CN108598223B - InGaN量子点的外延生长方法及其应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种InGaN量子点的外延生长方法，其包括步骤：A、在外延生长装置中，在衬底上依次叠层生长n型GaN层、第一GaN垒层和InGaN阱层；B、在InGaN阱层上制作GaN量子点；C、以GaN量子点为掩膜，刻蚀InGaN阱层，在GaN垒层上获得InGaN量子点；D、生长GaN盖层；E、在GaN盖层上生长第二GaN垒层，获得InGaN量子点外延结构。本发明通过制作GaN量子点，并以该GaN量子点作为掩膜来制作InGaN量子点的方法，可在衬底上制备获得尺寸均匀且可控的InGaN量子点；由此，以基于上述获得的InGaN量子点的InGaN量子点外延结构作为发光层而形成的发光器件，可具有更小的发光半宽。本发明还公开了一种具有上述外延生长方法获得的InGaN量子点外延结构的发光器件。

Description

InGaN量子点的外延生长方法及其应用
技术领域
本发明属于半导体技术领域，具体来讲，涉及一种InGaN量子点的外延生长方法及其应用。
背景技术
在基于InGaN材料的固态照明与显示领域，传统的以量子阱(QW)作为有源区结构的器件已经相当成熟，特别是蓝光LED、LD的效率非常高，商业应用也是极为广泛。然而，发光器件都饱受所谓的“efficiency droop”的困扰，即随着注入电流的增加，发光效率会迅速下降，这会导致器件为了维持效率只得工作在较低的电流密度下(对于LED，电流密度一般小于10A/cm2)，从而限制了其在大功率领域的应用。导致“efficiency droop”的原因很多，但主要是俄歇复合效应，根据经典的ABC模型，随着pn结注入的载流子增加，导致量子阱区域载流子密度升高，而俄歇复合几率正比于载流子密度的三次方，所以俄歇复合会随着注入载流子的增加而增加。考虑到这些因素，业界提出采用量子点代替量子阱作为有源区核心，量子点作为一种准零维材料，其三维尺度在几十个纳米量级，从而能在三维方向上对载流子进行限制，阶梯状分布的态密度确保了波函数交叠大幅提高，从而有效提高发光效率，这样在较小的载流子密度下也能获得足够的发光强度，也就缓解了俄歇复合带来的“efficiency droop”。此外，采用量子点作为有源区的材料还有其它一些优势，比如对于激光器而言有较小的阈值电流密度，更好的器件稳定性等。基于量子点的发光器件在GaAs领域早已得到应用，但是在InGaN领域仍处于研究期间。
目前生长InGaN量子点的一种主流方法是基于S-K生长模式，即首先在异质衬底上外延一层InGaN，并且外延层的厚度要大于晶格失配的阈值厚度，使得外延层发生弛豫，从而弛豫的应力会使得InGaN润湿层上自发形成InGaN量子点。但是，采用S-K生长模式生长量子点必须是存在晶格失配的异质体系，所形成的InGaN量子点尺寸也非常不均匀，且不好控制。
因此，探索一种能够在衬底上制备尺寸均匀且可控的InGaN量子点的方法是亟待解决的问题。
发明内容
为解决上述现有技术存在的问题，本发明提供了一种InGaN量子点的外延生长方法，该方法通过控制Ga源的流量、时间、温度等生长工艺参数，可以在衬底上制备获得均匀的InGaN量子点，由此可使基于其的发光器件的发光半宽更小。
为了达到上述发明目的，本发明采用了如下的技术方案：
一种InGaN量子点的外延生长方法，包括步骤：
S1、将衬底置于外延生长装置中，在所述衬底上叠层生长n型GaN层和第一GaN垒层；
S2、在所述第一GaN垒层上生长InGaN阱层；
S3、在所述InGaN阱层上制作GaN量子点；
S4、以所述GaN量子点为掩膜，刻蚀所述InGaN阱层，在所述GaN垒层上获得InGaN量子点；
S5、在所述第一GaN垒层、GaN量子点上生长GaN盖层；
S6、在所述GaN盖层上生长第二GaN垒层，获得InGaN量子点外延结构。
进一步地，所述外延生长方法还包括步骤：S7、重复n次所述步骤S2-S6；其中，n为1～6的整数。
进一步地，在所述步骤S3中，采用液滴外延法在所述InGaN阱层上制作所述GaN量子点。
进一步地，所述步骤S3的具体方法包括：在400℃～500℃下，采用惰性气体吹扫所述外延生长装置20s～100s，再向所述外延生长装置中通入三乙基镓20s～300s，获得镓源液滴；向所述外延生长装置中通入氨气，对所述镓源液滴进行氮化，在所述InGaN阱层上形成所述GaN量子点。
进一步地，形成所述镓源液滴时，以20sccm～200sccm的流量向所述外延生长装置中通入三乙基镓；对所述镓源液滴氮化的时间为50s～200s。
进一步地，所述步骤S4的具体方法包括：以所述GaN量子点为掩膜，于600℃～700℃下热处理所述InGaN阱层，未被所述GaN量子点覆盖的InGaN阱层发生热分解，在所述GaN垒层上获得所述InGaN量子点。
进一步地，在所述步骤S1中，所述n型GaN层的厚度为0.5μm～2μm，Si的掺杂浓度为1×1018cm-3～20×1018cm-3；所述第一GaN垒层的厚度为10nm～20nm；在所述步骤S2中，所述InGaN阱层的厚度为1nm～3nm；在所述步骤S5中，所述GaN盖层的厚度为1nm～5nm；在所述步骤S6中，所述第二GaN垒层的厚度为10nm～20nm。
进一步地，所述衬底选自蓝宝石/GaN模板衬底、Si/GaN模板衬底或GaN自支撑衬底。
进一步地，所述外延生长装置为金属有机化合物气相外延。
本发明的另一目的还在于提供一种发光器件，包括发光层，所述发光层具有如上任一所述的外延生长方法获得的InGaN量子点外延结构。
本发明通过制作GaN量子点，并以该GaN量子点作为掩膜来制作InGaN量子点的方法，可在衬底上制备获得尺寸均匀且可控的InGaN量子点；由此，以基于上述获得的InGaN量子点的InGaN量子点外延结构作为发光层而形成的发光器件，可具有更小的发光半宽。同时，上述InGaN量子点的制备工艺简单，仅通过调节镓源流量、温度、时间等生长工艺参数即可达到调控InGaN量子点的尺寸和密度的目的，工艺简单，易于操作。
附图说明
通过结合附图进行的以下描述，本发明的实施例的上述和其它方面、特点和优点将变得更加清楚，附图中：
图1是根据本发明的InGaN量子点的外延生长方法的步骤流程图；
图2-图8是根据本发明的InGaN量子点的外延生长方法的工艺流程图；
图9是根据本发明的InGaN量子点的外延生长方法的生长参数与生长进度示意图。
具体实施方式
以下，将参照附图来详细描述本发明的实施例。然而，可以以许多不同的形式来实施本发明，并且本发明不应该被解释为限制于这里阐述的具体实施例。相反，提供这些实施例是为了解释本发明的原理及其实际应用，从而使本领域的其他技术人员能够理解本发明的各种实施例和适合于特定预期应用的各种修改。在附图中，为了清楚起见，可以夸大元件的形状和尺寸，并且相同的标号将始终被用于表示相同或相似的元件。
将理解的是，尽管在这里可使用术语“第一”、“第二”等来描述各种结构，但是这些结构不应受这些术语的限制。这些术语仅用于将一个结构与另一个相同材料的结构区分开来。
基于现有技术中一般InGaN量子点的外延生长方法需基于晶格失配的异质衬底，并且所获得的InGaN量子点尺寸不均匀且不易控制这一问题，本发明提供了一种全新的InGaN量子点的外延生长方法。
具体参照图1，该外延生长方法包括下述步骤：
在步骤Q1中，将衬底1置于外延生长装置中，在衬底1上生长n型GaN层2；如图2所示。
具体来讲，该衬底1既可以是蓝宝石/GaN模板衬底、Si/GaN模板衬底，也可以是GaN自支撑衬底等同质衬底。
更为具体地，n型GaN层2的生长方法为：控制三甲基镓的流量为50sccm～150sccm，NH3的流量为3000sccm～8000sccm，反应压力为133mbar～400mbar，生长时间为500s～3000s，生长温度为1100℃～1300℃。
如此，即获得了厚度为0.5μm～2μm、且其中Si的掺杂浓度为1×1018cm-3～20×1018cm-3的n型GaN层2。
在步骤Q2中，在n型GaN层2上生长第一GaN垒层3；如图3所示。
具体来讲，第一GaN垒层3的生长方法为：控制三甲基镓的流量为2.5sccm～20sccm，NH3的流量为5000sccm～10000sccm，生长温度为1000℃～1100℃，生长时间为100s～300s。
如此，即获得了厚度为10nm～20nm的第一GaN垒层3。
在步骤Q3中，在第一GaN垒层3上生长InGaN阱层4a；如图4所示。
具体来讲，InGaN阱层4a的生长方法为：控制三甲基铟的流量为200sccm～400sccm，三乙基镓的流量为20sccm～100sccm，NH3的流量为5000sccm～10000sccm，生长温度为800℃～900℃，生长时间为50s～150s。
如此，即获得了厚度为1nm～3nm的InGaN阱层4a。
在步骤Q4中，在InGaN阱层4a上制作GaN量子点5；如图5所示。
本实施例中，采用液滴外延法来制作GaN量子点5。
具体来讲，首先，将外延生长装置调节至400℃～500℃的生长温度，采用惰性气体吹扫该外延生长装置20s～100s，再向其中通入三乙基镓20s～300s，获得镓源液滴；其次，再向其中通入氨气，对镓源液滴进行氮化，如此，即在InGaN阱层4a上形成若干GaN量子点5。
优选地，在形成镓源液滴时，以20sccm～200sccm的流量向外延生长装置中通入三乙基镓；同时，对镓源液滴进行氮化的时间也优选控制为50s～200s即可。
制作GaN量子点5的前一步骤为InGaN阱层4a的制作，因此此时先将镓源和氮源关闭，而持续向外延生长装置中通入惰性气体以进行吹扫，以防止通入的镓源和残留的氮源进一步反应而无法形成镓源液滴；惰性气体优选为氮气。
在步骤Q5中，以GaN量子点5为掩膜，刻蚀InGaN阱层4a，在GaN垒层3上获得InGaN量子点4；如图6所示。
具体来讲，将外延生长装置调节至600℃～700℃的生长温度，由此，InGaN阱层4a即受到热处理，未被GaN量子点5覆盖的InGaN阱层4a发生热分解，而被GaN量子点5覆盖的InGaN阱层4a得以保留，从而在GaN垒层3上获得InGaN量子点4。
值得说明的是，在对InGaN阱层4a进行热处理的过程中，因其温度较n型GaN层2、第一GaN垒层3及GaN量子点5等GaN材质层的生长温度更高，因此也对这些GaN材质层起到了退火的作用，可进一步提高这些GaN材质层的质量。
在步骤Q6中，在第一GaN垒层3、GaN量子点5上生长GaN盖层6；如图7所示。
具体来讲，GaN盖层6的生长方法为：控制NH3的流量为5000sccm～10000sccm，三乙基镓的流量为20sccm～100sccm，生长温度为800℃～900℃，生长时间为100s～300s。
如此，即获得了厚度为1nm～5nm的GaN盖层6。
在步骤Q7中，在GaN盖层6上生长第二GaN垒层7，获得InGaN量子点外延结构；如图8所示。
具体来讲，采用上述步骤Q2中相同的生长工艺来制作第二GaN垒层7即可，此处不再赘述；由此，即获得了厚度为10nm～20nm的第二GaN垒层7。
上述步骤Q1～Q7中，生长参数与生长进度示意图如图9所示；在图9中，b过程表示生长n型GaN层2，c过程表示生长第一GaN垒层3，d过程表示生长InGaN阱层4a，e过程表示通入氮气进行吹扫，f过程表示获得镓源液滴，g过程表示对镓源液滴进行氮化，h过程表示刻蚀InGaN阱层4a获得InGaN量子点4，i过程表示生长GaN盖层6，j过程表示生长第二GaN垒层7。
经上述步骤Q1～Q7，即获得了其中具有一层GaN量子点5的InGaN量子点外延结构，但是，根据本发明的InGaN量子点外延结构中GaN量子点5的个数并不限于一层，而是可以设置1～7层；换句话说，即在结束上述步骤Q7后，可再重复上述步骤Q3～Q7一至六遍。如，若想制备具有两层GaN量子点5的InGaN量子点外延结构，则参照下述步骤即可：Q1→Q2→……→Q7→Q3→Q4→……→Q7即可，以此类推。
当然，在上述外延生长方法中，其关键点在于采用先制作GaN量子点5并以其为掩膜再来制作InGaN量子点4这一工艺，因此步骤Q4中GaN量子点5的制作并不限于上述液滴外延法，还可以采用一般的S-K生长法。当采用S-K生长法时，本领域技术人员可参照本领域内任意常规方法来制作GaN量子点5，此处不再赘述。
同时，优选地，上述外延生长装置具体为金属有机化合物气相外延。然而，在上述外延生长的过程中，关键的原理在于先行制作GaN量子点5、再以其为掩膜来制作InGaN量子点4，方可实现制作尺寸均匀且可控的InGaN量子点4这一目的；因此，本发明的外延生长装置并不限于上述金属有机化合物气相外延，还可以是诸如分子束外延或氢化物气相外延，但针对不同的装置，需对应调整生长工艺参数即可。
上述获得的InGaN量子点外延结构能够应用于发光器件的制造中；具体来讲，以上述InGaN量子点外延结构作为发光器件的发光层即可。由于上述InGaN量子点外延结构中InGaN量子点尺寸均匀且可控，因此对应获得的发光器件也具有更小的发光半宽，发光性能更加优异。
虽然已经参照特定实施例示出并描述了本发明，但是本领域的技术人员将理解：在不脱离由权利要求及其等同物限定的本发明的精神和范围的情况下，可在此进行形式和细节上的各种变化。

Claims (9)

1.一种InGaN量子点的外延生长方法，其特征在于，包括步骤：
S1、将衬底置于外延生长装置中，在所述衬底上叠层生长n型GaN层和第一GaN垒层；
S2、在所述第一GaN垒层上生长InGaN阱层；
S3、在所述InGaN阱层上制作GaN量子点；
S4、以所述GaN量子点为掩膜，于600℃～700℃下热处理所述InGaN阱层，未被所述GaN量子点覆盖的InGaN阱层发生热分解，在所述GaN垒层上获得所述InGaN量子点；
S5、在所述第一GaN垒层、GaN量子点上生长GaN盖层；
S6、在所述GaN盖层上生长第二GaN垒层，获得InGaN量子点外延结构。
2.根据权利要求1所述的外延生长方法，其特征在于，所述外延生长方法还包括步骤：
S7、重复n次所述步骤S2-S6；其中，n为1～6的整数。
3.根据权利要求1或2所述的外延生长方法，其特征在于，在所述步骤S3中，采用液滴外延法在所述InGaN阱层上制作所述GaN量子点。
4.根据权利要求3所述的外延生长方法，其特征在于，所述步骤S3的具体方法包括：
在400℃～500℃下，采用惰性气体吹扫所述外延生长装置20s～100s，再向所述外延生长装置中通入三乙基镓20s～300s，获得镓源液滴；
向所述外延生长装置中通入氨气，对所述镓源液滴进行氮化，在所述InGaN阱层上形成所述GaN量子点。
5.根据权利要求4所述的外延生长方法，其特征在于，形成所述镓源液滴时，以20sccm～200sccm的流量向所述外延生长装置中通入三乙基镓；对所述镓源液滴氮化的时间为50s～200s。
6.根据权利要求1或2所述的外延生长方法，其特征在于，在所述步骤S1中，所述n型GaN层的厚度为0.5μm～2μm，Si的掺杂浓度为1×1018cm-3～20×1018cm-3；所述第一GaN垒层的厚度为10nm～20nm；
在所述步骤S2中，所述InGaN阱层的厚度为1nm～3nm；
在所述步骤S5中，所述GaN盖层的厚度为1nm～5nm；
在所述步骤S6中，所述第二GaN垒层的厚度为10nm～20nm。
7.根据权利要求1或2所述的外延生长方法，其特征在于，所述衬底选自蓝宝石/GaN模板衬底、Si/GaN模板衬底或自支撑衬底。
8.根据权利要求1或2所述的外延生长方法，其特征在于，所述外延生长装置为金属有机化合物气相外延。
9.一种发光器件，包括发光层，其特征在于，所述发光层具有如权利要求1-8任一所述的外延生长方法获得的InGaN量子点外延结构。
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