CN102332556A - 一种锂离子二次电池及其负极 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及锂离子二次电池技术领域，尤其涉及一种锂离子二次电池及其负极，包括集流体、负极材料层，还包括无机填料涂层，所述无机填料涂层位于集流体和负极材料层之间，该无机填料涂层由无机填料和其粘接剂组成，可以增大负极的电阻，在短路的时候可以降低短路点的功率，增加电池短路情况下的安全性。

Description

一种锂离子二次电池及其负极
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池技术领域，尤其涉及一种锂离子二次电池及其负极。
背景技术
锂离子二次电池因其比容量高、工作电压高、工作温度范围宽、自放电率低、循环寿命长、无污染、重量轻等优点，因而应用领域广泛。
锂离子二次电池通常包括正极、负极、电解液、隔离膜以及外包装。其中，所述正极通常包括正极集流体和附着在其上的正极材料组成；所述负极通常包括负极集流体和附着在其上的负极材料组成；隔离膜在正极与负极之间起到电子阻隔作用防止正极与负极短路；电解液由正极、负极和隔离膜吸收形成锂离子通路。锂离子二次电池在正常工作时，由正极集流体引出正极端和负极集流体引出的负极端与外电路形成电子通路，电解液和正负极材料中锂离子形成离子通路，电子通路和离子通路共同形成回路，以达到正常工作的目的。
在锂离子二次电池在使用不当的情况下，例如机械损伤、高温环境等，有可能会正负极直接接触造成短路，电池一旦短路会在短时间内放出大量的热，可能起火甚至爆炸，危害到使用者的安全。
随着锂离子二次电池的需求量逐渐增大，对其各方面的性能要求也越来越高，尤其是对安全性的要求越来越高，如何提高完全性也成为锂离子二次电池的研究重点。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术的不足而提供一种锂离子二次电池及其负极。本发明针对短路安全性的问题，通过在负极集流体和负极材料之间加入一层无机填料涂层，可以增大阳极的电阻，在短路的时候可以降低短路点的功率，增加电池短路情况下的安全性。
为了达到上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种锂离子二次电池负极，包括集流体、负极材料层，还包括无机填料涂层，所述无机填料涂层位于集流体和负极材料层之间，该无机填料涂层由无机填料及其粘接剂组成。无机填料涂料层的无机填料起到电子绝缘和吸收电解液的作用，无机填料涂料层的粘接剂使无机填料可以附着在集流体之上。所述负极材料层附着在无机填料涂层之上，所述的负极材料层包括负极活性物质、导电剂和粘接剂，其中负极活性物质为天然石墨、人造石墨、中间相碳微球、碳纤维、碳硅合金中的一种或几种；导电剂为乙炔黑、碳黑和导电石墨中的一种或几种；粘接剂为聚聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚酰胺酰亚胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸和丁苯橡胶中的一种或几种。其中，导电剂的含量为0.5-10重量％，优选为1-5重量％；粘接剂的含量为0.5-10重量％，优选为1-5重量％。通过滚压处理使部分负极活性物质颗粒穿透无机填料涂层与集流体直接接触，形成电子通路，以保证锂离子二次电池负极有足够的离子电导的前提下显著的降低其电子电阻，使得包括该负极的电池在正负极短路情况下有较小的放热功率，从而达到改善其安全性的作用。
所述无机填料涂层的厚度为1～20微米。
所述无机填料涂层的厚度为2～10微米。
所述无机填料为氧化铝，氧化硅，氧化锆和氧化钛中的一种或者几种，也可以是其他金属氧化物。
所述无机填料的平均颗粒直径在0.1～20微米。
所述无机填料涂层的粘接剂为聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚酰胺酰亚胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸、羧甲基纤维素和丁苯橡胶中的一种或几种。
所述无机填料涂层其中无机填料的含量为80～99重量％；无机填料涂层的粘接剂的含量为1～20重量％。
所述无机填料涂层中无机填料的含量为90～98重量％；无机填料涂层的粘接剂的含量为2～10重量％。
所述的负极材料层包含负极活性物质、导电剂和负极材料层粘接剂，其中所述负极活性物质为天然石墨、人造石墨、中间相碳微球、碳纤维、碳硅合金中的一种或几种。
一种锂离子电池，包括正极、负极、隔离膜、电解液和电池外壳，所述正极、负极和隔离膜通过卷绕或叠置，连同电解液一起密封在电池外壳中，所述负极采用上面所述的锂离子二次电池负极。
在锂离子二次电池在使用不当的情况下，例如机械损伤、高温环境等，有可能会正负极直接接触造成短路，电池一旦短路会在短时间内放出大量的热，可能起火甚至爆炸等安全事故，与现有技术相比，本发明的负极材料具有以下优点：本发明负极通过在负极集流体和负极材料之间加入一层无机填料涂层，可以增大负极的电阻，在短路的时候可以降低短路点的功率，增加电池短路情况下的安全性。
附图说明
图1为本发明的负极截面结构图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式，对发明作进行进一步详细说明：
一种锂离子二次电池负极，包括集流体3、负极材料层1，还包括无机填料涂层2，所述无机填料涂层2位于集流体3和负极材料层1之间，该无机填料涂层2由无机填料和其粘接剂组成。所述无机填料涂层2其中无机填料的含量为80～99重量％；无机填料涂层2的粘接剂的含量为1～20重量％。无机填料涂料层2的无机填料起到电子绝缘和吸收电解液的作用，无机填料涂料层2的粘接剂使无机填料可以附着在集流体之上。无机填料涂层2能使锂离子二次电池在正负极短路时降低短路点的功率，减少放出的热量，故所述无机填料涂层2的无机填料需要具有良好的电子绝缘性能；在高温下有好的热稳定性，不易分解；在低电位下具有良好的电化学稳定性，耐腐蚀，不与电解液发生反应，良好的加工性能，颗粒机械稳定性好。如氧化铝，氧化硅，氧化锆和氧化钛中的一种或者几种，也可以是其他金属氧化物。所述无机填料涂层2包含的无机填料涂层粘接剂亦需具有良好的电子绝缘、热稳定性、化学稳定性和电化学稳定性，同时应具有良好的粘接性能。通常选用聚合物作为粘接剂，如聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚酰胺酰亚胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸和丁苯橡胶中的一种或几种。这类聚合物均能满足上述要求。
所述负极材料层1附着在无机填料涂层2之上，所述的负极材料层1包括负极活性物质、导电剂和粘接剂，其中负极活性物质为天然石墨、人造石墨、中间相碳微球、碳纤维、碳硅合金中的一种或几种；导电剂为乙炔黑、碳黑和导电石墨中的一种或几种；粘接剂为聚聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚酰胺酰亚胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸和丁苯橡胶中的一种或几种。其中，导电剂的含量为0.5-10重量％，优选为1-5重量％；粘接剂的含量为0.5-10重量％，优选为1-5重量％。通过滚压处理使部分负极活性物质颗粒穿透无机填料涂层2与集流体3直接接触，形成电子通路，以保证锂离子二次电池负极有足够的离子电导的前提下显著的增加其电子电阻，使得包括该负极的电池在正负极短路情况下有较小的放热功率，从而达到改善其安全性的作用。
本发明的一种锂离子电池，包括正极、负极、隔离膜、电解液和电池外壳，所述正极、负极和隔离膜通过卷绕或叠置，连同电解液一起密封在电池外壳中，所述负极采用上面所述的锂离子二次电池负极。
根据本发明提供的电池，所述正极采用本技术领域公知的正极，即含有正极集流体和附着在其上的正极材料层。本发明对正极材料层没有作特别的限制，所述正极材料层通常包括正极活性物质、导电剂和粘接剂。正极活性物质可以采用现有技术领域常用的各种正极活性物质，如LiCoO2、LiMn2O4、LiFePO4和锂镍锰氧化物中的一种或几种；导电剂可以选择乙炔黑、碳黑和导电石墨中的一种或几种；粘接剂可以选择聚聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚酰胺酰亚胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸中的一种或几种。其中，导电剂的含量通常为0.5-10重量％，粘接剂的含量通常为0.5-10重量％。
本发明用于正极材料和负极材料的溶剂可选用本技术领域公知的常规溶剂、如N-甲基吡咯烷酮、N，N-二甲基甲酰胺、N，N-二乙基甲酰胺、二甲亚砜、四氢呋喃以及水和醇类的一种或几种。溶剂的用量能是所述正极材料和负极材料涂敷到集流体上即可。溶剂与正负极材料形成的浆料的固含量通常为30-75重量％。
所述电解液由非水溶剂和溶解在其中的电解质组成，电解质的含量一般为0.5-2mol/L。所述非水溶剂可使用各种溶剂，通常选用链状酸酯和环状酸酯的混合溶剂。所述链状酸酯可以选用碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸乙丙酯、碳酸二苯酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、二甲氧基乙烷、二乙氧基乙烷以及其含氟、含硫和含不饱和键的链状有机酯类的其中一种或混合物；所述环状酸酯可以选用碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚乙烯酯、γ-丁内酯、磺内酯以及其含氟、含硫和含不饱和键的环状有机酯类的其中一种或混合物。所述电解质的可选用本技术领域公知的各种用于非水溶剂的锂离子二次电池电解质，如可选用高氯酸锂、六氟磷酸锂、六氟砷酸锂、四氟硼酸锂、氯铝酸锂、卤化锂、氟烃基氟氧磷酸锂和氟烃基磺酸锂的一种或几种。
所述隔离膜的种类为本技术领域公知，通常是多孔聚乙烯单层薄膜、多孔聚丙烯单层薄膜或多孔聚乙烯-聚丙烯多层薄膜。
所述电池外壳的种类为本技术领域公知，通常有以下几种：由尼龙、铝箔、聚丙烯组合的复合多层薄膜；由铝材成型的外壳；由不锈钢镀镍成型的外壳。本发明对电池外壳不做限制。
下面采用实施例的方式对本发明做进一步详细的描述。
实施例1
制作负极：将无机填料氧化铝(Al2O3)、无机填料粘接剂聚丙烯腈(PAN)和溶剂水以Al2O3∶PAN∶水＝90∶10∶100的重量比混合均匀，得到无机填料涂层所需的浆料。将所得浆料涂敷在负极用铜箔集流体上得到厚度约为5微米的无机填料涂层，然后烘干。将负极活性物质人造石墨、碳黑、粘接羧甲基纤维素(CMC)和丁苯橡胶(SBR)和溶剂水以负极活性物质∶碳黑∶CMC∶SBR∶水＝93∶2∶2∶3∶100的重量比混合均匀，得到待涂敷的负极浆料。将所得浆料涂敷在所述制备好的无机填料涂层上，然后烘干。得到的负极极片每平方厘米含有9毫克负极活性物质。使用压力电阻测试测定负极极片的电阻铝：在3千克力的压力下，负极极片的电阻率为2.5Ω·cm2。
制作正极：将正极活性物质钴酸锂(LiCoO2)、碳黑、聚偏二氟乙烯(PVDF)和溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)以正极活性物质∶碳黑∶PVDF∶NMP＝95∶2∶3∶80的重量比混合均匀，得到待涂敷的正极浆料。将所得浆料涂敷在正极用铝箔集流体上，然后烘干。得到的正极极片每平方厘米含有21毫克正极活性物质。
电池装配：将上述得到的负极、正极与隔离膜以此卷绕成涡卷状的内芯与11克电解液一同密封到由尼龙、铝箔和聚丙烯膜复合成的电池外包装中。成型后制得508075锂离子二次电池。
对比例1
制作负极：将负极活性物质人造石墨、碳黑、粘接羧甲基纤维素(CMC)和丁苯橡胶(SBR)和溶剂水以负极活性物质∶碳黑∶CMC∶SBR∶水＝93∶2∶2∶3∶100的重量比混合均匀，得到待涂敷的负极浆料。将所得浆料涂敷在所述制备好的无机填料涂层上，然后烘干。得到的负极极片每平方厘米含有9毫克负极活性物质。使用压力电阻测试测定负极极片的电阻铝：在3千克力的压力下，负极极片的电阻率为0.06Ω·cm2。
制作正极：按照实施例1所描述的方法制作正极。
电池装配：按照实施例1所描述的方法制作得到508070锂离子二次电池。
性能测试
1、钉刺测试
先将制备得的电池在23℃±2℃下，以0.5C恒流充电至4.2V±0.01V，然后使用恒压充电，截至电流为0.05C，搁置15分钟后在23℃±2℃下进行钉刺实验。实验用钢钉为3mm直径，钢钉刺入速度为10mm/s，完全刺穿电池后钢钉停止运动。若电池在接下来10分钟内不起火、不爆炸、无电解液喷射即为通过该测试，否则为没有通过。
2、容量测试
测试温度为23℃±2℃，以0.5C恒流充电至4.2V±0.01V，然后使用恒压充电，截至电流为0.05C；搁置10分钟；然后以0.5C放电，截至电压为3.0V，记录该容量并作为循环寿命测试中的初始容量。
3、循环寿命测试
测试温度为23℃±2℃，以0.5C恒流充电至4.2V±0.01V，然后使用恒压充电，截至电流为0.05C；搁置10分钟；然后以0.5C放电，截至电压为3.0V；充放电之间搁置10分钟。循环500次，记录容量并计算容量保持率。容量保持率＝循环500次后的容量/初始容量。
将实施例1和对比例1制备得到的电池分别进行上述性能测试，所得到的结果列于表1中。
表1
 容量(mAh)   容量保持率   钉刺实验
 实施例1  3850   86％   10个电池全部通过
 对比例1  3840   80％   10个电池全部没有通过
从表1的测试结果，我们通过将实施例1与对比例1的对比发现，采用本发明提供的负极的锂离子二次电池，钉刺实验安全性有极大的改进，循环寿命有所提高。
其他实施例和对比例见表2，实施例2-6中与实施例1不同之处在于表中的相关参数，其他与实施例1相关同，对比例2与对比例1不同之处在于，对比例2加入了10微米的粘接剂(聚丙烯腈、聚丙烯酸，以1∶1混合)，其它与对比例1相同。
表2
将实施例2-6和对比例2制备得到的电池分别进行上述性能测试，所得到的结果列于表3中。
表3
 容量(mAh)   容量保持率   钉刺实验
 实施例2  3800   86％   10个电池全部通过
 对比例2  3550   60％   10个电池全部没有通过
 实施例3  3680   83％   10个电池全部通过
 实施例4  3750   80％   10个电池全部通过
 实施例5  3850   95％   10个电池全部通过
 实施例6  3855   95％   10个电池全部通过
根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (10)

1.一种锂离子二次电池负极，包括集流体、负极材料层，其特征在于，还包括无机填料涂层，所述无机填料涂层位于集流体和负极材料层之间，该无机填料涂层由无机填料及其粘接剂组成。
2.根据权利要求1所述的一种锂离子二次电池负极，其特征在于：所述无机填料涂层的厚度为1～20微米。
3.根据权利要求2所述的一种锂离子二次电池负极，其特征在于：所述无机填料涂层的厚度为2～10微米。
4.根据权利要求1所述的一种锂离子二次电池负极，其特征在于：所述无机填料为氧化铝，氧化硅，氧化锆和氧化钛中的一种或者几种。
5.根据权利要求4所述的一种锂离子二次电池负极，其特征在于：所述无机填料的平均颗粒直径在0.1～20微米。
6.根据权利要求1所述的一种锂离子二次电池负极，其特征在于：所述无机填料涂层的粘接剂为聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚酰胺酰亚胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸、羧甲基纤维素和丁苯橡胶中的一种或几种。
7.根据权利要求1所述的一种锂离子二次电池负极，其特征在于：所述无机填料涂层其中无机填料的含量为80～99重量％；无机填料涂层的粘接剂的含量为1～20重量％。
8.根据权利要求1所述的一种锂离子二次电池负极，其特征在于：所述无机填料涂层中无机填料的含量为90～98重量％；无机填料涂层的粘接剂的含量为2～10重量％。
9.根据权利要求1所述的一种锂离子二次电池负极，其特征在于：所述的负极材料层包含负极活性物质、导电剂和负极材料层粘接剂，其中所述负极活性物质为天然石墨、人造石墨、中间相碳微球、碳纤维、碳硅合金中的一种或几种。
10.一种锂离子电池，包括正极、负极、隔离膜、电解液和电池外壳，所述正极、负极和隔离膜通过卷绕或叠置，连同电解液一起密封在电池外壳中，其特征在于：所述负极为权利要求1～9中任意一项所述的锂离子二次电池负极。
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