物中加入足够量的硼酸盐缓冲液(50mM硼酸钠,pH8.0)。将混合物缓慢涡旋,直至残余物完全溶解以提供包覆有PEG化的联乙炔聚合物的QD的水溶液。通过使用标准凝胶过滤柱从最终制备的QD纯化掉过量的PEG和任何未反应的单体。
根据以上程序制备的水溶性InP/ZnS-聚联乙炔QD的发射和尺寸性质分别显示在图4和5中。如可以看出的,包覆的QD在约630nm发射并且具有窄的粒度分布。图6a和6b证明QD表现出高水平的水溶解性,所述图6a和6b是在环境光(图6a)和在360nM的UV光(图6b)下获得的样品照片,并且显示所述溶液是透明的。
实施例2
使用与实施例1中描述的那些方法类似的方法,将无镉量子点(QD)的另外样品官能化,以结合聚联乙炔表面包覆剂。包封的QD的粒度分布示例在图7中,图7描述使用将动态光散射和超速离心(CPS)结合的方法获得的数据。在6.8nm的强的窄峰示例了跨过包封QD的总体的低的粒度分布并且支持下列结论:本发明的方法产生离散的包封QD,其各自提供有其本身的自组装包封层。
Claims (65)
1.一种纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性可交联多重不饱和脂肪酸基化合物或其衍生物组成。
2.根据权利要求1所述的纳米粒子组合物,其中所述可交联多重不饱和脂肪酸结合有由单个碳-碳键分开的至少两个碳-碳双键或三键。
3.根据权利要求2所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸可经由所述碳-碳双键或三键交联。
4.根据前述权利要求中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸结合有联乙炔部分。
5.根据权利要求4所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸可经由所述联乙炔部分交联。
6.根据前述权利要求中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸是可光、热和/或化学交联的。
7.根据前述权利要求中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸经由所述脂肪酸的脂族区域与所述纳米粒子表面缔合。
8.根据权利要求7所述的纳米粒子组合物,其中所述脂族区域与结合到所述纳米粒子表面的其它非脂肪酸配体分子相互螯合。
9.根据前述权利要求中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸基化合物包含适于能够选择性地与目标分子或结合部位结合的结合基团。
10.根据前述权利要求中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸基化合物具有式(I)
CH3(CH2)m-C≡C-C≡C-(CH2)n-CO2X (I)
其中m=2至20,n=0至10,并且X是氢或其它化学基团。
11.根据权利要求10所述的纳米粒子组合物,其中m=5至15。
12.根据权利要求10所述的纳米粒子组合物,其中m=8至12。
13.根据权利要求10所述的纳米粒子组合物,其中m=9。
14.根据权利要求10,11,12或13所述的纳米粒子组合物,其中n=6至10。
15.根据权利要求10,11,12或13所述的纳米粒子组合物,其中n=8。
16.根据前述权利要求中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸基化合物衍生自选自由下列各项组成的组中的脂肪酸化合物:10,12-二十七碳二炔酸,10,12-十七碳二炔酸,10,12-二十九碳二炔酸,10,12-二十五碳二炔酸,10,12-二十三碳二炔酸,2,4-二十一碳二炔酸,2,4-十七碳二炔酸,2,4-十九碳二炔酸,和2,4-十五碳二炔酸。
17.根据权利要求10至15中任一项所述的纳米粒子组合物,其中X为亲水性基团。
18.根据权利要求1至15中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸基化合物结合有亲水性基团。
19.根据权利要求17或18所述的纳米粒子组合物,其中所述亲水性基团结合到衍生自所述脂肪酸化合物的羧酸基团的碳原子。
20.根据权利要求17,18或19所述的纳米粒子组合物,其中所述亲水性基团结合有聚醚键。
21.根据权利要求17,18或19所述的纳米粒子组合物,其中所述亲水性基团是聚乙二醇或其衍生物。
22.根据权利要求21所述的纳米粒子组合物,其中所述聚乙二醇具有约1至10,000的平均分子量。
23.根据权利要求21所述的纳米粒子组合物,其中所述聚乙二醇具有约3至7,000的平均分子量。
24.根据权利要求21所述的纳米粒子组合物,其中所述聚乙二醇具有约5,000的平均分子量。
25.根据权利要求17至24中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述亲水性基团包含适于能够选择性地与目标分子或结合部位结合的结合基团。
26.一种纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性交联脂肪酸基聚合物或其衍生物组成。
27.根据权利要求26所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸基聚合物包含衍生自可交联多重不饱和脂肪酸基化合物或其衍生物的交联聚合重复单元。
28.根据权利要求26或27所述的纳米粒子组合物,其中所述脂肪酸结合有联乙炔部分。
29.一种纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性可交联C8-C36联乙炔基化合物或其衍生物组成。
30.根据权利要求29所述的纳米粒子组合物,其中所述联乙炔基化合物为C15-C30联乙炔基化合物。
31.根据权利要求29所述的纳米粒子组合物,其中所述联乙炔基化合物为C18-C24联乙炔基化合物。
32.根据权利要求29所述的纳米粒子组合物,其中所述联乙炔基化合物衍生自选自由下列各项组成的组中的脂肪酸化合物:10,12-二十七碳二炔酸,10,12-十七碳二炔酸,10,12-二十九碳二炔酸,10,12-二十五碳二炔酸,10,12-二十三碳二炔酸,2,4-二十一碳二炔酸,2,4-十七碳二炔酸,2,4-十九碳二炔酸,和2,4-十五碳二炔酸。
33.根据权利要求29所述的纳米粒子组合物,其中所述联乙炔基化合物具有式(I)
CH3(CH2)m-C≡C-C≡C-(CH2)n-CO2X (I)
其中m=2至20,n=0至10,并且X是氢或其它化学基团。
34.根据权利要求33所述的纳米粒子组合物,其中X为亲水性基团。
35.根据权利要求29至34中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述联乙炔基化合物结合有亲水性基团。
36.根据权利要求34或35所述的纳米粒子组合物,其中所述亲水性基团与所述联乙炔化合物的末端碳原子结合。
37.根据权利要求34至36中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述亲水性基团结合有聚醚键。
38.根据权利要求34至36中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述亲水性基团是聚乙二醇或其衍生物。
39.根据权利要求29至38中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述联乙炔基化合物包含适于能够选择性地与目标分子或结合部位结合的结合基团。
40.一种纳米粒子组合物,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性交联C8-C36联乙炔基聚合物或其衍生物组成。
41.根据权利要求40所述的纳米粒子组合物,其中所述联乙炔基聚合物包含衍生自可交联C8-C36联乙炔基化合物或其衍生物的交联聚合重复单元。
42.根据前述权利要求中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述纳米粒子为核,核/壳或核/多壳纳米粒子。
43.根据前述权利要求中任一项所述的纳米粒子组合物,其中所述纳米粒子包含来自由下列各项组成的组的一种或多种半导体材料:CdS,CdSe,CdTe,ZnS,ZnSe,ZnTe,InP,InAs,InSb,AlP,AlS,AlAs,AlSb,GaN,GaP,GaAs,GaSb,PbS,PbSe,Si,Ge,MgS,MgSe,MgTe和它们的组合。
44.一种用于制备纳米粒子组合物的方法,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性可交联多重不饱和脂肪酸化合物或其衍生物组成,所述方法包括:
a.提供所述半导体纳米粒子;
b.提供所述两亲性脂肪酸基化合物,和
c.在适于使所述两亲性脂肪酸基化合物自组装以形成包封或至少部分包封所述半导体纳米粒子的自组装层的条件下,将所述半导体纳米粒子与所述两亲性脂肪酸基化合物接触。
45.根据权利要求44所述的方法,其中与所述纳米粒子相比,以至少10倍摩尔过量提供所述脂肪酸基化合物。
46.根据权利要求44所述的方法,其中与所述纳米粒子相比,以至少100倍摩尔过量提供所述脂肪酸基化合物。
47.根据权利要求44所述的方法,其中与所述纳米粒子相比,以至少1000倍摩尔过量提供所述脂肪酸基化合物。
48.根据权利要求44至47中任一项所述的方法,其中在将所述纳米粒子与所述脂肪酸基化合物接触之前,将所述脂肪酸基化合物与另外的结合有亲水性基团的化合物反应,以将所述亲水性基团结合到所述脂肪酸基化合物中。
49.根据权利要求44至48中任一项所述的方法,其中所述纳米粒子与所述脂肪酸基化合物的接触包括在约室温或以上的温度培育。
50.根据权利要求49所述的方法,其中培育进行至少约15分钟。
51.一种用于制备纳米粒子组合物的方法,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性交联脂肪酸基聚合物或其衍生物组成,所述方法包括:
a.将所述半导体纳米粒子与所述两亲性脂肪酸基化合物接触,和
b.将所述两亲性脂肪酸基化合物聚合。
52.根据权利要求51所述的方法,其中通过将所述脂肪酸基化合物暴露于光辐射、热和/或化学聚合剂而实现聚合。
53.根据权利要求51所述的方法,其中通过将所述脂肪酸基化合物暴露于在约360nm的UV光而实现聚合。
54.根据权利要求53所述的方法,其中所述暴露进行至少1至2分钟。
55.一种用于制备纳米粒子组合物的方法,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性可交联C8-C36联乙炔基化合物或其衍生物组成,所述方法包括:
a.提供所述半导体纳米粒子;
b.提供所述两亲性联乙炔基化合物,和
c.在适于使所述两亲性联乙炔基化合物自组装以形成包封或至少部分包封所述半导体纳米粒子的自组装层的条件下,将所述半导体纳米粒子与所述两亲性联乙炔基化合物接触。
56.根据权利要求55所述的方法,其中与所述纳米粒子相比,以至少10倍摩尔过量提供所述联乙炔基化合物。
57.根据权利要求55所述的方法,其中与所述纳米粒子相比,以至少100倍摩尔过量提供所述联乙炔基化合物。
58.根据权利要求55所述的方法,其中与所述纳米粒子相比,以至少1000倍摩尔过量提供所述联乙炔基化合物。
59.根据权利要求55至58中任一项所述的方法,其中在将所述纳米粒子与所述脂肪酸基化合物接触之前,将所述联乙炔基化合物与另外的结合有亲水性基团的化合物反应,以将所述亲水性基团结合到所述联乙炔基化合物中。
60.根据权利要求55至59中任一项所述的方法,其中所述纳米粒子与所述联乙炔基化合物的接触包括在约室温或以上的温度培育。
61.根据权利要求60所述的方法,其中培育进行至少约15分钟。
62.一种用于制备纳米粒子组合物的方法,所述纳米粒子组合物包含包封在自组装层内的半导体纳米粒子,所述自组装层由两亲性交联C8-C36联乙炔基聚合物或其衍生物组成,所述方法包括:
a.将所述半导体纳米粒子与所述两亲性联乙炔基化合物接触,和
b.将所述两亲性联乙炔基化合物聚合。
63.根据权利要求62所述的方法,其中通过将所述联乙炔基化合物暴露于光辐射、热和/或化学聚合剂而实现聚合。
64.根据权利要求62所述的方法,其中通过将所述联乙炔基化合物暴露于在约360nm的UV光而实现聚合。
65.根据权利要求64所述的方法,其中所述暴露进行至少1至2分钟。
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