CN102244156A - 一种InGaN量子点的外延生长方法以及所得的单光子源 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种InGaN量子点的外延生长方法，包括以下步骤：在衬底上依次外延生长低温缓冲层、高温GaN体材料和低温GaN插入层，然后在所述GaN插入层上外延生长InGaN量子点。本发明还提供了一种由所述生长方法所得的InGaN量子点单光子源。本发明所述外延生长方法所得的量子点具有很强的量子限制效应，十分适合制作单光子源。所述外延生长方法可以有效降低量子点的横向尺寸和密度，而且步骤简便，条件温和，具有广泛的应用价值。
Description
技术领域
本发明涉及半导体材料领域，具体涉及一种低密度InGaN量子点的外延生长方法以及所得的包含所述低密度InGaN量子点的单光子源。
背景技术
InGaN量子点由于存在三维空间的量子限制效应，在半导体发光二极管和单光子源等光电器件中具有潜在的广泛应用，并且量子点低维结构会产生一些新奇的物理现象如双激子跃迁现象等，因此InGaN量子点相关研究备受人们关注。
目前InGaN量子点的制备主要采用自组装生长技术，利用应力诱导在GaN上实现二维生长模式向三维生长模式的转变。已经公开的结果有：
1、在蓝宝石衬底上生长AlN缓冲层，然后生长高温GaN体材料，最后生长InGaN量子点(参考文献S.C.Davies，D.J.Mowbray，APPLIED PHYSICS LETTERS 96，2519042010以及文献Q.Wang，T.Wang，J.Bai，JOURNAL OF APPLIED PHYSICS 103，123522 2008)。
2、在蓝宝石衬底上依次生长低温GaN缓冲层、高温GaN体材料、InGaN量子点(参考文献Christian Tessarek，Tomohiro Yamaguchi，Phys.Status Solidi C 6，No.S2，S561-S564(2009)/DOI10.1002/pssc.200880913)。
综合上述公开结果，研究人员关注热点大多在于选取不同材料作缓冲层。缓冲层的生长方法一般为两步法，先用AlN或GaN生长一层缓冲层，然后高温生长一层GaN体材料。现有文献在生长高温GaN体材料之后生长中断，直接由高温降至低温生长InGaN量子点。目前方法生长的InGaN量子点的随机性较大，其横向尺寸及密度不易控制，不适宜用作单光子源。
发明内容
为克服现有生长方法制备的InGaN量子点密度较大、不适宜用作单光子源的技术缺陷，本发明提供了一种低密度的、适合作为单光子源的InGaN量子点的外延生长方法。
所述方法包括以下步骤：在衬底上依次外延生长低温缓冲层、高温GaN体材料和低温GaN插入层，然后在所述GaN插入层上外延生长InGaN量子点。
所述InGaN量子点可以为单层或多层，当InGaN量子点为多层时，前一层量子点上外延生长一低温GaN盖层，然后在所述GaN盖层上外延生长后一层量子点；所述低温GaN盖层的厚度为1～100nm，优选10～50nm，生长温度为500～900℃。
所述衬底为Al2O3、Si、SiC或GaAs衬底；所述Al2O3衬底优选蓝宝石。
所述低温缓冲层为AlN或GaN，厚度为10～100nm，生长温度为400～700℃。
所述高温GaN体材料的厚度为100nm～10μm，生长温度为1000～1200℃。
所述低温GaN插入层厚度为1～100nm，优选10～50nm，生长温度为500～900℃。
所述InGaN量子点的生长温度为500～900℃。
上述生长方法采用分子束外延(MBE)、氢化物气相外延(HVPE)或金属有机物化学气相沉积法(MOCVD)，金属有机源为三甲基镓(TMGa)、三乙基镓(TEGa)、三甲基铟(TMIn)、三甲基铝(TMAl)，氮源为氨气(NH3)，金属有机源的载气为氢气(H2)或氮气(N2)，反应室压强为1～1000mbar，优选100～500mbar。
所述衬底在H2环境下清洗，温度为1000～1500℃，反应室压强为1～1000mbar，优选100～500mbar。
本发明还提供了一种由上述任一外延生长方法所得的InGaN量子点单光子源，包括衬底，以及所述衬底上依次外延生长的低温缓冲层、高温GaN体材料、低温GaN插入层和InGaN量子点。
所述InGaN量子点为单层或多层；所述量子点为多层时，相邻两层InGaN量子点之间还有低温GaN盖层。制备方法为：前一层InGaN量子点上外延生长一低温GaN盖层，然后在所述GaN盖层上外延生长后一层量子点。
如图5所示，多层InGaN量子点的生长方法为：GaN插入层上外延生长第一层量子点，量子点上生长GaN盖层，再在盖层上外延生长第二层量子点，依此类推，使所得到的多层量子点光器件每相邻的两层InGaN量子点之间包含有一层低温GaN盖层。
本发明所述技术方案所述的缓冲层、GaN体材料、GaN插入层、InGaN量子点及GaN盖层的外延生长方法可采用本领域的常见技术，本领域技术人员可根据实际情况适当调整温度、压力等参数，均能实现上述技术方案，并得到优异的效果。所述单光子源中的多层量子点可由实际光电器件的需要确定层数。
本发明所述的外延生长方法能够得到低密度的InGaN量子点。现有InGaN量子点的外延生长方法在生长GaN体材料之后，直接降温生长InGaN量子点。与传统InGaN量子点外延生长方法有所不同，本发明所述的技术方案在生长完GaN体材料之后，降温再生长一薄层GaN插入层，为得到与常规GaN体材料不同的插入层，插入层通常在相对低温下外延生长，然后在低温插入层上生长InGaN量子点。InGaN量子点的自组装生长原理是通过应力累积实现量子点由二维层状生长转变为三维岛状生长，由于低温生长的GaN与高温生长的GaN层相比，表面比较粗糙，在部分区域将会释放一部分应力，应力累积不足以由二维层状转变为三维岛状生长，这部分区域不易形成量子点，因此在低温GaN插入层上生长InGaN量子点密度就会显著降低。
考虑制备多层量子点结构光电器件的需要，每层量子点上可外延一层低温GaN盖层，所述GaN盖层的特性及生长方式都与低温GaN插入层相同或接近，其后的量子点层在盖层上产生，保证了多层量子点在密度、形态及性质的相似性，从而使得到的多层量子点结构光电器件性能更加优秀和稳定。
采用本发明所述外延生长方法可以有效降低量子点的横向尺寸和密度(如图2、3)，得到的InGaN量子点具有很强的量子限制效应(如图1)，十分适合制作单光子源，包含该量子点的单光子源具有广泛的应用前景。另外，本发明所述外延生长方法步骤简便，条件温和，适宜大规模应用。
附图说明
图1是本发明所述方法生长的InGaN量子点的微区光致荧光测试结果；
图2是使用传统方法生长的InGaN量子点的AFM(原子力显微镜)图片；
图3是使用本发明所述方法生长的InGaN量子点的AFM图片；
图4是本发明所述方法生长的InGaN量子点外延次序示意图(单层)；
图5是本发明所述方法生长的InGaN量子点外延次序示意图(多层)。
具体实施方式
以下实施例用于说明本发明，但不用来限制本发明的范围。
实施例1
采用MOCVD在低温GaN插入层生长低密度InGaN量子点，外延次序如图4所示，其具体生长过程为：
1、载气为H2，蓝宝石衬底在H2环境下清洗10分钟，温度为1060℃，反应室压强为200mbar。
2、载气为H2，在蓝宝石衬底上生长30nm厚的GaN缓冲层，温度530℃，反应室压强为400mbar。
3、载气为H2，在GaN缓冲层上生长2μm厚的GaN体材料，温度为1040℃，反应室压强为400mbar。
4、载气切换为N2，在GaN体材料上生长20nm厚的GaN插入层，温度为650℃，反应室压强为400mbar。
5、载气为N2，在GaN插入层上InGaN量子点，温度为650℃，，反应室压强为400mbar。
6、反应室降温，恢复原始条件，生长结束。
图3为InGaN量子点的AFM(原子力显微镜)图片，从图片中可以看出，在同等扫描检测条件下，采用实施例1所述方法得到的量子点密度和尺寸能够明显降低(与图2对比)。
实施例2
采用MOCVD在低温GaN插入层生长低密度InGaN量子点，外延次序如图4所示，其具体生长过程为：
1、载气为H2，SiC衬底在H2环境下清洗10分钟，温度为1200℃，反应室压强为400mbar。
2、载气为H2，在SiC衬底上生长20nm厚的AlN缓冲层，温度1200℃，反应室压强为100mbar。
3、载气为H2，在AlN缓冲层上生长2000nm厚的GaN体材料，温度为1100℃，反应室压强为400mbar。
4、载气切换为N2，在GaN体材料上生长25nm厚的GaN插入层，温度为765℃，反应室压强为400mbar。
5、载气为N2，在GaN插入层上生长InGaN量子点，温度为650℃，反应室压强为400mbar。
6、反应室降温，恢复原始条件，生长结束。
使用原子力显微镜进行扫描，在同等扫描检测条件下，相对于传统方法，实施例2得到的量子点密度和尺寸能够明显降低。
实施例3
采用MOCVD在低温GaN插入层生长多层低密度InGaN量子点，形成多层量子点机构的单光子源，外延生长次序如图5所示，其具体生长过程为：
1、载气为H2，蓝宝石衬底在H2环境下清洗10分钟，温度为1060℃，反应室压强为200mbar。
2、载气为H2，在蓝宝石衬底上生长50nm厚的AlN缓冲层，温度400℃，反应室压强为400mbar。
3、载气为H2，在AlN缓冲层上生长5μm厚的GaN体材料，温度为1040℃，反应室压强为400mbar。
4、载气切换为N2，在GaN体材料上生长15nm厚的GaN插入层，温度为650℃，压强为400mbar。
5、载气为N2，在GaN插入层上生长InGaN量子点，温度为650℃，反应室压强为400mbar。
6、载气为N2，在InGaN量子点上生长15nmGaN盖层，温度为650℃，反应室压强为400mbar。
7、载气为N2，在GaN盖层上生长InGaN量子点，温度为650℃，反应室压强为400mbar。
8、重复上述步骤6、7，得到三层量子点。
9、反应室降温，恢复原始条件，生长结束。
使用原子力显微镜进行扫描，在同等扫描检测条件下，相对于传统方法，实施例3得到的量子点密度和尺寸能够明显降低。
实施例4
采用MOCVD在低温GaN插入层生长多层低密度InGaN量子点，形成多层量子点机构的单光子源，其具体生长过程为：
1、载气为H2，GaAs衬底在H2环境下清洗10分钟，温度为1000℃，反应室压强为200mbar。
2、载气为H2，在GaAs衬底上生长10nm厚的GaN缓冲层，温度600℃，反应室压强为200mbar。
3、载气为H2，在GaN缓冲层上生长8μm厚的GaN体材料，温度为940℃，反应室压强为400mbar。
4、载气切换为N2，在GaN体材料上生长40nm厚的GaN插入层，温度为800℃，压强为400mbar。
5、载气为N2，在GaN插入层上生长InGaN量子点，温度为800℃，反应室压强为200mbar。
6、载气为N2，在InGaN量子点上生长30nmGaN盖层，温度为800℃，反应室压强为200mbar。
7、载气为N2，在GaN盖层上生长InGaN量子点，温度为800℃，反应室压强为200mbar。
8、重复上述步骤6、7两次，得到四层量子点。
9、反应室降温，恢复原始条件，生长结束。
使用原子力显微镜进行扫描，在同等扫描检测条件下，相对于传统方法，实施例4得到的量子点密度和尺寸能够明显降低。
实施例5
采用MBE在低温GaN插入层生长单层低密度InGaN量子点，外延次序如图4所示，其具体生长过程为：
1、载气为H2，蓝宝石衬底在H2环境下清洗10分钟，温度为1060℃，反应室压强为200mbar。
2、载气为H2，在蓝宝石衬底上生长80nm厚的GaN缓冲层，温度700℃，反应室压强为400mbar。
3、载气为H2，在GaN缓冲层上生长150nm厚的GaN体材料，温度为1020℃，反应室压强为400mbar。
4、载气切换为N2，在GaN体材料上生长10nm厚的GaN插入层，温度为650℃，反应室压强为400mbar。
5、载气为N2，在GaN插入层上InGaN量子点，温度为650℃，，反应室压强为400mbar。
6、反应室降温，恢复原始条件，生长结束。
使用原子力显微镜进行扫描，在同等扫描检测条件下，相对于传统方法，实施例5得到的量子点密度和尺寸能够明显降低。
实施例6
采用HVPE在低温GaN插入层生长单层低密度InGaN量子点，外延次序如图4所示，其具体生长过程为：
1、载气为H2，蓝宝石衬底在H2环境下清洗10分钟，温度为1060℃，反应室压强为200mbar。
2、载气为H2，在蓝宝石衬底上生长30nm厚的GaN缓冲层，温度530℃，反应室压强为400mbar。
3、载气为H2，在GaN缓冲层上生长2μm厚的GaN体材料，温度为1040℃，反应室压强为400mbar。
4、载气切换为N2，在GaN体材料上生长20nm厚的GaN插入层，温度为650℃，反应室压强为400mbar。
5、载气为N2，在GaN插入层上InGaN量子点，温度为650℃，，反应室压强为400mbar。
6、反应室降温，恢复原始条件，生长结束。
使用原子力显微镜进行扫描，在同等扫描检测条件下，相对于传统方法，实施例6得到的量子点密度和尺寸能够明显降低。
虽然上文中已经用一般性说明、具体实施方式及实验，对本发明作了详尽的描述，但在本发明基础上，可以对之作一些修改或改进，这对本领域技术人员而言是显而易见的。因此，在不偏离本发明精神的基础上所做的这些修改或改进，均属于本发明要求保护的范围。
Claims (11)
1.一种InGaN量子点的外延生长方法，其特征在于，包括以下步骤：在衬底上依次外延生长低温缓冲层、高温GaN体材料和低温GaN插入层，然后在所述GaN插入层上外延生长InGaN量子点。
2.根据权利要求1所述的生长方法，其特征在于，所述InGaN量子点为多层时，前一层量子点上外延生长一低温GaN盖层，然后在所述GaN盖层上外延生长后一层量子点；所述低温GaN盖层的厚度为1～100nm，优选10～50nm，生长温度为500～900℃。
3.根据权利要求1或2所述的生长方法，其特征在于，所述衬底为Al2O3、Si、SiC或GaAs衬底；所述Al2O3衬底优选蓝宝石。
4.根据权利要求1或2所述的生长方法，其特征在于，所述低温缓冲层为AlN或GaN，厚度为10～100nm，生长温度为400～700℃。
5.根据权利要求1或2所述的生长方法，其特征在于，所述高温GaN体材料的厚度为100nm～10μm，生长温度为1000～1200℃。
6.根据权利要求1或2所述的生长方法，其特征在于，所述低温GaN插入层厚度为1～100nm，优选10～50nm，生长温度为500～900℃。
7.根据权利要求1或2所述的生长方法，其特征在于，所述InGaN量子点的生长温度为500～900℃。
8.根据权利要求1或2所述的生长方法，其特征在于，所述生长方法采用分子束外延、氢化物气相外延或金属有机物化学气相沉积法，金属有机源为三甲基镓、三乙基镓、三甲基铟或三甲基铝，氮源为氨气，金属有机源的载气为氢气或氮气，反应室压强为1～1000mbar，优选100～500mbar。
9.根据权利要求8所述的生长方法，其特征在于，所述衬底在H2环境下清洗，温度为1000～1500℃，反应室压强为1～1000mbar，优选100～500mbar。
10.由权利要求1-9任一项所述外延生长方法所得的InGaN量子点单光子源，其特征在于，包括衬底，以及所述衬底上依次外延生长的低温缓冲层、高温GaN体材料、低温GaN插入层和InGaN量子点。
11.根据权利要求10所述的单光子源，其特征在于，所述InGaN量子点为多层时，相邻两层量子点之间还有低温GaN盖层。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C12 | Rejection of a patent application after its publication | ||
| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20111116 |