CN102231949A - 杀生物组合物及其使用方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种包含戊二醛和
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求2008年10月1日提交的美国实用新型专利申请12/243,028的优先权权益,该临时申请通过引用将其全部内容结合在此。
发明领域
本发明涉及用于控制在水性系统或含水系统中的微生物的杀生物组合物以及它们的使用。
发明背景
保护含水系统免受微生物污染对于很多生产工艺,尤其是石油或天然气生产作业的成功是至关重要的。在石油和天然气生产中,来自需氧和厌氧细菌的微生物污染可以引起严重的问题,比如储存器酸化(主要由厌氧硫酸盐还原细菌(SRB)引起的),在设备和管道的金属表面上的微生物学影响的腐蚀(MIC),以及聚合物添加剂的降解。
微生物污染可以发生在整个石油和天然气作业的任何地方,包括在注入水,采出水中,井下,在钻孔区域附近,在脱氧塔中,在输送管道中,在石油和天然气储存槽中,以及在功能水系流体比如钻井泥浆,完井液或修井液,增产液和压裂液中。
杀生物剂处理在石油和天然气应用中是必要的,并且用于水性系统的灭菌和保存。然而,不是所有的杀生物剂在宽的微生物和/或温度范围内都是有效的。在石油和天然气的应用中,在井下环境中的高温(达到120℃以上)和H2S的存在成为了杀生物剂处理的大的且独特的挑战。
戊二醛是一种快速作用的杀生物剂,并且是用于石油/天然气田注入和采出水/流体处理的主要杀生物剂之一。然而,其在某些条件比如高温(例如,80℃以上)下是不稳定的。因此,不可能为井下的环境提供长时期的微生物控制。因此,关于石油和天然气应用需要热稳定的快速作用且长期维持的杀生物剂,包括用于对厌氧SRB控制的井下处理。
发明简述
在一个方面,本发明提供有协同作用的杀生物组合物。所述组合物可用于控制在水性或含水系统中的微生物生长,并且特别适合于在石油和天然气工业中的应用。本发明的组合物包含戊二醛以及唑烷杀生物化合物。
在第二方面,本发明提供一种用于控制在水性或含水系统中的微生物的方法。所述方法包括使用在本文中描述的杀生物组合物处理所述系统。
发明详述
如上所述,本发明提供在微生物控制中的杀生物组合物以及使用它们的方法。所述组合物包含戊二醛与杀生物唑烷化合物。令人惊奇地发现,戊二醛和唑烷的组合当用于水性或含水介质中的微生物控制时是有协同作用的。即,与另外基于具体使用浓度的它们各自的性质所预期的相比,组合的材料产生了改善的杀生物性质。所观察到的协同作用允许降低被用于实现可接受杀生物性质的材料的量,由此潜在地减小环境影响和材料成本。
除了表现出协同作用之外,本发明的组合物对于控制宽泛微生物种类也是有效的,包括对于需氧微生物和厌氧微生物。此外,组合物在低温和高温以及对于延长的时期方面均是起作用的。它们还在含硫化物环境比如那些含硫离子的环境中保持了它们的功效。作为这些属性的结果,该组合物在石油和天然气工业中是特别有用的。在这些工业中,需要杀生物剂能够在变化的温度范围内控制需氧和厌氧微生物,并且该杀生物剂即使当存在硫化物时也是继续有效的。
对于本说明书来说,″微生物″的含义包括但不限于细菌,真菌,藻类和病毒。所述组合物对其有效的优选微生物是细菌,并且更优选SRB。此外,措辞″控制(control)″和″控制(controlling)″应当广泛地被理解在它们的含义中包含但不限于:抑制微生物的生长或繁殖,并且杀死微生物,消毒,和/或避免再生长的防腐。
用于本发明的合适的唑烷化合物包括但不限于单环唑烷,比如4,4-二甲基唑烷(获自陶氏化学公司(The Dow Chemical Company)),N-甲基-1,3-唑烷,N-羟乙基-1,3-唑烷,5-甲基-1,3-唑烷,4-乙基-4-羟甲基唑烷,4-乙基唑烷和4-甲基-4-乙基唑烷。4,4-二甲基唑烷是优选的单环唑烷。
合适的唑烷化合物还包括二环唑烷,包括任选被C1-C6烷基,C1-C6烷氧基或羟基(C1-C6烷基)取代的1-氮杂-3,7-二环[3.3.0]辛烷,比如7-乙基二环唑烷(5-乙基-1-氮杂-3,7-二氧杂二环[3.3.0]辛烷)(获自陶氏化学公司(The Dow Chemical Company)),5-羟基甲氧基甲基-1-氮杂-3,7-二氧杂二环[3.3.0]辛烷(获自International Specialty Products),5-羟甲基-1-氮杂-3,7-二氧杂二环[3.3.0]辛烷(获自International Specialty Products),5-羟基聚(亚甲基氧基甲基-1-氮杂-二氧杂二环(3.3.0)辛烷(获自International SpecialtyProducts)和1-氮杂-3,7-二氧杂-5-羟甲基-(3.3.0)-二环辛烷。7-乙基二环唑烷是优选的二环唑烷。
在一些优选的实施方案中,戊二醛与唑烷化合物的重量比在约30∶1至约1∶50之间,优选为在约20∶1至约1∶30之间,还更优选为在约10∶1至约1∶20之间。在另外的实施方案中,该重量比在约10∶1至约1∶15之间,或在约6∶1至约1∶15之间,或在约6∶1至约1∶9之间。这个段落的实施方案在唑烷为单环唑烷如4,4-二甲基唑烷的情况是特别优选的。这些实施方案在当被控制的微生物是厌氧的,比如SRB的情况也是优选的。这些实施方案在高温需要杀生物活性的情况也是优选的。
在另外的其它优选实施方案中,戊二醛与唑烷化合物的重量比在约30∶1至约1∶30之间,更优选在约20∶1至约1∶20之间。这个段落的实施方案在唑烷是二环唑烷如7-乙基二环唑烷的情况下是优选的。这些实施方案在当被控制的微生物是厌氧的,比如SRB的情况下也是优选的。
本发明的组合物在石油和天然气应用中可用于控制需氧和厌氧微生物。在一些实施方案中,组合物优选对厌氧微生物(优选对厌氧细菌)使用。
本发明的组合物适合在宽的温度范围内使用。在一些更优选的实施方案中,所述组合物在37℃以上,优选60℃以上并且甚至更优选80℃以上的温度用于水性或含水系统中。当在水性或含水系统中存在硫化物源(例如硫化氢)时,该组合物更有效。
可以使用本发明组合物的石油和天然气系统的实例包括例如,石油和天然气田注入和采出水和功能流体,石油和天然气井,石油和天然气作业,分离,储存和运输系统,石油和天然气管道,石油和天然气容器,以及燃料。
共混物也可以用于在其它工业水和含水/污染的基体中控制微生物,所述其它工业水和含水/污染的基体比如是冷却水,锅炉水,纸浆和造纸厂水,其它工业工艺水,压载水,废水,金属加工液,胶乳,油漆,涂料,粘合剂,墨水,带条接合料(tape joint compounds),个人护理和家居产品,或与上述各项一起使用的系统。此外,共混物可以在戊二醛被用作杀生物剂和需要降低负载量的其它领域中使用。
本领域普通技术人员可以在没有过度实验的情况下容易地确定在任何具体应用中应当使用的组合物的浓度。作为说明,在用于石油和天然气注入的一些实施方案中,优选的是,对于上侧(top side)处理(在此温度通常是低的并且需氧细菌可能盛行),使用按重量计在约10至约500ppm,优选约30至约300ppm范围内的组合物的活性浓度,而对于井下处理(在此,温度通常高,并且厌氧细菌更可能盛行),使用约30至约1000ppm,优选约50至约500ppm的活性浓度。
组合物的组分可以分开地添加到水性或含水系统中,或在预先混合之后添加。本领域的普通技术人员可以容易地确定合适的添加方法。组合物可以与其它添加剂一起添加到系统中,所述添加剂比如但不限于是表面活性剂,离子/非离子聚合物和污垢抑制剂,腐蚀抑制剂,氧清除剂。还可以添加另外的杀生物剂,比如季铵化合物,四(羟甲基)盐,和三羟甲基膦,2,2-二溴-3-次氮基丙酰胺(DBNPA),2-溴-2-硝基丙烷-1,3-二醇(溴硝丙二醇(Bronopol)),5-氯-2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮,2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮(CMIT/MIT),2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮,三(羟甲基)硝基甲烷,氯化1-(3-氯烯丙基)-3,5,7,-三氮杂-1-氮阳离子-金刚烷,1,2-苯并异噻唑啉-3-酮,邻-苯二甲醛,甲醛,三嗪,乙酸2,6-二甲基-间-二烷-4-醇酯,氧化剂比如氯,二氧化氯,过氧化物,过乙酸,溴化铵,溴化钠,次氯酸钠,次溴酸钠,1-溴-3-氯-5,5-二甲基乙内酰脲(BCDMH),氯胺。
下列实施例是用于说明本发明,而不是限制本发明的范围的。
实施例
在下列实施例中报告的协同作用指数(synergy index)使用下列等式计算:
协同作用指数=Ca/CA+Cb/CB
其中
Ca:当组合使用时实现一定程度的或完全的细菌杀灭所需要的杀生物剂A的浓度;
CA:当单独使用时实现一定程度的或完全的细菌杀灭所需要的杀生物剂A的浓度;
Cb:当组合使用时实现一定程度的或完全的细菌杀灭所需要的杀生物剂B的浓度;以及
CB:当单独使用时实现一定程度的或完全的细菌杀灭所需要的杀生物剂B的浓度。
等于1的协同作用指数(SI)表示加和作用(additivity),小于1的协同作用指数表示协同作用,而大于1的协同作用指数表示消效作用(antagonism)。
本领域技术人员已知的各种方法可以用于评价杀生物功效。在下面的一些实施例中,使用连续稀释(serial dilution)技术,以确定在处理控制之后残留的活细菌。所述方法基于或改变自发明人2008年9月10日提交的悬而未决的国际申请PCT/US08/075755中描述的方法(例如,关于高温测试或关于硫化物的存在),该国际申请PCT/US08/075755通过引用结合在此。
实施例1
将灭菌的NaCl溶液(0.85%)用最终细菌浓度为约106CFU/ml的细菌接种物污染。然后,将杀生物剂溶液(单独或组合地)添加到各种浓度的杀细菌悬浮液中,并且立即混合良好。在将混合物于37℃培育1小时之后,测定留在溶液中的活细菌。然后计算细菌对数下降值(log reduction)。下表1比较了当戊二醛和4,4-二甲基-唑烷单独使用以及以1∶6的活性重量比组合使用时实现3个对数细菌下降值所需要的剂量。
如表1中所示,戊二醛与4,4-二甲基-唑烷的组合显示了高的协同效果,因此当杀生物剂组合使用而不是单独使用时,对于良好的细菌控制所需要的剂量低得多。
使用相同的测试评价,试验戊二醛/4,4-二甲基-唑烷组合的其它比率。这些组合针对铜绿假单胞菌(Pseudomonas aeruginosa)ATCC 10145的杀生物功效的协同作用指数归纳在表2中。
表3.戊二醛,7-乙基-二环唑烷以及它们的组合的杀生物功效
实施例2.
在厌氧培养室(Bactron III)中,将脱气的灭菌盐溶液(在1L水中,有3.1183g的NaCl,1.3082mg的NaHCO3,47.70mg的KCl,72.00mg的CaCl2,54.49mg的MgSO4,172.28mg的Na2SO4,43.92mg的Na2CO3)用最终细菌浓度为约107CFU/mL的油田分离的厌氧SRB聚生体污染。然后将此细菌悬浮液的等分试样用戊二醛,唑烷杀生物剂(在这种情况下为4,4-二甲基-唑烷或7-乙基-二环唑烷)或戊二醛/唑烷组合在各种活性浓度下处理。在混合物在40℃培育1小时之后,使用连续稀释法确定留在混合物中的活细菌。然后计算细菌对数下降值。表5比较了当单独和组合使用戊二醛和4,4-二甲基-唑烷时实现完全细菌杀灭所需要的剂量。
从表5看出,在这种测试中证明了戊二醛/4,4-二甲基-唑烷组合的高的协同效果。戊二醛,7-乙基-二环唑烷和它们的组合在各种活性重量比下的杀生物功效被归纳在表6中。表6中的数据显示了戊二醛/7-乙基-二环唑烷组合针对厌氧SRB的高的协同效果。
表6.戊二醛,7-乙基-二环唑烷和它们的组合针对SRB的杀生物功效
实施例3.
在这个实施例中,评价戊二醛,唑烷和它们的组合在80℃,5天内的杀生物效果。将所述杀生物剂挑战(challenged)在10ppm硫化物存在下的105CFU/mL的油田SRB聚生体。将杀生物剂溶液再次挑战3天和4天的SRB聚生体和硫化物。表7显示了5天内测试的协同作用指数结果。在表7中的结果揭示戊二醛/4,4-二甲基-唑烷组合在80℃对于SRB和硫化物挑战是具有协同作用的。
尽管上述已经根据本发明的优选实施方案描述了本发明,但是本发明可以在本公开内容的精神和范围内变化。因此,本申请意在覆盖利用在本文中公开的一般原则的本发明的任何变化,用途或改变。此外,本申请意在涵盖在本发明所属的领域中的已知或常规实践之内并且落入到后附权利要求书的限定范围内的背离本公开内容之处。
Claims (20)
4.根据权利要求1所述的组合物,其中所述唑烷杀生物化合物是单环唑烷。
13.根据权利要求1所述的组合物,所述组合物还包含一种或多种表面活性剂,离子/非离子聚合物和污垢抑制剂,腐蚀抑制剂,氧清除剂或另外的杀生物剂。
14.根据权利要求13所述的组合物,其中所述另外的杀生物剂选自季铵化合物,四(羟甲基)盐,和三羟甲基膦,2,2-二溴-3-次氮基丙酰胺(DBNPA),2-溴-2-硝基丙烷-1,3-二醇(溴硝丙二醇),5-氯-2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮,2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮(CMIT/MIT),2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮,三(羟甲基)硝基甲烷,氯化1-(3-氯烯丙基)-3,5,7,-三氮杂-1-氮阳离子-金刚烷,1,2-苯并异噻唑啉-3-酮,邻-苯二甲醛,甲醛,三嗪,乙酸2,6-二甲基-间-二烷-4-醇酯,氧化剂比如氯,二氧化氯,过氧化物,过乙酸,溴化铵,溴化钠,次氯酸钠,次溴酸钠,1-溴-3-氯-5,5-二甲基乙内酰脲(BCDMH),氯胺,以及它们的两种以上的混合物。
15.一种用于控制在水性或含水系统中的微生物的方法,所述方法包括用根据权利要求1所述的组合物处理所述系统。
16.根据权利要求15所述的方法,其中所述水性或含水系统在石油和或天然气开采中使用,或存在于石油和或天然气开采中。
17.根据权利要求16所述的方法,其中石油和天然气开采包含石油和天然气田注入和采出水和功能流体,石油和天然气井,石油和天然气作业,分离,储存和运输系统,石油和天然气管道,石油和天然气容器,或燃料。
18.根据权利要求15所述的方法,其中所述水性或含水系统是冷却水,锅炉水,纸浆和造纸厂水,其它工业工艺水,压载水,废水,金属加工液,胶乳,油漆,涂料,粘合剂,墨水,带条接合料,个人护理和家居产品,或与上述各项一起使用的系统。
19.根据权利要求15所述的方法,其中所述微生物是厌氧细菌。
20.根据权利要求15所述的方法,其中所述水性或含水系统处于37℃以上。
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