CN107424914A - 图形化生长量子点的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种图形化生长量子点的方法，包括以下步骤：a.应变基底的生长；b.原位引入激励源，利用激励源产生周期性的温度场去诱导应变基底的应力进行图形化调制释放，从而原位实现具有纳米周期性分布的应力场的应力结构；c.基于纳米周期性分布的应力场的耦合诱导，在应力结构上生长相应的周期性量子点。

Description

图形化生长量子点的方法
技术领域
本发明涉及一种图形化生长量子点的方法。
背景技术
量子点材料的电子结构非常类似于普通原子，一直以来就是低维纳米功能材料中最重要的一员。它凭借诸多显著的量子效应(例如：量子尺寸、量子遂穿、库伦阻塞、量子干涉、多体关联等)可广泛应用于光子、电子、能源以及医疗等各个领域。其中S-K模式自组织生长方法是目前制备量子点材料最常用的手段，几乎可覆盖主要的半导体材料体系：包括InAs/GaAs量子点、Ge/Si量子点、InSb/GaSb量子点、以及GaN/AlN量子点等。该技术最大的优势就是能制备出无缺陷的量子点材料，但是由于其生长过程属于一种动力学随机过程，故其对量子点的尺寸、密度、分布缺乏严格的控制，尤其是量子点的空间分布具有极大的无序性。这将严重制约量子点在基础研究以及器件开发中的应用——特别是中间带太阳能电池、单电子晶体管、元胞自动机、单光子光源以及量子计算等前沿领域对量子点的可控生长提出了极高的要求。因此，实现量子点的有序生长具有极其重要的意义。然而目前该领域最广泛采用的图形衬底方法很难获得高质量的量子点材料。
目前关于量子点有序生长的报道大致可分为以下两类：第一类是基于非图形衬底的研究：比较典型的技术有Self-Organized Anisotropic Strain Engineering[1]、Cleaved Edge Overgrowth[2,3]以及Vicinal Surfaces[4]。这类方法最大的优点是可获得低缺陷密度、高晶体质量的量子点材料，但基本局限于生长一维量子点链的结构。即使在一维链状结构中，量子点的位置、大小、密度仍表现出较强的随机性，具有较差的一致性和重复性，且不能满足大面积制备。因此，该类技术存在着明显的壁垒和局限。
第二类是基于图形衬底的研究：即通过各种微纳加工手段在光滑衬底上预先形成周期性分布的“孔”、“洞”等图形结构，然后诱导量子点在这些“孔”、“洞”内成核长大，从而实现量子点的有序生长。凭借当前极其成熟的微纳制造工艺水平，图形衬底技术是目前最广泛应用的量子点有序生长技术。故本部分的研究多是围绕“不同图形衬底制备方法”的报道：代表性的有Electron-Beam Lithography[5]、Optical Lithography[6]、NanoimprintLithography[7]、AFM-based Patterning[8]、Anodic Aluminum Oxide[9]、NanosphereLithography[10]、Block Copolymer Lithography[11]等。虽然该类技术能非常有效地控制量子点的位置、大小、密度等参数，但是其制备的量子点普遍具有较高的缺陷以及杂质水平，极大影响了材料的光电性能；且这一问题是由于技术原理引起的(衬底图形化制备过程将不可避免地对材料造成破坏和污染)，故很难通过技术进步彻底解决和消除。
综上所述，使用一种极其简单、低廉和高效的工艺，制备出“无缺陷、均匀、可控的完美量子点”将具有革命性意义。
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发明内容
针对现有技术中所存在的不足，本发明的目的在于提出一种图形化生长量子点的方法。
为了达到上述目的，本发明提供了一种技术方案：一种图形化生长量子点的方法，包括以下步骤：
a.应变基底的生长；
b.原位引入激励源，利用激励源产生周期性的温度场去诱导应变基底的应力进行图形化调制释放，从而原位实现具有纳米周期性分布的应力场的应力结构；
c.基于纳米周期性分布的应力场的耦合诱导，在应力结构上生长相应的周期性量子点。
进一步地，应变基底包括从下至上依次生长的衬底、中间应变结构、盖层，中间应变结构至少包括应变单层或应变基底超晶格薄层结构。
更进一步地，衬底为GaAs，应变单层为InGaAs，超晶格薄层结构为InGaAs/GaAs超晶格，盖层为GaAs。
更进一步地，衬底与中间应变结构之间生长有缓冲层。
更进一步地，缓冲层为GaAs。
更进一步地，InGaAs和GaAs的生长温度为445℃～500℃。
更进一步地，InGaAs的生长速率为390～400nm/h，GaAs的生长速率为260～270nm/h。
进一步地，在步骤a中，As压为6E-6Torr～7E-6Torr。
进一步地，在步骤b中，激励源为激光干涉、电子束诱导或离子束诱导。优选为纳秒激光脉冲干涉，其曝光条件为：双光束干涉，激光能量密度为8～15mJ/cm2。
进一步地，步骤c中，在衬底温度为445℃～500℃时，在应力结构上InAs，生长速率为0.02～0.03ML/s。
通过采用上述技术方案，本发明图形化生长量子点的方法，相较现有技术，具有以下优点：
1.本发明创造性地提出了“应力场图形基底”的概念，该类衬底完全不同于传统意义上那些表面具有周期性“孔洞”结构的图形基底，其图形化过程仅对材料中蓄积的应力场进行微区定位地调控剪裁从而形成周期性、有序的应力场分布结构，并不涉及任何材料的物理破坏。本发明获得的应力场图形衬底跟普通的衬底一样具有平整光滑、无缺陷的材料表面，故其上获得的量子点晶体质量能够完全媲美普通的S-K模式生长的量子点，这将彻底避免传统图形衬底制备过程中由于刻蚀等工艺引入的大量材料缺陷对后续量子点质量的严重破坏。因而本发明对实现“无缺陷、均匀、可控的完美量子点产业化”提供了革命性的技术支持，且势必迅速掀起整个量子点产业在光电、微电、能源，通信以及计算等关键领域的器件开发热潮。故本发明的研究将对社会经济发展以及科学技术的进步起到极其重要的推动作用。
2.本发明中提出的图形化应力场技术方案具有很强的原理普适性以及材料的延伸替代性，只要选择替换相应的应变基底，理论上本技术能覆盖所有常见的半导体量子点体系。例如：图形化InGaSb/GaSb应变基底获得周期性InSb/GaSb量子点或是图形化Ge/Si应变基底获得周期性Ge/Si量子点等等。
上述说明仅是本发明技术方案的概述，为了能够更清楚了解本发明的技术手段，并可依照说明书的内容予以实施，以下以本发明的较佳实施例并配合附图详细说明如后。
附图说明
附图1为本发明图形化生长量子点的方法的步骤a的结构示意图；
附图2为本发明图形化生长量子点的方法的步骤b的结构示意图，其中上方箭头表示激励源；
附图3为本发明图形化生长量子点的方法的步骤c的结构示意图；
附图4为实施例中优选实施方案中的应变基底的结构示意图，其中上方的箭头表示双光束激光干涉曝光；
附图5为实施例中优选实施方案中的在激光干涉后生长InAs量子点的结构示意图；
附图6为S-K模式自组织生长的InAs量子点的AFM测试结果；
附图7为经激光干涉曝光后应变基底上生长InAs/GaAs量子点的AFM测试结果；
图中标号为：
1、衬底；2、中间应变结构；3、盖层；4、周期性量子点；5、缓冲层。
具体实施方式
下面结合附图和实施例，对本发明的具体实施方式作进一步详细描述。以下实施例用于说明本发明，但不用来限制本发明的范围。
参照附图1至附图7，本实施例中的图形化生长量子点的方法，包括以下步骤：
a.应变基底的生长：如附图1，应变基底包括从下至上依次生长的衬底1、中间应变结构2、盖层3，中间应变结构2至少包括应变单层或应变基底超晶格薄层结构。进一步地，衬底1与中间应变结构2之间生长有缓冲层5(附图1至附图3中未画出)。
具体地，衬底为GaAs，应变单层为InGaAs，超晶格薄层结构为InGaAs/GaAs超晶格，盖层为GaAs。缓冲层为GaAs。
b.如附图2，原位引入激励源，利用激励源产生周期性的温度场去诱导应变基底的应力进行图形化调制释放，从而原位实现具有纳米周期性分布的应力场的应力结构。进一步地，激励源为激光干涉、电子束诱导或离子束诱导。
本实施例中，激励源为纳秒脉冲激光，利用周期性光场干涉条纹产生周期性的温度场去诱导应变基底的应力进行图形化调制释放。
c.基于纳米周期性分布的应力场的耦合诱导，在应力结构上生长相应的周期性量子点4。如附图3。
在一种更为优选的实施方案中，图形化生长量子点的方法，包括以下步骤：
a.1/4GaAs(2inch)衬底1在600℃维持10min脱去氧化膜；降温至580℃生长300nmGaAs缓冲层5，生长速率是600nm/h；衬底1温度降至445℃～500℃，优选为500℃，生长3nmIn0.32Ga0.68As，生长速率是390～400nm/h，优选为400nm/h；衬底1温度为445℃～500℃，优选为500℃，生长6nm GaAs，生长速率是260～270nm/h，优选为267nm/h；衬底1温度为445℃～500℃，优选为450℃，生长3nm In0.32Ga0.68As，生长速率是390～400nm/h，优选为400nm/h；衬底1温度为445℃～500℃，优选为500℃，生长3nm GaAs，生长速率是260～270nm/h，优选为267nm/h。此时，样品的材料结构及条件如图4所示。在本步骤a中，As压为6E-6Torr～7E-6Torr。
b.As压保持不变，衬底1温度不变(445℃～500℃)，迅速引入激光干涉曝光。曝光条件及参数：双光束，单脉冲，能量密度为8～15mJ/cm2，优选为10mJ/cm2，波长355nm，脉宽10ns，光斑直径约8mm。
c.双光束干涉辐照后，在衬底1温度为445℃～500℃时，优选为500°时，继续沉积1.2ML的InAs，生长速率为为0.02～0.03ML/s，优选为0.023ML/s，如图5所示。
对比图6和图7中InAs量子点的AFM测试结果，可以发现：传统的S-K模式自组织生长InAs量子点的过程是一种动力学随机过程，量子点的尺寸、密度、分布缺乏严格的控制，尤其是量子点的成核位置具有极大的无序性(如附图6所示)。经双光束干涉曝光后，在InGaAs基应变层上继续生长InAs量子点(如图7所示)，量子点位置在统计上明显出现了沿固定间隔链状聚集分布的趋势(如图中白色双向箭头所示)。经进一步确认，量子点列阵横向的排列方向与曝光时干涉条纹排列的方向完全一致，另根据当时60°的入射角推算的条纹周期大小也和量子点列阵的周期吻合。由此很好证明了原位图形化应力场能够有效耦合调制量子点的自组织周期性生长。
本发明中提出的图形化应力场技术方案具有很强的原理普适性以及材料的延伸替代性，只要选择替换相应的应变基底，理论上本技术能覆盖所有常见的半导体量子点体系。例如：图形化InGaSb/GaSb应变基底获得周期性InSb/GaSb量子点或是图形化Ge/Si应变基底获得周期性Ge/Si量子点等等。
本发明创造性地提出了“应力场图形基底”的概念，该类衬底完全不同于传统意义上那些表面具有周期性“孔洞”结构的图形基底，其图形化过程仅对材料中蓄积的应力场进行微区定位地调控剪裁从而形成周期性、有序的应力场分布结构，并不涉及任何材料的物理破坏。本发明获得的应力场图形衬底跟普通的衬底一样具有平整光滑、无缺陷的材料表面，故其上获得的量子点晶体质量能够完全媲美普通的S-K模式生长的量子点，这将彻底避免传统图形衬底制备过程中由于刻蚀等工艺引入的大量材料缺陷对后续量子点质量的严重破坏。因而本发明对实现“无缺陷、均匀、可控的完美量子点产业化”提供了革命性的技术支持，且势必迅速掀起整个量子点产业在光电、微电、能源，通信以及计算等关键领域的器件开发热潮。故本发明的研究将对社会经济发展以及科学技术的进步起到极其重要的推动作用。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，并不用于限制本发明，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明技术原理的前提下，还可以做出若干改进和变型，这些改进和变型也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种图形化生长量子点的方法，其特征在于：包括以下步骤：
a.应变基底的生长；
b.原位引入激励源，利用激励源产生周期性的温度场去诱导所述应变基底的应力进行图形化调制释放，从而原位实现具有纳米周期性分布的应力场的应力结构；
c.基于所述纳米周期性分布的应力场的耦合诱导，在所述应力结构上生长相应的周期性量子点。
2.根据权利要求1所述的图形化生长量子点的方法，其特征在于：所述的应变基底包括从下至上依次生长的衬底、中间应变结构、盖层，所述的中间应变结构至少包括应变单层或应变基底超晶格薄层结构。
3.根据权利要求2所述的图形化生长量子点的方法，其特征在于：所述的衬底与中间应变结构之间生长有缓冲层。
4.根据权利要求2所述的图形化生长量子点的方法，其特征在于：所述的衬底为GaAs，所述的应变单层为InGaAs，所述的超晶格薄层结构为InGaAs/GaAs超晶格，所述的盖层为GaAs。
5.根据权利要求3所述的图形化生长量子点的方法，其特征在于：所述的缓冲层为GaAs。
6.根据权利要求4所述的图形化生长量子点的方法，其特征在于：所述的InGaAs和GaAs的生长温度为445℃～500℃。
7.根据权利要求4所述的图形化生长量子点的方法，其特征在于：所述的InGaAs的生长速率为390～400nm/h，GaAs的生长速率为260～270nm/h。
8.根据权利要求1所述的图形化生长量子点的方法，其特征在于：所述的步骤a中，As压为6E-6Torr～7E-6Torr。
9.根据权利要求1所述的图形化生长量子点的方法，其特征在于：所述的步骤b中，激励源为激光干涉、电子束诱导或离子束诱导。
10.根据权利要求1所述的图形化生长量子点的方法，其特征在于：所述的步骤c中，在衬底温度为445℃～500℃时，在所述应力结构上InAs，生长速率为0.02～0.03ML/s。
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